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Dynamics of bubbles in microchannels: theoretical, numerical and experimental analysisAtasi, Omer 06 November 2018 (has links) (PDF)
This thesis aims at contributing to the characterization of the dynamics of bubbles in microfluidics through modeling and experiments. Two flow regimes encountered in microfluidics are studied, namely, the bubbly flow regime and the Taylor flow regime (or slug flow).In particular, the first part of this thesis focuses on the dynamics of a bubbly flow inside a horizontal, cylindrical microchannel in the presence of surfactants using numerical simulations. A numerical method allowing to simulate the transport of surfactants along a moving and deforming interface and the Marangoni stresses created by an in-homogeneous distribution of these surfactants on this interface is implemented in the Level set module of the research code. The simulations performed with this code regarding the dynamics of a bubbly flow give insights into the complexity of the coupling of the different phenomena controlling the dynamics of the studied system. Fo example it shows that the confinement imposed by the microchannel walls results in a significantly different distribution of surfactants on the bubble surface, when compared to a bubble rising in a liquid of infinite extent. Indeed, surfactants accumulate on specific locations on the bubble surface, and create local Marangoni stresses, that drastically influence the dynamics of the bubble. In some cases, the presence of surfactants can even cause the bubble to burst, a mechanism that is rationalized through a normal stress balance at the back of the bubble. The numerical method implemented in this thesis is also used for a practical problem, regarding the artisanal production of Mezcal, an alcoholic beverage from Mexico.The second part of the thesis deals with the dynamics of a Taylor flow regime, through experiments and analytical modeling. An experimental technique that allows to measure the thickness of the lubrication film forming between a pancake-like bubble and the microchannel wall is developed. The method requires only a single instantaneous bright-field image of a pancake-like bubble translating inside a microchannel. In addition to measuring the thickness of the lubrication film, the method also allows to measure the depth of a microchannel. Using the proposed method together with the measurment of the bubble velocity allows to infer the surface tension of the interface between the liquid and the gaz. In the last chapter of this thesis, the effect of buoyancy on the dynamics of a Taylor flow is quantified. Though often neglected in microfluidics, it is shown that buoyancy effects can have a significant impact on the thickness of the lubrication film and consequently on the dynamics of the Taylor flow. These effects are quantified using experiments and analytical modeling. This work was performed at Princeton University with Professor Howard A. Stone during an eight month stay. / Doctorat en Sciences de l'ingénieur et technologie / info:eu-repo/semantics/nonPublished
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Torque measurement in turbulent Couette-Taylor flows / Mesure du couple dans les écoulements turbulents de Couette-Taylor / Medida del par en flujos turbulentos de Couette-TayorMartínez Arias, Borja 23 September 2015 (has links)
L’écoulement entre deux cylindres coaxiaux, appelé l’écoulement de Couette-Taylor, a été étudié lorsque le cylindre intérieur tourne. Quatre dispositifs ont été utilisés avec différentes tailles d’entrefer. Les visualisations montrent l’évolution des motifs avec le nombre de Reynolds, Re. La variation du couple sur le cylindre intérieur a été déterminée en utilisant le pseudo-nombre de Nusselt, qui est une mesure du taux de dissipation d’énergie.Pour des faibles valeurs de Re, l’écoulement est laminaire et azimutal, et le couple est proportionnel à Re. Au-delà d’une valeur critique de Re, les rouleaux de Taylor apparaissent et la pente de variation du couple change brutalement. Pour de grandes valeurs de Re, les rouleaux deviennent turbulents et la pente du couple augmente à cause de la dissipation d’énergie turbulente. Le couple a été mesuré jusqu’à Re=45.000 et montre une dépendance avec le rapport de rayons des cylindres et du nombre de vortex. Avant le régime ultime de la turbulence, les états avec plus de rouleaux présentent un couple plus grand et la situation est inversée dans le régime ultime.Une étude du couple agissant sur le cylindre intérieur a été menée en présence d’un liquide viscoélastique contenant des polymères de grande masse molaire. En appliquant des cycles d’accélération-décélération de la rotation du cylindre intérieur, le couple présente une boucle d’hystérèse dont l’aire augmente avec la concentration de polymère. Les statistiques des fluctuations de la turbulence élastique ont été analysées. Le couple exercé par les