L’interaction lumière-matière dépend fortement de l’environnement de l’émetteur fluorescent. Il est gouverné par une quantité fondamentale en physique : la densité locale d’états électromagnétiques (LDOS), qui est proportionnelle au taux de désexcitation de l’émetteur fluorescent à l’endroit où il se trouve dans son environnement.La partie principale de ce travail de thèse a consisté en la réalisation d’études expérimentales spatialement résolues du taux de désexcitation et de l’intensité de fluorescence d’un nanoémetteur en champ proche d’une nanoantenne plasmonique. Ceci a été rendu possible grâce à l’utilisation d’un microscope de champ proche à sonde fluorescente récemment développé à l’Institut Langevin. L’amélioration des performances de ce dispositif apportée au cours de cette thèse, nous a permis de cartographier le taux de désexcitation radiatif et non-radiatif apparent en champ proche d’un milieu nanostructuré avec une résolution spatiale nanométrique.Par la suite, nous avons commencé à nous intéresser au transfert d’énergie non-radiatif entre deux molécules fluorescentes. Ce phénomène, connu sous le nom de FRET (Forster Resonance Energy Transfer), a lieu habituellement sur des distances de l’ordre de quelques dizaines de nanomètres. En utilisant comme vecteur pour le transfert d’énergie un plasmon se propageant à la surface d’un film d’or continu, nous avons démontré qu’il est possible d’étendre la portée du FRET sur des distances supérieures à un micromètre. Dans la suite de cette thèse, l’influence de l’environnement sur l’efficacité et la portée du FRET sera étudiée. / Light-matter interaction strongly depends on the environment of the fluorescent emitter. It is governed by a fundamental physical quantity: the local density of electromagnetic states (LDOS), which is proportional to the decay rate of the fluorescent emitter in a given environment.The main part of this experimental thesis is devoted to the spatially resolved study of the decay rate and the fluorescence intensity of a nano-emitter in the near field of plasmonic nanoantennas. This study has been made possible by the use of a near field scanning fluorescence microscope recently developed at Institut Langevin. During this thesis we obtained a substantial improvement of the performances of this device. This allowed us to map the radiative and apparent non-radiative decay rates in the near field of a nanostructure with nanometer spatial resolution.Thereafter, we started to investigate the non-radiative energy transfer between two fluorescent molecules. This phenomenon, known as FRET (Förster Resonance Energy Transfer), usually takes place over distances of the order of several tens of nanometers. Using a plasmon propagating on the surface of a continuous gold film as a vehicle to transfer the energy between the two molecules, we have demonstrated that it is possible to extend the range of FRET on distances greater than one micron. The perspective after the end of this thesis, is the study of the influence of the environment on the efficiency and the range of FRET.

