Dans le contexte de la fusion par confinement inertiel (FCI), le lissage optique est une technique utilisée pour obtenir une irradiation laser aussi homogène que possible, en modifiant les propriétés de cohérence temporelle et spatiale des faisceaux laser. L'utilisation du lissage optique est une nécessité sur les lasers de puissance comme le Laser MégaJoule (LMJ) pour limiter le développement des instabilités paramétriques issues de l'intéraction laser-plasma, et parmi elles, la rétrodiffusion Brillouin stimulée (RBS). Ces instabilités entraînent des défauts d'irradiation sur cible et peuvent aussi être une source d'endommagement dans la chaîne optique. Cependant ces techniques peuvent entraîner d'autres problèmes au niveau de la chaîne laser, tels que la conversion de modulation de phase en modulation d'amplitude (FM-AM), néfastes au bon déroulement des expériences et pouvant également endommager les chaînes laser.On comprend donc qu'il est nécessaire de trouver un compromis autour du lissage optique. L’évolution du compromis du lissage est cependant compliquée car la quantification des gains et des pertes est très difficile à établir. Ainsi, tant que la quantification n’est pas faite, le compromis n’évolue pas : le lasériste souhaite toujours moins de lissage et « l’expérimentateur » toujours plus de lissage mais aucun des deux ne peut apporter suffisamment d’éléments quantitatifs pour faire pencher la balance. Cette thèse propose donc de poser les premières briques permettant d'arriver à ce compromis pour le LMJ, à l'aide d'études théoriques et numériques.Nous comparons soigneusement le lissage longitudinal (LSSD) et transversal (TSSD) par dispersion spectrale dans une configuration de lissage idéale pour chaque cas. Avec des codes 3D, nous avons simulé la RBS dans un plasma d'or, typique des expériences de FCI et favorable au développement de la RBS. Nous montrons que, contrairement aux idées reçues, l'évolution temporelle de la RBS présente certaines différences entre les deux systèmes de lissage. Premièrement, les valeurs asymptotiques des niveaux de saturation ne sont pas tout à fait les mêmes. Avec une simple description des rayons et le calcul du gain RBS pour chaque rayon, nous avons pu expliquer cette différence. En outre, la dynamique de la RBS est également quelque peu différente. Nous avons montré que la dynamique RBS est déterminée par l'évolution temporelle des propriétés des surintensités et en particulier par la longueur d'interaction effective entre la lumière rétrodiffusée Brillouin et les points chauds. Cette longueur d'interaction effective dépend à la fois de la vitesse longitudinale et de la longueur des points chauds. En effet, la synchronisation des longueurs d'interaction effectives des deux schémas de lissage synchronise également la croissance des courbes de rétrodiffusion avant saturation.Nous montrons, également qu'il est possible de faire évoluer les paramètres de lissage du LMJ en illustrant une nouvelle façon de réduire la conversion FM-AM inévitablement présente dans les lasers de forte puissance. En répartissant le spectre total habituellement utilisé par un quadruplet (regroupement de 4 faisceaux), en deux parties de spectres identiques plus petits sur les faisceaux de gauche et de droite, la conversion FM en AM est considérablement réduite de 30% à 5% tout en maintenant la performance de lissage pour la RBS. Nous avons également montré que le temps de cohérence qui en résulte n'a aucun effet sur le niveau maximal de RBS atteint. De la même façon, il faudra étudier l'impact de ces évolutions sur d'autres instabilités telles que le diffusion Raman stimulée ou le transfert d'énergie par croisement de faisceaux. / In the context of inertial confinement fusion (ICF), optical smoothing is a technique used to obtain the most homogeneous laser irradiation possible, by modifying the temporal and spatial coherence properties of the laser beams. The use of optical smoothing is a necessity on high-power lasers such as the Laser Mégajoule (LMJ) to limit the development of parametric instabilities resulting from laser-plasma interaction, and among them, stimulated Brillouin backscattering (SBS). These instabilities lead to target irradiation defects and can also be a source of damage in the optical lines. However, these techniques can lead to other problems in the laser lines, such as the conversion of phase modulation to amplitude modulation (FM-to-AM), which is harmful to the proper conduct of the experiments and can also damage the laser optics.It is therefore a necessity to find a compromise around optical smoothing. The evolution of the smoothing compromise is however complicated because the quantification of gains and losses is very difficult to establish. Thus, as long as quantification is not done, the compromise does not evolve: the laserist always wants less smoothing and the experimentalist always more smoothing, but neither of them can bring enough quantitative elements to tip the balance. This thesis therefore proposes to lay the first groundwork for reaching this compromise for the LMJ, using theoretical and numerical studies.We carefully compare longitudinal (LSSD) and transverse (TSSD) smoothing by spectral dispersion in an ideal smoothing configuration for each case. With 3D codes, we