The advantages of contemporary particle injectors are high bunch charges and good beam quality in the case of normal conducting RF guns and increased repetition rates in the one of DC injectors. The technological edge of the concept of superconducting radio frequency injectors is to combine the strengths of both these sides. As many future accelerator concepts, such as energy recovery linacs, high power free electron lasers and certain collider designs, demand particle sources with high bunch charges and high repetition rates combined, applying the superconductivity of the accelerator modules to the injector itself is the next logical step. However, emittance compensation — the cornerstone for high beam quality — in case of a superconducting injector is much more challenging than in the normal conducting one. The use of simple electromagnets generating a solenoid field around the gun’s resonator interferes with its superconducting state. Hence, it requires novel and sophisticated techniques to maintain the high energy gain inside the gun cavity, while at the same time alleviating the detrimental fast transverse emittance growth of the bunch. In the case of the ELBE accelerator at the Helmholtz-Zentrum Dresden-Rossendorf, a superconducting electron accelerator provides beam for several independent beamlines in continuous wave mode. The applications include IR to THz free electron lasers, neutron and positron generation, to Thompson backscattering with an inhouse TW laser, and hence, call for a flexible CW injector. Therefore, the development of a 3.5 cell superconducting electron gun was initiated in 1997. The focus of this thesis lies on three approaches of transverse emittance compensation for this photoinjector: RF focusing, the installation of a superconducting solenoid close to the cavity’s exit, and the introduction of a transverse electrical mode of the RF field in the resonator. All three methods are described in theory, examined by numerical simulation, and experimentally reviewed in the particular case of the ELBE SRF Gun II at HZDR and a copy of its niobium resonator at Thomas Jefferson National Laboratory, Newport News, VA, USA.

Since the genesis of condensed matter physics, strongly correlated fermionic systems have shown a variety of fascinating properties and remain a vital topic in the field. Such systems arise through electronic interaction, and despite decades of intensive research, no holistic approach to solving this problem has been found. During that time, physicists have compiled a wealth of individual experimental and theoretical results, which together give an invaluable insight into these materials, and, in some instances, can explain correlated phenomena. However, there are several systems that stubbornly refuse to fall completely in line with current theoretical descriptions, among them the high-\( T_c{}\) cuprates and heavy fermion compounds. Although the two material classes have been around for the better part of the last 50 years, large portions of their respective phase diagram are still under intensive debate. Recent experiments in several electron-doped cuprates compounds, e.g. neodymium cerium copper oxide (Nd\(_{2x}\)Ce\(_x\)CuO\(_4\)), reveal a charge ordering about an antiferromagnetic ground state. So far, it has not been conclusively clarified how this intertwining of charge and spin polarization comes about and how it can be reconciled with a rigorous theoretical description. The heavy-fermion semimetals, on the other hand, have enjoyed renewed scientific interest with the discovery of topological Kondo insulators, a new material class offering a unique interface of topology, symmetry breaking, and correlated phenomena. In this context, samarium hexaboride (SmB\(_6\)) has emerged as a prototypical system, which may feature a topological ground state. In this thesis, we present a spin rotational invariant auxiliary particle approach to investigate the propensities of interacting electrons towards forming new states of order. In particular, we study the onset of spin and charge order in high-\( T_c{}\) cuprate systems and Kondo lattices, as well as the interplay of magnetism and topology. To that end, we use a sophisticated mean-field approximation of bosonic auxiliary particles augmented by a stability analysis of the saddle point via Gaussian fluctuations. The latter enables the derivation of dynamic susceptibilities, which describe the response of the system under external fields and offer a direct comparison to experiments. Both the mean-field and fluctuation formalisms require a numerical tool that is capable of extremizing the saddle point equations, on the one hand, and reliably solving a loop integral of the susceptibility-type, on the other. A full, from scratch derivation of the formalism tailored towards a software implementation, is provided and pedagogically reviewed. The auxiliary particle method allows for a rigorous description of incommensurate magnetic order and compares well to other established numerical and analytical techniques. Within our analysis, we employ the two-dimensional one-band Hubbard as well as the periodic Anderson model as minimal Hamiltonians for the high-\( T_c{}\) cuprates and Kondo systems, respectively. For the former, we observe a regime of intertwined charge- and spin-order in the electron-doped regime, which matches recent experimental observations in the cuprate material Nd\(_{2x}\)Ce\(_x\)CuO\(_4\). Furthermore, we localize the emergence of a Kondo regime in the periodic Anderson model and establish the magnetic phase diagram of the two-band model for topological Kondo insulators. The emerging antiferromagnetic ground state can be characterized by its topological properties and shows, for a non-trivial phase, topologically protected hinge modes. / Stark korrelierte Fermionen in einem Festkörper-Kristallgitter weisen eine Vielzahl faszinierender kollektiver Eigenschaften auf und stellen damit eines der konzeptionell reichhaltigsten Themenkomplexe auf dem Gebiet der Physik der kondensierten Materie da. Die dazu nötigen Mechanismen lassen sich auf die elektronische Coulomb-Wechsel-wirkung zurückführen und sind trotz jahrzehntelanger intensiver Forschung bis heute nicht geschlossen gelöst worden. Vielmehr wurden - Stück für Stück - experimentelle und theoretische Einzelergebnisse zusammen getragen, die nicht nur einen tiefen Einblick in diese Materialien geben, sondern in einigen Fällen sogar korrelierte Phänomene erklären können. Allerdings gibt es durchaus Strukturen, die sich hartnäckig weigern, mit den bisherigen theoretischen Beschreibungen vollständig übereinzustimmen, darunter die Kuprat-Hochtemperatursupraleiter und die Schwer-Fermionenverbindungen. Obwohl diese beiden Materialklassen seit etwa 50 Jahren erforscht werden, sind große Teile ihrer jeweiligen Phasendiagramme noch nicht abschließend entschlüsselt. Experimente an mehreren elektronendotierten Kuprat-verbindungen, z. B. Neodym-Cerium-Kupferoxid (Nd\(_{2x}\)Ce\(_x\)CuO\(_4\)), zeigen unter anderem eine Ladungsdichtewelle, die auf einem antiferromagnetischen Grundzustand beruht. Bislang ist nicht abschließend geklärt, wie diese Verschränkung von Ladungs- und Spinpolarisation zustande kommt und wie sie mit einer strengen theoretischen Beschreibung in Einklang zu bringen ist. Schwer-Fermionen Halbmetalle erleben mit der Entdeckung der topologischen Kondo-Isolatoren eine Renaissance und bieten eine einzigartige Schnittstelle zwischen Topologie, Symmetriebrechung und korrelierten Phänomenen. Der wahrscheinlich vielversprechendste Kandidat dieser neuen Materialklasse ist Samariumhexaborid (SmB\(_6\)). In dieser Arbeit nutzen wir einen spinrotationsinvarianten Hilfsteilchenansatz um die Emergenz neuer Ordnungszustände wechselwirkender Elektronen zu untersuchen. Im Besonderen interessiert uns das Zusammenspiel von Spin- und Ladungsdichtewellen in den Hochtemperatur Kupraten und Kondo-systemen, sowie die Interaktion von Magnetismus und Topologie. Dazu verwenden wir eine hoch parametrische Molekular-Feld-Analyse der bosonischen Hilfsteilchen, die anschließend durch eine Stabilitätsanalyse des Sattelpunkts ergänzt wird. Sowohl die Molekular-Feld-Approximation, als auch der Fluktuations-Formalismus erfordern ein numerisches Softwaretool, das in der Lage ist sowohl Sattelpunkt-Gleichungen als auch Loopintegral präzise zu lösen. Wir präsentieren eine pädagogisch aufgearbeitete, von Grund auf entwickelte Herleitung des Formalismus, die auf eine Software-Implementierung zugeschnitten ist. Der Hilfsteilchenansatz erlaubt überdies eine rigorose Beschreibung inkommensurabel magnetischer Ordnungen und reproduziert etablierten numerischen und analytische Ergebnisse in guter Übereinstimmung. Für unsere Analyse verwenden wir sowohl das zweidimensionale Einband-Hubbard- als auch das periodische Anderson-Modell als minimalen Hamitonian für die Hochtemperatur-Kuprate bzw. Kondo-Systeme. Im Falle der Kuprate finden wir eine Phase, die durch eine kombinierte Ladungs- und Spinordnung im elektronendotierten Parameterbereich gekennzeichnet ist und überdies gut mit experimentellen Beobachtungen im Kupratmaterial Nd\(_{2x}\)Ce\(_x\)CuO\(_4\) übereinstimmt. Des Weitern wird das Auftreten des Kondo-Regimes im periodischen Anderson-Modell untersucht und das magnetische Phasendiagramm des Zwei-Band-Hamiltonians eines topologischen Kondo-Isolators kartiert. Der antiferromagnetische Grundzustand kann durch eine topologische Invariante charakterisiert werden und zeigt für eine nicht-triviale Phase eindimensionale topologisch geschützte Kantenmoden.