Nous couplons des sources de rayonnement infrarouge et un spectromètre à transformée de Fourier (FTIR) avec un microscope optique en champ proche (SNOM) à pointe diffusante pour sonder les propriétés optiques locales de la matière avec une résolution spatiale sub-longueur d'onde.Nous étudions l'émission thermique de champ proche d'un échantillon constitué d'une couche d'or recouvrant partiellement du carbure de silicium, puis d'un empilement de nano-couches semi-conductrices. Nous révélons expérimentalement la présence d'ondes de surface se propageant aux différentes interfaces de ces échantillons, en imagerie et en spectroscopie. Nous sondons l'évolution spatiale du spectre de la densité locale d'états électromagnétiques grâce à l'imagerie hyperspectrale super-résolue de l'émission thermique de champ proche. Nous montrons que la résolution spatiale et le contraste entre les structures diminuent lorsque la distance à laquelle la sonde effectue les balayages augmente.Nous couplons notre SNOM et un FTIR avec le rayonnement synchrotron et démontrons la capacité d'un tel couplage de mener des études de nanospectroscopie dans l'infrarouge moyen en l'illustrant sur les échantillons précédemment mentionnés. Nous démontrons l'imagerie térahertz super-résolue à l'aide du rayonnement synchrotron.Nous étudions expérimentalement l'influence de l'illumination sur les images obtenues en SNOM et montrons que la détection de l'émission thermique de champ proche permet d'obtenir des images exemptes de distorsions et donc plus simples à interpréter que celles obtenues en utilisant un laser monochromatique ou l'émission thermique de champ lointain. Nous développons un mode d'imagerie 3D. / We couple infrared sources with a scattering near-field scanning optical microscope (SNOM) combined with a Fourier transform infrared spectrometer (FTIR) in order to probe the local optical properties of matter with sub-wavelength spatial resolution. We study the near-field thermal emission of a surface made of silicon carbide and gold, and then of a semiconductor-based multilayer. We reveal experimentally the presence of surface waves propagating at the different interfaces of these samples, by imaging and spectroscopy. We probe the spatial evolution of the electromagnetic local density of states spectrum thanks to super-resolved hyperspectral imaging of the near-field thermal emission. We show that spatial resolution and contrast between the structures decrease as the distance at which the probe performs the scans increases. We couple our SNOM and FTIR with synchrotron radiation and demonstrate the capability of such coupling to perform nanospectroscopy studies in the mid-infrared range by investigating the samples mentioned above. We demonstrate super-resolved terahertz imaging using synchrotron radiation. We experimentally study the influence of the illumination on the images obtained in SNOM and show that the detection of the near-field thermal emission provides distortion-free images and therefore are easier to interpret than those obtained using a monochromatic laser source or far-field thermal emission. We also develop a 3D imaging technique.

Ce travail s’inscrit dans le contexte des microscopies optiques à très haute résolution. Nous proposons un nouveau concept de sonde active pour la microscopie optique en champ proche (SNOM), exploitant les effets de génération de second harmonique (SHG) de molécules. L’idée développée vise à s'affranchir de l’une des principales limitations des sondes actives fluorescentes réalisées jusqu'à présent : l'accrochage des sondes à l'extrémité de la pointe SNOM, étape toujours délicate et souvent peu fiable. Pour ce faire, nous avons mis en œuvre une technique qui consiste à utiliser la localisation du champ électrique au sein d’une jonction pointe métallique-substrat conducteur immergée dans une solution de molécules non-linéaires dipolaires. L’interaction champ-molécules entraine l’orientation locale un nano-volume de ces molécules dont l’excitation par un laser permet ensuite la génération d’un signal de second harmonique. Après avoir validé ce concept dit de « nano-EFISHG » (Electric Field Induced SHG) nous avons conçu un nouveau banc expérimental, dédié à l'imagerie de second harmonique haute résolution : celui-ci a permis d'obtenir les premières images présentant un contraste de second harmonique sur un échantillon structuré à l'échelle micronique.Nous avons ensuite travaillé à l’optimisation de la résolution de l’expérience mise en place : nous avons notamment démontré la possibilité de tirer parti d’effets d’exaltation locale du champ électromagnétique se produisant à l'extrémité de pointes ou de nano-objets métalliques. L’extrapolation des résultats obtenus montre que de telles exaltations devraient permettre d’atteindre des résolutions de l’ordre de 50 nm. / This work was achieved within the context of high resolution optical microscopy. We propose a new concept of active probe for near-field optical microscopy (SNOM), exploiting the effect of second harmonic generation (SHG) of molecules. The idea intends to avoid one of the main limitations of currently developed fluorescent active probes: the anchoring of the probes at the end of a SNOM tip which is a very delicate and often unreliable step. The technique implemented here consists in using the electric field localization in a metallic tip – conducting substrate junction immersed in a solution containing dipolar non-linear molecules. The interaction between the molecules and the electric field gives rise to the local orientation of a nano-volume of these molecules whose excitation by a laser allows generation of a second harmonic signal.After validation of this concept named as “nanoEFISHG” (Electric Field Induced SHG) we have designed a new experimental setup, dedicated to high resolution second harmonic imaging. Successful implementation of this setup has leaded to the recording of the first images presenting a second harmonic contrast on a sample structured at the micronic scale. Next step has consisted in working towards optimization of the experimental resolution: we have especially study the possibility of taking advantages of local field enhancement effects occurring at metallic nano-structures or sharp tip’s apex. The extrapolation of the obtained results shows that such effects should allow to reach resolutions about 50 nm.

