Comprendre l'effet de réactions chimiques sur les fluides en écoulement est une problématique au coeur de nombreuses applications telles que la remédiation de sols pollués ou le stockage géologique du CO2. Dans ce cadre, l'objectif de notre travail est de comprendre par une approche expérimentale dans quelle mesure une réaction chimique peut modifier le développement et les propriétés de motifs convectifs résultant d'instabilités hydrodynamiques dues à des gradients de densité dans le champ de gravité. Nos expériences sont effectuées par mise en contact de solutions aqueuses réactives ou de liquides non réactifs dans une cellule de Hele-Shaw verticale. Ce réacteur modèle constitué de deux plaques en verre séparées par un mince interstice est en effet communément utilisé pour l'étude de mouvements de fluides à l'échelle du laboratoire. Nous analysons dans divers cas les structures spatio-temporelles résultant du développement de profils de densité instables engendrés par des réactions chimiques, des processus de dissolution ou de diffusion croisée. Lors de notre thèse, nous avons tout d'abord étudié l'interaction entre une réaction acide-base et les instabilités hydrodynamiques dues à un gradient de densité, plus particulièrement la double diffusion et l'instabilité de Rayleigh-Taylor. Nous avons montré que cette simple réaction chimique de type A+B—>C brise la symétrie haut-bas caractéristique des motifs convectifs non réactifs. Nous nous sommes ensuite intéressés à une réaction chimique de cinétique plus complexe :la réaction oscillante de Belousov-Zhabotinsky. Nous avons séparé les réactifs dans l'espace de manière à localiser la réaction à l'interface entre deux solutions de composition différente. Notre objectif est d'ainsi obtenir un oscillateur localisé et d'en comprendre l'effet sur les instabilités hydrodynamiques. Pour ce faire, nous avons d'abord caractérisé les motifs réaction-diffusion qui se développent dans cette géométrie particulière. Nous avons montré qu'en l'absence de convection, la ségrégation spatiale des réactifs donne lieu à des variations spatiales de l'excitabilité, et par conséquent à l'apparition d'un ou deux trains d'ondes localisés spatialement. Dans le cas convectif, nous avons observé que ces trains d'onde peuvent également apparaître de manière localisée en fonction du type d'instabilité hydrodynamique qui se développe et que les réactions chimiques permettent d'obtenir de nouveaux motifs originaux. Nous avons également caractérisé les motifs hydrodynamiques qui apparaissent à cause de la diffusion croisée dans des microémulsions. Nous avons montré que, si le gradient de concentration d'une espèce peut engendrer un flux d'une autre espèce, une stratification instable de densité peut en résulter, ce qui engendre de la convection. Enfin nous avons étudié la dissolution convective d'une phase organique (formate d'alkyle) dans une phase aqueuse. Nous avons montré que lorsque le degré de miscibilité entre les deux phases augmente au-delà d'un certain seuil, les mouvements de fluide sont plus intenses. Nos résultats ont permis de comprendre l'effet de réactions bimoléculaires ou oscillantes ainsi que de la dissolution ou de la diffusion croisée sur les propriétés de structures de type réaction-diffusion-convection. Ces travaux ouvrent la voie à l'étude de nouveaux motifs spatio-temporels auto-organisés couplant le pouvoir organisateur des réactions d'une part et de l'hydrodynamique d'autre part et ce, tant dans des solutions aqueuses que dans des milieux plus complexes comprenant différentes phases. / The understanding of the effect of chemical reactions on fluid motions is an issue at the heart of numerous applications, such as polluted soil remediation or geological storage of CO2. In this context, the goal of our work is to understand through an experimental approach to what extent a chemical reaction is able to modify the development and the properties of buoyancy-driven convective patterns. Our experiments are carried out by putting in contact reactive aqueous solutions or non reactive liquids in a vertical Hele-Shaw cell. This model reactor consists in two glass plates separated by a thin gap and is commonly used to study fluid motions at the laboratory scale. We analyze in various cases the spatio-temporal structures resulting from the build-up of unstable density gradients due to chemical reactions, dissolution processes or cross-diffusion. During our thesis, we first studied the interplay between an acid-base reaction and buoyancy-driven instabilities, namely double diffusion and the Rayleigh-Taylor instability. We have shown that this simple A+B -->C type of reaction breaks the up-down symmetry which is characteristic of the non reactive patterns. Next we focused on a chemical reaction featuring more complex kinetics, namely the oscillating Belousov-Zhabotinsky reaction. The reactants were initially segregated in space in order to spatially localize the reaction at the interface between two solutions with different composition. Our aim is to obtain a localized chemical oscillator and to study its effect on buoyancy-driven flows. To do so, we first characterized the corresponding reaction-diffusion patterns which develop from this particular initial condition. We