vortex solitaires obtenus lors de la phase de décélération, avant la relaminarisation complète de l’écoulement, a été étudié. / The flow between two concentric cylinders, i.e., the Couette-Taylor flow, has been investigated when only the inner cylinder rotates. Four set-ups have been employed with 4 values of the radius ratio. Flow visualisations have been performed to analyse the evolution of the flow patterns with the Reynolds number, Re. The variation of the torque acting on the inner cylinder with different parameters has been quantified using the pseudo-Nusselt number, which measures the rate of energy dissipation in the flow.At low Re, the flow is laminar and azimuthal, and the torque is proportional to Re. Above a critical value of Re, Taylor vortices emerge in the flow and the slope of the torque changes drastically. At high values of Re, the vortices become turbulent and the increase rate of torque is enhanced due to the energy dissipation of turbulence. The torque measured up to Re=45 000 depends on the radius ratio of the cylinders and on the number of vortices. Below the ultimate regime of turbulence, flows containing larger number of vortices exert larger levels of torque; above it, flows containing larger number of vortices exert lower levels of torque.A specific study of the torque exerted on the inner cylinder has been carried out with viscoelastic fluids made of large-weight-molecule polymers. If acceleration-deceleration cycles of the rotation of the inner cylinder are applied, the torque exhibits a hysteretic loop, which increases with the polymer concentration. The statistics of the elastic turbulence fluctuations have been analysed. A special focus was made on the torque induced by the solitary vortices obtained in the deceleration phase, before the flow relaminarisation.
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Réacteur-échangeur de type monolithe - stratégie de modélisation et description des phénomènes à l'échelle d'un canal catalytique unique / Reactor/heat exchanger of monolith type – modeling strategy and phenomena description at the catalytic channel scaleDurán Martínez, Freddy-Libardo 28 April 2017 (has links)
Les réacteurs structurés de type monolithe apparaissent comme une alternative intéressante aux réacteurs triphasiques conventionnels (à lit fixe ruisselant ou à suspension), car ils offrent dans leurs canaux millimétriques, dans une large gamme de débits, un écoulement bien défini, consistant en une succession de bulles et bouchons liquides (écoulement dit de Taylor). Celui-ci, proche de l'écoulement idéal " piston ", permet également une intensification du transfert gaz-liquide, notamment grâce à l'existence d'un film mince de liquide séparant les bulles de la paroi catalytique. Par ailleurs, les dernières technologies de fabrication additive offrent de nouvelles possibilités de réalisation de ce type de réacteur, sous la forme d'une structure métallique conductrice alternant canaux catalytiques et canaux dédiés au fluide caloporteur. Cette configuration efficace de réacteur-échangeur autorise à considérer le monolithe comme uniforme en température et à réduire sa modélisation à celle d'un canal unique isotherme. C'est la stratégie de modélisation adoptée dans ce travail de thèse, qui cherche à représenter chacun des phénomènes avec seulement le niveau de complexité nécessaire, en progressant de l'échelle locale à l'échelle du réacteur. L'outil choisi ici est le logiciel COMSOL Multiphysics pour sa capacité à traiter des problèmes multi-physiques et multi-échelles. Une approche classique pour les écoulements de Taylor est appliquée, construite autour d'une " cellule unitaire " qui se déplace à la vitesse diphasique le long du canal. Le champ hydrodynamique calculé sert alors de support au calcul du transfert de masse entre les phases. Le premier cas d'étude traité - transfert d'oxygène dans l'eau avec réaction de consommation de l'oxygène en paroi - sert à poser les bases du modèle, en examinant le bien-fondé de différentes hypothèses simplificatrices, concernant le nombre de phases modélisées, les conditions aux limites du domaine pour les équations résolues, ou encore la forme de bulle. Ce travail préliminaire a montré que la résolution de la phase liquide uniquement, autour d'une bulle de forme simplifiée, peut assurer une représentation satisfaisante des profils de vitesse dans les bouchons et dans le film de lubrification par rapport à des calculs diphasiques. Il a aussi permis d'évaluer de façon séparée les contributions au transfert gaz-liquide de chacune des zones d'interface (film, nez ou arrière de la bulle) et de quantifier l'influence sur l'efficacité du transfert de la fréquence de bullage, qui modifie à la fois l'aire interfaciale et l'intensité de recirculation dans les bouchons. La démarche est ensuite appliquée au cas de l'hydrogénation de l'alpha-pinène, et validée par une campagne d'essais réalisés pour un tube catalytique de 2 mm de