L'objectif du projet de doctorat est le développement d'une procédure innovante de mesure et post-traitement des données pour obtenir des informations quantitatives sur les paramètres magnétiques de nanoparticules magnétiques individuelles par l'utilisation de la Microscopie à Force Magnétique (MFM). Les nanoparticules magnétiques (MNP), grâce à leurs propriétés magnétiques particulières (monodomaine, superparamagnétisme, etc.) et leur taille nanométrique, conviennent à plusieurs applications biomédicales, telles que les systèmes d'administration de médicaments, les traitements de hyperthermie magnétique, l'étiquetage cellulaire, les agents de contraste pour l'imagerie a résonance magnétique (IRM). La conception de ces techniques requiert une connaissance détaillée des propriétés magnétiques des nanomatériaux utilisès, comme l'aimantation de saturation Ms, le champ magnétique de saturation Hs, la coercivité Hc. Les techniques standard, comme les dispositifs supraconducteurs à interférence quantique (SQUID) ou la magnétomètrie à échantillon vibrant (VSM), permettent la détection des propriétés magnétiques globales des populations de nanoparticules. Mais la détection des propriétés magnétiques des particules isolées n'est pas possible et l'évaluation de ces propriétés en fonction de la taille des particules n'est pas explicite. Grâce à sa résolution latérale nanométrique et sa capacité à détecter des champs magnétiques faibles, MFM est un outil puissant pour la caractérisation de dimensions de nanoparticules isolées, ainsi que leurs propriétés magnétiques. Cependant, une méthodologie pour obtenir des informations quantitatives sur les caractéristiques magnétiques de nanoparticules isolées par MFM n'a pas été individualisée, principalement en raison de i) la complexité des interactions pointe-échantillon qui affectent les mesures MFM et qui produisent également des phénomènes non magnétiques (par exemple, des interactions électrostatiques), et ii) l’absence d'un modèle théorique décrivant les interactions magnétiques entre la pointe et une nanoparticule de manière cohérente avec les données expérimentales détectées. Pour exploiter toutes le potentialités de la technique MFM en tant qu'instrument de nanométrologie magnétique, la stratégie proposée et suivie dans ce projet est organisée en 4 phases:1) a vérification théorique et expérimentale et la rationalisation des problemes ouvertes limitant l'applicabilité de la MFM à la caractérisation magnétique quantitative des NP individuels; Dans cette phase, la présence d'artefacts électrostatiques a été individualisée comme principale limite responsable de l'incohérence entre les données expérimentales et les modèles théoriques décrivant les interactions tip-NP. 2) le développement d'un appareil instrumental et d'une procédure de mesure pour évaluer et éliminer les contributions non magnétiques (électrostatiques) affectant quantitativement les données MFM; 3) l'individuation d'un modèle théorique décrivant l'interaction magnétique pointe-NP, cohérente avec les données expérimentales, et capable d'établir une relation précise entre les données mesurées et les paramètres physiques à déterminer (magnétisation dans le cas spécifique); 4) le développement d'une procédure pour mesurer quantitativement les propriétés magnétiques, et eventuellement d'autres paramètres, de nanoparticules isolées par MFM. Les résultats obtenus avec les procédures et les méthodologies présentées dans cette thèse ont démontré la possibilité de réaliser des mesures magnétiques quantitatives sur des NP magnétiques individuelles par la plateforme technologique MFM. / The objective of the PhD project is the development of a innovative measurement procedure and a data post-processing method to obtain quantitative information about the magnetic parameters of single magnetic nanoparticles through the use of the Magnetic Force Microscopy (MFM) technique. Magnetic nanoparticles (MNPs), thanks to their particular magnetic properties (single domains, superparamagnetism, etc.) and their nanometric size, are thought to be suitable for several biomedical applications, such as drug delivery systems, magnetic hyperthermia treatments, cell labelling, contrast agents for Magnetic Resonance Imaging (MRI). The design of these techniques requires a detailed knowledge on the magnetic properties of the adopted nanomaterials, like the saturation magnetization Ms, the saturation magnetic field Hs, the coercivity Hc. Standard techniques, like Superconducting Quantum Interference Devices (SQUID) or Vibrating Sample Magnetometer (VSM), to allow the detection of global magnetic properties of nanoparticles populations. Nevertheless, the detection of magnetic properties of single particles is not possible and the evaluation of the particle size dependence is not explicit. Thanks to its nanometric lateral resolution and its capability to detect weak magnetic fields, MFM is a potential powerful tool for the characterization of single nanoparticles dimensions, together with their magnetic properties. However, a methodology to extract quantitative information about the magnetic characteristics of single nanoparticles through MFM has not been individuated, mainly because of the complexity of tip-sample interactions affecting MFM measurements, which produces also non magnetic phenomena (e.g. electrostatic interactions), and the lack of a theoretical model describing the magnetic tip-NP interactions consistently with the detected experimental data. In order to exploit all the potential capabilities of MFM as a magnetic nanometrology tool, the strategy proposed and followed in this project is organized in the following four phases: 1) the theoretical and experimental verification and rationalization of the open issues and the problems limiting the applicability of MFM to the quantitative magnetic characterization of single NPs; in this phase the presence of electrostatic artifacts has been individuated as the main limitation responsible for the inconsistency between experimental data and theoretical models describing the tip-NP interactions. 