showed that, in the absence of convection, the spatial segregation of the reactants produces spatial gradients in the excitability and hence the nucleation of one or two spatially localized wave trains. We observed that in the presence of convective motions, these wave trains can also appear and remain localized, according to the type of buoyancy-driven instability which is at play. Moreover the chemical reaction triggers the onset of additional patterns. We have also characterized the hydrodynamic patterns which appear due to cross-diffusion in microemulsions. We have shown that, if a concentration gradient of one species is able to trigger a flux of another species, an unstable density stratification may appear and cause the onset of convection. Finally we have studied the convective dissolution of an organic phase (alkyl formate) into an aqueous phase. We have shown that, above a certain threshold, an increase in the miscibility between the two phases leads to an increase in the intensity of the fluid motions. Our results help to understand the effect of bimolecular or oscillating reactions, dissolution processes and cross-diffusion on the properties of reaction-diffusion-convection structures. This work paves the way towards the study of novel self-organized spatio-temporal patterns coupling the organizing power of chemical reactions and of hydrodynamic flows, both in aqueous solutions and multiphase media. / Doctorat en Sciences / info:eu-repo/semantics/nonPublished

En simulation dynamique des réservoirs, un des artéfacts les plus gênants pour la prédiction de production est l’effet de l’orientation du maillage. Bien que celui-ci soit « normal » pour tout schéma numérique, il se trouve amplifié par l’instabilité du modèle physique, ce qui a lieu lorsque le contraste de mobilités entre l’eau (fluide poussant, utilisé dans les procédés de récupération secondaires) et l’huile (fluide poussé, contenant les hydrocarbures) dépasse un certain seuil critique. On parle alors d’écoulements à rapport de mobilités défavorable. Connu depuis longtemps, ce problème a fait l'objet de nombreux travaux dans les années 1980 ayant abouti au schéma dit à neuf points. Actuellement implanté dans PumaFlow, logiciel développé et commercialisé par IFPEN, ce schéma fonctionne relativement bien en maillages carrés et dépend d’un paramètre scalaire dont le réglage varie selon les auteurs sur la base de considérations heuristiques. Dans cette thèse, nous proposons une nouvelle démarche méthodologique afin non seulement d’ajuster ce paramètre libre de manière optimale mais aussi de généraliser le schéma aux maillages rectangulaires. La stratégie que nous préconisons repose sur une analyse d’erreur du problème, à partir de laquelle il est possible de définir une notion d’erreur angulaire et de garantir que le comportement du schéma obtenu soit le « moins anisotrope » possible via une minimisation de son écart par rapport à un comportement idéal. Cette procédure de minimisation est ensuite appliquée à deux autres familles de schémas numériques~ : (1) un schéma multidimensionnel proposé par Kozdon, dans lequel le paramètre libre est une fonction~ ; (2) un autre schéma à neuf points faisant intervenir deux paramètres scalaires. C’est ce dernier qui réduit le mieux l’effet de l’orientation lorsque le rapport des pas de maillage s’éloigne de 1. Enfin, une extension de la méthode à des modèles physiques plus complets est envisagée. / In dynamic reservoir simulation, one of the most troublesome artifacts for the prediction of production is the grid orientation effect. Although this normally arises from any numerical scheme, it happens to be amplified by the instability of the physical model, which occurs when the mobility contrast between the water (pushing fluid, used in the processes of secondary recovery) and the oil (pushed fluid, containing the hydrocarbons) exceeds a some critical threshold. We then speak of flows with adverse mobility ratio. This GOE issue has received a lot of attention from the engineers. Numerous works dating back to the 1980s have resulted in the so-called nine-point scheme. Currently implemented in the IFPEN software PumaFlow, this scheme performs relatively well in square meshes and depends on a scalar parameter whose value varies from one author to another, on the grounds of heuristic considerations. In this thesis, we propose a new methodological approach in order not only to optimally adjust this free parameter, but also to extend the scheme to rectangular meshes. The strategy that we advocate is based on an error analysis of the problem, from which it is possible to define a notion of angular error and to guarantee that the behavior of the obtained scheme is the "least anisotropic" possible through a minimization of its deviation from some ideal behavior. This minimization procedure is then applied to two other families of numerical schemes: (1) a multidimensional scheme proposed by Kozdon, in which the free parameter is a function; (2) another nine-point scheme involving two scalar parameters. The latter provides the best results regarding GOE reduction when the ratio of the mesh steps is far away from 1. Finally, an extension of the method to more sophisticated physical models is envisaged.

