L’objectif de cette thèse est le développement des détecteurs pour la microscopie champproche électromagnétique pour deux domaines fréquentiels. Pour le domaine des microondesnous présentons des micro-antennes non conventionnelles basées sur un guidagecoplanaire et l’effet de pointe. Nous pr´esentons les différentes étapes de la conceptionet de la réalisation avec les techniques de micro-fabrication. L’évaluation de leur performancea été obtenue avec une confrontation des résultats de mesure et de cartographie surdes éléments passifs et ceux d’une modélisation d’intégration finie. Pour le domaine desTérahertz, nous avons réalisé des micro-bolométres à température ambiante. Dans le butd’améliorer l’absorption de ces d´etecteurs, leur conception a été basée sur l’étude théoriquede l’absorption d’une onde électromagnétique en incidence normale sur un empilement descouches métalliques et diélectrique. Deux versions ont été réalisées et caractérisées é l’aidedes sources électroniques qui peuvent atteindre 1, 1 THz en continue. Les performancesde ces d´etecteurs en termes de bruit, de sensibilit´e et de temps de r´eponse sont mises enexergue. / The objective of this thesis is the development of detectors for near-field microscopy fortwo electromagnetic frequency domains. For microwave domain we present unconventionalmicro-antennas based on coplanar line and point effect. We present the different stages ofthe design and implementation with micro-fabrication technique. The evaluation of theirperformance was obtained with a comparison of measurement results and mapping ofpassive elements and those of a model of finite integration. For the THz domain, we performedroom temperature micro-bolometers. In order to improve the absorption of thesedetectors, their design was based on the theoretical study of the absorption of an electromagneticwave normally incident on a stack of metal and dielectric layers. Two versionswere prepared and characterized using electronic sources that can reach continuous 1,1THz. The performance of these detectors in terms of noise, sensitivity and time responseare highlighted.

Cette thèse expérimentale a pour motivation l'étude des propriétés dynamiques des composés multiferroïques : les langasites de fer Ba3NbFe3Si2O14 et Ba3TaFe3Si2O14 et le manganite hexagonal ErMnO3. Ces investigations ont été réalisées grâce à l'utilisation de deux techniques expérimentales complémentaires : les spectroscopies FIR et THz et la diffusion de neutrons (polarisés et non polarisés). Dans les langasites de fer, des excitations magnéto-électriques ont été observées. Celles-ci ont été interprétées comme des modes de rotation atomique excités par la composante magnétique de l'onde électromagnétique. D'autre part, des modulations fines de la structure magnétique ont également été mises en évidence dans le composé Ba3NbFe3Si2O14 par l'observation de faits expérimentaux incompatibles avec la structure magnétique publiée avant cette étude. Il s'agissait de satellites magnétiques interdits et d'ordre supérieurs ainsi qu'une extinction dans les ondes de spin. La structure magnétique déduite de cette étude correspond à une modulation en accordéon des hélices de spin et à une perte structurale de l'axe de rotation d'ordre 3. Ces modulations sont compatibles avec les excitations magnéto-électriques et la multiferroïcité récemment mise en évidence dans ce composé. En parallèle, les propriétés magnéto-électriques dynamiques du manganite hexagonal ErMnO3 ont été étudiées. Un électromagnon a été observé correspondant à un magnon du Mn excité par la composante électrique de l'onde électromagnétique. Par comparaison avec le composé YMnO3, cet électromagnon a été interprété comme résultant d'une hybridation entre une excitation de champ cristallin de l'Er active électriquement et un magnon standard du Mn. / This experimental thesis is motivated by the study of the dynamical properties of multiferroic compounds : the iron langasites Ba3NbFe3Si2O14 and Ba3TaFe3Si2O14 and the hexagonal manganite ErMnO3. These investigations were performed using two complementary experimental techniques : FIR and THz spectroscopy and neutron scattering (with polarized and unpolarized neutrons). In the iron langasites, magnetoelectric excitations were observed. These excitations have been interpreted as atomic rotation modes excited by the magnetic component of the electromagnetic wave. On the other hand, weak modulations of the magnetic structure were also evidence in the Ba3NbFe3Si2O14 compound by observing experimental evidence inconsistent with the published magnetic structure. These evidence were forbidden and higher order magnetic satellites as well as an extinction in the spin-waves spectrum. The magnetic order deduced from this study presents a bunched modulation of the helix and the structural loss of the 3-fold axis. These modulations are compatible with the magnetoelectric excitations and the multiferroicity recently evidenced in this compound. In parallel, the magnetoelectric dynamical properties of the hexagonal manganite ErMnO3 have been investigated. An electromagnon has been observed corresponding to a Mn magnon excited by the electric component of the electromagnetic wave. From comparison with the YMnO3 compound, this electromagnon was interpreted as a hybrid mode between an electricallyactive Er crystal field excitation and a Mn magnon.