diamètre et de 40 cm de longueur, fonctionnant sous 21 bar et entre 100°C et 160°C. Le modèle utilise pour la couche catalytique en paroi une loi cinétique intrinsèque, identifiée en réacteur autoclave agité (pour le même catalyseur de Pd/Al2O3, mais sous forme de poudre). Il suit par un calcul instationnaire la progression de la cellule unitaire jusqu'à la sortie du réacteur. Outre les effets des paramètres clés mis en évidence précédemment, ceux de la consommation de gaz le long du réacteur et des conditions " initiales " de saturation du liquide sont examinés. Le fonctionnement du monolithe peut être reproduit dans son intégralité à partir de ce modèle, par association de canaux recevant des débits individuels de gaz et de liquide représentatifs de la distribution des fluides observée expérimentalement, et en lui incorporant un module de mélange des fluides issus de chacun des canaux en sortie de réacteur. Ce modèle sert aussi de référence pour l'évaluation d'un outil de dimensionnement plus direct, basé sur une hydrodynamique simplifiée et des coefficients d'échange globaux évalués à partir de corrélations ou des simulations numériques dédiées. / Structured reactors of monolith type arise as an interesting alternative to conventional three-phase reactors (trickle-bed or slurry reactors), because they offer, in a wide range of flow rates, a welldefined flow structure in their millimetric channels, consisting of an intermittent series of gas bubbles and liquid slugs (i.e. Taylor flow). This flow regime, close to the ideal “plug flow” behavior, enables the improvement of gas-liquid mass transfer, thanks to the thin liquid film laying between the bubbles and the catalytic wall. Moreover, recent additive manufacturing technologies offer new possibilities for producing such a reactor, in the form of a metal heat-conducting block alternating catalytic channels and channels dedicated to the coolant. This efficient reactor/heat exchanger configuration allows the monolith to be considered as uniform in temperature and to reduce its modeling to that of a single isothermal channel. This is the modeling strategy adopted in this thesis, which aims to represent each phenomenon with the required level of complexity only, progressing from the bubble/slug scale to the reactor scale. COMSOL Multiphysics® software is selected as the numerical tool for its ability to handle multiphysics and multi-scale problems. The approach classically used for Taylor flows is applied, based upon a "unit cell" (gas bubble associated to a lubricating liquid film and two liquid half-slugs) that travels along the channel at the two-phase velocity. Solved hydrodynamics then serves as a basis for the calculation of gas-liquid mass transfer. The first study case - oxygen transfer into water with consumption at the channel wall – lays the foundations of the model, by examining the merits of various simplifying hypotheses concerning the number of phases to be considered (gas and liquid, or liquid only), the boundary conditions for the solved equations (periodicity, slip conditions at the gas-liquid interface), or the bubble shape (calculated or "simplified"). This preliminary work has shown that the simplest approach, which consists in solving the liquid phase only, as flowing around a bubble of simplified shape, can ensure a satisfactory representation of the velocity profiles in the liquid slugs and in the lubrication film, compared with two-phase flow (semi-analytical or CFD) calculations. This study also allows to evaluate separate contributions from different parts of the bubble surface (film, and front or back cap) to gas-liquid mass transfer, and to quantify the influence on transfer efficiency of bubble frequency, which affects both the interfacial area and the recirculation intensity in the slugs. The modelling approach is then applied to the hydrogenation of alpha-pinene and validated by an experimental tests carried out in a catalytic tube of 2 mm diameter and 40 cm length, operating at 20 bar and between 100°C and 160°C. The model uses an intrinsic kinetic law for the reaction occurring in the catalytic washcoat, identified in a stirred autoclave reactor (for the same Pd/Al2O3 catalyst, but in powdered form). Transient calculation follows the progression of the unit cell until the reactor exit. In addition to the effects of the key parameters previously identified, those of gas consumption along the reactor (hydrogen being here the limiting reactant) and "initial" saturation conditions of the liquid are examined. The behavior of the entire monolith can be mimicked from this model by combining, in a mixing module, the outflows of channels whose individual gas and liquid flow rates match a measured fluid distribution. This model also serves as a reference for evaluating a more direct reactor sizing tool, based on simplified hydrodynamics and overall exchange coefficients evaluated from correlations or dedicated numerical simulations.