Despite its history of more than one hundred years, the phenomenon of superconductivity has not lost any of its allure. During that time the concept and perception of the superconducting state - both from an experimental and theoretical point of view - has evolved in way that has triggered increasing interest. What was initially believed to simply be the disappearance of electrical resistivity, turned out to be a universal and inevitable result of quantum statistics, characterized by many more aspects apart from its zero resistivity. The insights of BCS-theory eventually helped to uncover its deep connection to particle physics and consequently led to the formulation of the Anderson-Higgs-mechanism. The very core of this theory is the concept of gauge symmetry (breaking). Within the framework of condensed-matter theory, gauge invariance is only one of several symmetry groups which are crucial for the description and classification of superconducting states. \\ In this thesis, we employ time-reversal, inversion, point group and spin symmetries to investigate and derive possible Hamiltonians featuring spin-orbit interaction in two and three spatial dimensions. In particular, this thesis aims at a generalization of existing numerical concepts to open up the path to spin-orbit coupled (non)centrosymmetric superconductors in multi-orbital models. This is done in a two-fold way: On the one hand, we formulate - based on the Kohn-Luttinger effect - the perturbative renormalization group in the weak-coupling limit. On the other hand, we define the spinful flow equations of the effective action in the framework of functional renormalization, which is valid for finite interaction strength as well. Both perturbative and functional renormalization groups produce a low-energy effective (spinful) theory that eventually gives rise to a particular superconducting state, which is investigated on the level of the irreducible two-particle vertex. The symbiotic relationship between both perturbative and functional renormalization can be traced back to the fact that, while the perturbative renormalization at infinitesimal coupling is only capable of dealing with the Cooper instability, the functional renormalization can investigate a plethora of instabilities both in the particle-particle and particle-hole channels. \\ Time-reversal and inversion are the two key symmetries, which are being used to discriminate between two scenarios. If both time-reversal and inversion symmetry are present, the Fermi surface will be two-fold degenerate and characterized by a pseudospin degree of freedom. In contrast, if inversion symmetry is broken, the Fermi surface will be spin-split and labeled by helicity. In both cases, we construct the symmetry allowed states in the particle-particle as well as the particle-hole channel. The methods presented are formally unified and implemented in a modern object-oriented reusable and extendable C++ code. This methodological implementation is employed to one member of both families of pseudospin and helicity characterized systems. For the pseudospin case, we choose the intriguing matter of strontium ruthenate, which has been heavily investigated for already twenty-four years, but still keeps puzzling researchers. Finally, as the helicity based application, we consider the oxide heterostructure LaAlO$_{3}$/SrTiO$_{3}$, which became famous for its highly mobile two- dimensional electron gas and is suspected to host topological superconductivity. / Trotz seiner über hundertjährigen Geschichte seit seiner Entdeckung hat das Phänomen der Supraleitung nichts von seiner ursprünglichen Faszination eingebüßt. Vielmehr hat sich in der Zwischenzeit der Begriff und das Verständnis des supraleitenden Zustandes in einer Weise weiterentwickelt, die das Interesse daran eher hat zunehmen lassen. Was anfänglich ausschließlich für ein Verschwinden des elektrischen Widerstands gehalten wurde, ist tatsächlich ein universelles und unvermeidliches Resultat der Quantenstatistik und besitzt viel mehr bemerkenswerte Eigenschaften als nur den widerstandslosen elektrischen Transport. Die Erkenntnisse der BCS-Theorie haben schließlich dazu geführt die tiefe Verbindung zur Teilchenphysik zu offenbaren und trugen entscheidend zur Formulierung des Anderson-Higgs-Mechanismus bei. Der wichtigste Baustein dieser Theorie ist das Konzept der (Brechung der) Eichsymmetrie. Im Rahmen der Festkörperphysik ist die Eichsymmetrie nur eine von mehreren Symmetrien, die eine essentielle Rolle für die Beschreibung und Einordnung von Phänomenen der Supraleitung spielen. \\ In dieser Arbeit wenden wir Zeitumkehr-, (räumliche) Inversions-, Punktgruppen- und Spin-Symmetrien an, um mögliche Hamilton-Operatoren in zwei und drei räumlichen Dimensionen, welche Spin-Bahn-Kopplung enthalten, herzuleiten und zu untersuchen. Diese Arbeit zielt auf eine Verallgemeinerung von existierenden numerischen Konzepten ab und erschließt den Weg die supraleitenden Eigenschaften von Modellen mit starker Spin-Bahn-Kopplung und mit oder ohne Inversionszentrum zu untersuchen. Dies geschieht mit Hilfe zweier methodischer Ansätze. Erstens formulieren wir aufbauend auf dem Kohn-Luttinger Effekt die störungstheoretische Renormierungsgruppe im Limes schwacher Kopplung. Zweitens verwenden wir die spinaufgelösten Flussgleichungen der effektiven Wirkung im Rahmen der funktionalen Renormierungsgruppe, die auch für endliche Wechselwirkungsstärke gültig sind. Die symbiotische Ergänzung der perturbativen und funktionalen Renormierungsgruppen ist darauf zurückzuführen, dass es mit der perturbativen Methode zwar möglich ist die Cooper Instabilität bei infinitesimaler Wechselwirkung numerisch exakt zu berechnen, aber nur die funktionale Renormierungsgruppe auch Teilchen-Loch Kondensate zugänglich macht. \\ Zeitumkehr- und Inversionssymmetrie sind die beiden Schlüsselsymmetrien, die verwendet werden, um zwei Szenarien zu unterscheiden. Falls sowohl Zeitumkehr- als auch Inversionssymmetrie gültig sind, sind die Fermiflächen zweifach entartet und durch einen Pseudospin-Freiheitsgrad charakterisiert. Im Gegensatz dazu führt der Verlust der Inversionssymmetrie zur Spinaufspaltung der Fermiflächen, die dann durch die sogenannte Helizität gekennzeichnet sind. In beiden Fällen leiten wir alle symmetrie-erlaubten Zustände her, welche die entsprechenden Teilchen-Teilchen und Teilchen-Loch Kondensate beschreiben. Die vorstellten und verallgemeinerten Methoden sind im Rahmen dieser Arbeit formal miteinander verbunden und in einem modernen objektorientierten C++ Quellcode implementiert worden. \\ Als erste vorläufige Anwendungen für diese methodische Implementierung betrachten wir zwei Systeme, die jeweils einer der beiden Familien zugeordnet werden können. Zum einen berechnen wir in der Pseudospin-Formulierung der perturbativen und funktionalen Renormierungsgruppen die Instabilitäten eines Dreiorbital-Modells für Strontiumruthenat, das seit seiner erstmaligen Synthese trotz intensiver Forschung immer noch Rätsel aufgibt. Zum anderen betrachten wir das zweidimensionale Elektronengas, das sich an der Schnittstelle zwischen LaAlO$_{3}$ und SrTiO$_{3}$ bildet und welches durch seine hohe Ladungsträgermobilität bekannt geworden ist.