Les propriétés singulières des ondes évanescentes ont permis le développement de la microscopie en champ<br />proche optique, mais également l'émergence de capteurs moléculaires basée sur l'excitation de plasmons de<br />surface. Ce travail de thèse est consacré au développement de nano-sondes à base de fibres optiques destinées à ces<br />deux applications.<br />Après un état de l'art des différents procédés de la littérature, ce travail aborde une nouvelle approche pour<br />créer des nano-sondes optiques. La gravure chimique, pour créer une pointe à l'extrémité d'une fibre conique, est<br />premièrement optimisée. Les étapes suivantes sont réalisées dans un dispositif plasma original, basé sur une<br />décharge en régime de cathode creuse cylindrique. Pour finaliser la fabrication des sondes, les pointes métallisées<br />sont ouvertes in situ avec une micro-étincelle obtenue via une décharge couronne en configuration pointe-plan.<br />Notre microscope est ensuite détaillé et une étude paramétrique est menée afin d'optimiser la formation des<br />images, les capacités de résolution du sont discutées. A titre d'exemple, le microscope est ensuite appliqué à la<br />science des nano-matériaux, et quelles pistes d'investigation de nano-structures sont explorées, ainsi que le<br />potentiel de spectroscopie Raman en champ proche.<br />La spectroscopie résonante des plasmons de surface est aussi abordée. Les sondes spécialement modifiées<br />sont ici destinées à la détection moléculaire en milieu aqueux. Les capteurs ainsi élaborés sont testés dans des<br />microvolumes de solution, et leur capacité d'exaltation du signal Raman est présentée.

Cette thèse porte sur la localisation et la manipulation de la lumière à l'échelle de la longueur d'onde. Les travaux ont d'abord porté sur des micro-cavités à grands facteurs de qualité (Q) intégrées sur des guides rubans reposant sur un substrat (SOI). L'optimisation des miroirs grâce à une ingénierie de mode basée sur l'adaptation des profils des modes, a permis d'obtenir des Q allant jusqu'à 60000 pour un volume modal de 0,6(lambda/n)3. Le confinement a pu être observé par microscopie en champ proche et nous avons montré qu'il était possible de contrôler ces cavités par une pointe SNOM. . Enfin, nous nous sommes intéressés aux modes lents en abordant de façon théorique l'injection efficace de la lumière dans un mode lent.

Ce travail a permis de caractériser certaines propriétés de la génération de second harmonique dans le domaine de l'optique en champ proche grâce aux méthodes numériques implémentes durant cette période : la méthode perturbative de Rayleigh (MPR) et la méthode des différences finies dans le domaine temporel (FDTD). Dans un premier temps, les sources du second harmonique optique ont été explicitées en fonction des différents types de symétries cristallines. Ensuite, la démarche pour adapter les deux méthodes numériques (FDTD et MPR) à l'optique non linaire a été exposée précisément. Des tests sur les deux méthodes numériques ont été effectués pour deux grands types de matériaux~: les matriaux centrosymétriques et non centrosymétriques. Puis, les modélisations de différentes expériences pour les deux types de matériaux ont été mises en oeuvre : réseaux de plots, pointes métalliques utilisées pour les microscopes optiques en champ proche sans ouverture... Le résultat dominant de ce travail est le fort confinement du second harmonique autour de l'objet le générant. La génération de second harmonique à l'apex d'une pointe métallique permet d'obtenir une source extrêmement localisée.