simulated SBS in a gold plasma, typical of ICF experiments and favourable to the development of SBS. We show that, contrary to popular belief, the temporal evolution of SBS shows some differences between the two smoothing schemes. First, the asymptotic values of saturation levels are not quite the same. With a simple description using light rays and the calculation of the SBS gain for each ray, we were able to explain this difference. In addition, the dynamics of SBS are also somewhat different. We have shown that the SBS dynamics is determined by the temporal evolution of the properties of the hot-spots and in particular by the effective interaction length between the Brillouin backscattered light and the hot-spots. This effective interaction length depends on both the longitudinal velocity and the length of the hot-spots. Indeed, the synchronization of the effective interaction lengths of the two smoothing schemes also synchronizes the growth of the backscatter curves before saturation.We also show that it is possible to change the smoothing parameters of the LMJ by illustrating a new way to reduce the FM-to-AM conversion inevitably present in high-power lasers. By splitting the total spectrum usually used by a quadruplet (grouping of 4 beams) into two parts of smaller identical spectra on the left and right beams, the FM-to-AM conversion is significantly reduced from 30% to 5% while maintaining the smoothing performance for SBS. We have also shown that the resulting coherence time of the laser has no effect on the maximum level of SBS achieved. Similarly, the impact of these developments on other instabilities such as stimulated Raman scattering or crossed beam energy transfer will also need to be investigated.

Cette thèse de doctorat porte sur la conception et la fabrication de microfils optiques de silice par la technique de fusion et d'étirage de fibres optiques standards, ainsi qu'une étude détaillée de leurs propriétés élastiques par spectroscopie Brillouin. Nous apportons une description complète, théorique et expérimentale, des spectres Brillouin rétro-diffusés par les microfils, révélant ainsi l'existence de plusieurs familles d'ondes élastiques, telles que les ondes hybrides et surfacique, ainsi que de nombreux anti-croisements. En exploitant l'ensemble de ces propriétés élastiques, nous démontrons ensuite une technique de mesure optique, simple et non-destructive, du diamètre des microfils et de leur uniformité, avec une très grande précision et une sensibilité de quelques nanomètres, comparable aux techniques conventionnelles comme la microscopie par balayage électronique. Nous réalisons en supplément une cartographie des ondes élastiques le long des microfils optiques par la technique de corrélation Brillouin de phase. Une autre étude majeure de cette thèse a porté sur la dépendance du spectre Brillouin en fonction d'une déformation axiale des microfils optiques qui présentent une très grande élasticité et des coefficients de contraintes élevés. Pour la première fois à notre connaissance, nous avons observé l’effet des non-linéaritiés des constantes élastiques de la silice dans un microfil optique fortement déformé sur les coefficients de contraintes. L'ensemble de ces travaux représente une étude fondamentale du processus de diffusion Brillouin dans les microfils optiques et permet également d'ouvrir la voie aux développements de dispositifs photoniques compacts dans le domaine des capteurs et des télécommunications. / This thesis reports the design and fabrication of subwavelength-diameter silica optical fibers, also known as optical micro and nanowires. These hair-like slivers of glass, manufactured by tapering optical fibers down to a size hundred times smaller than a strand of human hair, have a number of optical and mechanical properties that make them very attractive for both fundamental physics and technological applications. In addition to providing strong light confinement and enhanced nonlinear optical effects, they exhibit a large evanescent field, enabling applications not currently possible with comparatively bulky optical fibers.We here explore their elastic properties through Brillouin spectroscopy. We specifically provide a complete description, both theoretically and experimentally, of the backward Brillouin spectra including the observation of both bulk hybrid and surface acoustic waves with many anti-crossings. A very good agreement is found between numerical simulations of the elastodynamics equation and the experimental Brillouin spectra for a wide range of wire diameters. From this study, we demonstrate a simple and non-destructive in-situ technique for measuring the diameter of these ultra-thin fibers and their uniformity with a high sensitivity of only a few nanometers. A distributed measurement of both the surface and hybrid acoustic waves along an optical microwire was then performed using Brillouin optical correlation technique. We further investigate the tensile strain dependence of Brillouin scattering in optical microwires and report, for the first time to our knowledge, evidence of a strong elasticity and non-linearity of the elastic constants of silica. This thesis therefore demonstrates that optical microwires can find various potential applications for strain optical sensing.