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Dynamics of bubbles in microchannels : theoretical, numerical and experimental analysis / Dynamique des bulles en microcanal : analyse théorique, numérique et expérimentaleAtasi, Omer 28 September 2018 (has links)
Cette thèse vise à contribuer à la caractérisation, à l’aide de modélisation et d’expérience, de la dynamique de bulle en microfluidique. Deux régimes d’écoulements rencontrés en microfluidique sont étudiés, le régime bubbly flow et le régime Taylor flow. En particulier, la première partie de cette thèse traite de la dynamique d’un écoulement de type bubbly flow dans un microcanal rectiligne de section circulaire en présence de surfactants. Le code de calcul numérique JADIM est utilisé. Une méthode numérique permettant, d’une part, de simuler le transport de surfactants le long d’une interface qui bouge et qui se déforme, et d’autre part, de simuler l’effet Marangoni crée par une distribution inhomogène de ces surfactants sur cette interface, est implémentée et validée. Les simulations effectuées avec ce code concernant la dynamique d’un écoulement de type bubbly flow montrent par exemple que, le confinement créé par les parois du microcanal résulte en une distribution des surfactants sur la surface des bulles qui est fondamentalement différente d’une distribution rencontrée dans le cas d’une bulle qui se déplace dans un liquide de dimension infinie. En effet, les surfactants s’accumulent en des locations spécifiques sur la surface des bulles et créent des forces de Marangoni locale, qui influencent drastiquement la dynamique des bulles. Dans certains cas, les surfactants peuvent même engendrer une désintégration de la bulle, un mécanisme qui est rationalisé par un bilan de force à l’arrière de la bulle. La méthode numérique implémentée dans cette thèse est également utilisée pour un problème pratique concernant la production artisanale de Mezcal, une boisson alcoolisée produite au Méxique. La seconde partie de cette thèse traite de la dynamique d’un écoulement de type Taylor flow, à l’aide d’expérience et de modélisation. Une méthode expérimentale permettant de mesurer l’épaisseur du film de lubrification qui se forme entre une bulle de Taylor et les parois du microcanal est développée. Cette méthode requiert uniquement une image « brightfield » de la bulle. En plus de la mesure de l'epaisseur du film de lubrification, la méthode permet aussi de mesurer la profondeur du microcannal. Enfin, l'utilisation de la méthode proposée couplée à la mesure de la vitesse de translation de la bulle permet de déduire la tension de surface de celle-ci. Dans le dernier chapitre de cette thèse, l'influence des effets gravitaires sur la dynamique des écoulements de Taylor est quantifiée. Quoique souvent négligée en microfluidique, il est montré que les effets gravitaires peuvent avoir un impact significatif sur la dynamique des écoulements de Taylor. Ces impacts sont quantifiés à l'aide d'expériences et de modélisations. Ce travail a été réalisé à la Princeton University avec Professeur Howard A. Stone pendant un séjour de 7 mois. / This thesis aims at contributing to the characterization of the dynamics of bubbles in microfluidics through modeling and experiments. Two flow regimes encountered in microfluidics are studied, namely, the bubbly flow regime and the Taylor flow regime (or slug flow). In particular, the first part of this thesis focuses on the dynamics of a bubbly flow inside a horizontal, cylindrical microchannel in the presence of surfactants using numerical simulations. A numerical method allowing to simulate the transport of surfactants along a moving and deforming interface and the Marangoni stresses created by an inhomogeneous distribution of these surfactants on this interface is implemented in the Level set module of the research code. The simulations performed with this code regarding the dynamics of a bubbly flow give insights into the complexity of the coupling of the different phenomena controlling the dynamics of the studied system. Fo example it shows that the confinement imposed by the microchannel walls results in a significantly different distribution of surfactants on the bubble surface, when compared to a bubble rising in a liquid of infinite extent. Indeed, surfactants accumulate on specific