Afin d'étudier l'évolution spatio-temporelle d'un polluant miscible à l'eau et non réactif dans un milieu poreux saturé, un modèle de laboratoire (une cellule de Hele-Shaw transparente) a été développé. La conception de ce dispositif, les plaques sont réalisées en verre optique, a permis de mettre au point une méthode globale et non intrusive de mesure de la concentration dans la zone de mélange. Cette méthode est basée sur les propriétés d'absorption de la lumière par un colorant marquant la solution injectée. L'analogie entre une cellule de Hele-Shaw et un milieu poreux est basée sur la possibilité d'exprimer la vitesse moyenne de l'écoulement entre les deux plaques par la loi de Darcy. En outre, le transport moyen d'un traceur peut être décrit avec un tenseur de dispersion (dispersion de Taylor). Dans le cas d'un fluide hétérogène (e.g. : contrastes de masse volumique ou de viscosité), les conditions d'analogie sont obtenues par une approche analytique de type développement asymptotique et homogénéisation pour prendre en compte la variation de la masse volumique et de la viscosité dynamique en fonction de la concentration. Une nouvelle forme du tenseur de dispersion est établie. Suivant le débit volumique et la fraction massique en sel de la solution injectée dans le milieu homogène, des expériences qualitativement reproductibles montrent que le panache se propage sous la forme d'un ou de deux doigts. Un critère empirique, basé sur le rapport entre la vitesse gravitationnelle et celle à l'injection, est formulé pour prédire le type de propagation. Les simulations, réalisées avec un code numérique développé au laboratoire et incluant la nouvelle forme du tenseur de dispersion, permettent : (i) de reproduire de manière satisfaisante les résultats expérimentaux obtenus en milieu homogène et hétérogène et (ii) d'analyser les influences de la diffusion, de la géométrie de l'injection et du type de régime de dispersion sur les distributions numériques du soluté.

Several types of instability can affect the interface between two fluids. For instance, a Rayleigh-Taylor instability (or density fingering) is encountered when a heavier fluid is placed upon a lighter one in the gravity field and double diffusive instabilities can be triggered by differential diffusivity of the different species present in the fluid. <p>In this context our work aims to understand theoretically in which way a chemical reaction can induce and influence such instabilities in a fluid initially at rest.<p>To understand the dynamics resulting from the coupling between chemical reactions and hydrodynamical instabilities we use chemical fronts as model systems. These fronts result from the coupling between autocatalytical chemical reactions and diffusion and they allow to create a self-organized interface between the products and the reactants. As during a chemical reaction the density may vary due to solutal and thermal effects, the products and the reactants can have different densities which may trigger convection movements leading to the destabilization of the fronts.<p><p>We have in particular studied the influence of the exothermicity of the reaction on the fingering of chemical fronts, focusing first on the influence of heat losses through the walls of the set-up.<p>These leaks have a marked influence on the dynamics because they affect the temperature profiles and hence the density profiles too. We have also classified the various types of instabilities that may appear dues to solutal and thermal effects. We have found a new type of hydrodynamic instability of statically stable fronts induced by the chemical reaction. <p><p>We have furthermore analyzed an isothermal model with two chemical species. If they diffuse at different rates the front can be subject to diffusive instabilities as well. We have shown that the coupling between such a diffusive instability and fingering can trigger complex dynamics. We have eventually studied the influence of an external electric field on the diffusive instabilities and on fingering underlying the possibility to destabilize otherwise stable fronts./<p>Différents types d'instabilités hydrodynamiques peuvent affecter les interfaces entre deux fluides comme par exemple, une instabilité de Rayleigh-Taylor (ou digitation de densité) quand un fluide plus dense se trouve placé au-dessus d'un fluide moins dense dans le champ de gravité ou des instabilités de double diffusion induites par des différences entre les diffusivités d'un soluté et de la chaleur contenus dans les fluides. Dans ce contexte, notre