The measurement of the mass of the $W$ boson is currently one of the most promising precision analyses of the Standard Model, that could ultimately reveal a hint for new physics. The mass of the $W$ boson is determined by comparing the $W$ boson, which cannot be reconstructed directly, to the $Z$ boson, where the full decay signature is available. With the help of Monte Carlo simulations one can extrapolate from the $Z$ boson to the $W$ boson. Technically speaking, the measurement of the $W$ boson mass is performed by comparing data taken by the ATLAS experiment to a set of calibrated Monte Carlo simulations, which reflect different mass hypotheses.\ A dedicated calibration of the reconstructed objects in the simulations is crucial for a high precision of the measured value. The comparison of simulated $Z$ boson events to reconstructed $Z$ boson candidates in data allows to derive event weights and scale factors for the calibration. This thesis presents a new approach to reweight the hadronic recoil in the simulations. The focus of the calibration is on the average hadronic activity visible in the mean of the scalar sum of the hadronic recoil $\Sigma E_T$ as a function of pileup. In contrast to the standard method, which directly reweights the scalar sum, the dependency to the transverse boson momentum is less strongly affected here. The $\Sigma E_T$ distribution is modeled first by means of its pileup dependency. Then, the remaining differences in the resolution of the vector sum of the hadronic recoil are scaled. This is done separately for the parallel and the pterpendicular component of the hadronic recoil with respect to the reconstructed boson. This calibration was developed for the dataset taken by the ATLAS experiment at a center of mass energy of $8\,\textrm{TeV}$ in 2012. In addition, the same reweighting procedure is applied to the recent dataset with a low pileup contribution, the \textit{lowMu} runs at $5\,\textrm{TeV}$ and at $13\,\textrm{TeV}$, taken by ATLAS in November 2017. The dedicated aspects of the reweighting procedure are presented in this thesis. It can be shown that this reweighting approach improves the agreement between data and the simulations effectively for all datasets. The uncertainties of this reweighting approach as well as the statistical errors are evaluated for a $W$ mass measurement by a template fit to pseudodata for the \textit{lowMu} dataset. A first estimate of these uncertainties is given here. For the pfoEM algorithm a statistical uncertainty of $17\,\text{MeV}$ for the $5\,\textrm{TeV}$ dataset and of $18\,\text{MeV}$ for the $13\,\textrm{TeV}$ are found for the $W \rightarrow \mu \nu$ analysis. The systematic uncertainty introduced by the resolution scaling has the largest effect, a value of $15\,\text{MeV}$ is estimated for the $13\,\textrm{TeV}$ dataset in the muon channel. / Die Messung der Masse des $W$-Bosons ist im Augenblick eine der vielversprechendsten Präzisionsanalysen des Standard Modells, welche letztendlich einen Hinweis auf neue Physik geben kann. Die Masse des $W$ Bosons wird bestimmt, indem das $W$-Boson, welches nicht direkt rekonstruiert werden kann, mit dem $Z$-Boson verglichen wird, bei dem die vollständige Zerfallssignatur verfügbar ist. Mit Hilfe von Monte Carlo Simulationen kann vom $Z$-Boson auf das $W$-Boson extrapoliert werden. Genau genommen wird die Messung der Masse des $W$-Bosons durchgeführt, indem die Daten, die mit dem ATLAS Experiment aufgenommen wurden, mit einem Satz von kalibrierten Monte Carlo Simulationen verglichen wird. Die Simulationen spiegeln dabei verschiedene Massenhypothesen wider. Eine dezidierte Kalibrierung der rekonstruierten Objekte in den Simulationen ist entscheidend für eine hohe Präzision des gemessenen Werts der Masse des $W$-Bosons. Aus dem Vergleich von simulierten $Z$-Boson Ereignissen und $Z$-Bosonen, die aus den Daten rekonstruiert werden, können Ereignisgewichte und Skalierungsfaktoren für die Kalibrierung erzeugt werden. %Für die Kalibrierung werden Ereignisgewichte und Skalierungsfaktoren erzeugt, indem Simulationen von $Z$ Boson Ereignissen mit $Z$ Bosonen verglichen werden, welche aus den Daten rekonstruiert werden. In dieser Arbeit wird ein neuer Ansatz für die Umgewichtung des hadronischen Rückstoßes in den Simulationen vorgestellt. Der Fokus der Kalibrierung liegt auf der mittleren hadronischen Aktivität, die in der mittleren skalaren Summe des hadronischen Rückstoßes $\Sigma E_T$ als Funktion des Pileups sichtbar ist. Im Gegensatz zur Standardmethode, welche die Skalarsumme direkt umgewichtet, wird hierbei die Abhängigkeit zum transversalen Impuls des Bosons weniger stark beeinflusst. Die $\Sigma E_T$-Verteilung wird zunächst mittels ihrer Abhängigkeit zum Pileup modelliert. Danach werden die verbleibenden Unterschiede in der Auflösung der vektoriellen Summe des hadronischen Rückstoßes skaliert. Dies geschieht separat für die parallele und senkrechte Komponente des hadronischen Rückstoßes, welche in Bezug auf die Richtung des rekonstruierten Bosons gemessen werden. Die Kalibrierung wurde zunächst für den Datensatz entwickelt, der im Jahr 2012 bei einer Schwerpunktsenergie von $8\,\textrm{TeV}$ mit dem ATLAS Experiment aufgenommen wurde. Zusätzlich wird die Umgewichtungsmethodik auf die neuen Datensätze angewendet, welche von ATLAS im November 2017 bei niedrigem Pileup aufgenommen wurden, den \textit{lowMu} Datensätzen bei Schwerpunktsenergien von $5\,\textrm{TeV}$ und $13\,\textrm{TeV}$. In dieser Arbeit werden die verschiedenen Aspekte der Kalibrierung präsentiert. Es kann gezeigt werden, dass diese Herangehensweise für die Umgewichtung des hadronischen Rückstoßes zu einer effektiven Verbesserung der Übereinstimmung zwischen Daten und Simulationen in allen verwendeten Datensätzen führt. Die zugehörigen Unsicherheiten dieser Kalibrierungsmethode sowie die statistischen Fehler für eine Messung der Masse des $W$-Bosons werden anhand der Template-Fit-Methode mit Pseudodaten für die \textit{lowMu} Datensätze ausgewertet. Es wird eine erste Abschätzung dieser Unsicherheiten gegeben. Für den pfoEM Algorithmus wird ein statistischer Fehler von $17\,\text{MeV}$ für den $5\,\textrm{TeV}$ Datensatz und von $18\,\text{MeV}$ für den $13\,\textrm{TeV}$ Datensatz in der $W \rightarrow \mu \nu$ Analyse ermittelt. Die systematische Unsicherheit, welche durch die Auflösungsskalierung erzeugt wird, hat den größten Effekt. Für den $13\,\textrm{TeV}$ Datensatz wird ein Fehler von $15\,\text{MeV}$ im Myonkanal abgeschätzt.