locations on the bubble surface, and create local Marangoni stresses, that drastically influence the dynamics of the bubble. In some cases, the presence of surfactants can even cause the bubble to burst, a mechanism that is rationalized through a normal stress balance at the back of the bubble. The numerical method implemented in this thesis is also used for a practical problem, regarding the artisanal production of Mezcal, an alcoholic beverage from Mexico. The second part of the thesis deals with the dynamics of a Taylor flow regime, through experiments and analytical modeling. An experimental technique that allows to measure the thickness of the lubrication film forming between a pancake-like bubble and the microchannel wall is developed. The method requires only a single instantaneous bright-field image of a pancake-like bubble translating inside a microchannel. In addition to measuring the thickness of the lubrication film, the method also allows to measure the depth of a microchannel. Using the proposed method together with the measurment of the bubble velocity allows to infer the surface tension of the interface between the liquid and the gas. In the last chapter of this thesis, the effect of buoyancy on the dynamics of a Taylor flow is quantified. Though often neglected in microfluidics, it is shown that buoyancy effects can have a significant impact on the thickness of the lubrication film and consequently on the dynamics of the Taylor flow. These effects are quantified using experiments and analytical modeling. This work was performed at Princeton University with Professor Howard A. Stone during a seven month stay.
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Study of a new gas-liquid-solid three phase contact mode at millimetric scale : catalytic reactors using “slurry Taylor” flow / Étude d'un nouveau mode de contact gaz-liquide-solide à l'échelle millimétrique : vers des réacteurs catalytiques utilisant l'écoulement "slurry Taylor"Liedtke, Anne-Kathrin 11 July 2014 (has links)
Des réacteurs avec solide en suspension (« slurry »), très répandu dans l'industrie chimique, du laboratoire à la production, offrent des bonnes capacités en transfert de matière et de chaleur. Leur flexibilité facilite le changement de la phase solide et permet une régénération en continue des catalyseurs en cas de désactivation. Cependant, ils présentent un fort rétro-mélange, et donc un désavantage pour des réactions ayant des enjeux de sélectivité et/ou de conversion poussées. L'écoulement segmenté dit de Taylor est souvent mis en œuvre dans les réacteurs micro-structurés (RMS), grâce à ses propriétés intéressantes (capacités de transfert, écoulement, piston). Cependant, l'utilisation des solides catalytiques dans ces RMS est le plus souvent résolue par immobilisation du catalyseur nuisant la flexibilité. L'écoulement « slurry Taylor » (EST) qui utilise les recirculations internes dans les segments liquides pour transporter des particules en poudre, peut potentiellement répondre à cet enjeu. L'objet de cette étude est la conception et la caractérisation de ce nouveau mode de contact gaz-liquide-solide (G-L-S) dans des tubes millimétriques horizontaux et verticaux. Des études hydrodynamiques ont révélé différents régimes d'écoulement dépendant de la vitesse et de l'orientation de l'écoulement. Pour étudier le transfert de matière L-S, une résine échangeuse d'ion a été utilisée et une première corrélation pour le nombre de Sherwood est proposée / Slurry reactors, widely encountered in chemical industry (laboratory scale up to manufactaring), offer good mass and heat transfer capacities and their high flexibility ensures the simple changeover of solid phases enables a continuous online fresh catalyst feed for fast deactivating catalysts. However slurry reactors promote a high degree of backmixing which can be a drawback for reactions with selectivity issues or when very high conversions are required. In microreaction technology, Taylor flow is often employed providing excellent heat and mass transfer and almost ideal plug flow behavior. Solid handing in these small structures is often resolved by immobilizing the solid catalyst which impinges on the flexibility. One possible solution to combine beneficial properties of Taylor flow with the operational flexibility of conventional slurry reactors is a “slurry Taylor” flow (STF) where catalyst particles are suspended and kept in motion by the internal circulations present in the liquid slugs. The focus of this work is the design and characterization of this innovative gas-liquid-solid contactor. Particles were transported in millimetric horizontal and vertical tubing without the risk of clogging. Hydrodynamic studies revealed different flow patterns depending mainly on velocity and flow orientation. Ion exchange resin particles were used to study the liquid-solid mass transfer and first correlation for the Sherwood number in STF is proposed