In this thesis the strong coupling of excitons with intense THz radiation in GaAs/AlGaAs and InGaAs/GaAs multi-quantum wells (MQW) and the strong coupling of electrons to phonons in InAs/GaAs quantum dots (QD) are investigated. Experimental studies in the field of non-linear terahertz (THz) spectroscopy were carried out using the narrowband THz emission of a free-electron laser (FEL). In the first part intra-excitonic transitions are pumped with intense THz radiation. The THz-pump–near-infrared(NIR)-probe experiments are analysed focusing on the behaviour of the Autler-Townes (AT) splittings with increasing THz field strength. Furthermore measurements of the temperature dependence up to room temperature are discussed. With the help of a microscopic theory the contribution of higher lying intra-excitonic states to the lineshape and splitting of the heavy-hole absorption line is analysed at low temperatures. The second part is about the lifetime and dephasing time of polarons in InAs/GaAs QDs that was measured for inter-sublevel excitation in the THz spectral region (below the Reststrahlen band). Single electrons inside QDs strongly interact with phonons and form quasi-particles called polarons. The temperature dependence of the dephasing behavior and the contribution of pure dephasing is discussed.:1 Introduction 1 2 Theoretical background 5 2.1 Semiconductor quantum structures 5 2.2 Selection rules for optical excitation 8 2.3 Linewidth of an optical transition 10 2.4 Excitons in a quantum well 10 2.4.1 Excitonic linewidth 13 2.4.2 The concept of exciton-polariton and exciton formation 15 2.5 Electron-phonon interaction in a quantum dot 18 2.5.1 Phonons in GaAs 18 2.5.2 Interaction of electrons with phonons 20 2.5.3 The phonon bottleneck 22 2.5.4 Anharmonicity and LO phonon disintegration 23 2.6 Light-matter interaction 27 2.6.1 The two-level system 27 2.6.2 Autler-Townes splitting 30 2.6.3 Optical Bloch Equations 33 2.6.4 Bloch sphere and photon echo 36 3 Experimental Methods 41 3.1 The Dresden free-electron laser FELBE 41 3.2 THz pump - NIR probe setup 43 3.3 QW samples 47 3.4 THz pump-probe and four-wave mixing setup 50 3.5 Thermally annealed QD samples 50 4 Intra-excitonic Autler-Townes effect in quantum wells 55 4.1 Experimental data 56 4.1.1 Resonant and detuned intra-excitonic excitation 56 4.1.2 Anti-crossing behavior 59 4.1.3 Temperature dependence . 60 4.2 Comparison of experimental data with microscopic theory 63 4.2.1 Exciton linewidth 64 4.2.2 Anti-crossing from microscopic theory 69 4.2.3 Rabi oscillations and polarization redistribution 69 4.3 Summary 72 5 Inter-sublevel coherence in InAs/GaAs quantum dots 73 5.1 Strong electron-phonon coupling 74 5.2 Dephasing above the Restrahlen band 77 5.3 Pump-probe and transient four-wave-mixing measurements below the Reststrahlenband 80 5.4 Temperature dependence 80 5.5 Summary 84 6 Appendix 85 6.1 Appendix A - Autler-Townes splitting calculated in a three-level configuration 85 6.2 Appendix B - Microscopic theory 88 6.3 Appendix C - Coherent oscillations in the THz pump-probe signal 92 Bibliography 94

Electromagnetic radiation in the frequency range between about 100 GHz and 5 THz can be used for spectroscopy and microscopy, but it is also promising for security screening and even wireless communication. In the present thesis a planar photoconducting large-area THz radiation source is presented. The device exhibits outstanding properties, in particular high THz field strength and generation efficiency and large spectral bandwidth with short THz pulse length. The THz emission is based on acceleration and deceleration of photoexcited carriers in semiconductor substrates. A metallic interdigitated structure at the surface of semi-insulating GaAs provides the electrodes of an Auston switch. In a biased structure photoexcited charge carriers are accelerated. Hence electromagnetic waves are emitted. An appropriately structured second metallization, electrically isolated from the electrodes, prevents destructive interference of the emitted waves. The structure investigated here combines several advantages of different conventional photoconducting THz sources. First, it provides high electric acceleration fields at moderate voltages owing to the small electrode separation. Second, the large active area in the mm2 range allows excitation by large