Made available in DSpace on 2014-10-09T12:35:18Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2014-10-09T14:09:10Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / No presente trabalho foram avaliados os teores de alguns metais tóxicos como Cd, Hg e Pb, outros elementos maiores e traço em amostras de sedimentos superficiais, provenientes de dois sistemas sob diferentes graus de ação antrópica, o sistema estuarino de Santos/São Vicente e na porção sul do sistema estuarino lagunar de Cananéia, ambos no litoral do Estado de São Paulo. Foram coletados sedimentos em 16 estações no estuário de Santos/São Vicente e 13 estações no estuário de Cananéia, durante o verão e inverno de 2005 e 2006, em ambos os estuários. Foram utilizadas 3 técnicas analíticas: NAA, AAS e ICP OES. Pela técnica de ativação neutrônica (NAA) foram determinados os teores dos elementos maiores (Ca, Fe e Na), elementos traço (As, Ba, Br, Cd, Co, Cu, Cr, Cs, Hf, Rb, Sb, Sc, Ta, Th, U, Zn e terras raras La, Ce, Eu, Nd, Sm, Lu, Tb, Yb). Pela técnica de espectrometria de emissão ótica com plasma indutivamente acoplado (ICP OES), foram avaliados os teores de Al, Ba, Be, Bi, Co, Cu, Cr, Fe, Li, Mn, Mo, Ni, Sr e Zn. Pela técnica de espectrometria de absorção atômica atômica (AAS), foram determinados por forno de grafite (GF AAS) Cd e Pb, e pela técnica de geração de vapor frio (CV AAS), o Hg. As metodologias analíticas foram validadas quanto à precisão e exatidão, por meio da análise de materiais de referência certificados. Foram calculados os limites de detecção e quantificação, para cada elemento analisado, para as diferentes técnicas analíticas. Foram avaliadas também as variações espaciais, sazonais (inverno e verão) e temporais (2005 e 2006) dos metais e elementos traço nos sedimentos. No estuário de Santos/São Vicente, em geral, as concentrações de metais e elementos traço, teores de matéria orgânica e % da fração pelítica encontrados no canal de Santos (área 1), foram maiores do que na baía de Santos (área 2) e no canal de São Vicente (área 3). A área 1 sofre grande impacto das atividades industriais da região de Cubatão e do porto de Santos. Os sedimentos da estação 14 (área 3, Canal de São Vicente) apresentaram comportamento semelhante aos da área 1, sofrendo influência do polo industrial e por estar localizado em uma área de mangue. Na comparação com os valores orientadores TEL e PEL adotados pela CETESB para os metais tóxicos em sedimentos, verificou-se que a área 1 ultrapassou os limites TEL para alguns dos metais, principalmente para Hg. Os sedimentos da área 2 e da área 3 (exceto estação 14), não ultrapassaram os valores limites para a maioria dos metais analisados. Apesar dos sedimentos do estuário de Cananéia serem compostos principalmente por frações de areia, em algumas estações a fração pelítica foi bastante significativa. A partir dos resultados obtidos na região de Cananéia, observou-se que as concentrações potencialmente disponíveis dos metais Cd, Pb, Hg, Cr, Cu, Ni e Zn se encontraram abaixo dos limites estabelecidos pela legislação CONAMA 344/2004 para sedimentos e dos limites TEL e PEL, para as 3 áreas avaliadas: área 1 (Mar de Cananéia), área 2 (Baia de Trapandé) e área 3 (Mar de Cubatão). Fator de Enriquecimento (FE) e índice de geoacumulação (Igeo), ferramentas geoquímicas para avaliação da contaminação de metais e elementos traço, foram usadas para avaliar os níveis de contaminação em ambos os estuários. Aos resultados obtidos foi aplicada análise estatística multivariada e por último, os resultados foram comparados com outros dados publicados na literatura para as regiões em estudo (Santos/São Vicente e Cananéia). / Tese (Doutoramento) / IPEN/T / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP

Made available in DSpace on 2014-10-09T12:32:44Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2014-10-09T14:10:06Z (GMT). No. of bitstreams: 1 11288.pdf: 2211640 bytes, checksum: 164f2f80d3086eca966340404607988c (MD5) / Tese (Doutoramento) / IPEN/T / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP

Submitted by Claudinei Pracidelli (cpracide@ipen.br) on 2014-11-10T10:55:54Z No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2014-11-10T10:55:54Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / O 90Y tem uma meia-vida de 2,7 dias, decaindo com 99,98% por emissão beta para o estado fundamental do 90Zr. Neste trabalho foram aplicadas duas metodologias para a padronização do 90Y. O método do traçador em um sistema de coincidência de 4πβ-γ, onde foi medido o emissor beta puro, misturado com um emissor de beta-gama, que proporciona a eficiência de detecção beta. Para este método, o radionuclídeo 24Na, que decai com meia-vida de 0,623 dia pela emissão beta, com energia beta máxima de 1393 keV, seguido por dois raios gama, foi usado como traçador. A eficiência foi obtida, selecionando-se o pico de absorção total com energia de 1369 keV no canal