Cette thèse concerne la fissuration dynamique des matériaux à gradient de propriétés. Plus particulièrement, elle traite de la tenue des gaines de combustible, tubes minces et élancées, à fort taux de combustion lors de transitoires accidentels. La fissuration est étudiée à l'échelle locale et basée sur la notion de zone cohésive, laquelle est mise en oeuvre à l'aide d'une approche multicorps. Afin de prendre en compte une fissuration en mode mixte, les modèles de zone cohésive considérés sont couplés à du contact frottant. L'approche Non-Smooth Contact Dynamics est mise en oeuvre pour le traitement dynamique des problèmes de contact frottant non réguliers. Compte tenu des dimensions mises en jeu, une démarche multiéchelle permet de prendre en compte la microstructure dans un calcul de structure. A l'échelle microscopique, les propriétés effectives surfaciques, entre les corps, sont obtenues par homogénéisation numérique périodique. Une formulation à deux champs du problème Eléments Finis multicorps est ainsi obtenu. La méthode NSCD est alors étendue à cette formulation. L'outil de simulation numérique développé permet des simulations dynamiques en grandes transformations depuis l'amorçage de fissures jusqu'à la ruine du matériau. La mise en oeuvre à l'échelle microscopique est effectuée par calcul sur des cellules de bases pour plusieurs tirages de microstructures aléatoires. A l'échelle macroscopique, des calculs dynamiques de structures sur des portions de gaine en fonction du taux moyen et du gradient d'hydrogène mettent en évidence le rôle prépondérant de ces deux paramètres dans la tenue de la gaine sous chargement dynamique rapide.

Dans le contexte industriel actuel, la modélisation numérique apparaît comme un outil nécessaire, entraînant des gains de temps et d'argent importants. Le logiciel FORGE2 Multimatériaux a été développé dans ce cadre, afin de modéliser des matériaux élastoplastiques ou élasto-viscoplastiquse en grandes déformations. Nous présentons dans ce mémoire les développements qui ont été réalisés pour permettre de prendre en compte et de gérer plusieurs sous-domaines et plusieurs matériaux, en insistant sur les difficultés liées à la gestion des contours et du remaillage. Nous présentons également les outils numériques introduits pour modéliser la propagation quasi-statique de fissures dans le maillage. Pour cela, nous introduisons les paramètres caractéristiques classiques en mécanique de la rupture, et nous les étudions pour une fissure statique. La méthode G, permettant de calculer avec précision le taux de restitution d'énergie, est développée et comparée à d'autres méthodes. Nous abordons ensuite l'amorçage et la propagation quasi-statique de fissures en présentant et en comparant trois critères de propagation: le critère de la contrainte normale maximale, le critère de la densité d'énergie de déformation minimale et le critère du taux de restitution d'énergie maximal. Une attention particulière est portée aux problèmes de remaillage et de structure du maillage en pointe de fissure. La caractéristique multimatériaux du code permet également d'étudier la propagation de fissures dans des matériaux composites. Les exemples d'application proposés montrent la robustesse des développements effectués et offrent de nombreuses perspectives intéressantes. Enfin nous utilisons les différents outils présentés pour étudier les mécanismes de déformation et de rupture lors du compactage de tubes en zircaloy 4. Une étude expérimentale est menée en parallèle afin de valider les résultats numériques, et d'étudier l'influence de l'oxydation sur les propriétés mécaniques du zircaloy 4.

Dans le cadre des études visant à garantir l'intégrité de la gaine du crayon combustible, EDF est amené à caractériser la ductilité de la gaine après un Accident de Perte de Réfrigérant Primaire (APRP). La thèse porte sur la caractérisation du comportement à rupture des gaines en Zircaloy-4 détendu pour lesquels les conditions d'APRP ont été simulées en laboratoire par une oxydation à haute température suivie d'un refroidissement. L'oxydation est effectuée à 1100°C et à 1200°C pour différentes durées ce qui conduit à des niveaux d'oxydation de 3% à 30% d'ECR (Equivalent Cladding Reacted). Deux types de refroidissement sont mis en oeuvre : la trempe à l'eau et le refroidissement à l'air. Les gaines oxydées comportent deux couches fragiles, la couche de zircone externe ZrO2 et la couche α(O), et une couche présentant une ductilité résiduelle, la couche ex-β.Les gaines oxydées ont fait l'objet de caractérisations en microscope optique, par analyse à la microsonde et par nano-indentation. Une corrélation entre la teneur en oxygène et la nano-dureté et le module d'Young a été proposée.L'essai Expansion due à la Compression (EDC) a été développé avec une instrumentation par stéréo-corrélation d'images puis a été utilisé pour caractériser le comportement mécanique des gaines oxydées. Le comportement des gaines oxydées a été étudié à partir de l'analyse des courbes macroscopiques de l'essai EDC et à partir des observations des échantillons rompus ou pré-déformés.Un scénario de rupture des gaines oxydées a été proposé. Ce scénario a été validé d'une part par la réalisation d'essais sur gaines sablées ne comportant que la couche ex-β et d'autre part par la modélisation de l'essai par la méthode des éléments finis. Un critère de rupture des gaines oxydées a par ailleurs été établi. La modélisation du comportement et le critère de rupture proposés ont été validés par la modélisation des essais de compression d'anneau.