2) the development of an instrumental apparatus and a measurement procedure to evaluate and eliminate the non-magnetic (electrostatic) contributions quantitatively affecting the MFM data; 3) the individuation of a theoretical model describing the magnetic tip-NP magnetic interaction, coherent with the experimental data, and able to establish a precise relationship between the measured data and the physical parameters desired to be determined (magnetization in the specific case); 4) the development of a procedure to quantitatively measure the magnetic properties, and eventually other parameters, of single nanoparticles by MFM. The results obtained with the procedures and methodologies presented in this thesis demonstrated the possibility of performing quantitative magnetic measurements on single magnetic NPs by MFM technology platform. / L'obiettivo del progetto di dottorato è lo sviluppo di una procedura di misura innovativa e di un metodo di elaborazione dei dati al fine di ottenere informazioni quantitative sui parametri magnetici di singole nanoparticelle magnetiche attraverso l'uso della Microscopia a Forza Magnetica MFM. Le nanoparticelle magnetiche (MNPS), grazie alle loro particolari proprietà magnetiche (singolo dominio, superparamagnetismo, etc.) e le loro dimensioni nanometriche, stanno recentemente trovando grande applicazione in diverse tecniche in campo biomedico, come i sistemi di somministrazione mirata di farmaci, trattamenti di tumori tramite ipertermia magnetica, l'etichettatura cellulare, gli agenti di contrasto per la risonanza magnetica nucleare (MRI). Il design e l’ottimizzazione di queste tecniche richiede una conoscenza dettagliata delle proprietà magnetiche dei nanomateriali adottati, come la magnetizzazione di saturazione Ms, il campo magnetico di saturazione Hs, la coercitività Hc. Le tecniche standard, come i Superconducting Quantum Interference Devices (SQUID) o i magnetometro a vibrazione del campione (VSM), consentono il rilevamento delle proprietà magnetiche globali di numerose popolazioni di nanoparticelle. Ma il rilevamento delle proprietà magnetiche di singole particelle non è possibile e la valutazione di queste proprietà in dipendenza della dimensione delle particelle non è esplicito. Grazie alla risoluzione laterale nanometrica e la sua capacità di rilevare i campi magnetici deboli, la tecnica MFM rappresenta uno strumento ad elevato potenziale per la caratterizzazione delle proprietà magnetiche di singole nanoparticelle, insieme alle loro dimensioni. Tuttavia, un metodo per estrarre informazioni quantitative sulle caratteristiche magnetiche di singole nanoparticelle attraverso la tecnica MFM non è stato individuato, soprattutto a causa della complessità delle interazioni punta-campione che interessano le misurazioni e che possono dare luogo anche a contributi non magnetici (ad esempio interazioni elettrostatiche), e alla mancanza di un modello teorico in grado di descrivere le interazioni magnetiche punta-NP in modo coerente con i dati sperimentali rilevati. Al fine di individuare e superare i limiti della tecnica MFM che ne limitano l’utilizzo come strumento nanometrologico magnetico, la strategia proposta e seguita in questo progetto di dottorato è organizzata nelle seguenti 4 fasi: 1) la verifica teorica e sperimentale e la razionalizzazione delle problematiche che limitano l'applicabilità della tecnica MFM alla caratterizzazione magnetica quantitativa di singole NP; in questa fase la presenza di artefatti elettrostatici è stato individuata come il principale limite responsabile per la riscontrata l'inconsistenza tra i dati sperimentali e modelli teorici che descrivono le interazioni tip-NP. 2) lo sviluppo di un apparato strumentale e una procedura miosura per la valutazione ed eliminazione dei contributi elettrostaticie non magnetici che influiscono quantitativamente sui dati MFM; 3) l'individuazione di un modello teorico che descrive l'interazione magnetica punta-NP coerentemente con i dati sperimentali, e in grado di stabilire una relazione precisa tra i dati misurati e i parametri fisici che si desiderano misurare (magnetizzazione nel caso specifico); 4) lo sviluppo di un procedimento per misurare quantitativamente le proprietà magnetiche, ed eventualmente altri parametri, di singole nanoparticelle tramite MFM. I risultati ottenuti con le procedure e le metodologie presentate in questa tesi hanno dimostrato la possibilità di effettuare misure magnetiche quantitative su singole NP magnetiche facendo uso della piattaforma tecnologica MFM.