gama. Alíquotas conhecidas do traçador, previamente padronizadas pelo método de coincidência 4πβ-γ, foram misturadas com alíquotas conhecidas de 90Y. A atividade do emissor beta puro foi calculada por meio de um sistema de coincidência por software (SCS) usando discriminação eletrônica para alterar a eficiência de beta. O comportamento da curva de extrapolação foi predito por meio do código Esquema, que utiliza a técnica de Monte Carlo. O outro método usado foi o método CIEMAT/NIST desenvolvido para sistemas de contagem de cintilação líquida. Para este método, utilizou-se uma solução padrão de 3H. O sistema 2100TR TRICARB foi usado para as medições, o qual opera em coincidência com duas fotomultiplicadoras; uma fonte externa, colocada perto do sistema de medição foi usada para determinar o parâmetro quenching. O coquetel utilizado foi o Ultima Gold, a variação do fator de quenching foi obtida pelo uso de nitrometano. As amostras radioativas foram preparadas em frascos de vidro com baixa concentração de potássio. As atividades determinadas pelos dois métodos foram comparadas e os resultados obtidos são concordantes dentro das incertezas experimentais. Por meio deste trabalho, foi possível avaliar o desempenho do método CIEMAT/NIST, que apresenta várias vantagens em relação ao método do traçador, entre elas a facilidade para a preparação das fontes, medidas simples e rápidas sem a necessidade de determinar as curvas de extrapolação. / Dissertação (Mestrado em Tecnologia Nuclear) / IPEN/D / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP

Submitted by Claudinei Pracidelli (cpracide@ipen.br) on 2015-10-28T11:15:14Z No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2015-10-28T11:15:14Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Atualmente os gliomas representam cerca de 81% dos tumores cerebrais malignos, com aumento na incidência tanto em crianças, como em adultos acima dos 45 anos. Um número elevado de receptores neuroquinina tipo 1 (NK-1) estão expressos em células de glioma, estando a ligação da Substância P (SP) a esses receptores, envolvida no desenvolvimento e progressão desse tipo de tumor. A SP quelada ao DOTA (SP-DOTA), radiomarcada, vem sendo testada para utilização na terapia de gliomas, sendo o lutécio-177 (177Lu), devido a seu menor alcance tecidual, o radioisótopo mais indicado para tumores localizados em áreas críticas do cérebro. No entanto, estudos indicam a necessidade da adição de um excesso de metionina para prevenção da oxidação peptídica da SP-DOTA-177Lu, visando aumentar a estabilidade e a capacidade de ligação às células tumorais. Para superar esse desafio, surge a perspectiva da utilização de um novo análogo da SP, com estrutura modificada, para prevenir a oxidação peptídica. Neste contexto, o objetivo desse trabalho foi estudar a marcação de um novo análogo da SP com 177Lu e caracterizar suas propriedades in vitro e in vivo, visando a obtenção de um radiofármaco inédito e com potencial aplicação na terapia de tumores cerebrais e realizar estudos preliminares de marcação deste novo análogo com Ítrio-90 (90Y). O novo análogo foi obtido pela troca do aminoácido metionina (Met) pelo aminoácido norleucina (Nle) na posição 11 da cadeia peptídica da SP, sendo esses peptídeos denominados respectivamente SP(Met11)-DOTA e SP(Nle11)-DOTA. Após análise da oxidação peptídica dos dois peptídeos, os parâmetros da radiomarcação da SP(Nle11)-DOTA, com 177LuCl3, foram estudados para determinar a melhor condição de marcação. As estabilidades in vitro da SP(Nle11)-DOTA-177Lu sob refrigeração (2-8°C), no freezer (-20°C) e em soro humano (37°C) foram determinadas após radiomarcação com alta atividade, quanto ao uso de agentes estabilizantes e após diluição. A SP(Nle11)-DOTA também foi radiomarcada com 90Y, utilizando-se a condição padrão determinada, sendo a estabilidade in vitro da SP(Nle11)-DOTA-90Y sob refrigeração (2-8°C) e em freezer (-20°C), avaliada após radiomarcação com alta atividade e quanto a utilização de agente estabilizante. A capacidade de ligação in vitro às células tumorais (U-87 MG e M059J) e a biodistribuição in vivo em camundongos BALB/c sadios foram determinadas para a SP(Nle11)-DOTA-177Lu e comparadas à SP(Met11)-DOTA-177Lu. A ligação às proteínas plasmáticas e a biodistribuição em camundongos Nude com modelo tumoral também foram avaliadas. Os resultados obtidos na análise da oxidação peptídica comprovaram a importância da adição de excesso de metionina para prevenção da oxidação peptídica e indicaram uma alta estabilidade da SP(Nle11)-DOTA, durante e após o processo de radiomarcação. A adição de 148 MBq (4 mCi) da solução de 177LuCl3 em HCl 0,05N à 10 μg de SP(Nle11)-DOTA diluída em tampão acetato de sódio 0,4 M pH 4,5 seguida pela incubação a uma temperatura de 90ºC por 30 minutos, sob agitação de 350 rpm foi definida com condição padrão de marcação. O congelamento (-20°C), o uso de agentes estabilizantes