In this thesis we consider the hybrid quantum Monte Carlo method for simulations of the Hubbard and Su-Schrieffer-Heeger model. In the first instance, we discuss the hybrid quantum Monte Carlo method for the Hubbard model on a square lattice. We point out potential ergodicity issues and provide a way to circumvent them by a complexification of the method. Furthermore, we compare the efficiency of the hybrid quantum Monte Carlo method with a well established determinantal quantum Monte Carlo method for simulations of the half-filled Hubbard model on square lattices. One reason why the hybrid quantum Monte Carlo method loses the comparison is that we do not observe the desired sub-quadratic scaling of the numerical effort. Afterwards we present a formulation of the hybrid quantum Monte Carlo method for the Su-Schrieffer-Heeger model in two dimensions. Electron-phonon models like this are in general very hard to simulate using other Monte Carlo methods in more than one dimensions. It turns out that the hybrid quantum Monte Carlo method is much better suited for this model . We achieve favorable scaling properties and provide a proof of concept. Subsequently, we use the hybrid quantum Monte Carlo method to investigate the Su-Schrieffer-Heeger model in detail at half-filling in two dimensions. We present numerical data for staggered valence bond order at small phonon frequencies and an antiferromagnetic order at high frequencies. Due to an O(4) symmetry the antiferromagnetic order is connected to a superconducting charge density wave. Considering the Su-Schrieffer-Heeger model without tight-binding hopping reveals an additional unconstrained Z_2 gauge theory. In this case, we find indications for π-fluxes and a possible Z_2 Dirac deconfined phase as well as for a columnar valence bond ordered state at low phonon energies. In our investigations of the several phase transitions we discuss the different possibilities for the underlying mechanisms and reveal first insights into a rich phase diagram. / In der vorliegenden Arbeit betrachten wir die Hybrid-Quanten-Monte-Carlo-Methode für Simulationen des Hubbard- sowie des Su-Schrieffer-Heeger-Modells. Zunächst diskutieren wir die Hybrid-Quanten-Monte-Carlo-Methode am Beispiel des Hubbard-Modells auf dem Quadratgitter. Wir zeigen mögliche Ergodizitätsprobleme auf und präsentieren eine Möglichkeit, diese durch Verwendung komplexwertiger Hilfsfelder zu vermeiden. Für Simulationen des halbgefüllten Hubbard-Modells auf Quadratgittern vergleichen wir die Effizienz der Hybrid-Quanten-Monte-Carlo-Methode mit der einer weit verbreiteten und gebräuchlichen Determinanten-Quanten-Monte-Carlo-Methode. Ein Grund für die Niederlage der Hybrid-Quanten-Monte-Carlo-Methode in diesem Vergleich ist die Skalierung des benötigten Rechenaufwandes. Die erhoffte sub-quadratische Skalierung in Abhängigkeit von Systemgröße und inverser Temperatur wird nicht beobachtet. Anschließend präsentieren wir eine Formulierung der Hybrid-Quanten-Monte-Carlo-Methode zur Untersuchung des halbgefüllten Su-Schrieffer-Heeger-Modells in zwei Dimensionen. Elektron-Phonon-Modelle wie dieses sind in mehr als einer Dimension für gewöhnlich mit anderen Quanten-Monte-Carlo-Methoden nur schwer simulierbar. Es stellt sich heraus, dass sich die Hybrid-Quanten-Monte-Carlo-Methode deutlich besser zur Simulation dieses Modells eignet. Wir erreichen eine vorteilhafte Skalierung des Rechenaufwandes und präsentieren einen Machbarkeitsnachweis. Folglich verwenden wir die Hybrid-Quanten-Monte-Carlo-Methode für nähere Untersuchungen des Su-Schrieffer-Heeger-Modells. Wir zeigen numerische Resultate für eine gestaffelte Ordnung aus Valenzbindungen bei kleinen Phononfrequenzen und für eine antiferromagnetischen Ordnung bei hohen Frequenzen. Aufgrund einer O(4)-Symmetrie ist die antiferromagnetische Ordnung mit einer supraleitenden Ladungsdichtewelle verknüpft. Ohne Tight-Binding-Hüpfparameter offenbart das Su-Schrieffer-Heeger-Modell eine zusätzliche spezielle Z_2 -Eichsymmetrie, die nicht den Satz von Gauß erfüllt. In diesem Fall finden wir Hinweise für einen π-Flux-Zustand. Bei niedrigen Phononenergien gibt es außerdem Anzeichen für einen möglichen Z_2 Dirac deconfined Zustand sowie eine spaltenweise Ordnung von Valenzbindungen. Bei Untersuchungen der Phasenübergänge beleuchten wir die möglichen Mechanismen, die den Übergängen zugrunde liegen. Zum Abschluss diskutieren wir das vielfältige Phasendiagramm, in welches wir erste Einblicke ermöglichen.

