In many energy and process engineering systems where fluids are processed, droplet-laden gas flows may occur. As droplets are often detrimental to the system’s operation, they are required to be removed. According to the state-of-the-art, industrial droplet removal is achieved through a sequential arrangement of several separators followed by droplet collection and discharge. This results in a high-quality gas stream, yet at the expense of bulky and expensive systems that are difficult to retrofit to existing facilities. In addition, the multiple sequential separators produce high pressure drops, further increasing operating costs. Alternatively, a single droplet separation stage and in situ evaporation would provide compact solutions for facilities. However, compact engineering solutions for the removal of entrained droplets are difficult to achieve with conventional flow control and conduction heat transfer approaches such as Joule heating. Joule heating requires a well-defined and homogeneous electrical resistance to ensure uniform heating, which is technically challenging to apply in fine separators and thus compact removal devices are hence often costly and ineffective. Therefore, it becomes necessary to investigate alternative heating approaches to overcome these challenges, such as volumetric heating using microwaves. The research conducted in this thesis aims to analyze the potential of a compact microwave solution approach for droplet removal. The compactness of the approach relies on a novel fine separator structure enhanced by microwave-heat transfer for efficient in-flow droplet evaporation. The investigation targets at fundamental studies of the combined effect of droplet flow filtering and heat transfer from numerical calculations and experimentation. As novel fine separators, solid open-cell foams are a promising alternative for the separation of liquid droplets suspended in gas flows at comparably low pressure drops. Using susceptors, such as dielectric materials, for the skeleton and exposing them to microwaves is an efficient way to use them as heating elements. Silicon carbide (SiC) based open-cell foam samples were considered for the study as they are good susceptor materials. First, pore-scale fluid numerical simulations on representative foam models were used to obtain a deeper insight into the effects of pore size and pore density on the droplet retention time within foams. Numerical findings were reported considering the pressure gradient and the residence time distribution of droplets under different superficial flow velocities, droplet sizes, porosities and pore densities. Next, the temperature-dependent permittivity of SiC-based foam materials was determined by the cavity perturbation technique using a waveguide resonator at a microwave frequency of 2.45 GHz up to 200 °C. The permittivity was of particular interest as it is a crucial parameter for predicting and designing systems utilizing microwave heating. Along the permittivity measurements, electromagnetic wave propagation simulations were used to derive novel mixing relations describing the effective permittivity of foams while considering their skeletal morphology. The derived relations facilitate an efficient and reliable estimation of the effective permittivity of open-cell foams, producing good agreement to experimental data. Using the foams dielectric properties and the fluid characteristics of droplet-laden streams, a microwave applicator was designed to concentrate the electric field on the open-cell foams. The applicator was constructed for carrying out experimental studies on droplet evaporation removal under different flow velocities, microwave power and different SiC-based foams. Measurements of droplet size, velocity, number density and flux at the inlet and outlet streams of the applicator were performed using a 2D-phase Doppler interferometer. Eventually, it was found from the experimental data analysis that the application of open-cell ceramic foams as a filter medium reduced 99.9 % of the volumetric flow of droplets, while additional microwave exposure increased the reduction to 99.99 %. In addition, microwave-heated foams prevent droplet re-entrainment and structure-borne liquid accumulation within foams, thus avoiding water clogging and flooding. Hence, open-cell foams can be used as fine droplet separators as long as microwave heating may effectively evaporate accumulations of liquid. An important factor in designing future devices based on this microwave heating approach is the temperature, as it changes the arcing breakdown voltage of the gas, thus limiting the microwave input power and droplet flow velocity. Although more investigations are needed to develop an applicable and optimal product, the results presented in this thesis provide a first insight into the viability of using microwave heating and fine filtering as a compact solution for droplet removal.