e a diluição apresentaram-se como métodos efetivos para garantir uma alta estabilidade in vitro da SP(Nle11)-DOTA-177Lu, após a marcação com alta atividade. Bons resultados também foram observados para a marcação da SP(Nle11)-DOTA com 90YCl3 e para a estabilidade in vitro da SP(Nle11)-DOTA-90Y, após congelamento (-20°C) e quando utilizado ácido gentísico como estabilizante. A SP(Nle11)-DOTA-177Lu apresentou uma boa especificidade pelas células tumorais, principalmente pelas células de glioma humano M059J, sugerindo que a substituição do aminoácido metionina por norleucina na posição 11 não compromete a capacidade de ligação da SP(Nle11) às células tumorais. Uma baixa porcentagem de ligação às proteínas plasmáticas e um rápido clareamento sanguíneo foram observados para a SP(Nle11)-DOTA-177Lu, sendo esse radiofármaco eliminado preferencialmente por via renal. A SP(Nle11)-DOTA-177Lu apresentou uma boa estabilidade in vivo e se mostrou incapaz de atravessar a barreira hematoencefálica, sendo seu uso indicado por injeção intratumoral ou intracavitária. O estudo de biodistribuição em animais com modelo tumoral, mostrou que esse radiofármaco se liga às células tumorais por ligações receptor específicas. Com base nesse dados conclui-se que a SP(Nle11)-DOTA-177Lu, apresenta-se como um radiofármaco inédito que devido às suas propriedades in vitro e in vivo favoráveis, apresenta potencial aplicação na terapia de tumores cerebrais, representando uma nova possibilidade dentro do limitado arsenal terapêutico para esse tipo de tumor. / Tese (Doutorado em Tecnologia Nuclear) / IPEN/T / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP

Submitted by Claudinei Pracidelli (cpracide@ipen.br) on 2015-12-10T16:45:56Z No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2015-12-10T16:45:56Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Têm sido estudadas novas modalidades para o diagnóstico e tratamento de câncer de próstata avançado baseado em peptídeos. Receptores para o peptídeo liberador de gastrina (GRPr) são superexpressos em vários tipos de células cancerígenas, incluindo câncer de mama e próstata. A bombesina é um análogo do peptídeo GRP de mamíferos que se liga com alta especificidade e afinidade a GRPr. Várias pesquisas têm sido realizadas para desenvolver e radiomarcar um análogo da bombesina com lutécio-177 com interesse para terapia de tumores pequenos ou metástases, devido às características físicas e viabilidade comercial do radionuclídeo. O objetivo deste trabalho foi estudar o processo de marcação e controle de qualidade de derivados da bombesina, usando como agente quelante DTPA e DOTA e espaçador aminoacídico Gly5, e realizar estudos de estabilidade e de biodistribuição de modo a avaliar o potencial de aplicação em estudos clínicos. Os estudos demonstraram que os análogos da bombesina estudados podem ser marcados com 177Lu com alto rendimento de marcação e alta atividade específica. Os estudos de estabilidade in vitro sugerem que os derivados DOTA-conjugados apresentam maior estabilidade que o DTPA-conjugados quando armazenados sob refrigeração e em soro humano. O coeficiente de partição do PG5N-DOTA-177Lu indicou maior lipofilicidade quando comparado com o derivado PG5M-DOTA-177Lu , porém sem influência sobre o clareamento sanguíneo ou captação hepática do composto. Os compostos DOTA-conjugados apresentam menor ligação às proteínas plasmáticas, corroborado pelo rápido clareamento sanguíneo observado nos estudos in vivo. Os estudos de biodistribuição com os compostos PG5M-DOTA-177Lu e PG5N-DOTA-177Lu mostraram o rápido clareamento sanguíneo dos compostos e excreção renal, e baixa captação óssea, indicando estabilidade in vivo dos derivados 177Lu-DOTA. O composto PG5M-DOTA-177Lu apresentou maior captação no pâncreas e intestinos, órgãos com maior porcentagem de receptores para bombesina. Entretanto, a ligação dos compostos às células tumorais (PC-3) in vitro foi similar para ambos os compostos. / Tese (Doutorado em Tecnologia Nuclear) / IPEN/T / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP

The basic understanding of mixing in the process of polymer melt extrusion by twin screw extruder is limited by their geometrical complexity and the interactions of the process parameters. Mixing and flow in a 100mm diameter, trapezoidal channeled, intermeshing co-rotating twin-screw extruder have been characterised by determination of residence time distribution (RTD) and of the paths taken by tracers added to the melt. The axial mixing and the effects of varius parameters on it were established by studying RTD using tracer techniques. As the tail of the distribution is of paramount importance, the reproducibility of the RTD curve was extensively studied. Radioactive NnO2 was used as a tracer and detected by gamma ray spectroscopy giving more reproducible results than added barytes estimated gravimetrically after ashing. Shock cooling