Avec l'évolution rapide des techniques de nanofabrication et les besoins croissants d'intégration et d'utilisation à moindre cout énergétique, l'étude et la manipulation de résonances électromagnétiques d'objets de faibles dimensions représentent des enjeux cruciaux. Un des objectifs de ce travail de thèse a donc été d'approfondir nos connaissances de l'interaction entre le champ électromagnétique et la matière. Dans ce but la réalisation conjointe d'expériences en champ proche optique et le développement numérique de modèles associés nous ont permis d'étudier différentes résonances électromagnétiques basées sur l'interaction lumière-matière au sein d'objets de dimensions sub-micrométriques. Dans une première partie, ce manuscrit présente les phénomènes mis en jeu en microscopie champ proche optique et décrit le fonctionnement du microscope SNOM utilise. La seconde partie est dédiée à l'étude de l'interaction d'une sonde champ proche avec une nano-cavité Fabry-Perot en régime non-linéaire. Dans un premier temps, on présente l'étude des non-linéarités de nano-cavités en Silicium à grand facteur de qualité et faible volume modal, démontrant ainsi l'obtention d'un régime de fonctionnement bistable pour de très faibles puissances. Dans un deuxième temps, on démontre la modulation possible via la sonde champ proche de ce régime de bistabilité. Enfin, on étudie dans la troisième partie de ce manuscrit les résonances de films minces métalliques. L'étude complète des modes propres et de l'excitation optique de cette structure a permis de connaitre avec précision les modes résonants et les angles de Brewster du film mince. Cette étude a été prolongée expérimentalement par l'étude en champ proche optique des modes résonants de demi-films minces métalliques. Lors de ces deux études, les mesures expérimentales ont été systématiquement accompagnées par l'analyse théorique et le développement numérique de modèles que les expériences réalisées ont permis de valider et de discuter.

Dans la première partie de cette thèse, nous tirons parti du concept de nano-antenne optique afind'apporter une solution innovante au problème d'interprétation de la microscopie champ procheoptique (SNOM). En effet, il est connu que certaines nano-antennes développent des réponsesoptiques dipolaires. Dans cette thèse nous démontrons comment l'utilisation d'une nano-ouverturepapillon (nano-antenne dipolaire), à l'extrémité d'une pointe SNOM, permet de détecter et collecteruniquement une seule composante du champ proche électrique. Ce résultat est démontré d'unpoint de vue théorique par l'utilisation de simulation FDTD (Finite Difference Time Domain) et d'unpoint de vue expérimental par la caractérisation, par cette pointe innovante, d'échantillonsdiélectriques (réseaux, cristaux photoniques) et métalliques (milieux désordonnés plasmoniques).Dans une deuxième partie, nous démontrons comment la sonde développée dans la premièrepartie, peut être utilisée comme détecteur du signal émis par un nano-émetteurs (NE) unique. Il estétudié dans cette partie l'effet de couplage entre ces deux objets. Dans un premier temps, après ladescription complète des grandeurs caractéristiques d'un NE, nous démontrons théoriquementl'effet de la pointe sur la réduction du temps de vie de l'état excité et l'augmentation de lafluorescence d'un NE, en régime saturé et non saturé. Puis dans un deuxième temps nousdémontrons expérimentalement comment cette sonde réduit le temps de vie de l'état excité deboites quantiques placées à son extrémité, en comparaison de pointes SNOM plus conventionnellestelle que la pointe diélectrique et la pointe à ouverture circulaire.