optical powers of some mW. Optical excitation with near-infrared femtosecond lasers is possible with repetition rates in the GHz range. The presented results point out the excellent characteristics regarding the emitted THz field strength, average power, spectral properties, and easy handling of the interdigitated structure in comparison to various conventional emitter structures. Various modifications of the semiconductor substrate and the optimum excitation conditions were investigated. In the second part of this thesis the dynamic conductivity of GaAs/AlxGa1-xAs superlattices in an applied static electric field was investigated with time-resolved THz spectroscopy. The original goal was to explore whether the predicted effect of gain of electromagnetic radiation at THz frequencies is present in such structures. Superlattice samples were grown according to the experimental requirements, which include high specific resistance and sufficient THz transparency. The characterization of the superlattices by Fourier transform infrared spectroscopy and photoluminescence spectroscopy confirms the pronounced miniband properties of the bandstructure. Furthermore indications of Bloch oscillations were found by transport measurements. However, we could not measure a change of the dynamic conductivity when the electric field was toggled. Specific reasons for this and related experiments of other groups are discussed. / Elektromagnetische Strahlung im Frequenzbereich zwischen etwa 100 GHz und 5 THz wird für verschiedene Anwendungen wie Spektroskopie und Mikroskopie genutzt, kann aber auch für Sicherheitstechnik oder sogar Datenübertragung interessant sein. In der hier vorgestellten Forschungsarbeit wird eine großflächige fotoleitende THz-Strahlungsquelle beschrieben, die sich durch eine große THz-Feldstärke und große spektrale Bandbreite auszeichnet. Die THz-Emission basiert auf der Beschleunigung und Verzögerung fotogenerierter Ladungen in Halbleitersubstraten. Eine metallische Interdigitalstruktur auf der Oberfläche von semi-isolierendem GaAs bildet die Elektroden eines Fotoschalters. Ist an diese Struktur eine Spannung angeschlossen, werden optisch generierte Ladungsträger beschleunigt und strahlen elektromagnetische Wellen ab. Eine geeignet strukturierte und isolierte zweite Metallisierung verhindert destruktive Interferenzen der abgestrahlten Wellen. Die vorgeschlagene Struktur vereinigt dabei die Vorteile verschiedener herkömmlicher fotoleitender THz-Quellen. Einerseits ermöglicht der kleine Elektrodenabstand große elektrische Felder zur Beschleunigung fotogenerierter Ladungen schon bei moderaten Spannungen. Andererseits kann die große aktive Fläche von einigen mm2 mit großen optischen Leistungen im Bereich einiger mW angeregt werden. Die optische Anregung mit Nahinfrarot-Femtosekunden- Lasern kann mit Wiederholraten bis in den GHz-Bereich geschehen. Bedingt durch die Eigenschaften der Anregungspulse entstehen kurze spektral breite THz-Pulse. Die vorliegenden Ergebnisse verdeutlichen die hervorragenden Eigenschaften der Interdigitalstruktur im Vergleich zu verschiedenen herkömmlichen Geometrien bezüglich der Feldstärke der abgestrahlten Wellen, der mittleren Leistung und der spektralen Eigenschaften. Dabei ist die Struktur sehr einfach zu handhaben. Es wurden verschiedene Modifikationen des Substrates und die optimalen Bedingungen der optischen Anregung untersucht. Der zweite Teil dieser Arbeit behandelt die Erforschung der dynamische Leitfähigkeit von GaAs/AlxGa1-xAs-Übergittern in Abhängigkeit von einem elektrischen Feld mit Hilfe der zeitaufgelösten THz-Spektroskopie. Es sollte geklärt werden, ob der vorhergesagte Effekt der Verstärkung elektro-magnetischer Strahlung in solchen Strukturen möglich ist. Dazu wurden Übergitterproben gemäß den experimentellen Anforderungen hergestellt. Zu den Vorgaben gehört ein hoher spezifischer Widerstand und ausreichende Transparenz im THz-Bereich. Die Charakterisierung der Übergitter mit Fotolumineszenz- und Fourier-Transformations-IR-Spektroskopie bestätigte die ausgeprägten Minibandeigenschaften der Bandstruktur. Hinweise auf Bloch-Oszillationen wurden durch Ladungstransportmessungen gefunden. Dennoch war eine Änderung der dynamischen Leitfähigkeit beim Schalten des elektrischen Feldes nicht messbar. Gründe dafür und ähnliche Experimente anderer Gruppen werden diskutiert.