thèse s'attache à comprendre de manière théorique comment une réaction chimique peut influencer ces instabilités voire les générer dans un fluide initialement au repos. Pour étudier les dynamiques résultant du couplage entre réactions chimiques et instabilités hydrodynamiques, nous utilisons des systèmes modèles: les fronts chimiques de conversion résultant de la compétition entre réactions chimiques autocatalytiques et diffusion créant une interface auto-organisée entre les réactifs et les produits. Comme au cours d'une réaction chimique la densité peut varier par des effets solutaux et thermiques, les produits et les réactifs de densités différentes peuvent générer des mouvements de convection qui conduisent à la déstabilisation des fronts. <p><p>Nous avons en particulier étudié l'influence de l'exothermicité de la réaction sur les instabilités de digitation de fronts chimiques, en nous focalisant dans un premier temps sur l'influence des pertes de chaleur par les parois du réacteur.<p>Ces fuites ont un effet marqué sur les instabilitités car elles affectent les profils de température et donc les profils de densité dans le système. Nous avons également classifié les différentes instabilités qui peuvent apparaître via des changements de densité dûs à des effets thermiques et solutaux et mis en évidence un nouveau type de déstabilisation hydrodynamique de fronts statiquement stables induit par une réaction chimique. <p>Nous avons ensuite analysé un modèle isotherme impliquant deux espèces chimiques. Si ces dernières diffusent a des vitesses différentes le front peut être sujet à une instabilité diffusive. Nous avons montré qu'un couplage entre une telle instabilité diffusive et de la digitation peut être à l'origine de dynamiques complexes. Nous avons ensuite considéré l'influence d'un champ électrique sur les instabilité diffusives et de digitation en soulignant la possibilié de déstabiliser via ce champ des fronts initialement stables. / Doctorat en Sciences / info:eu-repo/semantics/nonPublished

La méthode de Boltzmann sur réseau est une formulation discrète particulière de l'équation de Boltzmann. Depuis ses débuts, il y a trente ans, cette méthode a gagné une certaine popularité, et elle est maintenant utilisée dans presque tous les problèmes habituellement rencontrés en mécanique des fluides notamment pour les écoulements multi-espèces. Dans le cadre de ce travail, une force de friction intermoléculaire est introduite pour modéliser les interactions entre les molécules de différent types causant principalement la diffusion entre les espèces. Les phénomènes de dissipation visqueuse (collision usuelle) et de diffusion moléculaire (force de friction intermoléculaire) sont séparés et peuvent être ajuster indépendamment. Le principal avantage de cette stratégie est sa compatibilité avec des optimisations de la collision usuelle et les opérateurs de collision avancés. Adapter un code mono-espèce pour aboutir à un code multi-espèces est aisé et demande beaucoup moins d’effort comparé aux précédentes tentatives. De plus, il n’ y a pas d’approximation du mélange, chaque espèce a ses propres coefficients de transport pouvant être calculés à l’aide de la théorie cinétique des gaz. En général, la diffusion et la convection sont vus comme deux mécanismes séparés : l’un agissant sur la masse d’une espèce, l’autre sur la quantité de mouvement du mélange. En utilisant une force de friction intermoléculaire, la diffusion et la convection sont couplés par l’intermédiaire la quantité de mouvement de chaque espèce. Les mécanismes de diffusion et de convection sont intimement liés dans de nombreux phénomènes physique tel que la digitation visqueuse.L’instabilité de digitation visqueuse est simulée en considérant dans un milieu poreux deux espèces dans des proportions différentes soit un mélange moins visqueux déplaçant un mélange plus visqueux. Les principaux moteurs de l’instabilité sont la diffusion et le contraste de viscosité entre les espèces. Deux stratégies sont envisagées pour simuler les effets d’un milieu poreux. Les méthodes de rebond partiel et de force de Brinkman bien que basées sur des approches fondamentalement différentes donnent dans notre cas des résultats identiques. Les taux de croissance de l’instabilité calculés à partir de la simulation coïncident avec ceux obtenus à partir d’analyses de stabilité linéaire. L’évolution de la longueur de mélange peut être divisée en deux étapes dominées d’abord par la diffusion puis par la convection. La physique de la digitation visqueuse est ainsi correctement