Souvent considéré néfaste dans le domaine de la télécommunication car il limite la puissance d'un système de transmission optique, l'effet Brillouin peut être utilisé pour la réalisation de lasers. Un laser à fibre Brillouin peut potentiellement être très cohérent et très peu bruité ; ce qui incite son utilisation dans plusieurs domaines incluant la défense, la métrologie et les télécommunications. L'objectif de cette thèse, qui s'insert dans le cadre du projet ATOS (Antenne acoustique en technologie Tout Optique pour la Surveillance), est d'obtenir un laser Brillouin à la fois compact et avec un seuil laser relativement bas. Pour respecter ces deux conditions, il est nécessaire de disposer d'une fibre avec un très fort coefficient de gain Brillouin gB et ayant une très petite aire effective de manière à concentrer la puissance optique dans le cœur de la fibre. Nous avons ainsi choisi d'utiliser une fibre faite à partir de verres en chalcogénure, qui ont un gB de deux ordres de grandeurs supérieures au gB d'une fibre monomode silice classique avec une microstructure dans le coeur. Ces travaux de recherche contribuent donc, d'une part, à démontrer qu'il est expérimentalement possible de réaliser des lasers Brillouin compacts, bas seuils et exhibant des caractéristiques remarquables en termes de bruit et de cohérence avec des fibres microstructurées en verre de chalcogénure et, d'autre part, à étudier la potentialité de ces cavités lasers dans le cadre du projet ATOS tout en proposant d'autres applications possibles pour la métrologie, l'instrumentation et les télécommunications.

Pour l’auscultation d’ouvrages, les capteurs à fibre optique sont généralement utilisés puisqu’ils présentent l’avantage de fournir des mesures réparties. Plus particulièrement, le capteur basé sur la technologie Brillouin permet d’acquérir un profil de fréquence Brillouin, sensible à la température et la déformation dans une fibre optique sur une dizaine de kilomètres avec un pas de l’ordre de la dizaine de centimètres. La première problématique est d’obtenir un profil centimétrique sur la même longueur d’auscultation. Nous y répondons en s’appuyant sur des méthodes de séparation de sources, de déconvolution et de résolution de problèmes inverses. Ensuite, nous souhaitons estimer la déformation athermique dans l’ouvrage. Pour cela, plusieurs algorithmes de filtrage adaptatif sont comparés. Finalement, un procédé pour quantifier le déplacement de l’ouvrage à partir des mesures de déformation est proposé. Toutes ces méthodes sont testés sur des données simulées et réelles acquises dans des conditions contrôlées. / For structural health monitoring, optical fiber sensors are mostly used thanks their capacity to provide distributed measurements. Based on the principle of Brillouin scattering, optical fiber sensors measure Brillouin frequency profile, sensitive to strain and temperature into the optical fiber, with a meter spatial resolution over several kilometers. The first problem is to obtain a centimeter spatial resolution with the same sensing length. To solve it, source separation, deconvolution and resolution of inverse problem methodologies are used. Then, the athermal strain into the structure is searched. Several algorithms based on adaptative filter are tested to correct the thermal effect on strain measurements. Finally, several methods are developed to quantify structure displacements from the athermal strain measurements. They have been tested on simulated and controlled-conditions data

Orientador: Hugo Luis Fragnito / Tese (doutorado) - Universidade Estadual de Campinas, Instituto de Fisica Gleb Wataghin / Made available in DSpace on 2018-08-08T21:00:40Z (GMT). No. of bitstreams: 1 Marconi_JorgeDiego_D.pdf: 6438397 bytes, checksum: df80d0a6babab0366b1839d4344573fa (MD5) Previous issue date: 2006 / Resumo: Esta tese apresenta um estudo teórico e experimental sobre Amplificadores Paramétricos a Fibra Óptica. Mostramos primeiramente a potencialidade do amplificador em termos de largura de banda plana, necessária para aplicações em sistemas WDM. Foram desenvolvidas equações do ripple para os diferentes tipos de espectro de alto ganho possíveis. Usando fibras de dispersão deslocada e fibras altamente não-lineares curtas, construímos amplificadores de dois bombeios com uma banda plana de amplificação de 52 nm e 84 nm, respectivamente. Em ambos os casos, a banda obtida foi comparável à obtida com outras tecnologias como Érbio ou Raman. Pesquisamos também o crosstalk entre canais em amplificadores paramétricos. Mostramos como as variações de ë 0 ao longo da fibra aumentam o crosstalk, pois se incrementam os processos de mistura de quatro ondas espúrios. Em amplificadores de dois bombeios, obtivemos os melhores resultados para aplicações