Les polaritons inter-sous-bandes, observés pour la première fois il y a une quinzaine d’années, sont des quasi-particules dont de nombreuses propriétés restent encore à découvrir. La recherche dans ce domaine se focalise actuellement sur la réalisation de condensats de Bose-Einstein. Une telle découverte pourrait révolutionner l’optoélectronique du moyen infra-rouge jusqu’au THz ouvrant la voie à l’instauration de nouveaux concepts de sources lumineuses,de détecteurs ou de systèmes logiques en couplage fort. Dans cette quête, le choix de la cavité résonnante est critique. Dans ce manuscrit nous proposons d’utiliser des cavités métal-isolant-métal (M-I-M) avec un réseau dispersif sur le métal supérieur. Ce type de cavité,conservant un confinement élevé entre les deux plans métalliques, offre de nombreuses possibilités d’ajustement de la résonance de cavité : via la géométrie de la cavité ( épaisseur de la cavité, période et recouvrement du réseau) ainsi que par le couplage de la lumière avec la cavité (vecteur d’onde incident). Les cavités M-I-M dispersives ouvrent donc un nouveau champ d’exploration des polaritons inter-sous-bande. Dans un premier temps nous avons introduit ces cavités dans le domaine du THz afin d’étudier les phénomènes de relaxation polariton-polariton. Un système expérimental dédié à cette exploration a été conçu pour mesurer la réflectivité des polaritons THz avec une fine résolution en angle. Dans une second temps, des capteurs moyen infrarouge en couplage fort avec une cavité M-I-M dispersive ont été conçus, fabriqués et mesurés dans le but d’explorer la génération de photo-courant à partir de polaritons et d’utiliser le couplage fort pour dissocier l’ énergie de détection de l’énergie d’activation. Cette seconde étude s’inscrit dans l’objectif de pompage électrique des polaritons ISB. Parallèlement à l’étude des polaritons, nous avons également participé au développement de techniques(interféromètre Gires-Tournois et revêtement anti-réflection) pour compresser les impulsions optiques de lasers à cascade quantique THz. / After fifteen years of intersubband polaritons development some of the peculiar properties of these quasi-particles are still unexplored. A deeper comprehension of the polaritons is needed to access their fundamental properties and assess their applicative potential as efficient emitters or detectors in the mid-infrared and THz.In this manuscript we used Metal-Insulator-Metal (MI-M) cavities with a top metal periodic grating as a platform to deepen the understanding of ISB polaritons.The advantages of M-I-M are twofold : first they confine the TM00 mode, second the dispersion of the cavity -over a large set of in-plane wave-vectors- offers various experimental configurations to observe the polaritons in both reflection and photo-current. We reexamined the properties of ISB polaritons in the mid-infrared and in the THz using these resonators. In the first part, we explore the implementation of dispersive M-I-M cavities with THz intersubband transitions. In the THz domain, the scattering mechanisms of the THz ISB polaritons need to be understood. The dispersive cavity is a major asset to study these mechanisms because it provides more degrees of freedom to the system. For this purpose, we fabricated a new experimental set-up to measure the polariton dispersion at liquid Helium temperature. After the characterization of the polaritons in reflectivity, a pump-probe experiment was performed on the polaritonic devices. The second part of this manuscript presents the implementation of M-I-M dispersive cavities with abound-to-quasi-bound quantum well infrared photo detector designed to detect in strong coupling. Beyond electrical probing of the polaritons, the strong coupling can disentangle the frequency of detection from the thermal activation energy and reduce the dark current at a given frequency. In parallel to the exploration of THz polaritons, we developed two techniques (Gires-Tournois Interferometer and Anti-reflection coating) in order to shorten the pulses of THz quantum cascade lasers with metal-metal waveguides.