Piezokeramischen Werkstoffe auf der Basis von Bleizirkonat - Titanat (PZT) zeigen Extremwerte der elektromechanischen Eigenschaften im morphotropen Phasenübergangsbereich. Durch Modifikation des Verhältnisses von rhomboedrischer und tetragonaler Phase im Gefüge können die piezoelektrischen Eigenschaften des Werkstoffs entsprechend den jeweiligen Anforderungen angepasst werden. Es wurde eine Methode vorgestellt, einen mathematisch kohärenten Satz piezoelektrischer Kleinsignalkoeffizienten vollständig und mit hoher Genauigkeit über einen breiten Temperatur-(-200°C...+200°C) und Zusammensetzungsbereich (0...1 rh/tet) zu bestimmen. Desweiteren wurden die piezoelektrischen Eigenschaften dem Phasenanteil im Gefüge zugeordnet.:Danksagung II Symbolverzeichnis IV Abkürzungsverzeichnis VI Inhalt VII 1 Einleitung 1 1.1 Piezoelektrische Werkstoffe 1 1.2 Zielstellung 2 1.3 Materialsystem 3 1.4 Lösungsansatz 3 2 Grundlagen 5 2.1 Klassifizierung dielektrischer Keramiken 5 2.1.1 Wirkung elektrischer Felder auf dielektrische, keramische Werkstoffe 5 2.1.2 Piezoelektrizität einkristalliner und keramischer Dielektrika 7 2.1.3 Pyroelektrizität keramischer Dielektrika 8 2.1.4 Ferroelektrizität keramischer Dielektrika 8 2.2 Piezokeramische Werkstoffe des Systems PZT 10 2.2.1 Blei- Zirkonat- Titanat (PZT) 11 2.2.2 Domänenstruktur des PZT 12 2.2.3 Intrinsische und extrinsische Beiträge zu den piezoelektrischen Eigenschaften nach der Polung 13 2.2.4 Der morphotrope Phasenübergang im PZT 14 2.2.5 Entwicklung von PZT Werkstoffen mit spezifischen Eigenschaften 15 2.2.6 Das Werkstoffsystem Pb(ZrXTi1-X)O3-Sr(K0,25 Nb0,75)O3 (PZT/SKN) 18 2.3 Das Phasendiagramm des Werkstoffsystems PZT 20 2.4 Beschreibung der piezoelektrischen Eigenschaften 26 2.4.1 Die Komponenten der piezoelektrischen Eigenschaftsmatrix für perowskitische, piezokeramische Werkstoffe 28 2.4.2 Definition der Kohärenz von piezoelektrischen Eigenschaftsmatrizen 30 2.4.3 Mathematische Kohärenz 30 2.4.4 Physikalische Konsistenz 31 2.5 Schwingungsmoden piezokeramischer Probenkörper 32 2.5.1 Longitudinalschwingung (3-3 Schwingung) 34 2.5.2 Transversalschwingung (3-1 Schwingung) 34 2.5.3 Planarschwingung (Radial- Schwingung) 35 2.5.4 Dicken- Dehnungs- Schwingung (Dickenschwingung) 35 2.5.5 Dicken- Scher- Schwingung (1-5 Schwingung) 36 3 Messmethoden 37 3.1 Bestimmung der Matrix der piezoelektrischen Komponenten nach DIN Standard 37 3.2 Impedanzanalyse 38 3.2.1 Das Impedanzspektrum piezoelektrischer Proben 39 3.3 Röntgen- Diffraktometrie (XRD) 43 4 Experimentelle Durchführung 45 4.1 Verwendete Werkstoffe und Probenvorbereitung 46 4.1.1 Dichtebestimmung 48 4.2 Temperaturabhängige Kleinsignalimpedanzmessung 49 4.3 Röntgen– Diffraktometrie– Untersuchungen (XRD) 56 4.4 Keramographie 58 4.5 Automatisierung des Messsystems 59 5 Datenaufbereitung und Primärdatenerfassung 59 5.1 Kompensation von Messfehlern 59 5.2 Datenverarbeitung 59 5.3 Ermittlung einer optimierten piezoelektrischen Eigenschaftsmatrix 60 5.3.1 Bestimmung der vorläufigen Eigenschaftsmatrix 61 5.3.2 Berechnung einer optimierten Eigenschaftsmatrix und Minimierung der Messfehler 64 5.4 Bestimmung der Phasenlage mittels Röntgen- Diffraktometrie- Untersuchungen 65 5.5 Temperatur- und Zusammensetzungs- Eigenschafts- Mappings 71 5.6 Einführung von „Pseudo- Phasengrenzen“ 72 6 Ergebnisse und Diskussion 75 6.1 Ergebnisse der keramographischen Untersuchungen 75 6.2 Ergebnisse der XRD Untersuchungen 80 6.3 Ergebnisse der temperaturabhängigen Kleinsignalimpedanzmessungen 85 6.4 Korrelation von Phasenlage und PbZrO3-Anteil 91 6.5 Erstellen einer vollständigen, kohärenten Eigenschaftsmatrix an einem konkreten Beispiel 100 6.6 Selbstkonsistenzprüfung anhand eines FEM Modells in ANSYS 112 6.7 Bestimmung der Phasenlage anhand einfacher, temperaturabhängiger Messungen 118 6.7.1 Bestimmung der absoluten Phasenlage bei Proben des Systems