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Desgaste corrosivo-cavitativo-erosivo de um a?o-carbono em meio aquoso com fra??es de sal (NaCl), CO2 e particulados s?lidos (SiO2) / Corrosive-cavitative-crosive wear of a carbon steel in aqueous medium with salt (NaCl), CO2 and solid particulates (SiO2) fractionsSilva, Fernando Nunes da 27 August 2012 (has links)
Made available in DSpace on 2014-12-17T14:58:19Z (GMT). No. of bitstreams: 1
FernandoNS_DISSERT.pdf: 5044327 bytes, checksum: 66e88407297dda873c6a6d882b6de312 (MD5)
Previous issue date: 2012-08-27 / Conselho Nacional de Desenvolvimento Cient?fico e Tecnol?gico / A batch of eighty-four coupons of low carbon steel were investigated at laboratory
conditions under a corrosive, cavitative-corrosive (CO2) and corrosive-erosive (SiO2 +
CO2) in an aqueous salt solution and two levels of temperature. The following
measurements were made on Vickers (HV0,05, HV0,10, HV0,20) Microhardness tests at
three levels of subsurface layer. A turbulent flow collided on the cylindrical sample,
with and without mechanical stirring and gas bubbling, with and without fluid
contamination by solid particles of SiO2, at two temperatures. Surface Roughness
and Waviness, under two conditions "as received, after machining" and "after worn
out", as well as gravimetric and electrochemical parameter were measured on the
two opposite generatrices of each cylindrical sample, on the flow upstream (0?) and
downstream (180?) by Profilometry, Mass Variation and Linear Polarization
Resistance (LPR). The results of the Microhardness and Surface Texture of all
coupons were subjected to statistical comparison, using the software Statgraphics?
Centurion XVI, 95% statistical certainty, and significant differences were observed in
some arrays of measurements. The corrosive wear rate measured by LPR and mass
variation shown to be sensitive to the presence of bubbles and hydrodynamic
fluctuations inside the cell, considering the temperature and contamination of
corrosive fluid by solid particles. The main results of visual inspection relative to
some topologies of the surface damages involving different mechanisms that were
seen to give explanation for some fluctuations in wear rates of the steel
experimentally investigated / Um lote de oitenta e quatro corpos-de-prova (CP) de a?o AISI 1018 foi investigado
em laborat?rio sob solicita??es corrosivas, cavitativo-corrosivas (CO2) e erosivocorrosivas
(SiO2+CO2) em meio aquoso salino e a duas temperaturas. Foram
realizados ensaios de microdureza Vickers a tr?s n?veis de subsuperf?cie (HV0,05,
HV0,10, HV0,20). Um fluxo agitado colidiu contra os CPs, em todas as condi??es de
ensaio, sem e com agita??o mec?nica e borbulhamento de g?s, sem e com
contamina??o do fluido por part?culas s?lidas de SiO2, nas duas temperaturas
estudadas. A rugosidade e ondula??o superficial, nas condi??es como recebidos,
ap?s usinagem e ap?s desgastados , bem como medi??es gravim?tricas e
eletroqu?micas foram realizadas em duas geratrizes opostas de cada corpo-deprova,
a montante (0?) e a jusante (180?), atrav?s das t?cnicas de perfilometria,
varia??o m?ssica e resist?ncia de polariza??o linear (RPL). Os resultados da
microdureza e da textura superficial em todos CPs foram submetidos ? compara??o
estat?stica, utilizando-se o software Statgraphics? Centurion XVI e, com 95% de
certeza estat?stica, diferen?as significativas foram observadas em alguns grupos de
medidas. As medidas das taxas de desgaste corrosivo, por RPL e por varia??o
m?ssica, demonstraram serem sens?veis ? presen?a de bolhas e ?s flutua??es
hidrodin?micas no interior da c?lula, consideradas a temperatura e a contamina??o
do fluido corrosivo por part?culas s?lidas. Apresentam-se, tamb?m, os principais