Cette thèse présente l’étude théorique et expérimentale de la génération et de la mise en forme d’impulsions térahertz (THz). Dans un premier temps, nous avons étudié la génération d’impulsions THz par redressement optique d’impulsions laser femtosecondes intenses dans des cristaux semiconducteurs de ZnTe. Nous avons mis en évidence une forte dépendance de l'efficacité de ce processus de génération avec l'intensité de l'impulsion laser génératrice. Ceci se traduit en particulier par un décalage progressif du spectre vers les basses fréquences et par une évolution anormale de l'énergie THz avec l'intensité laser. Ces comportements résultent d'une combinaison de trois phénomènes : la déplétion de l’impulsion laser au cours de sa propagation dans le cristal, l’absorption de l'onde THz par les porteurs libres créés par absorption à deux photons et une modification de la condition d’accord de phase. Dans un deuxième temps, nous avons développé une approche analytique permettant de générer des impulsions THz de formes particulièrement intéressantes pour les expériences de spectroscopie cohérente ou de contrôle cohérent. Nous avons notamment généré des paires d'impulsions verrouillées en phase, des trains d'impulsions, ainsi que des impulsions THz accordables de grande finesse spectrale. Cette technique repose sur le redressement optique d’impulsions laser femtosecondes mises en forme à l’aide d’un masque à cristaux liquides placé dans le plan de Fourier d’une ligne à dispersion nulle. Afin de démontrer la validité de notre approche, nous avons également développé un programme de simulation qui donne des résultats en très bon accord avec l'expérience. / This thesis deals with the theoretical and experimental study of the generation and shaping of terahertz (THz) pulses. At first, we have studied the generation of THz pulses by optical rectification of intense femtosecond laser pulses in semiconductor ZnTe crystals. We have demonstrated a strong dependence of the efficiency of the generation process with the intensity of the laser pulse. This is evidenced by a progressive shift of the spectrum towards lower frequencies and an abnormal evolution of the THz energy with laser intensity. These behaviors result from a combination of three phenomena: the depletion of the laser pulse during its propagation in the crystal, the absorption of THz wave by free carriers created by two-photon absorption and a change of the phase matching condition. Secondly, we have developed an analytical approach to generate THz shaped pulses particularly interesting for coherent spectroscopy or coherent control. In particular, we have generated phase-locked THz pulses pairs, pulse trains and tunable narrow-band THz pulses. This technique is based on optical rectification of shaped femtosecond laser pulses generated by a liquid crystal Fourier filter. To demonstrate the validity of our approach, we have also developed a program giving results in very good agreement with experiment.

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Le mouvement d’humidité dans le réseau poreux de certains matériaux est très souvent à l’origine de phénomènes préjudiciables pour la durabilité des constructions du génie civil. C’est en particulier le cas pour le séchage du bois, générateur de fissures et de délaminations aux interfaces de collage, et pour le béton en situation d’incendie où le mouvement d’humidité peut induire des désordres irréversibles (écaillage). Le recours à des modèles prédictifs de ruine des structures nécessite donc la simulation du mouvement d’humidité au sein des matériaux. Ces modèles de transfert de masse et de chaleur sont sophistiqués et nécessitent d’être confrontés à des mesures afin d’être validés. Peu de techniques expérimentales existent pour mesurer les mouvements ou gradients d’humidité dans les réseaux poreux, en particulier en régime transitoire (séchage, incendie). Les techniques existantes sont de plus généralement coûteuses et imposent des conditions sévères de sécurité pour les chercheurs. L’objectif de la thèse est donc de mettre au point un dispositif de mesure de gradients d’humidité basé sur l’imagerie Térahertz. Il s’agit d’une technique de mesure relativement peu onéreuse et permettant de réaliser des mesures en régime transitoire. Un banc expérimental existant sera donc adapté à la mesure du champ d’humidité sur éprouvettes de bois en conditions thermo-hydriques variables, et sur éprouvettes de béton en situation de chauffage. Les résultats constitueront une base de données utile à la compréhension des phénomènes de dégradation des matériaux et seront directement utilisables comme outil de validation de modèles de calcul. / The movement of moisture in the porous network of certain materials is very often at the origin of phenomena prejudicial to the durability of the constructions of the civil engineering. This is particularly the case for the drying of wood, which creates cracks and delaminations at bonding interfaces, and for concrete in situations of fire where the movement of moisture can induce irreversible disorders (chipping). The use of predictive models of structural ruin therefore requires the simulation of the moisture movement within the materials. These mass and heat transfer models are sophisticated and need to be confronted with measurements in order to be validated. Few experimental techniques exist to measure moisture movements or gradients in porous networks, especially in transient conditions (drying, fire). Existing techniques are often expensive and impose severe conditions of safety for the researchers. The objective of the thesis is therefore to develop a device for measuring gradients of moisture based on Terahertz imagery. This is a comparatively inexpensive measuring technique and makes it possible to carry out transient measurements. An existing experimental bench will therefore be adapted to the measurement of the moisture field on wood specimens under variable water-moisture conditions and on concrete specimens in a heating situation. The results will constitute a database useful for understanding the phenomena of degradation of materials and will be directly usable as a validation tool for calculation models.