PZT/SKN 119 6.8 Fehlerdiskussion 121 7 Zusammenfassung 123 8 Ausblick 124 9 Abschließende Anmerkungen 125 10 Literaturverzeichnis 126 / Piezoceramic materials based on Lead- Zirconate- Titanate (PZT) show extreme electromechanic properties in the area of morphotropic phase transition. PZT materials can be tailored to specific demands by modifying the ratio of volume of the rhombohedral and tetragonal phase within the micro structure. A method was introduced to accurately determine a complete and mathematically coherent set of piezoelectric small signal coefficients. This was done over a wide range of temperature (-200°C…+200°C) and phase composition (0…1 rh/tet). Additionally, the piezoelectric properties were correlated to the ratio of rhombohedral and tetragonal phases.:Danksagung II Symbolverzeichnis IV Abkürzungsverzeichnis VI Inhalt VII 1 Einleitung 1 1.1 Piezoelektrische Werkstoffe 1 1.2 Zielstellung 2 1.3 Materialsystem 3 1.4 Lösungsansatz 3 2 Grundlagen 5 2.1 Klassifizierung dielektrischer Keramiken 5 2.1.1 Wirkung elektrischer Felder auf dielektrische, keramische Werkstoffe 5 2.1.2 Piezoelektrizität einkristalliner und keramischer Dielektrika 7 2.1.3 Pyroelektrizität keramischer Dielektrika 8 2.1.4 Ferroelektrizität keramischer Dielektrika 8 2.2 Piezokeramische Werkstoffe des Systems PZT 10 2.2.1 Blei- Zirkonat- Titanat (PZT) 11 2.2.2 Domänenstruktur des PZT 12 2.2.3 Intrinsische und extrinsische Beiträge zu den piezoelektrischen Eigenschaften nach der Polung 13 2.2.4 Der morphotrope Phasenübergang im PZT 14 2.2.5 Entwicklung von PZT Werkstoffen mit spezifischen Eigenschaften 15 2.2.6 Das Werkstoffsystem Pb(ZrXTi1-X)O3-Sr(K0,25 Nb0,75)O3 (PZT/SKN) 18 2.3 Das Phasendiagramm des Werkstoffsystems PZT 20 2.4 Beschreibung der piezoelektrischen Eigenschaften 26 2.4.1 Die Komponenten der piezoelektrischen Eigenschaftsmatrix für perowskitische, piezokeramische Werkstoffe 28 2.4.2 Definition der Kohärenz von piezoelektrischen Eigenschaftsmatrizen 30 2.4.3 Mathematische Kohärenz 30 2.4.4 Physikalische Konsistenz 31 2.5 Schwingungsmoden piezokeramischer Probenkörper 32 2.5.1 Longitudinalschwingung (3-3 Schwingung) 34 2.5.2 Transversalschwingung (3-1 Schwingung) 34 2.5.3 Planarschwingung (Radial- Schwingung) 35 2.5.4 Dicken- Dehnungs- Schwingung (Dickenschwingung) 35 2.5.5 Dicken- Scher- Schwingung (1-5 Schwingung) 36 3 Messmethoden 37 3.1 Bestimmung der Matrix der piezoelektrischen Komponenten nach DIN Standard 37 3.2 Impedanzanalyse 38 3.2.1 Das Impedanzspektrum piezoelektrischer Proben 39 3.3 Röntgen- Diffraktometrie (XRD) 43 4 Experimentelle Durchführung 45 4.1 Verwendete Werkstoffe und Probenvorbereitung 46 4.1.1 Dichtebestimmung 48 4.2 Temperaturabhängige Kleinsignalimpedanzmessung 49 4.3 Röntgen– Diffraktometrie– Untersuchungen (XRD) 56 4.4 Keramographie 58 4.5 Automatisierung des Messsystems 59 5 Datenaufbereitung und Primärdatenerfassung 59 5.1 Kompensation von Messfehlern 59 5.2 Datenverarbeitung 59 5.3 Ermittlung einer optimierten piezoelektrischen Eigenschaftsmatrix 60 5.3.1 Bestimmung der vorläufigen Eigenschaftsmatrix 61 5.3.2 Berechnung einer optimierten Eigenschaftsmatrix und Minimierung der Messfehler 64 5.4 Bestimmung der Phasenlage mittels Röntgen- Diffraktometrie- Untersuchungen 65 5.5 Temperatur- und Zusammensetzungs- Eigenschafts- Mappings 71 5.6 Einführung von „Pseudo- Phasengrenzen“ 72 6 Ergebnisse und Diskussion 75 6.1 Ergebnisse der keramographischen Untersuchungen 75 6.2 Ergebnisse der XRD Untersuchungen 80 6.3 Ergebnisse der temperaturabhängigen Kleinsignalimpedanzmessungen 85 6.4 Korrelation von Phasenlage und PbZrO3-Anteil 91 6.5 Erstellen einer vollständigen, kohärenten Eigenschaftsmatrix an einem konkreten Beispiel 100 6.6 Selbstkonsistenzprüfung anhand eines FEM Modells in ANSYS 112 6.7 Bestimmung der Phasenlage anhand einfacher, temperaturabhängiger Messungen 118 6.7.1 Bestimmung der absoluten Phasenlage bei Proben des Systems PZT/SKN 119 6.8 Fehlerdiskussion 121 7 Zusammenfassung 123 8 Ausblick 124 9 Abschließende Anmerkungen 125 10 Literaturverzeichnis 126