of the extruder and sectioning of the solidified compound in the screw channels was used to-study the flow mechanism. The maximum throughput achieved, polymer melting mechanism, filled volume and axial mixing Are interrelated, and are dependent on the configuration and position of segmented mixing discs present in the screw profile. In the upstream position these act as melting discs and their efficiency is increased in a closed configuration. Initial melting is achieved over a remarkably short distance along the screw profile. The screw speed affects the axial mixing which is shown to be related to the net relative pressure change at the screw tips. A flow model is proposed such that the overall material flow taking place in an anticlockwise direction along the screw channel comprises two separate flow regimes. The upper regime rotates anti-clockwise and is made up of main and small tetrahedron flow and calender flow. The lower flow regime rotates clockwise and is made up of main and small side leakage flows and a portion of the main tetrahedron flows together with a central flow. The flow studies show conclusively that the melt from a particular site ahead of the intermeshing zone occupies a predestined site after passing through the intermeshing zone.

Magister Scientiae - MSc / Coal provides for 77% of South Africa’s primary energy needs and is therefore a major resource that supports the socio-economic needs of South African citizens. Power stations are the major consumers of coal in South Africa and produces electricity from burned coal. The burning of coal produces a large volume of ash that is disposed in the form of ash dump systems. The ash dump system is treated with high salinity process water from the power station for dust suppression. The process water contains salts due to evaporation processes from the recirculation of water in the cooling water system. Various studies to evaluate the sustainability of the ash dump system as a sustainable salt sink were therefore conducted. This study aimed to develop a conceptual model for the ash dump system by evaluating the movement of the process water trough the ash dump and the impacts it might have on the underlying weathered dolerite aquifer. This was achieved by evaluating the hydraulic and transport properties of the ash dump system. An initial site conceptual model was first established prior to the application of the hydraulic and transport methods. The initial conceptual model was based on the literature, previous reports and an initial site walk over. Known and tested hydraulic and transport methods were applied n bo.th field and laboratory scale for the saturated part of the ash dump system. The laboratory experiments comprised of column and core experiments. These methods assisted in parameter estimation of hydraulic and transport properties and also assisted in the planning of the field experiments. The field experiments were conducted in the form of slug tests, tracer dilution and natural gradient divergent tracer test experiments. The combined laboratory and field experiments provided statistically significant values that were then used as inputs into the conceptual model. Field experiments were also applied to a surrogate aquifer that represented the underlying shallow weathered dolerite aquifer of the ash dump system. The components of the updated conceptual model identified and investigated include the physical environment, the calculated hydraulic and transport properties.The ash dump can be conceptualized as a 20 to 30 meter high heap of consolidated clay size ash particles built on top of an underlying shallow weathered dolerite aquifer. The ash dup is directly connected to the underlying weathered dolerite aquifer. The saline water within the saturated zone has the ability to move through the ash dump system with hydraulic conductivities ranging between 10-1-10- 2 m/day, with flow velocities of 7-8m/day and effective porosities of 1%-2%. The hydraulic properties of the ash dump are, amongst others, controlled by the ash geology, contact time of the process water with the sh and show a significant reduction in hydraulic conductivity over time, before reaching a steady state. The transport properties are controlled by advection and spreading in available pathways. Results for the surrogate underlying fractured rock aquifer show flow velocities of 31m/day and an effective porosity of 1%.This suggests that the underlying weathered dolerite aquifer is vulnerable to process water contamination from the ash dump system. The study illustrates the importance of a site conceptual model before the application of investigative methods. Hence having a site conceptual model provides an excellent platform for hydraulic and transport estimation. The development of a site conceptual model enhanced the understanding of flow and transport movement of the processed water trough the ash dump, it also assisted as a beneficial tool to enhance ash dump management. / South Africa

