Gases and particles released by volcanoes pose a serious hazard to humans and society. Emissions can be transported over long distances before being reduced to harmless concentrations. Knowing which areas are, or will be, exposed to volcanic emissions is an important part inreducing the impact on human health and society. In this thesis, the dispersion of volcanic emissions is studied using a set of atmospheric models. The work includes contribution to the development of the Lagrangian Particle Dispersion Model FLEXPART-WRF. Three case studies have been performed, one studying potential ash emissions from potential future eruptions on Iceland, a second covering SO2 emissions from Mt. Nyiragongo in D.R. Congo, and a third studying the SO2 emission rate of the Holuhraun eruption (Iceland) in 2014–2015. The first study covers volcanic ash hazard for air traffic over Europe. Three years of meteorological data are used to repeatedly simulate dispersion from different eruption scenarios. The simulations are used to study the probability of hazardous concentrations in ash in European airspace. The ash hazard shows a seasonal variation with a higher probability of efficient eastward transport in winter, while summer eruptions pose a more persistent hazard. In the second study, regional gas exposure around Mt. Nyiragongo is modelled using flux measurements to improve the description of the emission source. Gases are generally transported to the north-west in June–August and to the south-west in December–January. A diurnal variation due to land breeze around lake Kivu contributes to high concentrations of SO2 along the northern shore during the night. Potentially hazardous concentrations are occasionally reached in populated areas in the region, but mainly during the nights. The third study uses inverse dispersion modelling to determine the height and emission rates based on traverse measurements of the plume at 80–240 km from the source. The calculated source term yields better agreement with satellite observations compared to commonly used column sources. The work in this thesis presents improvements in dispersion modelling of volcanic emissions through improved models, more accurate representation of the source terms, and through incorporating new types of measurements into the modelling systems. / Gas- och partikelutsläpp från vulkaner utgör en fara för människor och för vårt samhälle. Utsläppen kan transporteras över långa avstånd innan de reduceras till oskadliga halter. Att känna till vilka områden som utsätts för, eller kommer utsättas för, utsläppen är ett viktigt verktyg föratt minska påverkan på folkhälsa och samhälle. I avhandlingen studeras spridningen av utsläpp från vulkanutbrott med hjälp av en uppsättning numeriska atmosfärsmodeller. Den Lagrangiska Partikelspridningsmodellen FLEXPART-WRF har förbättrats och applicerats för spridningsmodellering av vulkanutbrott. Tre studier har utförts, en fokuserar på vulkanaska från potentiella framtida utbrott på Island, den andra studerar SO2-ustläpp från vulkanen Nyiragongo i Demokratiska Republiken Kongo, och den tredje studerar SO2-ustläpp från utbrottet i Holuhraun (Island) 2014–2015. Den första studien uppskattar sannolikheten för att vulkanaska från framtida vulkanutbrott på Island ska överskrida de gränsvärden som tillämpas för flygtrafik. Tre år av meteorologisk data används för att simulera spridningen från olika utbrottsscenarier. Sannolikheten för skadliga halter aska varierar med årstid, med en högre sannolikhet för effektiv transport österut under vintermånaderna, sommarutbrott är istället mer benägna att orsaka långvariga problem överspecifika områden. In den andra studien undersöks spridningen av SO2 från Nyiragongo över en ettårsperiod. Flödesmätningar av plymen används för att förbättra källtermen i modellen. Gaserna transporteras i regel mot nordväst i juni–augusti och mot sydväst i december–februari En dygnsvariation, kopplad till mesoskaliga processer runt Kivusjön, bidrar till förhöjda halter av SO2 nattetid längs Kivusjöns norra kust. Potentiellt skadliga halter av SO2 uppnås av och till i befolkade områden men huvudsakligen nattetid. Den tredje studien utnyttjar inversmodellering för att avgöra plymhöjd och gasutsläpp baserat på traversmätningar av plymen runt 80–240 km från utsläppskällan. Den beräknade källtermen resulterar i bättre överensstämmelse mellan modell- och satellitdata jämfört med enklare källtermer. Arbetet i den här avhandlingen presenterar flertalet förbättringar för spridningsmodellering av vulkanutbrott genom bättre modeller, nogrannare beskrivning av källtermer, och genom nya metoder för tillämpning av olika typer av mätdata.