resultados da inspe??o visual em que se evidenciam algumas topologias do dano
superficial nas geratrizes a 0? e a 180?, involvendo diferentes mecanismos que
foram presenciados, para justificar algumas flutua??es nas taxas de desgaste do a?o
em estudo
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Design and characterization of gas-liquid microreactors / Design et caractérsation des micro-réacteurs gaz-liquideVölkel, Norbert 04 December 2009 (has links)
Cette étude est dédiée à l'amélioration du design des microréacteurs gaz-liquide. Le terme de microréacteur correspond à des appareils composés de canaux dont les dimensions sont de l’ordre de quelques dizaines à quelques centaines de microns. Grâce à la valeur importante du ratio surface/volume, ces appareils constituent une issue prometteuse pour contrôler les réactions rapides fortement exothermiques, souvent rencontrées en chimie fine et pharmaceutique. Dans le cas des systèmes gaz-liquide, on peut citer par exemple les réactions de fluoration, d’hydrogénation ou d’oxydation. Comparés à des appareils conventionnels, les microréacteurs permettent de supprimer le risque d’apparition de points chauds, et d’envisager le fonctionnement dans des conditions plus critiques, par exemple avec des concentrations de réactifs plus élevées. En même temps, la sélectivité peut être augmentée et les coûts opératoires diminués. Ainsi, les technologies de microréacteurs s’inscrivent bien dans les nouveaux challenges auxquels l'industrie chimique est confrontée ; on peut citer en particulier la réduction de la consommation énergétique et la gestion des stocks de produits intermédiaires. Les principaux phénomènes qui doivent être étudiés lors de la conception d’un microréacteur sont le transfert de matière et le transfert thermique. Dans les systèmes diphasiques, ces transferts sont fortement influencés par la nature des écoulements, et l'hydrodynamique joue donc un rôle central. Par conséquent, nous avons focalisé notre travail sur l’hydrodynamique de l’écoulement diphasique dans les microcanaux et sur les couplages constatés avec le transfert de masse. Dans ce contexte, nous nous sommes dans un premier temps intéressés aux régimes d’écoulement et aux paramètres contrôlant la transition entre les différents régimes. Au vu des capacités de transfert de matière et à la flexibilité offerte en terme de conditions opératoires, le régime de Taylor semble le plus prometteur pour mettre en œuvre des réactions rapides fortement exothermiques et limitées par le transfert de matière. Ce régime d'écoulement est caractérisé par des bulles allongées entourées par un film liquide et séparées les unes des autres par une poche liquide. En plus du fait que ce régime est accessible à partir d’une large gamme de débits gazeux et liquide, l'aire interfaciale développée est assez élevée, et les mouvements de recirculation du liquide induits au sein de chaque poche sont supposés améliorer le transport des molécules entre la zone interfaciale et le liquide. A partir d'une étude de l’hydrodynamique locale d’un écoulement de Taylor, il s’est avéré que la perte de charge et le transfert de matière sont contrôlés par la vitesse des bulles, et la longueur des bulles et des poches. Dans l’étape suivante, nous avons étudié l'influence des paramètres de fonctionnement sur ces caractéristiques de l’écoulement. Une première phase de notre travail expérimental a porté sur la formation des bulles et des poches et la mesure des champs de vitesse de la phase liquide dans des microcanaux de section rectangulaire. Nous avons également pris en compte le phénomène de démouillage, qui joue un rôle important au niveau de la perte de charge et du transfert de matière. Des mesures du coefficient de transfert de matière (kLa) ont été réalisées tandis que l'écoulement associé était enregistré. Les vitesses de bulles, longueurs de bulles et de poches, ainsi que les caractéristiques issues de l’exploitation des champs de vitesse précédemment obtenus, ont été utilisées afin de proposer un modèle modifié pour la prédiction du kLa dans des microcanaux de section rectangulaire. En mettant en évidence l'influence du design du microcanal sur l’hydrodynamique et le transfert de matière, notre travail apporte une contribution importante dans le contrôle en