Die Applikation von CVD-Diamantschichten auf Stahlwerkstoffen ermöglicht anwendungsabhängig verschiedene Verbesserungen der Leistungsfähigkeit technischer Systeme, wie beispielsweise die Reduzierung von Reibung und Verschleiß an tribomechanisch hoch belasteten Kontaktflächen oder die Verringerung der Adhäsionsneigung von Funktionsflächen bei thermomechanischen Anwendungen. Die Beschichtung von Stahl mit Diamant war aufgrund der unterschiedlichen Wärmeausdehnungskoeffizienten der beiden Werkstoffe, was infolge der Abkühlung von der Beschichtungs- auf Raumtemperatur in starken Druckeigenspannungen in der Diamantschicht resultiert, bislang nur sehr eingeschränkt realisierbar, da insbesondere dickere Schichten zum Abplatzen neigen. Mithilfe durchgeführter FE-Simulationen zur Abkühlcharakteristik des Verbundes aus Diamant-, Zwischenschicht sowie Stahlsubstrat und Eigenspannungsmessungen mittels Raman-Spektroskopie in den abgeschiedenen CVD-Diamantschichten konnte im Projekt festgestellt werden, dass eine durch ultraschallschwingungsüberlagertes Stirnplanfräsen definiert mikrostrukturierte Substratoberfläche die Verteilung der schichtinhärenten Eigenspannungen wesentlich beeinflusst. In Verbindung mit der TiNB-Zwischenschicht wurde ein Interface generiert, welches eine geschlossene sowie homogene, haftfeste CVD-Diamantschicht in einer Dicke von bis zu 40 µm auf dem zentralen Untersuchungswerkstoff X46Cr13 ermöglicht hat. Darüber hinaus wird die verhältnismäßig gute Haftfestigkeit der Diamantschichten auf den Abbau der Abkühleigenspannungen durch die große Volumenzunahme dieses Stahlwerkstoffs bei der Austenit-Bainit-Umwandlung zu-rückgeführt. Auf diesen Ergebnissen aufbauend wurden die Eigenschaften CVD-diamantbeschichteter Proben mit höherer thermischer Masse sowie aus einem „ungünstiger“ (höhere Bainit-Starttemperatur) umwandelnden Stahl (X40CrMoV5-1) mit daraus folgenden stärkeren Abkühleigenspannungen untersucht. Dies erweiterte sowohl das grundlegende Verständnis für die Haftungsmechanismen als auch die potenziellen Anwendungsmöglichkeiten. Aufgrund seiner besonderen Schwingungseigenschaften wird dieser beispielsweise als Sonotrodenwerkstoff beim Ultraschallschweißen von Aluminiumbauteilen eingesetzt. Bei dem dar-aus abgeleiteten Anwendungsbeispiel wurden „mikromakrostrukturierte“ und diamantbeschichtete Sonotrodenspitzen unbeschichteten aus Stahl gegenübergestellt. Als Fügepartner wurden Aluminiumbleche der Legierung EN AW-6082 gewählt, welche in vielfältigen Industriezweigen zum Einsatz kommen. Dabei zeigte sich eine (subjektiv wahrgenommen) deutlich geringere Klebeneigung zur CVD-diamantbeschichteten Sonotrode im Vergleich zur unbeschichteten, womit der Ansatz des Forschungsvorhabens bestätigt werden konnte.:1. Allgemeine Angaben – S. 1 2. Zusammenfassung (de/eng) – S. 1 3. Wissenschaftlicher Arbeits- und Ergebnisbericht 3.1 Ausgangsfragen und Zielsetzung – S. 3 3.2 Projektspezifische Ergebnisse und Erkenntnisse – S. 4 4. Veröffentlichte Projektergebnisse 4.1 Publikationen mit wissenschaftlicher Qualitätssicherung – S. 10 4.2 Andere Veröffentlichungen mit und ohne wissenschaftliche Qualitätssicherung – S. 10 / CVD diamond coating of steel components enables various improvements of the performance of technical systems, such as the reduction of friction and wear on tribomechanically highly stressed contact surfaces or the reduction of the adhesion tendency of functional surfaces in thermomechanical applications. Due to the different coefficients of thermal expansion of the two materials, which results in strong residual compressive stresses in the diamond layer as an effect of cooling from the coating to room