The focus of this work has been to quantify important processes for climatically relevant aerosols, and to improve our understanding of, and ability to accurately model, aerosols in the atmosphere on a large scale. This thesis contains five papers focused on different parts of the life cycle of atmospheric aerosol particles. Two papers describe the physical process of emission of primary marine aerosols. The large uncertainties in these processes are demonstrated by examining the diversity of existing parameterizations for emissions. Building from laboratory experiments to validation of model results with observations, new parameterizations are suggested. These take into account also effects of water temperature on primary marine aerosol production. In the third paper the main focus was to develop a new aerosol wet removal scheme in the Lagrangian transport and dispersion model FLEXPART. Removal timescales and atmospheric concentrations are found to be close to observation based estimates. The final two papers focus on atmospheric black carbon aerosols at high latitudes. As an example of increased human activities in the Arctic, local emissions from cruise ships visiting the research base in Ny Ålesund had demonstrable effects on the level of pollutants measured there. In contrast, inland Antarctic air was shown to be clean compared to the Arctic, due to the extremely long transport time from any major aerosol sources. The work done in this thesis has addressed critical uncertainties regarding the aerosol lifecycle, by better constraining aerosol emissions and atmospheric lifetimes. The development of the new wet removal scheme has improved FLEXPART model accuracy, which will be beneficial in future applications of the model. / <p>At the time of the doctoral defense, the following paper was unpublished and had a status as follows: Paper 3: Manuscript.</p>

One of the worst wildfires in Portugal in 2017 on June17- 21 started at the central part of Pedrógão Grande and spread fast to the surrounding areas Góis, Pampilhosa da Serra and Arganil. The wildfire took 64 lives and a large smoke plume was observed. The interest in smoke plumes from wildfires is partly due to their emitting of greenhouse gases (CO2), a large source of aerosols, CO, oxides of nitrogen and other trace gases that can affect the air quality at local and regional scale. The regional scale can be affected because the smoke from wildfires can get elevated and be transported into the free troposphere and the lower stratosphere by either pyro convection or radiative driven convection and can be transported long distances, for example from Canada to Germany. This thesis investigates how the emission source height in a model affects the transport of the smoke plume and compares the simulations with observations. Observations of transport of emissions from wildfires are often done with satellites and in this thesis data from the second modern-era retrospective analysis for research and applications (MERRA2) is used as the observations. In this thesis the numerical model FLEXPART 10.02 is used to calculate the transportation of CO from the wildfire in Pedrógão Grande. The altitude of the emission source top height and bottom height in FLEXPART was changed to see how it affected the smoke plume in the simulation. The agreement between plumes from the observations and the simulation plumes were calculated with the structural similarity (SSIM) index and the change of SSIM index was investigated. The results were that the best similarity for horizontal images was with an emission source height of 100- 300 m, for vertical images at 40°N with an emission source height 0- 1500 m and for vertical images at 41°N with an emission source height 100- 1200. The overall best simulation was the simulation with emission source height 100- 1200 m (average of the three similarity calculations). Some uncertainty occurs in the results due to for example differences in resolutions between MERRA2 and FLEXPART and the weather condition may have contributed. To improve the results there is a need to compare simulations with more wildfires to see that the SSIM index behaves the same. / En av de värsta skogsbränderna i Portugal 2017 var den 17–21 juni och började i centrala Pedrógão Grande och spred sig snabbt till de omgivande områdena Góis, Pampilhosa da Serra och Arganil. Skogsbranden tog 64 liv och stora rökplymer observerades. Rökplymer från skogsbränder är intressanta därför att de bland annat är en källa av växthusgaser till exempel koldioxid (CO2), aerosoler, kolmonoxid (CO) och andra spårgaser som kan påverka luftkvaliteten på lokal och regional skala. Den regionala skalan kan påverkas eftersom rök från skogsbränder kan sprida sig upp till den fria troposfären och den nedre stratosfären med konvektion. Konvektion är när luften blir varm av olika skäl och stiger, luften kyls av när den stiger och blir då tyngre och till slut sjunker luften. Det som kan driva konvektion vid en brand är branden själv och strålning och kan transportera röken från branden långa avstånd, till exempel från