Materialien formen die moderne Welt: Sie umgeben uns in unserem alltäglichen Leben. Unser Ziel ist die Materialeigenschaften nach unseren Bedürfnissen maßzuschneidern. Viele Materialeigenschaften wie Bandücken und Elektronendichteverteilung werden durch elektronische Zustände bestimmt. Die meisten Vorhersagen in Bezug auf Materialien entstammen der Dichtefunktionaltheorie (DFT). Diese Theorie ermittelt Grundzustandseigenschaften und kann jedoch keine Energien von angeregten Zuständen liefern. Um angeregte Zusände zu beschreiben, bedarf es daher einer höherstufigen Theorie: die Vielteilchen-Störungstheorie (MBPT) . Im Rahmen von MBPT ist das üblichste Verfahren die GW-Näherung (GWA), worin Elektronen als Quasiteilchen (QP) beschrieben werden. Der Energieunterschied zwischen einem nicht-wechselwirkenden Teilchen und einem QP ist die Selbstenergie. In GWA ergibt sich die Selbsenergie als Produkt aus die Einteilchen-Greenfunktion, G, und die abgeschirmte Coulomb-Wechselwirkung, W, und führt zu der wahren Anregungsenergie von QP. Diese Doktorarbeit beinhaltet die Implementierung von selbstkonsistentem Quasiteilchen-GW (QSGW) im exciting Code. Dieses Software-Paket benutzt die Linearized-Augmented-Plane-Wave-Methode (LAPW), welche alle Elektronen gleichberechtigt behandelt. Beginnend mit DFT optimiert die QSGW-Methode den Einteilchen-Hamiltonoperator durch eine selbstkonsistente Suche eines optimierten Austausch-Korrelationspotentials. Am Ende des iterativen Prozesses liefert die QSGW-Methode Eigenfunktionen und Eigenwerte der QP. Wir präsentieren mit QSGW ermittelte elektronische Strukturen von neun kristallinen Festkörpern. Wir präsentieren die zugehörigen Bandstrukturen und Zustandsdichtediagramme und vergleichen anhand dieser die QSGW-Ergebnisse mit Ergebnissen von DFT und G0W0. Zusätzlich untersuchen wir die elektronische Ladungsdichte und Wellenfunktion in ausgewählten Materialien. / Materials shape the modern world: they appear everywhere in our daily life. We investigate what governs the material's properties, in order to tailor them to meet our needs. Properties, e.g., bandgaps, and electronic density distribution are determined by the electronic structure. Most predictions on materials follow from computational physics, in particular density-functional theory (DFT). This scheme returns ground-state properties, but it fails to provide excited-state energies. To find the latter, we have to recourse to a higher degree of theory, namely many-body perturbation theory (MBPT). Within MBPT, the most popular framework is the GW approximation (GWA) which describes electrons as quasiparticles (QP). The difference in energy between a non-interacting particle and a QP is called the self-energy. In GWA, the product of the Green function G and W, the screened Coulomb interaction, returns the self-energy. GWA is in principle self-consistent, but is mostly implemented as a perturbative correction to DFT results, known as G0W0. Unfortunately, the electronic structure given by G0W0 depends on the initial DFT results. This PhD project consists in the implementation of the self-consistent quasiparticle GW (QSGW) in the exciting code. This software package uses the all-electron linearized augmented planewave (LAPW) method, treating every electron on equal footing. Starting from DFT, the QSGW method (based in the GWA) optimizes the one-particle Hamiltonian through a self-consistent search for an optimized exchange-correlation potential. At the end of the iterative process, the QSGW method provides eigenfunctions and eigenvalues of the QPs. Considering nine crystalline solids, we present their electronic structure by means of QSGW. We present the bandstructures and density of state diagrams, comparing QSGW results to DFT and G0W0 results. In addition, we study the electronic charge density and wavefunction in selected materials.

Um neue Halbleiter-Bauelemente zu entwickeln und die Effizienz bereits existierender zu verbessern, müssen neue Materialien erkundet und untersucht werden. Für Anwendungen in Hochleistungselektronik und UV-Optoelektronik ist Ga2O3 mit seiner ultra-weiten Bandlücke von 4.8 eV ein vielversprechender Kandidat. Diese Anwendung haben zu wachsendem Interesse an seinen fundamentalen elektronischen und optischen Eigenschaften geführt. Diese Dissertation präsentiert eine umfassende ab initio-Untersuchung der elektronischen Anregungen in Ga2O3, um zu dem Verständnis dieser fundamentalen Eigenschaften beizutragen. Die Arbeit besteht aus zwei Teilen: Im ersten Teil präsentieren wir eine Vielteilchen-Störungstheorie Methode zur konsistenten Berechnung der neutralen Anregungen von Valenz- und Kernelektronen in kristallinen Halbleitern. Diese ermöglicht die präzise Berechnung von Absorptions- und Streuungsspektren vom optischen bis zum Röntgenbereich. Zusätzlich präsentieren wir einen neuartigen Ausdruck für resonante inelastische Röntgenstreuung (RIXS) innerhalb unseres Vielteilchen-Formalismus, der eine detaillierte Analyse dieser Streuung erlaubt. Mit ausgewählten Beispielen demonstrieren wir das Potential unserer Implementation, die Spektren dieser verschiedenen spektroskopischen Methoden zu berechnen, zu analysieren und zu interpretieren. Im zweiten Teil der Dissertation verwenden wir unsere Methode, um die Anregungen der Valenzelektronen, sowie der Ga 1s-, Ga 2p- und O 1s-Elektronen in Ga2O3 zu berechnen. Wir finden ausgeprägte Unterschiede in den diversen Röntgenabsorptionsspektren von Ga2O3 -Polymorphen, die von der unterschiedlichen lokalen elektronischen Struktur stammen. Wir bestimmen die Zusammensetzung der Valenz- und Kernanregungen und analysieren ihre Signatur in den verschiedenen Absorptions- und Streuungsspektren. Abschließend demonstrieren wir wie RIXS einen zusätzlichen Blickwinkel auf die Valenz- und Kernanregungen und deren Wechselwirkungen ermöglicht. / To develop new semiconductor devices and improve the performance of existing ones, the exploration and understanding of novel materials is required. With an ultra-wide band gap of around 4.8 eV, Ga2O3 is a promising candidate for applications in UV-optoelectronics and power electronics. These applications have led to an increasing interest in its fundamental electronic and optical properties. In this thesis, we present a comprehensive first-principles study of the electronic excitations of Ga2O3 to contribute to the understanding of these fundamental properties. The thesis consists of two parts: In the first part, we present an all-electron many-body perturbation theory (MBPT) approach for consistent calculations of neutral core and valence excitations. It enables accurate calculation of absorption and inelastic scattering spectra in the optical, UV, and x-ray region. While these spectroscopic techniques probe either the valence or core excitations, resonant inelastic x-ray scattering (RIXS) reveals the interplay between the two. We present a novel expression for the RIXS cross section within our all-electron many-body formalism that allows for a detailed analysis of this interplay. We demonstrate the capability of our implementation to compute, analyze, and interpret the different spectroscopic techniques with selected examples of prototypical insulators. In the second part, we apply our approach to study valence excitations, as well as excitations of various core states, i.e. the gallium 1s, gallium 2p, and oxygen 1s states in Ga2O3 . Comparing the core spectra of Ga2O3 polymorphs, we find distinct differences that originate from their local environments. We determine the composition of valence and core excitons, and analyze their signatures in the various absorption and scattering spectra. Finally, we demonstrate how RIXS can be employed to provide a different viewpoint on the core and valence excitations and unravel the interplay between them.