temperature, the coating of steel with diamond has so far only been possible to a very limited extent, as thicker layers in particular tend to flake off. However, in combination with the TiNB intermediate layer, an interface was generated and has enabled a closed and homogeneous, adhesive CVD diamond layer with a thickness of up to 40 µm on X46Cr13. Within the project it could be determined that a substrate surface defined by ultrasonic vibration superimposed face milling has a significant influence on the distribution of the layer-inherent residual stresses. This was achieved by the help of FE analyses carried out on the cooling characteristics of the diamond layer-steel substrate composite and residual stress measurements using Raman spectroscopy in the deposited CVD diamond layers on steel. The relatively good adhesive strength of the diamond layers is also attributed to the reduction in residual cooling stresses due to the large increase in volume of this material during austenite-bainite transformation. Based on these results, the properties of CVD diamond-coated samples with a higher heat capacity and from a 'less favorable' (higher bainite starting temperature) transforming steel (X40CrMoV5-1) with the resulting higher residual cooling stresses were investigated. This extended both the basic understanding of the adhesion mechanisms and the potential applica-tion possibilities. Due to its special vibration properties, it is used, for example, as a sonotrode material in the ultrasonic welding of aluminum components. This was the basis for the final application example, whereby 'micro-macrostructured' and diamond-coated sonotrode tips were compared with uncoated steel tips. Aluminium sheet samples of the alloy EN AW-6082 were selected as the components to be joined. The material is characterized, among other things, by a very good weldability. The results showed a (subjectively perceived) significantly lower tendency to adhere to the CVD diamond-coated sonotrode compared to the uncoated sonotrode, thus confirming the approach of the research project.:1. Allgemeine Angaben – S. 1 2. Zusammenfassung (de/eng) – S. 1 3. Wissenschaftlicher Arbeits- und Ergebnisbericht 3.1 Ausgangsfragen und Zielsetzung – S. 3 3.2 Projektspezifische Ergebnisse und Erkenntnisse – S. 4 4. Veröffentlichte Projektergebnisse 4.1 Publikationen mit wissenschaftlicher Qualitätssicherung – S. 10 4.2 Andere Veröffentlichungen mit und ohne wissenschaftliche Qualitätssicherung – S. 10

Piezokeramischen Werkstoffe auf der Basis von Bleizirkonat - Titanat (PZT) zeigen Extremwerte der elektromechanischen Eigenschaften im morphotropen Phasenübergangsbereich. Durch Modifikation des Verhältnisses von rhomboedrischer und tetragonaler Phase im Gefüge können die piezoelektrischen Eigenschaften des Werkstoffs entsprechend den jeweiligen Anforderungen angepasst werden. Es wurde eine Methode vorgestellt, einen mathematisch kohärenten Satz piezoelektrischer Kleinsignalkoeffizienten vollständig und mit hoher Genauigkeit über einen breiten Temperatur-(-200°C...+200°C) und Zusammensetzungsbereich (0...1 rh/tet) zu bestimmen. Desweiteren wurden die piezoelektrischen Eigenschaften dem Phasenanteil im Gefüge zugeordnet. / Piezoceramic materials based on Lead- Zirconate- Titanate (PZT) show extreme electromechanic properties in the area of morphotropic phase transition. PZT materials can be tailored to specific demands by modifying the ratio of volume of the rhombohedral and tetragonal phase within the micro structure. A method was introduced to accurately determine a complete and mathematically coherent set of piezoelectric small signal coefficients. This was done over a wide range of temperature (-200°C…+200°C) and phase composition (0…1 rh/tet). Additionally, the piezoelectric properties were correlated to the ratio of rhombohedral and tetragonal phases.