Kanada till Tyskland. Den här uppsatsen undersöker hur utsläppshöjden (mellan vilka höjder röken släpps ut från) påverkar transporten av rök och jämför beräkningarna med observationer. Observationer av transport av utsläpp från bränder sker ofta med satelliter och i denna uppsats används data från en återanalys av en samling observationer från MERRA2 (the second modern-era retrospective analysis for research and applications) som observationer. En återanalys är ett dataset som räknas med en modell från i tid och rum oregelbundna observationer från historiska och nutida data. I denna uppsats används den numeriska transportmodellen FLEXPART 10.02 för att beräkna transport av kolmonoxid från skogsbranden i Pedrógão Grande. Höjden av utsläppskällans topphöjd och bottenhöjd i FLEXPART ändrades för att se hur det påverkat rökplymen i simuleringen. Likheten mellan rökplymen från observationerna och simuleringarna beräknades sedan med ett test kallat SSIM och förändringen av SSIM indexet undersöktes. Resultaten var att den bästa simuleringen för de horisontella bilderna med en utsläppshöjd på 100– 300 m, för de vertikala bilderna på 40°N en utsläppshöjd på 0– 1500 m och för de vertikala bilderna på 41°N en utsläppshöjd på 100– 1200 m. Totalt sett (medelvärde från de tre simuleringarna) hade emissions höjden 100- 1200 m den bästa likheten med observationerna. Det finns en osäkerhet i resultaten på grund av tillexempel att det är olika upplösning i MERRA2 och FLEXPART och att väderförhållanden kan ha påverkat beräkningarna. För att förbättra resultatet så kan man göra simuleringar av fler skogsbränder för att se om SSIM indexet uppför sig densamma.

Ces travaux de recherche se sont focalisés sur la zone Océan Indien austral et ont permis d'améliorer les connaissances scientifiques sur la provenance des masses d'air polluées, sur leur distribution spatiale, sur la contribution relative des zones sources à la charge en polluant mesurée, et sur les propriétés optiques des aérosols détectés. La prépondérance de l'influence du transport des masses d'air polluées en provenance d'Afrique Australe et d'Amérique Latine à la concentration en polluant dans le sud-ouest de l'océan Indien a ainsi été démontrée en utilisant des mesures par spectrométrie infrarouge à transformée de Fourier et des modèles de dispersion de panache couplés à des bases de données d'émission. Une voie de transport privilégiée reliant l'Asie du sud-est au sud-ouest de l'océan Indien dans la haute troposphère en Juillet-Août, ainsi que l'apport en CO résultant, ont été identifiés pour la première fois. La variation saisonnière de la concentration en ozone troposphérique dans le sud de l'océan Indien a également été mise en évidence, ainsi que son lien avec les émissions de précurseurs d'ozone provenant des feux de biomasse se produisant en Afrique Australe et en Amérique Latine. L'analyse des données photométriques AERONET a permis d'établir une climatologie des caractéristiques optiques des aérosols à la verticale de la Réunion, qui apparaît comme étant un site relativement propre dont la troposphère est principalement affectée par les aérosols marins tout au long de l'année, et également par les aérosols de feu pendant la saison des feux australe. De plus, des campagnes de mesure avec lidar et photomètre embarqués à bord d'un navire sillonnant l'océan Indien austral a donné accès à l'évaluation de l'extension verticale et des propriétés optiques d'un panache d'aérosols de feux provenant principalement d'Amérique Latine et d'Afrique Australe, mais aussi d'Asie du sud-est. / This thesis focused on the southern Indian Ocean area and contributed to improve our scientific knowledge on the origin of polluted air masses, on their spatial distribution, on the relative contribution of the identified source regions to the measured pollutant loading, and on the optical properties of the encountered aerosols. The potential primary sources for CO throughout the south-western Indian Ocean troposphere are southern Africa and South America. A secondary potential contribution from Southeast Asia and Indonesia-Malaysia was identified in the upper troposphere, especially in July and August. The seasonal variation of tropospheric ozone concentration in the southern Indian Ocean is highlighted, and its link to wintertime long range transport of tropospheric ozone precursors emitted in biomass burning plumes from southern America and Africa is evidenced. The analysis of sun photometer measurements gave access to a climatology of the optical properties of aerosols in Reunion Island, showing this site can be considered as a clean site, mostly influenced by marine aerosols throughout the year, and also by biomass burning aerosols during the southern hemisphere biomass burning season. A unique data set of shipborne measurements has been collected with a dual Rayleigh-Mie lidar and a handheld sun photometer aboard a research vessel crossing the southern Indian Ocean, and the time evolution of the encountered marine and biomass burning aerosols extinction properties and vertical extension are documented.