Le Zircaloy-4 utilisé comme matériau de gainage des combustibles nucléaires est trempé β puis filé sur aiguille dans le haut domaine α. La microstructure de trempe, qui conditionne les opérations de mise en forme ultérieures, se présente sous deux formes : vannerie ou colonies de lamelles parallèles. Ces dernières se fragmentent difficilement lorsqu'elles sont normales à l'effort de compression. La thèse étudie trois aspects de ce phénomène. Le premier concerne les conditions de trempe : temps d'homogénéisation dans le domaine β et vitesse de refroidissement. Une adaptation au Zircaloy-4 de l'essai Jominy montre que ces deux paramètres ont une influence décisive sur la taille des colonies (par l'intermédiaire de la taille des grains β) et sur l'épaisseur des lamelles. Le second présente des essais de compression selon trois directions orthogonales. La troisième passe fragmente les colonies qui ont résisté aux deux autres et affine sensiblement la microstructure. A 750°C en particulier, un cycle de trois passes permet d'obtenir des grains de 30 µm ; mais les meilleurs résultats sont obtenus à 650°C (grains de 17 µm) et à grande vitesse de déformation (grains de 10 µm).Dans le troisième, un modèle de plasticité cristalline tridimensionnel implémenté dans le code d'éléments finis ABAQUS simule le comportement des lamelles sous l'effet de la contrainte. Il prend en compte leur orientation cristallographique en plus de leur morphologie. Dans la plupart des cas, les lamelles s'incurvent dès le début de la déformation macroscopique du matériau, ce qui induit des localisations de la déformation.

En situation d’interaction pastille-gaine (IPG), les gaines de crayons combustible en alliage de zirconium sont susceptibles de rompre lors de transitoires de puissance incidentels dans les réacteurs à eau pressurisée, par un mécanisme de corrosion sous contrainte induite par l’iode (CSC-I). Cette étude traite de l’amorçage intergranulaire des fissures de CSC-I dans le Zircaloy-4 recristallisé, en milieu méthanol iodé à température ambiante, en s’intéressant particulièrement aux paramètres mécaniques critiques et à la concentration en iode. Pour cela, une approche mêlant expériences et simulations numériques a été adoptée. Un modèle de comportement mécanique macroscopique de l’alliage, viscoplastique et anisotrope, a été établi et validé sur une large gamme de sollicitations. Par la réalisation de nombreux essais de traction à vitesse de déformation imposée et de fluage en flexion quatre points, nous avons montré l’existence d’une concentration seuil I0 proche de 10-6 g.g-1 nécessaire à l’apparition du dommage de CSC-I, mais également celle d’une concentration de transition I1 proche de 2 10-4 g.g-1 au-delà de laquelle le mécanisme change, menant à un amorçage anticipé des fissures et une sensibilité réduite de l’endommagement aux paramètres mécaniques. L’importance de la concentration sur des paramètres tels que la densité des fissures, leur longueur moyenne et la vitesse de propagation intergranulaire et transgranulaire a été mise en évidence. Les résultats expérimentaux montrent que la déformation plastique macroscopique n’est pas indispensable à l’amorçage de fissures de CSC-I, pour un temps d’essais suffisamment long en présence de contrainte. Son principal effet est de précipiter l’apparition de fissures par la création de sites d’amorçage, par rupture de la couche d’oxyde et accumulation de contrainte intergranulaire. En dessous de I1 la détermination des déformations critiques à l’amorçage montre un fort effet de vitesse. Dans ce domaine, une contrainte seuil de 100 MPa a été déterminée, bien inférieure à la limite élastique. L’utilisation d’éprouvettes entaillées et de la simulation numérique a permis de mettre en évidence un fort effet protecteur de l’augmentation de la biaxialité des contraintes vis-à-vis de l’amorçage, dans le domaine élastique comme dans le domaine plastique. Des éprouvettes préalablement irradiées aux protons à une dose de 2 dpa ont