Les nanocavités optiques sur puces sont devenues aujourd'hui des objets de base pour le piégeage et la manipulation d'objets colloïdaux. Nous étudions dans cette thèse des nanocavités comme briques de bases du piégeage et de la manipulation par forces optiques. La preuve de concept du piégeage de microsphères diélectriques apparaît comme le point de départ de l'élaboration d'un laboratoire sur puce. Dans le premier chapitre nous parcourons la bibliographie de l'utilisation des forces optiques en espace libre et en milieu confiné pour le piégeage de particules. Le second chapitre présente les dispositifs expérimentaux pour la caractérisation des nanocavités et les outils mis en place pour les mesures optiques en présence de particules colloïdales. Le troisième chapitre explique la preuve de concept du piégeage de particules de polystyrène de 500 nm, 1 et 2 µm. Dans le chapitre qui suit nous analysons le piégeage de particules en fonction de la puissance injectée dans la cavité. Le chapitre cinq décrit quelques exemples des possibilités de fonctions de manipulation de particules grâce à des cavités couplées. Enfin, dans le dernier chapitre nous montrons les assemblages de particules sur les différents types de cavités étudiées dans cette thèse. / On chips optical nanocavities have become useful tools for trapping and manipulation of colloidal objects. In this thesis we study the nanocavities as building blocks for optical forces, trapping and handling of particles. Proof of concept of trapping dielectric microspheres appears as the starting point of the development of lab on chip. In the first chapter we go through the literature of optical forces in free space and integrated optics. The second chapter presents the experimental tools for the characterization of nanocavities and the set-up developed to perform optical measurements with the colloidal particles. The third chapter describes the proof-of-concept trapping of polystyrene particles of 500 nm, 1 and 2 µm. In the following chapter we analyze the particle trapping as function of the injected power into the cavities. The chapter five gives some examples of the possibilities of particles handling functions with coupled cavities. Eventually, in the last chapter we show assemblies of particles on different geometry of cavities studied in this thesis.

La microscopie en champ proche optique permet d'analyser les phénomènes optiques avec une résolution spatiale sublongueur d'onde comme par exemple la localisation et la propagation de la lumière dans des cristaux photoniques. D'une manière générale, les méthodes de microscopie en champ proche optique reposent sur le positionnement à l'échelle nanométrique d'une sonde locale à proximité de l'échantillon à analyser, puis sur la détection du signal diffusé et collecté lors du balayage de la sonde. En fonction du type de détection optique mise en oeuvre ou du type de sonde utilisée, les grandeurs physiques communément accessibles par ces méthodes sont les distributions spatiales de l'amplitude et de la phase ou de l'intensité des composantes électriques ou magnétiques du champ sondé.Ce travail de thèse est consacré à la mise en place d'une détection hyperstectrale en champ proche optique dans le but de comprendre et de caractériser, à des échelles sublongueurs d'onde, les propriétés spectrales et spatiales de systèmes optiques miniaturisés. L'imagerie hyperstectrale fournit en une seule acquisition, une série d'image à chaque longueur d'onde dans les gammes spectrales visibles, infrarouges et aux longueurs d'onde des télécommunications optiques. Cette nouvelle technique d'imagerie a permis l'observation, sur une large bande spectrale, de phénomènes électromagnétiques dépendant de la longueur d'onde tels que les effets superprisme et mirage dans les cristaux photoniques et la mise en forme de faisceaux de Bessel plasmoniques / The scanning near-field optical microscopy (SNOM) is used to analyze optical phenomena at the sub-wavelength scale such as light localization and propagation in photonic crystals or plasmonic devices. In any case, SNOM experiments rely on the positioning of a local probe in the optical near field of a given structure and on the detection of the surrounding evanescent waves. Depending on the nature of the probe or on the optical detection method, the detected physical properties are the spatial distributions of the amplitude and phase or the intensity of the electric and magnetic components of the probed field. We present here the implementation of an innovative hyperspectral near-field imaging method which aims to detect both spectral and spatial properties of an optical nanosystem at the subwavelength scale. The presented method provides a batch of images over a broad spectral range at visible; near-infrared and telecommunication wavelengths. Using this technique, we report here the near-field observations through the spectrum of the emblematic electromagnetic phenomena involved in photonic crystals and plasmonics such as light waveguiding, trapping or beam shaping