Cette thèse expose différentes expériences de spectroscopie dans des cellules de vapeur ultra minces d'épaisseurs comprises entre 30 et 1300 nm. Nous présentons la réponse optique en transmission et en réflexion de la transition D1 du Cs en fonction de l'épaisseur. Elle est transitoire car induite par le confinement des atomes entre les parois. L'interaction de van der Waals attractive entre atome et surface résolue avec la distance est observée et nous proposons un modèle théorique d'interaction avec deux parois utilisant les réflexions multiples du dipôle atomique fluctuant. Le niveau de Cs(6D3/2) est peuplé par différentes techniques à deux photons pour des épaisseurs inférieures à 100 nm. Nous présentons aussi une investigation du croisement des potentiels répulsif (de ce niveau résonnant avec la surface de saphir) et attractif (du niveau 6D5/2 non résonnant) pour une distance à la surface estimée à 5 nm.

Cette thèse développe les points suivants : Réactions d'échange de charge avec les ions multicharges dans le milieu interstellaire. Calcul de structure moléculaire. Développement d'une méthode de potentiel-modèle à un électron. Traitement collisionnel quantique de l'échange de charge des ions C(+2), Si(+2), N(+3) et C(+4) avec l'hydrogène atomique dans le milieu interstellaire.

Le projet ForCa-G, pour Force de Casimir et Gravitation à courte distance, a pour objectif la réalisation de mesures de forces à faible distance entre des atomes et un miroir en utilisant des techniques d'interférométrie atomique. Sont principalement visées la mesure de la force de Casimir-Polder ainsi que la poursuite des tests de gravitation à faible distance dans le cadre d'éventuelles déviations à la loi de Newton. Cette expérience s'appuie sur le piégeage d'atomes neutres dans un réseau optique 1D vertical, où les énergies propres de cet Hamiltonien réalisent une échelle de niveaux d'énergie discrets localisés dans chacun des puits du réseau, appelée échelle de Wannier-Stark. La thèse présentée dans ce manuscrit constitue une démonstration de principe de ce projet avec des atomes situés loin du miroir. Chaque niveau d'énergie est alors séparé de celui du puits adjacent par un incrément en énergie potentielle de pesanteur, représenté par la fréquence de Bloch $\nu_{\mathrm{B}}$. Des interféromètres atomiques sont ensuite réalisés dans le réseau à l'aide d'impulsions Raman ou micro-onde où les paquets d'onde des atomes piégés sont placés, puis recombinés, dans une superposition d'états entre différents niveaux d'énergie localisés soit dans le même puits, soit dans des puits adjacents. Ce travail présente l'étude de différents interféromètres, caractérisés en termes de sensibilité et d'effets systématiques sur la mesure de la fréquence de Bloch. Une sensibilité de $\sigma_{\mathrm{\delta \nu_B}} /\nu_{\mathrm{B}} = 9,0 \times 10^{-6}$ à $1$~s en relatif a été obtenue, qui s'intègre jusqu'à $\sigma_{\mathrm{\delta \nu_B}} /\nu_{\mathrm{B}} = 1,9 \times 10^{-7}$ en $2 \, 800$~s. Ce qui constitue une mesure de l'accélération de la pesanteur g à l'état de l'art des gravimètres atomiques piégés.