été testées dans les mêmes conditions que les éprouvettes non irradiées. La sensibilité accrue du matériau irradié à la CSC-I a pu être quantifiée et nous avons constaté qu’un effet de concentration et un effet de vitesse de sollicitation subsistent après irradiation. L’irradiation induit une localisation plus importante de la déformation menant à un amorçage prématuré des fissures, mais une sensibilité chimique plus importante, tendance à la piquration et décalage de I1, apparaît comme le principal responsable de la plus forte sensibilité de l’irradié. / During the pellet-cladding interaction, Zirconium-alloy fuel claddings might fail when subjected to incidental power transient in nuclear Pressurized Water Reactors, by Iodine-induced Stress Corrosion Cracking (I-SCC). This study deals with the intergranular initiation of I-SCC cracks in fully recrystallized Zircaloy-4, in methyl alcohol solution of iodine at room temperature, with the focus on critical mechanical parameters and iodine concentration. It was carried out with an approach mixing experiments and numerical simulations. An anisotropic and viscoplastic mechanical behavior model was established and validated over a wide range of loadings. With numerous constant elongation rate tensile tests and four points bending creep tests, the existence of a threshold iodine concentration I0 close to 10-6 g.g-1 was highlighted, necessary to the occurrence of I-SCC damage, along with a transition concentration I1 close to 2 10-4 g.g-1. Above I1 the mechanism changes, leading to a sped up crack initiation and a loss of sensitivity towards mechanical parameters. The importance of concentration on parameters such as crack density, crack average length and intergranular and transgranular crack velocities was evidenced. Experimental results show that plastic strain is not required for I-SCC crack initiation, if the test time is long enough in the presence of stress. Its main influence is to rush the occurrence of cracking by creating initiation sites, by way of breaking the oxide layer and building up intergranular stress. Below I1, the critical strains at initiation show a substantial strain rate sensitivity. In this domain, a threshold stress of 100 MPa was found, well below the yield stress. Thanks to the combined use of notched specimens and numerical simulations, a strong protective effect of an increasing stress biaxiality ratio was found, both in the elastic and plastic domains. Proton-irradiated samples, up to a dose of 2 dpa, were tested in the same conditions as fresh specimens. The higher I-SCC sensitivity of the irradiated material was measured and the effects of concentration and strain rate were found to remain. Irradiation leads to a higher strain localization causing early crack initiation, but the main reason for the higher sensitivity of the irradiated material seems to be a chemical one, with higher pitting occurrence and a shift of I1.

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Cette étude se propose de fournir une description précise des microstructures lamellaires de deux alliages, le Zircaloy-4 et le TA6V, et de caractériser leur déformation à haute température. A cette fin, des techniques expérimentales nouvelles pour ces matériaux ont été développées : essai Jominy instrumenté, compression plane encastrée à parois mobiles, microtomographie X. Les principaux résultats soulignent le rôle de la phase alpha_GB formée aux anciens joints de grains bêta sur la sélection de variants dans le Zircaloy-4 et le TA6V. L'agencement tridimensionnel des colonies dans le TA6V est également mis en lumière pour la première fois et discuté en relation avec la genèse de la microstructure. Dans le Zircaloy-4 comprimé à haute température, plusieurs mécanismes de localisation de la déformation sont observés. L'activité du maclage à 750 °C, en particulier, est clairement mise en évidence. Une classification de ces hétérogénéités est proposée et leur influence sur la recristallisation est discutée.