Le sujet de la thèse a porté sur la mise au point, la caractérisation et l'utilisation de matériaux semi-conducteurs, au sein desquels les porteurs libres ont un temps de vie extrêmement brefs (picoseconde ou sub-picoseconde), pour réaliser des antennes photoconductrices émettrices ou détectrices de rayonnement électromagnétique térahertz (THz). Contrairement au semi-conducteur LTG-GaAs (low temperature grown GaAs) à la technologie bien dominée et aux performances exceptionnelles lorsque photo-excité par des impulsions lasers de longueurs d'onde typiquement inférieures à 0,8 µm, le travail portait ici sur des matériaux permettant l'emploi de lasers dont les longueurs d'onde sont celles des télécommunications optiques, à savoir aux alentours de 1,5 µm. L'intérêt est de bénéficier de la technologie mature de ces lasers, et du coût relativement modique des composants pour les télécommunications optiques. Pour réaliser des antennes THz performantes et efficaces, le matériau semi-conducteur doit présenter plusieurs qualités : vie des porteurs libres très courte, grande mobilité des porteurs, haute résistivité hors éclairement, et bonne structure cristallographique pour éviter les claquages électriques. Pour obtenir une courte durée de vie, on introduit un grand nombre de pièges dans le semi-conducteur, qui capturent efficacement les électrons libres. Pour les matériaux de type InGaAs employés à 1,5 µm, le problème est que le niveau en énergie de ces pièges, par exemple pour les matériaux épitaxiés à basse température, est très proche de la bande de conduction du semi-conducteur. Cela est équivalent à un dopage n du matériau, ce qui en diminue fortement sa résistivité hors éclairement. Plusieurs solutions ont été apportées par différents laboratoires : compensation par dopage p pour les matériaux épitaxiés à basse température, bombardement ionique, implantation ionique, ou même structures à couches alternées où la photo-génération et la recombinaison des porteurs libres se produisent à des endroits différents. Le but du travail de thèse était de fabriquer des matériaux préparés suivant ces différentes techniques, de les caractériser et de comparer leurs performances pour l'optoélectronique THz. Les semi-conducteurs à étudier étaient de type InGaAs comme déjà publiés par la concurrence, l'originalité de thèse portant sur la comparaison de ces différents matériaux et si possible leur optimisation,. Au cours de ce travail de thèse, de nombreuses couches d'InGaAs ont été épitaxiées, en faisant varier les paramètres de dépôt, et des antennes THz ont été fabriquées. Les couches ont été caractérisées du point de vue cristallographique, ainsi que pour la conductivité électrique DC (mesures 4 pointes, mobilité Hall…), les propriétés d'absorption optique (spectroscopie visible et IR), la durée de vie des porteurs par mesure optique pompe-sonde. Pour les couches épitaxiées à basse température, l'influence d'un recuit thermique ainsi que du dopage en béryllium ont été étudiés. Dans le cas de couches bombardées ou implantées, plusieurs ions ont été utilisés, le brome, le fer et l'hydrogène. Les relations entre la cartographie des défauts structuraux et/ou des ions implantés et les propriétés électriques et de dynamique des porteurs ont été examinées en détail. Ces études permettent de comprendre le type de défauts qui piègent les porteurs dans ces matériaux, ainsi que leur formation lors du processus de fabrication et de traitement des couches. Finalement les meilleures couches fabriquées présentent des performances comparables à celles publiées par ailleurs. Les derniers travaux de thèse ont permis d'obtenir les premiers signaux de rayonnement THz générés par une antenne fabriquée avec l'InGaAs optimisé. / The subject of the thesis focused on the development, characterization and use of semiconductor materials, in which the free carriers have a very short lifetime (picosecond or sub-picosecond) to produce photoconductive antennas emitting and detecting electromagnetic terahertz (THz) radiation. Unlike semiconductor LTG-GaAs (low temperature grown GaAs) which is a