This Thesis explores hybrid structures on the basis of quantum spin Hall insulators, and in particular the interplay of their edge states and superconducting and magnetic order. Quantum spin Hall insulators are one example of topological condensed matter systems, where the topology of the bulk bands is the key for the understanding of their physical properties. A remarkable consequence is the appearance of states at the boundary of the system, a phenomenon coined bulk-boundary correspondence. In the case of the two-dimensional quantum spin Hall insulator, this is manifested by so-called helical edge states of counter-propagating electrons with opposite spins. They hold great promise, \emph{e.g.}, for applications in spintronics -- a paradigm for the transmission and manipulation of information based on spin instead of charge -- and as a basis for quantum computers. The beginning of the Thesis consists of an introduction to one-dimensional topological superconductors, which illustrates basic concepts and ideas. In particular, this includes the topological distinction of phases and the accompanying appearance of Majorana modes at their ends. Owing to their topological origin, Majorana modes potentially are essential building-blocks for topological quantum computation, since they can be exploited for protected operations on quantum bits. The helical edge states of quantum spin Hall insulators in conjunction with $s$-wave superconductivity and magnetism are a suitable candidate for the realization of a one-dimensional topological superconductor. Consequently, this Thesis investigates the conditions in which Majorana modes can appear. Typically, this happens between regions subjected to either only superconductivity, or to both superconductivity and magnetism. If more than one superconductor is present, the phase difference is of paramount importance, and can even be used to manipulate and move Majorana modes. Furthermore, the Thesis addresses the effects of the helical edge states on the anomalous correlation functions characterizing proximity-induced superconductivity. It is found that helicity and magnetism profoundly enrich their physical structure and lead to unconventional, exotic pairing amplitudes. Strikingly, the nonlocal correlation functions can be connected to the Majorana bound states within the system. Finally, a possible thermoelectric device on the basis of hybrid systems at the quantum spin Hall edge is discussed. It utilizes the peculiar properties of the proximity-induced superconductivity in order to create spin-polarized Cooper pairs from a temperature bias. Cooper pairs with finite net spin are the cornerstone of superconducting spintronics and offer tremendous potential for efficient information technologies. / Diese Dissertation behandelt Strukturen auf der Grundlage von Quanten-Spin-Hall-Isolatoren, in denen deren Randzustände mit supraleitender und magnetischer Ordnung in Verbindung gebracht werden. Quanten-Spin-Hall-Isolatoren sind Beispiele für Systeme in der Festkörperphysik, deren physikalische Eigenschaften auf die topologische Struktur der Energiebänder zurückzuführen sind. Eine bemerkenswerte Konsequenz daraus ist die Entstehung von besonderen Randzuständen an der Oberfläche. Im Fall der zweidimensionalen Quanten-Spin-Hall-Isolatoren sind diese eindimensional und bestehen aus leitenden, metallischen Zuständen von gegenläufigen Elektronen mit entgegengesetztem Spin -- sogenannte helikale Randzustände. Sie bergen großes Potenzial für Anwendungen in der Spintronik, bei der Informationen nicht durch die Ladung, sondern den Spin von Elektronen übertragen werden, und als Plattform für Quantencomputer. Am Beginn der Dissertation werden eindimensionale topologische Supraleiter allgemeiner besprochen. Ausgehend von der Kitaev-Kette und einem kontinuierlichen Modell werden grundlegende Konzepte anschaulich eingeführt, insbesondere im Hinblick auf die topologische Unterscheidung von trivialer und nicht-trivialer Phase und dem Auftreten von Majorana-Zuständen an deren Enden. Letztere sind die entscheidenden Bausteine auf dem Weg zu geschützten Operationen für Quanten-Bits. Da Randzustände von Quanten-Spin-Hall-Isolatoren im Zusammenspiel mit $s$-Wellen-Supraleitung und Magnetismus eine Möglichkeit für die Realisierung eines solchen eindimensionalen topologischen Supraleiters ist, wird in der Folge untersucht, unter welchen Bedingungen Majorana-Zustände auftreten können. Es wird gezeigt, dass dies zwischen Gebieten geschieht, in denen die Randzustände entweder nur von Supraleitung oder von Supraleitung und Magnetismus beeinflusst werden. In Systemen mit mehr als einer supraleitenden Region spielt die Phasendifferenz dabei eine übergeordnete Rolle und kann sogar dazu benutzt werden, Majorana-Zustände zu manipulieren. Weiterhin behandelt die Dissertation die Auswirkungen der helikalen Randzustände auf anomale Korrelationsfunktionen, die von der Supraleitung induziert werden. Es zeigt sich, dass Helizität und Magnetismus deren Eigenschaften bereichern können und unkonventionelle, exotische Paarungs-Mechanismen auftreten. Zusätzlich wird ein Zusammenhang zu Majorana-Zuständen demonstriert. Abschließend wird eine mögliche thermoelektrische Anwendung eines hybriden Systems besprochen, die die besonderen supraleitenden Eigenschaften ausnutzt, um eine Temperaturdifferenz zur Erzeugung von Cooper-Paaren mit Spin-Polarisierung zu verwenden. Diese stellen im Rahmen der supraleitenden Spintronik vielversprechende Einheiten zur verlustarmen Übertragung von Informationen dar.

The last years have witnessed an exciting scientific quest for intriguing topological phenomena in time-dependent quantum systems. A key to many manifestations of topology in dynamical systems relies on the effective dimensional extension by time-periodic drives. An archetypal example is provided by the Thouless pump in one spatial dimension, where a robust and quantized charge transport can be described in terms of an integer quantum Hall effect upon interpreting time as an extra dimension. Generalizing this fundamental concept to multifrequency driving, a variety of higher-dimensional topological models can be engineered in dynamical synthetic dimensions, where the underlying topological classification leads to quantized pumping effects in the associated lower-dimensional time-dependent systems. In this Thesis, we explore how correlations profoundly impact the topological features of dynamical synthetic quantum materials. More precisely, we demonstrate that the interplay of interaction and dynamical synthetic dimension gives rise to striking topological phenomena that go beyond noninteracting implementations. As a starting point, we exploit the Floquet counterpart of an integer quantum Hall scenario, namely a two-level system driven by two incommensurate frequencies. In this model, the topologically quantized response translates into a process in which photons of different frequencies are exchanged between the external modes, referred to as topological frequency conversion. We extend this prototypical setup to an interacting version, focusing on the minimal case of two correlated spins equally exposed to the external drives. We show that the topological invariant determining the frequency conversion can be changed by odd integers, something explicitly forbidden in the noninteracting limit of two identical spins. This correlated topological feature may, in turn, result in an enhancement of the quantized response. Robust response signals, such as those predicted for the topological frequency converter, are of fundamental interest for potential technological applications of topological quantum matter. Based on an open quantum system implementation of the frequency converter, we propose a novel mechanism of topological quantization coined ''topological burning glass effect''. Remarkably, this mechanism amplifies the local response of the driven two-level system by an integer that is proportional to the number of environmental degrees of freedom to which the system is strongly coupled. Specifically, our findings are illustrated by the extension of the frequency converter to a central spin model. There, the local energy transfer mediated exclusively by the central spin is significantly enhanced by the collective motion of the surrounding spins. In this sense, the central spin adopts the topological nature of the total system in its non-unitary dynamics, taking into account the correlations with the environment. / In den letzten Jahren hat sich eine spannende Suche nach faszinierenden topologischen Phänomenen in zeitabhängigen Quantensystemen entwickelt. Ein Schlüssel zu zahlreichen Ausprägungen der Topologie in dynamischen Systemen beruht auf der effektiven Dimensionserweiterung durch zeitlich-periodische Antriebe. Ein Beispiel ist die Thouless-Pumpe in einer räumlichen Dimension, in der ein robuster und quantisierter Ladungstransport mittels eines Quanten-Hall-Effekts beschrieben werden kann, sofern Zeit als zusätzliche Dimension interpretiert wird. Durch Verallgemeinerung dieses Grundkonzepts auf Multifrequenzantriebe kann eine Vielzahl höherdimensionaler topologischer Modelle in zeitlich synthetischen Dimensionen konstruiert werden, bei denen die zugrunde liegende topologische Klassifikation zu quantisierten Pumpeffekten in den zugehörigen niederdimensionalen zeitabhängigen Systemen führt. In dieser Dissertation wird untersucht, wie Korrelationen die topologischen Eigenschaften von zeitlich synthetischen Quantenmaterialen maßgeblich beeinflussen. Konkret wird gezeigt, dass das Zusammenspiel von Wechselwirkung und zeitlicher synthetischer Dimension zu erstaunlichen topologischen Phänomenen führt, die über nicht-wechselwirkende Realisierungen hinausgehen. Als Ausgangspunkt wird das Floquet-Gegenstück eines Quanten-Hall-Szenarios genutzt, ein Zwei-Niveau-System, das von zwei inkommensurablen Frequenzen getrieben wird. In diesem Modell spiegelt sich die topologisch quantisierte Antwort in einen Prozess wider, bei dem Photonen verschiedener Frequenzen zwischen den externen Moden ausgetauscht werden, auch bekannt als topologische Frequenzumwandlung. Wir erweitern dieses prototypische Setup auf eine interagierende Version, indem wir uns auf den Minimalfall zweier korrelierter Spins konzentrieren, die gleichermaßen den externen Antrieben ausgesetzt sind. Wir zeigen, dass die topologische Invariante, die die Frequenzumwandlung bestimmt, durch ungerade ganze Zahlen verändert werden kann. Ein Zustand, der im nicht-wechselwirkenden Fall ausdrücklich verboten ist. Dieses korrelierte topologische Verhalten kann wiederum zu einer Verstärkung der quantisierten Antwort führen. Robuste Antwortsignale, wie sie für den topologischen Frequenzumwandler vorhergesagt werden, sind von grundlegendem Interesse für potentielle technologische Anwendungen der topologischen Quantenmaterie. Basierend auf einer offenen Quantensystem-Realisierung des Frequenzumwandlers schlagen wir einen neuartigen Mechanismus der topologischen Quantisierung vor, den wir als ''topologischen Brennglaseffekt'' bezeichnen. Dieser Mechanismus verstärkt die lokale Antwort des getriebenen Zwei-Niveau-Systems um eine ganze Zahl, die proportional zur Anzahl der Freiheitsgrade der Umgebung ist, an die das System koppelt. Konkret werden unsere Erkenntnisse durch die Erweiterung des Frequenzumwandlers auf ein Zentralspinmodell veranschaulicht. Der lokale Energietransfer, der ausschließlich durch den zentralen Spin vermittelt wird, wird durch die kollektive Bewegung der umgebenden Spins maßgeblich verstärkt. In diesem Sinne erbt der Zentralspin die topologische Natur des Gesamtsystems in seiner nicht-unitären Dynamik, die die Korrelationen mit der Umgebung berücksichtigt.