simulée. Toutefois, les effets de diffusion multi-espèces ne sont généralement pas pris en compte lors de la digitation visqueuse de trois espèces et plus. Ces derniers ne sont pas négligeable puisque nous mettons en avant une configuration initialement stable qui se déstabilise. La diffusion inverse entraîne la digitation dont l’impact dépend de la diffusion entre les espèces. / The lattice Boltzmann method (LBM) is a specific discrete formulation of the Boltzmann equation. Since its first premises, thirty years ago, this method has gained some popularity and is now applied to almost all standard problems encountered in fluid mechanics including multi-component flows. In this work, we introduce the inter-molecular friction forces to take into account the interaction between molecules of different kinds resulting primarily in diffusion between components. Viscous dissipation (standard collision) and molecular diffusion (inter-molecular friction forces) phenomena are split, and both can be tuned distinctively. The main advantage of this strategy is optimizations of the collision and advanced collision operators are readily compatible. Adapting an existing code from single component to multiple miscible components is straightforward and required much less effort than the large modifications needed from previously available lattice Boltzmann models. Besides, there is no mixture approximation: each species has its own transport coefficients, which can be calculated from the kinetic theory of gases. In general, diffusion and convection are dealt with two separate mechanisms: one acting respectively on the species mass and the other acting on the mixture momentum. By employing an inter-molecular friction force, the diffusion and convection are coupled through the species momentum. Diffusion and convection mechanisms are closely related in several physical phenomena such as in the viscous fingering instability.A simulation of the viscous fingering instability is achieved by considering two species in different proportions in a porous medium: a less viscous mixture displacing a more viscous mixture. The core ingredients of the instability are the diffusion and the viscosity contrast between the components. Two strategies are investigated to mimic the effects of the porous medium. The gray lattice Boltzmann and Brinkman force models, although based on fundamentally different approaches, give in our case equivalent results. For early times, comparisons with linear stability analyses agree well with the growth rate calculated from the simulations. For intermediate times, the evolution of the mixing length can be divided into two stages dominated first by diffusion then by convection, as found in the literature. The whole physics of the viscous fingering is thus accurately simulated. Nevertheless, multi-component diffusion effects are usually not taken into account in the case of viscous fingering with three and more species. These effects are non-negligible as we showcase an initial stable configuration that becomes unstable. The reverse diffusion induces fingering whose impact depends on the diffusion between species.

Ce manuscrit décrit analytiquement et numériquement les instabilités d'un fluide magnétique dans une cellule de Hele-Shaw. On considère l'interface entre un fluide magnétique et un autre fluide non magnétique, miscible ou non, soumise à un champ magnétique homogène normal à la cellule ou à l'interface. Le champ démagnétisant est inhomogène à cette interface et génère un mouvement convectif des fluides. Dans la première partie, nous avons utilisé une analyse linéaire de stabilité entre deux liquides miscibles pour une distribution donnée de concentration à l'interface. Les résultats s'appliquent aussi à la stabilité d'un réseau de concentration induit par une expérience de Rayleigh forcé. Nous avons démontré que l'équation de Brinkman décrit mieux la dissipation visqueuse dans une cellule de Hele-Shaw que celle de Darcy. Nous avons trouvé que la viscosité (et non la diffusion massique) donnait à l'écoulement une échelle de longueur de l'ordre de l'épaisseur de la cellule dans le cas des forçages élevés. Dans la seconde partie de notre étude, nous avons modélisé la dynamique non linéaire de l'interface avec une tension superficielle par la méthode des intégrales de frontière. Nous avons décrit la modification des doigts de Saffman–Taylor par les forces magnétostatiques. Nous avons obtenu des structures dendritiques proches de celles observées expérimentalement et analysé quelques aspects de la formation des motifs.