microréacteur des réactions rapides fortement exothermiques et limitées par le transfert de matière. De plus, ce travail a permis d'identifier certaines lacunes en termes de connaissance, ce qui devrait pouvoir constituer l'objet de futures recherches. / The present project deals with the improvement of the design of gas-liquid microreactors. The term microreactor characterizes devices composed of channels that have dimensions in the several tens to several hundreds of microns. Due to their increased surface to volume ratios these devices are a promising way to control fast and highly exothermic reactions, often employed in the production of fine chemicals and pharmaceutical compounds. In the case of gas-liquid systems, these are for example direct fluorination, hydrogenation or oxidation reactions. Compared to conventional equipment microreactors offer the possibility to suppress hot spots and to operate hazardous reaction systems at increased reactant concentrations. Thereby selectivity may be increased and operating costs decreased. In this manner microreaction technology well fits in the challenges the chemical industry is continuously confronted to, which are amongst others the reduction of energy consumption and better feedstock utilization. The main topics which have to be considered with respect to the design of gasliquid μ-reactors are heat and mass transfer. In two phase systems both are strongly influenced by the nature of the flow and thus hydrodynamics play a central role. Consequently we focused our work on the hydrodynamics of the two-phase flow in microchannels and the description of the inter-linkage to gas-liquid mass transfer. In this context we were initially concerned with the topic of gas-liquid flow regimes and the main parameters prescribing flow pattern transitions. From a comparison of flow patterns with respect to their mass transfer capacity, as well as the flexibility offered with respect to operating conditions, the Taylor flow pattern appears to be the most promising flow characteristic for performing fast, highly exothermic and mass transfer limited reactions. This flow pattern is characterized by elongated bubbles surrounded by a liquid film and separated from each other by liquid slugs. In addition to the fact that this flow regime is accessible within a large range of gas and liquid flow rates, and has a relatively high specific interfacial area, Taylor flow features a recirculation motion within the liquid slugs, which is generally assumed to increase molecular transport between the gas-liquid interface and the bulk of the liquid phase. From a closer look on the local hydrodynamics of Taylor flow, including the fundamentals of bubble transport and the description of the recirculation flow within the liquid phase, it turned out that two-phase pressure drop and gas-liquid mass transfer are governed by the bubble velocity, bubble lengths and slug lengths. In the following step we have dealt with the prediction of these key hydrodynamic parameters. In this connection the first part of our experimental study was concerned with the investigation of the formation of bubbles and slugs and the characterization of the liquid phase velocity field in microchannels of rectangular cross-section. In addition we also addressed the phenomenon of film dewetting, which plays an important rôle concerning pressure drop and mass-transfer in Taylor flow. In the second part we focused on the prediction of gas-liquid mass transfer in Taylor flow. Measurements of the volumetric liquid side mass transfer coefficient (kLa-value) were conducted and the related two-phase flow was recorded. The measured bubble velocities, bubble lengths and slug lengths, as well as the findings previously obtained from the characterization of the velocity field were used to set-up a modified model for the prediction of kLa-values in μ-channels of rectangular cross-section. Describing the interaction of channel design hydrodynamics and mass transfer our work thus provides an important contribution towards the control of the operation of fast, highly exothermic and mass transfer limited gas-liquid reactions in microchannels. In addition it enabled us to identify gaps of knowledge, whose investigation should be items of further research.
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