WDM com fibras curtas (L ~ 0.8 km). Finalmente, a partir da análise da penalidade do fator de mérito Q do sinal, estudamos como os efeitos da modulação de fase do/s laser/s de bombeio, necessária para suprimir o espalhamento Brillouin estimulado, são prejudiciais para a performance destes amplificadores. Com base nesse resultado, procuramos eliminar o espalhamento Brillouin com um método alternativo que consiste na aplicação de distribuições de deformação mecânica ao longo da fibra. Obtivemos um aumento de 10.7 dB em 285 m de fibra altamente não-linear, o que é da ordem dos valores obtidos modulando a fase do/s bombeio/s. Aplicamos a técnica em dispositivos paramétricos obtendo um conversor de comprimento de onda com um sinal convertido de largura de banda estreito, sintonizável ao longo de 70 nm de comprimento de onda do sinal de entrada / Abstract: This thesis presents a theoretical and experimental study on fiber optics parametric amplifiers. For the double-pumped case, we show the performance of the amplifier in terms of spectral bandwidth and gain uniformity, both fundamental properties for WDM applications. By using short dispersion shifted fibers and highly non-linear fibers, we made parametric amplifiers with 52 and 84 nm of flat bandwidth, respectively. In both cases, the bandwidth is similar to the one obtained with optical amplifiers based on other technologies such as doped fibers, Raman gain or semiconductors. We also deduced equations of the gain ripple for all the possible types of high gain spectra. We also investigated the inter-channel crosstalk in parametric amplifiers. We showed that the variations of the zero dispersion wavelength along the fiber increase the crosstalk because those variations enhances the spurious four wave mixing tones. Finally, the degradation of the signal quality factor (Q) was studied for both, single and double-pumped parametric amplifiers. We showed that the phase modulation applied to the pump lasers to suppress the stimulated Brillouin backscattering can strongly degrade the performance of the amplifier. One alternative technique that we developed was based on applying different mechanical stress distributions along the fiber length. We experimentally demonstrated, using 285 m of highly non-linear fibers, that the backscattering threshold can be increased by 10.7 dB. This value is similar to that obtained using the phase modulation schema. The method was successfully applied to parametric devices. In particular we made a narrow linewidth wavelength converter with 70 nm of signal tuning band / Doutorado / Física / Doutor em Ciências

Le comportement des verres sous pression, lié à leurs structures topologiques, est un enjeu majeur à la fois fondamental et appliqué. L’anomalie élastique de la silice à 2,5GPa est un phénomène connu et son existence est plus que probable dans le verre de GeO2. Il semblait alors légitime de questionner son existence dans des verres plus répandus de compositions chimiques complexes comme les verres alumino sodo silicatés. L’anomalie élastique a été étudiée in situ par Diffusion Brillouin et Raman pour le verre de GeO2 et trois verres alumino sodo silicaté de compositions chimiques : (Al2O3)X(Na2O)25−X(SiO2)75 où X=0, 6 et 12%. Il a été montré que l’existence de l’anomalie de compressibilité dans le domaine élastique n’était pas réduite qu’à la silice uniquement mais au contraire persistait sur un vaste domaine de compositions chimiques et semblait être liée à la présence d’anneaux à 6 tétraèdres. Au delà de la limite élastique, les modifications structurales à l’origine du phénomène de densification permanente ont été étudiées pour la silice, le verre de GeO2 et six verres d’alumino sodo silicatés (contenant X=0, 2, 6, 9, 12 et 16% d’Al2O3). Tout d’abord nous avons observé par diffusion Brillouin la disparition progressive de l’anomalie élastique de la silice avec la densification. Ce phénomène a été interprété en termes de transformations induites par la pression d’une forme amorphe basse densité (LDA) en une forme amorphe haute densité (HDA) : LDA → HDA. Des études in situ et ex situ par Diffusion Brillouin et Raman, Résonance Magnétique Nucléaire (RMN) et aussi de Spectroscopie d’Absorption des Rayons X proche du seuil (XANES) ont montré que les modifications structurales à l’origine de la densification permanente dépendaient grandement de la composition chimique. En particulier la présence de cation sodique semble favoriser les modifications à courte portée comme la formation d’espèces hautement coordonnées d’aluminium ou encore de silicium ainsi que la dépolymérisation du réseau. Au contraire les verres les plus riches en aluminium semblent montrer une densification plus proche structurellement de celle de la silice pure c’est à dire modifiant