This thesis is focused on the mechanisms for corrosion andhydriding of Zircaloy. Special attention is paid tomicrostructural characterisation by cross sectionaltransmission electron microscopy of the oxide layer formed.Three main topics have been treated in this work: (i)Pre-transition oxides were investigated with the purpose ofevaluating if it is possible to predict post-transitionbehaviour of different alloys. (ii) The reason for the commonlyobserved accelerated corrosion of Zircaloy in the presence oflithium hydroxide was investigated by studying the phasetransformation of differently stabilised zirconium oxides andby corrosion studies. (iii) Pre-hydrided Zircaloy-2 was studiedto investigate the influence of hydrogen on the oxidationbehaviour. Characterisation of pre-transition oxides formed onzirconium alloys, has been accomplished with the aim ofdetermining if there are any differences in the properties(morphology, pores, cracks and phases) of the oxide layersformed which might explain the differences in corrosionbehaviour later in life. Four Zircaloy-2 versions and oneZircaloy-4 version were tested in an autoclave at 288° Cfor 20h and 168h and at 360˚C for 96h. Based on thecharacterisation of pre-transition oxide layers only small orno differences were found between the different alloycompositions, thus it is not possible to predict long-timecorrosion behaviour by studying pre-transition oxides. However,large differences were found between the two test temperatures.The higher oxidation temperature results in increased oxidationrates and larger oxide grains, the columnar grains are a factorof 3-4 longer, and the equiaxed grains have an almost doubledmaximum diameter. The fraction of columnar grains andtetragonal phase also increases with temperature. The reasonfor the difference in morphology between the two temperaturesis not fully understood, but the results show that acceleratedtesting at elevated temperatures may be a questionableapproach. One of the Zircaloy-2 samples was also anodicallyoxidised. The oxide layer formed only contains equiaxed grainsand phase analysis shows both monoclinic and tetragonal phasesare present. Oxidation tests of Zircaloy-2 and Zircaloy-4 in water andlithiated water at 360 ° C show that the pre-transitionoxidation rate is not affected by the presence of LiOH, but thetransition occurs earlier and the post-transition oxidationrate is increased. The oxidation rate correlates with thedensity of cracks in the oxide layer and the morphology of theoxide grains. The oxides formed have a layered structure andfor samples oxidised in LiOH solution the inner protectivelayer is thin. The effect of LiOH is suggested to be the resultof partial dissolution of the oxide and subsequentincorporation of lithium ions during adissolution-precipitation process. Newly formed oxide isprobably more hydrous, and the grain boundaries areparticularly liable to dissolution. The increased concentrationof LiOH within cracks and pores could reach the detrimentallevels necessary for dissolution. This is supported by theinsensitivity in the pre-transition region to both thecompositions of the alloy and to the environment. The alloycomposition influences the microstructure of the oxide layer,and thereby the resistance to accelerated corrosion rate inlithiated water. The hydrogen pickup ratio follows the weightgain, not the oxidation rate, up to the second transition. Whenthe protective oxide layer is degraded the hydrogen pickupratio increases markedly. To evaluate if hydrogen is a cause for or a consequence ofaccelerated corrosion, pre-transition oxidation tests ofZircaloy-2 have been performed with hydrogen present in threedifferent states: i) Hydrogen in solid solution in thezirconium alloy, corresponding to the initial oxidation priorto precipitation of hydrides. ii) Uniformly distributedhydrides simulating a situation in whish hydrides starts toprecipitate and iii) Massive surface hydride claimed to be themain cause of accelerated oxidation. Based on the resultsobtained, it is concluded that the oxidation of massivezirconium hydride resembles the oxidation of zirconium metal.This fact clearly shows that accelerated oxidation of zirconiumalloys cannot be due solely to the presence of a massivehydride layer, but also requires a combined effect offorexample interfacial roughness and hydride precipitation. <b>Keywords:</b>Zircaloy, Zirconium alloys, Oxidation, Oxidelayer, Pre-Transition, Hydriding, Pre-Hydrided, Hydrides,Lithium Hydroxide (LiOH), Lithiated Water, Dissolution, CrossSectional TEM

<p>This thesis is focused on the mechanisms for corrosion andhydriding of Zircaloy. Special attention is paid tomicrostructural characterisation by cross sectionaltransmission electron microscopy of the oxide layer formed.Three main topics have been treated in this work: (i)Pre-transition oxides were investigated with the purpose ofevaluating if it is possible to predict post-transitionbehaviour of different alloys. (ii) The reason for the commonlyobserved accelerated corrosion of Zircaloy in the presence oflithium hydroxide was investigated by studying the phasetransformation of differently stabilised zirconium oxides andby corrosion studies. (iii) Pre-hydrided Zircaloy-2 was studiedto investigate the influence of hydrogen on the oxidationbehaviour.