Emergent phenomena in condensed matter physics like, e.g., magnetism, superconductivity, or non-trivial topology often come along with a surprise and exert great fascination to researchers up to this day. Within this thesis, we are concerned with the analysis of associated types of order that arise due to strong electronic interactions and focus on the high-\(T_c\) cuprates and Kondo systems as two prime candidates. The underlying many-body problem cannot be solved analytically and has given rise to the development of various approximation techniques to tackle the problem. In concrete terms, we apply the auxiliary particle approach to investigate tight-binding Hamiltonians subject to a Hubbard interaction term to account for the screened Coulomb repulsion. Thereby, we adopt the so-called Kotliar-Ruckenstein slave-boson representation that reduces the problem to non-interacting quasiparticles within a mean-field approximation. Part I provides a pedagogical review of the theory and generalizes the established formalism to encompass Gaussian fluctuations around magnetic ground states as a crucial step to obtaining novel results. Part II addresses the two-dimensional one-band Hubbard model, which is known to approximately describe the physics of the high-\(T_c\) cuprates that feature high-temperature superconductivity and various other exotic quantum phases that are not yet fully understood. First, we provide a comprehensive slave-boson analysis of the model, including the discussion of incommensurate magnetic phases, collective modes, and a comparison to other theoretical methods that shows that our results can be massively improved through the newly implemented fluctuation corrections. Afterward, we focus on the underdoped regime and find an intertwining of spin and charge order signaled by divergences of the static charge susceptibility within the antiferromagnetic domain. There is experimental evidence for such inhomogeneous phases in various cuprate materials, which has recently aroused interest because such correlations are believed to impact the formation of Cooper pairs. Our analysis identifies two distinct charge-ordering vectors, one of which can be attributed to a Fermi-surface nesting effect and quantitatively fits experimental data in \(\mathrm{Nd}_{2-\mathrm{x}}\mathrm{Ce}_\mathrm{x}\mathrm{CuO}_4\) (NCCO), an electron-doped cuprate compound. The other resembles the so-called Yamada relation implying the formation of periodic, double-occupied domain walls with a crossover to phase separation for small dopings. Part III investigates Kondo systems by analyzing the periodic Anderson model and its generalizations. First, we consider Kondo metals and detect weakly magnetized ferromagnetic order in qualitative agreement with experimental observations, which hinders the formation of heavy fermions. Nevertheless, we suggest two different parameter regimes that could host a possible Kondo regime in the context of one or two conduction bands. The part is concluded with the study of topological order in Kondo insulators based on a three-dimensional model with centrosymmetric spin-orbit coupling. Thereby, we classify topologically distinct phases through appropriate \(\mathbb{Z}_2\) invariants and consider paramagnetic and antiferromagnetic mean-field ground states. Our model parameters are chosen to specifically describe samarium hexaboride (\(\mbox{SmB}_6\)), which is widely believed to be a topological Kondo insulator, and we identify topologically protected surface states in agreement with experimental evidence in that material. Moreover, our theory predicts the emergence of an antiferromagnetic topological insulator featuring one-dimensional hinge-states as the signature of higher-order topology in the strong coupling regime. While the nature of the true ground state is still under debate, corresponding long-range magnetic order has been observed in pressurized or alloyed \(\mbox{SmB}_6\), and recent experimental findings point towards non-trivial topology under these circumstances. The ability to understand and control topological systems brings forth promising applications in the context of spintronics and quantum computing. / Emergente Phänomene in der Physik der kondensierten Materie, wie z. B. Magnetismus, Supraleitung oder nicht-triviale Topologie gehen oft mit Überraschungen einher und faszinieren Wissenschaftler bis heute. Innerhalb dieser Arbeit befassen wir uns mit der Analyse damit assoziierter Art von Ordnung, die durch starke elektronische Wechselwirkungen entsteht und konzentrieren uns auf die Kuprat-Hochtemperatursupraleiter und Kondo-Systeme als zwei prominente Kandidaten. Das zugrunde liegende Vielteilchenproblem kann nicht analytisch gelöst werden und hat zur Entwicklung vielfältiger Näherungsverfahren geführt, um das Problem anzugehen. Konkret wenden wir den Hilfsteilchenansatz an, um tight-binding Hamiltonoperatoren zu untersuchen, die einen Hubbard-Wechselwirkungsterm aufweisen, um die abgeschirmte Coulomb-Abstoßung zu berücksichtigen. Dabei benutzen wir die sogenannte Kotliar-Ruckenstein-Slave-Boson-Darstellung, die das Problem im Rahmen einer Molekularfeldnäherung auf nicht-wechselwirkende Quasiteilchen zurückführt. Teil I beinhaltet eine pädagogisch aufgearbeitete Zusammenfassung der Theorie und verallgemeinert durch die Berücksichtigung Gaußscher Fluktuationen um magnetische Grundzustände den etablierten Formalismus, was sich als entscheidender Schritt herausstellt, um neuartige Ergebnisse erzielen zu können. Teil II befasst sich mit dem zweidimensionalen Einband-Hubbard-Modell, von dem bekannt ist, dass es näherungsweise die Physik der Kuprat-Hochtemperatursupraleiter beschreibt, welche Hochtemperatursupraleitung und verschiedene andere exotische Quantenphasen aufweisen, die noch nicht vollständig verstanden sind. Zunächst machen wir eine ausführliche Slave-Boson-Analyse des Modells, einschließlich der Diskussion inkommensurabler magnetischer Phasen, kollektiver Moden und eines Vergleichs mit anderen theoretischen Methoden, der zeigt, dass unsere Ergebnisse durch die neu implementierten Fluktuationskorrekturen massiv verbessert werden können. Danach konzentrieren wir uns auf den unterdotierten Bereich und finden eine Verflechtung von Spin- und Ladungsordnung, die durch Divergenzen der statischen Ladungssuszeptibilität innerhalb der antiferromagnetischen Domäne signalisiert wird. Es gibt experimentelle Hinweise auf derartige inhomogene Phasen in verschiedenen Kuprat-Materialien, was in letzter Zeit vermehrt Interesse geweckt hat, da angenommen wird, dass entsprechende Korrelationen die Bildung von Cooper-Paaren beeinflussen. Unsere Analyse identifiziert zwei unterschiedliche Ladungsordnungsvektoren, von denen einer einem Fermi-Flächeneffekt zugeschrieben werden kann und quantitativ zu experimentellen Daten von \(\mathrm{Nd}_{2-\mathrm{x}}\mathrm{Ce}_\mathrm{x}\mathrm{CuO}_4\) (NCCO), einer