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Um campo interessante para aplicação de técnicas nucleares devido à complexidade dos problemas a serem estudados e importante devido ao forte impacto econômico e estratégico é a industria de petróleo. Pelas técnicas nucleares podem ser obtidas informações preciosas. A utilização de traçadores auxilia a caracterização de um reservatório de petróleo e permite que se tomem posteriormente decisões importantes para o processo de recuperação deste recurso natural. O estudo é feito em uma malha envolvendo poços injetores e produtores, mas com um único traçador não é possível discriminar a contribuição de diferentes injetores para um determinado produtor. Devido a necessidade de se ter vários traçadores para serem usados na recuperação de poços de petróleo é proposto o desenvolvimento de traçadores ativáveis. Foram escolhidos para serem usados como traçadores elementos do grupo dos terras raras lantânio (La) e európio (Eu) por apresentarem elevada seção de choque e facilidade de obtenção. Estes elementos foram complexados com quelantes orgânicos para diminuir o grau de perdas ou retardo do traçador em relação à fase aquosa. Esses quelantes são os ácidos aminopolicarboxílicos EDTA, DTPA e DOTA. Para verificar se ocorreu a complexação foi feita análise por espectrometria no infravermelho. Com o resultado observou-se que houve a complexação em todos as amostras. Para separar interferentes como sódio, cloro e bromo presentes na água de produção foi utilizado um processo de coprecipitação. O processo foi eficiente já que conseguiu precipitar os terras raras separando-os do sódio e bromo presentes na água. Para verificar a partição do traçador com a fase oleosa e a fase aquosa foi realizado o teste de partição e em seguida calculado o coeficiente de partição ( Kao ) para todos os complexos (traçadores) em todos os testes. Foi realizado um teste em corpo de prova para determinar os parâmetros de interação do traçador candidato com a rocha. Foram utilizados como traçador o trítio, La-EDTA e cloreto de európio. No caso do trítio, que serviu como referência para avaliação dos demais traçadores, não ocorreu retenção do traçador no interior dos poros do corpo de prova. Para o cloreto de európio e La-EDTA observou-se a ocorrência de adsorção nas superfícies internas dos poros do corpo de prova, seguida de dessorção. / The application of nuclear techniques to the oil industry has both scientific and economical interest due to the complexity of the questions that have to be answered and to the strong economic and strategic impact of the fuel production activity. Valuable information can be obtained employing nuclear methods. In particular, they are instrumental in describing detailed flow patterns and other features of oil reservoirs that are unattainable to other methods. Besides, the information they provide substantiate more sound decisions on actions related to the recovery of this important natural resource. Tracer studies in oil fields are performed in a net of injection and producing wells. Thus, the use of only one tracer species would not discriminate the contributions of distinct injector wells to the response of a given production well. Hence, a multi-tracer experiment is required, and in to meet this purpose the use of activable tracers is proposed. As additional tracers lanthanum (La) and europium (Eu) were chosen from the rare earth series due to their large neutron cross sections and availability. In order to decrease losses to the oil phase and retardation of the tracer relatively to the aqueous phase, these elements were complexed with organic chelating ligands: the polyamino-carboxylic acids EDTA, DTPA , and DOTA. Infrared spectrometry was used to check complexation. Its results showed that complexation occurred in all the samples. A coprecipitation process was used to eliminate interfering agents such as sodium, chlorine, and bromine present in the water. The procedure proved to be efficient since it succeeded in precipitating the rare earths, thus separating them from the sodium and bromine dissolved in the water. In order to check the partition of the tracer between the aqueous and organic phases, tests were carried stirring the two phases together and measuring the tracer concentrations in the aqueous phase; the partition coefficient was ( Kao ) then calculated for all the combinations of the two lanthanides and three ligands. Continuous tests pumping the tracer through reservoir rock samples were also carried. Tritiated water was used as a reference tracer and the lanthanides employed were in form of La- EDTA and EuCl3. The last two were somewhat retarded due to adsorption followed by desorption in either the rock or oil phases

Diss. (sammanfattning) Uppsala : Sveriges lantbruksuniv. / Härtill 5 uppsatser.