</p><p>Characterisation of pre-transition oxides formed onzirconium alloys, has been accomplished with the aim ofdetermining if there are any differences in the properties(morphology, pores, cracks and phases) of the oxide layersformed which might explain the differences in corrosionbehaviour later in life. Four Zircaloy-2 versions and oneZircaloy-4 version were tested in an autoclave at 288° Cfor 20h and 168h and at 360˚C for 96h. Based on thecharacterisation of pre-transition oxide layers only small orno differences were found between the different alloycompositions, thus it is not possible to predict long-timecorrosion behaviour by studying pre-transition oxides. However,large differences were found between the two test temperatures.The higher oxidation temperature results in increased oxidationrates and larger oxide grains, the columnar grains are a factorof 3-4 longer, and the equiaxed grains have an almost doubledmaximum diameter. The fraction of columnar grains andtetragonal phase also increases with temperature. The reasonfor the difference in morphology between the two temperaturesis not fully understood, but the results show that acceleratedtesting at elevated temperatures may be a questionableapproach. One of the Zircaloy-2 samples was also anodicallyoxidised. The oxide layer formed only contains equiaxed grainsand phase analysis shows both monoclinic and tetragonal phasesare present.</p><p>Oxidation tests of Zircaloy-2 and Zircaloy-4 in water andlithiated water at 360 ° C show that the pre-transitionoxidation rate is not affected by the presence of LiOH, but thetransition occurs earlier and the post-transition oxidationrate is increased. The oxidation rate correlates with thedensity of cracks in the oxide layer and the morphology of theoxide grains. The oxides formed have a layered structure andfor samples oxidised in LiOH solution the inner protectivelayer is thin. The effect of LiOH is suggested to be the resultof partial dissolution of the oxide and subsequentincorporation of lithium ions during adissolution-precipitation process. Newly formed oxide isprobably more hydrous, and the grain boundaries areparticularly liable to dissolution. The increased concentrationof LiOH within cracks and pores could reach the detrimentallevels necessary for dissolution. This is supported by theinsensitivity in the pre-transition region to both thecompositions of the alloy and to the environment. The alloycomposition influences the microstructure of the oxide layer,and thereby the resistance to accelerated corrosion rate inlithiated water. The hydrogen pickup ratio follows the weightgain, not the oxidation rate, up to the second transition. Whenthe protective oxide layer is degraded the hydrogen pickupratio increases markedly.</p><p>To evaluate if hydrogen is a cause for or a consequence ofaccelerated corrosion, pre-transition oxidation tests ofZircaloy-2 have been performed with hydrogen present in threedifferent states: i) Hydrogen in solid solution in thezirconium alloy, corresponding to the initial oxidation priorto precipitation of hydrides. ii) Uniformly distributedhydrides simulating a situation in whish hydrides starts toprecipitate and iii) Massive surface hydride claimed to be themain cause of accelerated oxidation. Based on the resultsobtained, it is concluded that the oxidation of massivezirconium hydride resembles the oxidation of zirconium metal.This fact clearly shows that accelerated oxidation of zirconiumalloys cannot be due solely to the presence of a massivehydride layer, but also requires a combined effect offorexample interfacial roughness and hydride precipitation.</p><p><b>Keywords:</b>Zircaloy, Zirconium alloys, Oxidation, Oxidelayer, Pre-Transition, Hydriding, Pre-Hydrided, Hydrides,Lithium Hydroxide (LiOH), Lithiated Water, Dissolution, CrossSectional TEM</p>

Les tubes en Zircaloy-4 renfermant le combustible des centrales REP constituent la première barrière de sécurité vis-à-vis de la dissémination d'éléments radioactifs dans l'atmosphère. Devant la complexité des phénomènes mis en jeu en réacteur, EDF a recours à la simulation numérique pour évaluer et garantir l'intégrité mécanique de ces tubes. L'objectif de cette thèse est de développer une modélisation du comportement mécanique des alliages de zirconium par une approche prédictive, en se basant sur l'étude de la microstructure du matériau et des mécanismes physiques de la déformation plastique. Pour alimenter la modélisation, une approche expérimentale a été mise en place couplant essais mécaniques et observations des mécanismes de déformation plastique sur des tubes en Zircaloy-4 à l'état recristallisé. Lors des essais mécaniques, on s'est attaché à réaliser des essais "originaux" dont l'analyse des résultats puisse être directement reliée aux mécanismes de déformation à l'échelle des grains. Pour déterminer les modes de déformation actifs dans le Zircaloy-4, des observations post mortem en microscopie électronique en transmission ont été effectuées. Des lames minces ont été prélevés sur des tubes soumis à différents trajets de chargement mettant en exergue l'anisotropie et la viscosité du matériau. Le point de départ de la modélisation est une approche de type micro-mécanique, adaptée aux polycristaux, utilisée avec succès pour des matériaux cubiques, en prenant en compte la spécificité de la structure hexagonale du zirconium. Le choix des lois de comportement régissant les mécanismes de glissement découle de notre approche expérimentale. Les résultats obtenus par la modélisation sont confrontés avec les essais mécaniques et les observations microstructurales. Les points forts du modèle ainsi que ses lacunes sont dégagés. Les résultats obtenus montrent tout l'intérêt d'étendre la méthodologie mise en œuvre au cas du matériau irradié.