Ce manuscrit présente différentes études expérimentales qui s'inscrivent dans le cadre d'une recherche dont l'objectif est la réalisation d'un “laser à atomes” continu et intense. Nous commençons par décrire le dispositif expérimental qui permet de mettre en oeuvre le refroidissement par évaporation forcée d'un jet atomique guidé magnétiquement. Le gain observé, d'un facteur 10, sur la densité dans l'espace des phases est limité par la dynamique collisionnelle du jet.<br />Pour améliorer les performances du refroidissement, il apparaît nécessaire de développer de nouvelles techniques expérimentales. Nous détaillons ainsi une nouvelle méthode d'évaporation très efficace, par mise en contact des atomes du jet avec une surface matérielle.<br />Les autres études menées portent sur la production et la manipulation de nuages atomiques ultra-froids. La première consiste à ralentir des paquets atomiques par réflexion sur un miroir magnétique mobile. La seconde permet la capture et le refroidissement d'une succession de paquets atomiques dans un train de pièges de Ioffe-Pritchard. La dernière technique met en oeuvre un piège dipolaire, produit par un faisceau laser de forte puissance, afin de produire puis de mettre en mouvement des paquets atomiques ultra-froids très denses. Nous présentons enfin un nouveau protocole d'imagerie par absorption donnant accès à des mesures quantitatives et précises des nuages atomiques optiquement épais que nous produisons.

Ce mémoire de thèse rapporte deux études de l'interaction d'ions ou d'atomes d'énergie de l'ordre du<br />keV avec des surfaces isolantes lors de la diffusion en incidence rasante.<br />La première partie étudie les processus d'échange de charge au-dessus d'une surface de NaCl. En particulier, le mécanisme de neutralisation des ions S^+, C^+, Xe^+, H^+, O^+, Kr^+, N^+, Ar^+, F^+, Ne^+ et He^+ est déterminé par la mesure de la perte d'énergie en coïncidence avec la détection des électrons. Ces résultats montrent l'importance de la double-capture électronique pour la neutralisation des ions ayant trop d'énergie potentielle pour une capture résonnante et insuffisamment pour un processus Auger. Nous avons également étudié l'ionisation du projectile ou de la surface ainsi que les différents mécanismes de neutralisation de type Auger avec émission de l'électron, population de la bande de conduction ou d'état excité. Lors de la diffusion d'oxygène, nous mesurons un rendement électronique plus élevé en coïncidence avec les ions négatifs diffusés qu'avec les atomes suggérant la formation transitoire au-dessus de la surface de l'ion doublement négatif d'oxygène.<br />La seconde étude porte sur la diffraction d'atomes rapides, un phénomène nouveau observé pour la première fois lors de cette thèse. En raison de la grande vitesse parallèle, la surface apparaît comme une tôle ondulée où les rangées interfèrent. À la manière de la diffraction d'atome thermique le motif de diffraction correspond au potentiel et est sensible aux vibrations. Nous avons pu étudier les potentiels H–NaCl et He–LiF dans la gamme 20 meV–1 eV. Cette nouvelle méthode ouvre des perspectives intéressantes pour la caractérisation de surface.

Le présent mémoire porte sur l'étude des interféromètres à ondes de matière. Il comporte des développements théoriques et des parties plus pratiques (modélisations). En matière de modélisation, le résultat principal est l'obtention d'une expression analytique très générale du signal de franges, qui rend notamment compte de l'action simultanée de tous les champs inertiels et gravitationnels dont le potentiel représentatif est de degré au plus deux en position et impulsion (rotations, accélérations, gradients d'accélération, ondes gravitationnelles...), ainsi que de la structuration dispersive due aux séparatrices atomiques en présence de tels champs extérieurs (sélectivité en vitesse, dispersion anormale et effet Borrmann). Au plan théorique, ce mémoire développe de nouveaux outils d'optique atomique, concernant aussi bien la propagation d'ondes matérielles dans des champs inertiels et gravitationnels quelconques (généralisation du formalisme ABCD par la théorie des opérateurs intégrales premières), que l'étude des séparatrices laser en présence de certains de ces champs (schéma ttt généralisé, modélisations ttt champs forts , effet Borrmann généralisé...), ou encore la mise en évidence d'invariants symplectiques utiles à l'interprétation et à la simplification de l'expression des déphasages (notion de chemins homologues et théorème des quatre points finaux).