elektronendotierten Kupratverbindung, passt. Der andere erinnert an die sogenannte Yamada-Beziehung und impliziert die Bildung von periodischen, doppelt besetzten Domänenwänden und einem Übergang zu Phasenseperation für kleine Dotierungen. Teil III untersucht Kondo-Systeme durch Analyse des periodischen Anderson-Modells und seiner Verallgemeinerungen. Zunächst betrachten wir Kondo-Metalle und finden schwach magnetisierte ferromagnetische Ordnung in qualitativer Übereinstimmung mit experimentellen Beobachtungen, welche die Bildung von schweren Fermionen hemmt. Dennoch identifizieren wir zwei verschiedene Parameterbereiche, die ein mögliches Kondo-Regime im Kontext von einem oder zwei Leitungsbändern beherbergen könnten. Der Teil wird mit der Untersuchung topologischer Ordnung in Kondo-Isolatoren basierend auf einem dreidimensionalen Modell mit zentrosymmetrischer Spin-Bahn-Kopplung abgeschlossen. Dabei klassifizieren wir topologisch unterscheidbare Phasen durch geeignete \(\mathbb{Z}_2\)-Invarianten und betrachten paramagnetische und antiferromagnetische Molekularfeld-Grundzustände. Unsere Modellparameter wurden gewählt, um insbesondere Samariumhexaborid (\(\mbox{SmB}_6\)) zu beschreiben, von dem allgemein angenommen wird, dass es sich um einen topologischen Kondo-Isolator handelt, und wir identifizieren topologisch geschützte Oberflächenzustände in Übereinstimmung mit experimentellen Befunden in diesem Material. Darüber hinaus sagt unsere Theorie die Emergenz eines antiferromagnetischen topologischen Isolators mit eindimensionalen Randzuständen als Merkmal von Topologie höherer Ordnung im Parameterbereich starker Korrelationen voraus. Während das Wesen des korrekten Grundzustands noch umstritten ist, wurde eine entsprechende langreichweitige magnetische Ordnung in unter Druck stehendem oder legiertem \(\mbox{SmB}_6\) beobachtet und kürzliche experimentelle Befunde weisen unter diesen Umständen auf nicht-triviale Topologie hin. Die Fähigkeit, topologische Systeme zu verstehen und zu kontrollieren, bringt vielversprechende Anwendungen im Kontext von Spintronik und Quantencomputing hervor.

Mit dieser Arbeit ist weltweit zum ersten Mal die molekulare Dynamik von vereinzelten,d.h. einander nicht berührenden Polymerketten experimentell bestimmt worden. Die Grundlagen dafür sind einerseits die breitbandige dielektrische Spektroskopie mit ihrer außerordentlich hohen experimentellen Empfindlichkeit und andererseits die Weiterentwicklung einer speziellen Probenanordnung, bei der hochleitfähige Silizium-Elektroden durch elektrisch isolierende Siliziumdioxid-Nanostrukturen in einem vordefinierten Abstand gehalten werden und so den Probenkondensator bilden. Im Rahmen dieser Arbeit wurde die Höhe der Nanostrukturen (und damit des Elektrodenabstands) auf nur 35 nm reduziert. Damit gelang der Nachweis, dass selbst vereinzelte kondensierte Polymer-Knäuel - im Rahmen der Messgenauigkeit - dieselbe Segmentdynamik (bzw. denselben dynamischen Glasübergang), gemessen in ihrer mittleren Relaxationsrate, wie die makroskopische Schmelze („bulk“) aufweisen. Nur ein kleiner Anteil der Segmente zeigt eine langsamere Dynamik, was auf attraktive Wechselwirkungen mit dem Substrat zurückzuführen ist, wie komplementäre Untersuchungen mittels Infrarot-Spektroskopie zeigen. Zudem bieten diese Experimente die Möglichkeit, nach der dielektrischen Messung die mit Nanostrukturen versehene obere Elektrode zu entfernen und die Verteilung der vereinzelten Polymerketten, deren Oberflächenprofile und Volumen mit dem Rasterkraftmikroskop zu bestimmen. Erst damit gelingt der Nachweis, dass die Polymer-Knäuel im Mittel aus einer einzelnen Kette bestehen. Die Kombination dieser drei unabhängigen Messmethoden liefert ein schlüssiges und detailliertes Bild, gekennzeichnet dadurch, dass attraktive Oberflächenwechselwirkungen die Glasdynamik nur über ca. 0,5nm direkt beeinflussen. In einem zweiten Teil trägt die Arbeit mit der Untersuchung dünner Polymerschichten im Nanometer-Bereich zu einer international geführten, kontroversen Diskussion um die Frage, ob sich im Falle solcher räumlichen Begrenzungen der dynamische und kalorimetrische Glasübergang ändern, bei. Dabei zeigt mit den präsentierten dielektrischen und ellipsometrischen Messungen eine Kombination aus einer Methode, die im Gleichgewichtszustand misst und einer, die den Übergang in den Nichtgleichgewichtszustand bestimmt, dass sich sowohl Polystyrol-Schichten verschiedener Molekulargewichte bis zu einer Dicke von nur 5 nm als auch Polymethylmethacrylat-Schichten auf unterschiedlichen (hydrophilen und hydrophoben) Substraten bis zu einer Dicke von 10 nm weder in ihrem dynamischen noch ihrem kalorimetrischen Glasübergang von der makroskopischen Schmelze unterscheiden.:Inhaltsverzeichnis I Abbildungsverzeichnis III Tabellenverzeichnis V 1 Einleitung 1 2 Theoretische Grundlagen 5 2.1 Glasübergang und Glasdynamik . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 5 2.1.1 Kristallisation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 5 2.1.2 Der kalorimetrische Glasübergang . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 7 2.1.3 Der dynamische Glasübergang . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 7 2.1.4 Theoretische Modelle . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 9 2.2 Polymere . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 11 2.2.1 Molekulare Struktur . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 12 2.2.2 Molekulare Dynamik . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 16 2.2.3 „Confinement effects“ - der Einfluss räumlicher Begrenzung . . . . . 19 2.3 Wechselwirkung von elektromagnetischen Feldern mit Materie . . . . . . . . 22 2.3.1 Polarisation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 22 2.3.2 Elektrostatik . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 24 2.3.3 Dielektrische Relaxation und Retardation . . . . . . . . . . . . . . . 26 3 Material und Methoden 39 3.1 Experimentelle Methoden . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 39 3.1.1 Dielektrische Spektroskopie . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 39 3.1.2 Rasterkraftmikroskopie . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 43 3.1.3 Ergänzende Methoden . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 46 3.2 Datenauswertung . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 52 3.2.1 Analyse der dielektrischen Messungen . . . . . . . . . . . . . . . . . 52 3.2.2 Analyse der Rasterkraftmikroskopaufnahmen . . . . . . . . . . . . . 61 3.2.3 Verfahren zur Auswertung der ergänzenden Methoden . . . . . . . . 74 3.3 Probenmaterial . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 82 3.4 Probenpräparation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 84 3.4.1 Präparation dünner Polymerfilme und vereinzelter Polymerknäuel . . 84 3.4.2 Probenkondensatoren mit nanostrukturierten Elektroden . . . . . . . 