La pollution de l'air est un sujet de préoccupation majeur au XXIème siècle affectant la santé et notre environnement. Deux types de pollution atmosphérique retiennent plus particulièrement l'attention des physicochimistes à l'heure actuelle : la pollution à l'ozone dite photochimique et la pollution particulaire (PM10, PM2.5). La région Nord-Pas-De-Calais (NPDC) est une des régions françaises ayant la plus forte densité de population (324 hab./km2 en 2006). Elle est également le lieu de passage d'un trafic routier transfrontalier particulièrement intense. Enfin, elle présente une forte activité industrielle (pétrochimie, sidérurgie, métallurgie) au niveau de la zone côtière de Dunkerque. Les émissions issues des secteurs du transport mais aussi industriel et tertiaire sont une source importante de composés primaires (NOx, COV et particules) précurseurs de la pollution à l'ozone et particulaire.Au cours du travail de thèse les chaînes de modélisation MM5-CHIMERE et MM5-FLEXPART ont été installées et utilisées sur plusieurs périodes d'études à l'échelle de la région NPDC. Le système MM5-CHIMERE a été utilisé sur la période juin-juillet 2006 propice au développement d'épisodes de pollution photochimique. Diverses applications ont été réalisées : étude de la relation entre concentration en polluant et conditions météorologiques, impact de l'intégration du cadastre d'émission régional, impact de la résolution de la grille et des données dynamiques, origine locale/régionale des niveaux de pollution observés en région NPDC. Puis, le système MM5-FLEXPART a été utilisé afin de déterminer l'origine de deux évènements intenses de pollution particulaire observés en mars et décembre 2007 au niveau de Dunkerque. Enfin, les performances dynamiques et chimiques du système ont été évaluées au niveau de la zone spécifique industrielle de Dunkerque sur deux périodes en avril et mai 2006. Au cours de ces périodes, les données dynamiques ont été collectées lors d'une campagne de mesures réalisée sur Dunkerque par le Laboratoire de Physico-Chimie de l'Atmosphère (LPCA) de l'Université du Littoral - Côte d'Opale. Les résultats concernant la performance et les applications des systèmes ainsi que les perspectives à court terme seront présentés et discutés.

Ces travaux de recherche se sont focalisés sur la zone Océan Indien austral et ont permis d'améliorer les connaissances scientifiques sur la provenance des masses d'air polluées, sur leur distribution spatiale, sur la contribution relative des zones sources à la charge en polluant mesurée, et sur les propriétés optiques des aérosols détectés. La prépondérance de l'influence du transport des masses d'air polluées en provenance d'Afrique Australe et d'Amérique Latine à la concentration en polluant dans le sud-ouest de l'océan Indien a ainsi été démontrée en utilisant des mesures par spectrométrie infrarouge à transformée de Fourier et des modèles de dispersion de panache couplés à des bases de données d'émission. Une voie de transport privilégiée reliant l'Asie du sud-est au sud-ouest de l'océan Indien dans la haute troposphère en Juillet-Août, ainsi que l'apport en CO résultant, ont été identifiés pour la première fois. La variation saisonnière de la concentration en ozone troposphérique dans le sud de l'océan Indien a également été mise en évidence, ainsi que son lien avec les émissions de précurseurs d'ozone provenant des feux de biomasse se produisant en Afrique Australe et en Amérique Latine. L'analyse des données photométriques AERONET a permis d'établir une climatologie des caractéristiques optiques des aérosols à la verticale de la Réunion, qui apparaît comme étant un site relativement propre dont la troposphère est principalement affectée par les aérosols marins tout au long de l'année, et également par les aérosols de feu pendant la saison des feux australe. De plus, des campagnes de mesure avec lidar et photomètre embarqués à bord d'un navire sillonnant l'océan Indien austral a donné accès à l'évaluation de l'extension verticale et des propriétés optiques d'un panache d'aérosols de feux provenant principalement d'Amérique Latine et d'Afrique Australe, mais aussi d'Asie du sud-est.