principalement l’ordre à moyenne distance avec diminution de l’angle inter-tétraèdre et de la taille des anneaux / The structural study of glasses under pressure is of fundamental interest in Physics, Earth Science and is technologically important for the comprehension of industrial material properties. The elastic anomaly at 2.5GPa in pure silica glass is a well known phenomenon and its existence is more than likely in GeO2 glass. In this work the persistence of the elastic anomaly in more complex and more widely glass compositions as sodium alumino silicate glasses was studied. The elastic anomaly was studied in situ in GeO2 and three sodium alumino silicate glasses by Brillouin and Raman scattering. The studied sodium alumino silicate glasses had the following compositions : (Al2O3)X(Na2O)25−X(SiO2)75 where X=0, 6 et 12% and is the molar percentage of Al2O3. The elastic anomaly was shown to persist in a broad domain of chemical compositions thus its existence is not reduced to pure silica glass. Its existence seems to be linked to the presence of 6 membered rings. Beyond the elastic limit, the structural modifications was studied in pure silica, GeO2 glass and sodium alumino silica glasses (with X=0, 2, 6, 9, 12 et 16% of Al2O3) in order to structurally better understand the densification phenomenon. Firstly the elastic anomaly was studied by Brillouin scattering experiments, was shown to progressively disappear with the densification. This progressive disappearance was interpreted in terms of a progressive structure induced transformation from a Low Density Amorphous form (LDA) into a High Density Amorphous form (HDA) : LDA → HDA. In situ and ex situ studies by Brillouin and Raman scattering, Nuclear Magnetic Resonance (NMR) and X-ray Absorption Near Edge Structure (XANES) showed that the pressure induced structural transformation was highly dependent of the glass chemical composition. For instance the presence of sodium cations promotes short range order modifications, such as formation of highly coordinated species (Al, Si) and network depolymerization. On the other hand, glasses with a high aluminum concentration show a densification process closer to that of pure silica glass, with mainly middle range order structural modifications such as a decrease of the inter-tetrahedral angle or ring size decrease

Ce mémoire de thèse présente les travaux effectués pour la réalisation de sources optiques fibrées d’impulsions picosecondes cadencées à 40 GHz dans la bande C des télécommunications. Dans une première partie, nous présentons des études numériques et expérimentales mises en place pour la génération d’un train d’impulsions cadencé à 40 GHz par la compression non-linéaire d’un battement sinusoïdal via un processus de mélanges à quatre ondes multiples. Afin d’obtenir des impulsions stables, le battement sinusoïdal initial est obtenu par la modulation en intensité d’un signal continu grâce à un modulateur Mach-Zehnder piloté au point nul de transmission. Nous démontrons également l’amélioration de la qualité des impulsions générées par la suppression de la diffusion Brillouin stimulée grâce à la mise en place d’isolateurs optiques dans la ligne fibrée de la source. Nous présentons ensuite la génération d’impulsions ultra-courtes grâce à un compresseur non-linéaire composé de quatre étages fibrés. Le train d’impulsions obtenu est alors codé puis multiplexé jusqu’à un débit optique de 160 Gbit/s. Dans la dernière partie, nous présentons les démarches mises en place en vue d’un transfert technologique, telles que la réalisation d’un prototype de la source, la recherche d’antériorité et l’étude de marché. / This thesis presents the work carried out on the realization of fibered 40-GHz picosecond optical pulse sources in the telecommunications C-band. In the first part, we present a numerical and experimental study of the generation of 40-GHz pulse trains thanks to the nonlinear compression of an initial beat-signal by multiple Four-Wave Mixing process. Enhanced temporal stability is achieved by generating the sinusoidal beating thanks to a Mach-Zehnder modulator driven at its zero-transmission working point. In order to improve the quality of the generated pulses, we also demonstrate the suppression of stimulated Brillouin back-scattering by inserting several optical isolators into the compression line. In the next part, we present the generation of low duty-cycle pulse trains by using a nonlinear compressor line based on 4 segments of fiber. The generated pulse trains have been encoded and then multiplexed to achieve a high bit rate signal (160 Gb/s). In the last part, we present the technology transfer steps of this optical source, such as creating a prototype of the source, prior art search and market research.