Ce travail porte sur l'interaction dipolaire d'atomes neutres avec un rayonnement électromagnétique structuré sur une échelle plus petite que la longueur d'onde de la lumière. Ces champs optiques sont obtenus par interaction d'une onde évanescente de Fresnel avec des nanostructures diélectriques à haut indice de réfraction déposées à la surface d'un prisme. Deux thèmes sont abordés. Le premier concerne l'étude, d'un point de vue théorique, d'une expérience de diffraction d'atomes neutres par un miroir atomique nanostructuré. La modulation du potentiel provient de l'interaction de l'onde évanescente avec un réseau matériel périodique sub-longueur d'onde. Dans un premier temps, les spécificités de cette méthode de diffraction sont dégagées par un calcul analytique reposant sur plusieurs approximations concernant la structure du champ optique et la structure interne atomique. Elle est ensuite complétée d'une étude numérique qui permet de prendre en compte toute la complexité du problème. Le deuxième thème est une étude du comportement en champ proche de cavités résonantes constituées d'ensembles d'anneaux diélectriques couplés. Ces nanostructures, adressées par un faisceau gaussien évanescent, amplifient à la résonance l'intensité et le gradient du champ électrique d'un facteur de plusieurs centaines. L'objectif est de trouver une configuration permettant la concentration ou la focalisation transversale d'un faisceau d'atomes en vue d'applications en nanolithographie. Cette étude est effectuée en couplant une méthode ab-initio permettant un calcul précis du champ rayonné dans tout l'espace à un modèle analytique simplifié décrivant le comportement modal de ces structures en fonction de leurs caractéristiques géométriques.

Etude du signal de corrélations temporelles entre photons émis dans les bandes latérales du triplet de fluorescence. Ce signal constitue une analyse mixte de la lumière de fluorescence puisqu'il concerne a la fois ses caractéristiques spectrales et temporelles. Etude théorique de cet effet: le calcul perturbatif du champ diffuse par l'atome et la méthode utilisant les équations de bloch ont permis d'interpréter l'effet mis en évidence expérimentalement. Une autre approche théorique présentée est la méthode de l'atome habille.

La miniaturisation de la structure de transistor MOS a conduit à l'amincissement de l'oxyde de grille. Ainsi, la dégradation et le claquage sous contrainte électrique est devenu l'un des problèmes de fiabilité les plus importants des couches minces d'oxydes. L'utilisation de techniques de caractérisation permettant de mesurer les courants de fuite avec une résolution spatiale nanométrique a montré que le phénomène de claquage des oxydes est un phénomène très localisé. Le diamètre des "points chauds", des endroits où le courant de fuite est très élevé pour une tension appliquée continue, peut-être de quelques nanomètres uniquement. Ceci illustre pourquoi les méthodes de caractérisation avec une résolution spatiale à l'échelle nanométrique peuvent fournir des informations supplémentaires par rapport à la caractérisation classique macroscopique. Il y a deux instruments, dérivés de la microscopie à force atomique (AFM) qui peuvent être utilisés pour faire ce travail, soit le Tunneling Atomic Force Microscope (TUNA) ou le Conductive Atomic Force Microscope (C-AFM). Le mode TUNA qui est utilisé dans notre travail est capable de mesurer des courants très faibles variant entre 60 fA et 100 pA. Notre travail peut être divisé en deux thèmes principaux: - La caractérisation électrique des couches minces d'oxydes high-k (LaAlO3 et Gd2O3) à l'échelle nanométrique en utilisant le Dimension Veeco 3100 où nous avons montré que la différence de leurs techniques d'élaboration influe largement sur le comportement électrique de ces oxydes. - Les caractérisations électriques et physiques à l'échelle nanométrique des couches minces d'oxydes thermiques SiO2 sous différentes atmosphères, c.à.d. dans l'air et sous vide (≈ 10-6 mbar) en utilisant le microscope Veeco E-Scope. L'influence de l'atmosphère a été bien étudiée, où nous avons montré que les phénomènes de claquage des couches minces d'oxydes peuvent être fortement réduits sous vide surtout en l'absence du ménisque d'eau sur la surface de l'oxyde pendant les expériences. En utilisant les plusieurs modes de l'AFM, il a été démontré que l'existence de bosses anormales (hillocks) sur la surface de l'oxyde après l'application d'une tension électrique est une combinaison de deux phénomènes: la modification morphologique réelle de la surface de l'oxyde et la force électrostatique entre les charges piégées dans le volume de l'oxyde et la pointe de l'AFM. Selon les images du courant obtenues par AFM en mode TUNA, deux phénomènes physiques pour la création de ces hillocks ont été proposés: le premier est l'effet électro-thermique et la seconde est l'oxydation du substrat Si à l'interface Si/oxyde.