90 3.4.3 Aufdampfen von Elektroden . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 95 3.4.4 Tempern . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 95 3.4.5 Besonderheiten der Präparation für die ergänzenden Methoden . . . 96 3.5 Reproduzierbarkeit . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 98 3.5.1 Unerwünschte Veränderungen der Probe und Gegenmaßnahmen . . 98 3.5.2 Prüfung der Probenstabilität . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 101 3.5.3 Partikelkontamination . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 102 4 Ergebnisse und Diskussion 105 4.1 Modellierung der dielektrischen Spektren . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 105 4.1.1 Probenaufbau und Ersatzschaltbilder . . . . . . . . . . . . . . . . . . 106 4.1.2 Vergleich modellierter und gemessener Spektren . . . . . . . . . . . 111 4.1.3 Modell eines Polymer-Knäuels im Plattenkondensator . . . . . . . . . 119 4.1.4 Schlussfolgerungen . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 127 4.2 Dünne Polymerschichten . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 127 4.2.1 Polystyrol-Schichten verschiedener Molekulargewichte . . . . . . . . 128 4.2.2 Polymethylmethacrylat-Schichten auf unterschiedlichen Substraten . 135 4.2.3 Literaturdiskussion . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 138 4.2.4 Die präsentierten Ergebnisse im Kontext der Literatur . . . . . . . . . 155 4.3 Vereinzelte Polymer-Knäuel . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 158 4.3.1 Charakterisierung der Oberfläche . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 158 4.3.2 Molekulare Dynamik . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 166 4.3.3 Wechselwirkungen mit der Oberfläche . . . . . . . . . . . . . . . . . 170 4.3.4 Interpretation - das molekulare Bild . . . . . . . . . . . . . . . . . . 174 5 Zusammenfassung 177 A Übersicht der Messungen und Experimentatoren 181 Literaturverzeichnis 182 Publikationsliste 205 Danksagung 209 Lebenslauf 211 Selbstständigkeitserklärung 213

Die vorliegende Arbeit befasst sich mit dem Dünnfilmwachstum der ternären Oxide Na2IrO3, Li2IrO3, Y2Ir2O7 und YBiO3. All diesen oxidischen Materialien ist gemein, dass sie Verwirklichungen sogenannter Topologischer Isolatoren oder Spin-Flüssigkeiten sein könnten. Diese neuartigen Materiezustände versprechen eine zukünftige Anwendung in der Quantencomputation, in magnetischen Speichern und in elektrischen Geräten mit geringer Leistungsaufnahme. Die Herstellung der hier gezeigten Dünnfilme ist daher ein erster Schritt zur Umsetzung dieser Anwendungen in der Zukunft. Alle Dünnfilme werden mittels gepulster Laserplasmaabscheidung auf verschiedenen einkristallinen Substraten hergestellt. Die strukturellen, optischen und elektrischen Eigenschaften der Filme werden mittels etablierter experimenteller Verfahren wie Röntgenbeugung, spektroskopischer Ellipsometrie und elektrischenWiderstandsmessungen untersucht. Die strukturellen Eigenschaften von erstmalig in der Masterarbeit des Authors verwirklichten Na2IrO3-Dünnfilmen können durch Abscheidung einer ZnO-Zwischenschicht deutlich verbessert werden. Einkristalline Li2IrO3-Dünnfilme mit einer definierten Kristallausrichtung werden erstmalig hergestellt. Die Messung der dielektrischen Funktion gibt Einblick in elektronische Anregungen, die gut vergleichbar mit Li2IrO3-Einkristallen und verwandten Iridaten sind. Des Weiteren wird aus den Daten eine optische Energielücke von ungefähr 300 meV bestimmt. In Y2Ir2O7-Dünnfilmen wird eine mögliche (111)-Vorzugsorientierung in Wachstumsrichtung gefunden. Im Vergleich mit der chemischen Lösungsabscheidung zeigen die hier mittels gepulster Laserplasmaabscheidung hergestellten YBiO3-Dünnfilme eine definierte, biaxiale Kristallausrichtung in der Wachstumsebene bei einer deutlich höheren Schichtdicke. Über die gemessene dielektrische Funktion können eine direkte und indirekte Bandlücke bestimmt werden. Deren Größe gibt eine notwendige experimentelle Rückmeldung an theoretische Berechnungen der elektronischen Bandstruktur von YBiO3, welche zur Vorhersage der oben erwähnten, neuartigen Materiezuständen verwendet werden. Nach einer Einleitung und Motivation dieser Arbeit gibt das zweite Kapitel einen Überblick über den gegenwärtigen Forschungsstand der hier untersuchten Materialien. Die folgenden zwei Kapitel beschreiben die Probenherstellung und die verwendeten experimentellen Untersuchungsmethoden. Anschließend werden für jedes Material einzeln die experimentellen Ergebnisse dieser Arbeit diskutiert. Die Arbeit schließt mit einer Zusammenfassung und einem Ausblick. / The present thesis reports on the thin film growth of ternary oxides Na2IrO3, Li2IrO3, Y2Ir2O7 and YBiO3. All of these oxides are candidate materials for the so-called topological insulator and spin liquid, respectively. These states of matter promise future application in quantum computation, and in magnetic memory and low-power electronic devices. The realization of the thin films presented here, thus represents a first step towards these future device applications. All thin films are prepared by means of pulsed laser deposition on various single-crystalline substrates. Their structural, optical and electronic properties are investigated with established experimental methods such as X-ray diffraction, spectroscopic ellipsometry and resistivity measurements. The structural properties of Na2IrO3 thin films, that were previously realized in the author’s M. Sc. thesis for the first time, are improved significantly by deposition of an intermediate ZnO layer. Single-crystalline Li2IrO3 thin films are grown for the first time and exhibit a defined crystal orientation. Measurement of the dielectric function gives insight into electronic excitations that compare well with single crystal samples and related iridates. From the data, an optical energy gap of about 300 meV is obtained. For Y2Ir2O7 thin films, a possible (111) out-of-plane preferential crystal orientation is obtained. Compared to chemical solution deposition, the pulsed laser-deposited YBiO3 thin films presented here exhibit a biaxial in-plane crystal orientation up to a significantly larger film thickness. From the measured dielectric function, a direct and indirect band gap energy is determined. Their magnitude provides necessary experimental feedback for theoretical calculations of the electronic structure of YBiO3, which are used in the prediction of the novel states of matter mentioned above. After the introduction and motivation of this thesis, the second chapter reviews the current state of the science of the studied thin film materials. The following two chapters introduce the sample preparation and the employed experimental methods, respectively. Subsequently, the experimental results of this thesis are discussed for each material individually. The thesis concludes with a summary and an outlook.