L'objectif de cette thèse est d'étudier des variations de composition de verres ou l'intégration de nanostructures métalliques pouvant présenter un intérêt pour les capteurs à fibres optiques répartis (CFO). Ces capteurs utilisent le coeur des fibres optiques constitué majoritairement de silice (SiO2) pour sonder la température ou les déformations sur des parcours plurikilométriques de fibres. A cette fin, les rétrodiffusions Raman et Brillouin dans les fibres optiques sont utilisées, la diffusion Raman étant sensible aux variations de température et la diffusion Brillouin aux variations de température et de déformation. L'intensité de diffusion Raman peut-être exaltée au contact de nanostructures de métaux nobles, par l'intermédiaire de l'effet SERS (Diffusion Raman Exaltée de Surface) faisant intervenir notamment la résonance plasmon de surface (SPR), oscillation collective des électrons libres à la surface métallique générant une large amplification du champ électrique local. L'intégration de nanostructures métalliques dans les fibres optiques pourrait permettre d'augmenter l'intensité de rétrodiffusion Raman et améliorer les performances des CFO (sensibilité, temps d'intégration…). Une étude sur des échantillons modèles, constitués de substrats SERS nanostructurés d'or et recouvert de silice par dépôt sol-gel, est présentée dans ce manuscrit. Les résultats SERS ainsi obtenus permettent de caractériser le phénomène physique du SERS de SiO2 et de prédire sa potentielle utilité dans les CFO Raman / The purpose of this thesis is to study composition variations of silicate glasses or the integration of metallic nanostructures that may be relevant for distributed fiber optic sensors (FOS). These sensors use optical fiber cores mainly composed of silica (SiO2) to probe temperature or strain on multi-kilometer route fibers. To measure these effects, Raman and Brillouin backscattering in optical fibers are used, Raman scattering being sensitive to temperature variations and Brillouin scattering to temperature and strain variations. Raman scattering intensity may be enhanced in conjunction with noble metal nanostructures via the SERS effect (Surface Enhanced Raman Scattering) which involves surface plasmon resonance (SPR), a collective oscillation of free electrons at the metal surface generating a large amplification of the local electric field. The integration of metallic nanostructures in optical fibers could increase Raman backscattering intensity and improve FOS performance (sensitivity, integration time…). A study on model samples has been performed with SERS substrates consisting of gold nanostructures and coated with a sol-gel oxide deposition (TiO2, SiO2). The obtained SERS results are used to predict the contribution of metallic nanostructures in Raman distributed temperature FOS

Au cours des vingt dernières années, la diffusion inélastique de la lumière par les modes propres de vibration des nanoparticules, appelés modes de Lamb, s’est avérée être une méthode très efficace pour caractériser la taille et les propriétés mécaniques des nano-objets. La fréquence de résonance d’une nano-sphère, dans la gamme du gigahertz, est donnée, en première approximation, par le ratio de la vitesse acoustique du matériau massif et la taille du confinement. Les raffinements du modèle théorique permettent d’obtenir, à partir de ces modes de vibration, des informations essentielles sur la géométrie et l’environnement local des nano-objets. L’objectif de cette thèse est de sonder le domaine de validité du modèle de Lamb, d’analyser les différents impacts de l’environnement sur ces modes de vibration et de développer de nouvelles méthodes pour les mesurer. Plusieurs aspects de l’interaction avec le milieu extérieur peuvent ainsi être pris en considération selon le type de système étudié. D’une part, la délocalisation de l’onde acoustique dans le cas de systèmes cœur-coquille, qui est gouvernée par les impédances acoustiques respectives du cœur et de la coquille, et qui se traduit par un couplage mécanique. D’autre part, l’effet de masse inertielle induite par la présence de ligands organiques à la surface