well-dominated technology and present exceptional performances when photoexcited by typically less than 0.8 micron wavelength laser pulses, the work focused on here materials for the use of lasers whose wavelengths are those of the optical communication, namely around 1.5 microns. The interest is to benefit from the mature technology of these lasers, and relatively low cost components for optical telecommunications. To achieve effective and efficient THz antennas, the semiconductor material must have several qualities : lifetime of free carriers very short, high carrier mobility, high resistivity outside lighting, and good crystallographic structure to prevent electrical breakdown. For a short lifetime, a large number of traps are introduced into the semiconductor, which effectively capture the free electrons. For InGaAs materials used at 1.5 microns, the problem is that the energy level of the traps, for example, the epitaxial material at low temperature is very close to the conduction band of the semiconductor. This is equivalent to an n-doped material, what greatly reduces its resistivity outside illumination. Several solutions have been made by different laboratories : compensation for the p-doped epitaxial materials at low temperature, ion bombardment, ion implantation, or even alternating layer structures where photo-generation and recombination of free carriers occur in different places. The aim of the thesis was to produce materials prepared using these techniques to characterize and compare their performance to THz optoelectronics. The studied InGaAs-based semiconductors were as previously published by the competition, the originality of the thesis was on the comparison of these different materials and if possible their optimization. During this work, many of InGaAs layers were grown epitaxially by varying the deposition parameters, and THz antennas were fabricated. The layers were characterized from the crystallographic point of view, as well as the DC electrical conductivity (measures 4 points, Hall mobility ... ), the optical absorption properties (visible and IR spectroscopy ), the lifetime of carriers by optical pump-probe measurement. For low temperature epitaxial layers, the influences of thermal and doping beryllium annealing were studied. In the case of shelled or implanted layers, several ions were used, bromine, iron and hydrogen. The relationship between the mapping of structural defects of the implanted ions and electrical and carrier dynamics properties were discussed in detail. These studies allow us to understand the type of defects that trap carriers in these materials, as well as training in the process of manufacturing and processing layers. Finally the best layers are made comparable to those published elsewhere performance. The last study allowed to achieve the first signals of THz radiation generated by InGaAs-based optimized antenna.

Zur Untersuchung nichtlinearer Reaktionen von kondensierten Materie-Systemen wird die multidimensionale Terahertz-Spektroskopie genutzt. Ein mehrere Oktaven umfassende THz-Quelle, die auf der Frequenzmischung in organischen Kristallen basiert, wird entwickelt und zur Erforschung der Librationsbande von Wasser-Nanotröpfchen in DOPC-Micellen verwendet. Die nichtresonante THz-Strahlung wird genutzt, um die Emission im mittleren Infrarotbereich eines Intersubband-Übergangs von GaAs-Quantentöpfen kohärent zu steuern. Schließlich wird die 2D-THz-Spektroskopie verwendet, um die nichtlineare Antwort einer "soft-mode" in einem Aspirin-Molekül-Kristall zu studieren. / Multidimensional Terahertz spectroscopy is used to investigate the nonlinear response of condensed matter systems. A multioctave-spanning THz source based on frequency mixing in organic crystals is developed and used to study the libration band of water nanodroplets confined in DOPC micelles. Nonresonant THz radiation is used to coherently control the mid-infrared emission of an intersubband transition of GaAs quantum wells. Finally, 2D THz spectroscopy is used to study the nonlinear response of a soft mode in an aspirin molecular crystal.