de la particule qui modifie la fréquence de résonance. La validité de ces deux approches est ainsi discutée en fonction de la configuration des objets considérés, puis ces modèles théoriques sont appliqués à des cas réels tels que des nanoparticules cœur-coquille et des nano-plaquettes de semi-conducteurs ou des agrégats métalliques colloïdaux. L’effet de masse inertielle s’avère non négligeable pour des objets de petites tailles et il est ainsi montré la faisabilité de réaliser des nano-balances ultra-sensibles capable de sonder l’environnement proche des nano-objets. Par ailleurs, dans le cas des agrégats d’or, cette approche permet de discuter les limites du modèle de Lamb, basé sur la théorie des milieux continus, sur des vibrations n’impliquant que six atomes. Ainsi, grâce à la spectroscopie Raman basses fréquences, il apparait que les résultats expérimentaux des vibrations de ces objets s’accordent à la fois avec l’approche des milieux continus en considérant l’effet de masse inertielle et aussi avec les calculs de dynamique moléculaire. Finalement, le développement expérimental d’un montage optique capable de mesurer ces modes Raman basses fréquences sur une particule unique en milieu liquide est présenté. Cette approche nécessite de localiser une particule en milieu liquide à l’aide de nano-pinces plasmoniques puis d’exalter le signal Raman basses fréquences en stimulant les modes de vibration par électrostriction. Les perspectives étant d’appliquer cette méthode à l’étude de la dynamique vibrationnelle de nano-objet unique tel que des virus ou des protéines / Over the past twenty years, inelastic light scattering by vibrational eigenmodes of nanoparticles, called Lamb modes, has proven to be an effective method for characterizing the size and mechanical properties of nano-objects. The resonant frequency of a nano-sphere, in the gigahertz range, is given, as a first approximation, by the ratio of the acoustic velocity of the bulk material and the size of confinement. The refinements of the theoretical model allow to obtain, from these eigenmodes, information on the shape and local environment of nano-objects.The objective of this thesis is to probe the domain of validity of the Lamb model, to analyze the different impacts of the environment on eigenmodes and to develop a new strategy to measure them. Several aspects of interaction with the external medium can be considered depending on the system studied. On the one hand, the delocalization of the acoustic wave in the case of core shell systems is ruled by the acoustic impedance of the core and the shell and leads to a mechanical coupling. On the other hand, the inertial mass effect induced by the presence of organic ligands on the surface of the particle modifies the resonant frequency. The validity of both approaches is discussed according to the configuration and these models are applied to real cases, such as semiconductor core shell nanoparticles and nanoplatelets, or gold colloidal clusters. The inertial mass effect is significant for small objects and it is shown the feasibility to realize ultra-sensitive nano-balance capable of probing the local environment of nano-objects. Furthermore, in the case of gold clusters, this approach makes it possible to discuss the limit of the Lamb model, based on continuum mechanics, to interpret vibrations involving only six atoms. Thanks to low frequency Raman spectroscopy, it appears that the experimental results are in good agreement with both the continuum mechanics approach, by considering the inertial mass effect, and also with density functional theory (DFT) calculations. Finally, the experimental development of an optical set-up capable of measuring low frequency Raman modes on a single nanoparticle in a liquid medium is presented. This technic requires to localize a nanoparticle in a liquid medium with plasmonic tweezers and to enhance the low frequency Raman signal by stimulating vibrational modes with electrostriction. The perspectives are to apply this method to the dynamical study of a single object such as viruses or proteins.

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