Através da Correlação Angular Diferencial Pert urbada foram estudadas as Interações Hiperfinas Quadrupolares Elétricas atuantes no núcleo sonda 111Cd e produzidas por impurezas em matriz de Ag. Foi feito um estudo sistemático em função da tem peratura e da concentração para as impurezas cu, Au, Zn, Al, ca, In, Sn, Sb, Bi, Pd, Rh e Ir. A técnica empregada permitiu medir as freqüências quadrupolares devidas a uma impureza ou a configurações de mais de uma impureza como primeiros viz·inhos dcs íons sonda, juntamente com uma distribuição de freqüências devidas a vizinhos distantes. Foi possível estudar a interação impureza-íon sonda, podendo esta ser repulsiva ou atrativa. Num dos casos onde exis te forte atração, Pdag, foi possível estudar o aparecimento de configurações de mais de um primeiro vizinho, à medida que se aumentava a concentração de impureza. As freqüências quadrupolares encontradas sao proporcionais à diferença de valência Z entre os átomos da impureza e da matriz. O estudo sistemático em função da temperatura mostrou que estas freqüências decrescem com a temperatura segundo a expressão VQ (T) = VQ (O) ( 1- aT 3/2 ) . Foi encontrado também que o coeficiente a depende de 6Z, da massa da impureza e da constante de força das ligações do íon sonda ·com os vizinhos próximos. / The Time Differential Perturbed Angular Correlation technique was used to measure the Electric Quadrupole Hyperfine Interaction acting in 111cd probe nuclei and produced by impurities in Ag matrix. A systernatic study as a function of temperature and impurity concentration was made for the Cu, Au, Zn, Al, Ga, In, Sn, Sb, Bi, Pd, Rh and Ir impurities. The employed tecg nique permitted the measurement of the quadrupole f~cies due to impurities or impurity configurations which are near-neighbours to the probe ions, together with a frequency distribution due to distant neighbours. It was possib.le to study the impurity-probe ion inte.E, action, which was repulsive in some cases and attractive in others. In one case where there is a strong attraction, Pd~, it was possible to study the appearance of additional near-neighbour configurations, with increasing impurity concentration. The measured quadrupole frequencies are proportional to the valence difference Z between the impurity and the host atoms. The systematic study as a function of temperature showed that these frequencies decrease with increasing temperature, following the expression vQ(T) = vQ(0) (1 - a T3/ 2 ) .The a coefficient depends on Z, on the irnpurity mass and on the force constant associated with the binding between the probe ion and the near-neighbours.

O presente trabalho consta de três partes. na primeira discutimos a correlação angular direcional gama-gama, suas aplicações e seu desempenho frente a outras técnicas. Na segunda parte procuramos resumir a situação atual do estudo de interações hiperfinas magnéticas em matrizes ferromagnéticas. Na terceira parte descrevemos e apresentamos os resultados da medida, à temperatura ambiente, de campos magnéticos hiperfinos atuando nos núcleos de 181Ta difundidos em matriz de Niquel. O método empregado foi o da correlação angular diferencial gama-gama. / The present work has three parts. In the first we discuss the directional gamma-gamma angular correlations and the applications of this technique. A comparison is made between perturbed angula correlations (PAC) and other techniques used to measure hyperfine interactions. In the second part we make a resume of the magnetic hyperfine interactions studies in ferromagnetic matrices. The experimental data of our measurements of magnetic matrices. The experimental data of our measurements of magnetic hyperfine fields in the 181 Ta Ni system at room temperature are described in the third part. All the measurements werw performed by gamma-gamma differential angular correlation technique.

A interpretação de dados experimentais de correlações angulares de raios-gama provenientes do decaimento de núcleos pesados recuando em vácuo é ainda um assunto muito discutido. Neste trabalho são analisados os dados da correlação angular perturbada do primeiro estado excitado (I'ff =24" E=330 KeV) do 150Sm recuando em vácuo a velocidades de 0.0215c e 0.0130c e exploradas diversas possibilidades de interpreta ção com base em modelos estocásticos para o mecanismo de interação hiperfina. Os resultados obtidos mostram que os parãmetros atômicos (estado de carga e estado de excitação) desempenham um papel muito importante no processo, de modo que um modelo pode descrever o mecanismo de interação hiperfina para uma determinada configuração inicial do ion e não descrever para outra. É proposto um estudo sistemático dos processos atômicos envolvidos, para que o método possa ser usado efeti vamente na medida de momentos nucleares.

Resumo não disponível

Resumo não disponível

Através da Correlação Angular Diferencial Pert urbada foram estudadas as Interações Hiperfinas Quadrupolares Elétricas atuantes no núcleo sonda 111Cd e produzidas por impurezas em matriz de Ag. Foi feito um estudo sistemático em função da tem peratura e da concentração para as impurezas cu, Au, Zn, Al, ca, In, Sn, Sb, Bi, Pd, Rh e Ir. A técnica empregada permitiu medir as freqüências quadrupolares devidas a uma impureza ou a configurações de mais de uma impureza como primeiros viz·inhos dcs íons sonda, juntamente com uma distribuição de freqüências devidas a vizinhos distantes. Foi possível estudar a interação impureza-íon sonda, podendo esta ser repulsiva ou atrativa. Num dos casos onde exis te forte atração, Pdag, foi possível estudar o aparecimento de configurações de mais de um primeiro vizinho, à medida que se aumentava a concentração de impureza. As freqüências quadrupolares encontradas sao proporcionais à diferença de valência Z entre os átomos da impureza e da matriz. O estudo sistemático em função da temperatura mostrou que estas freqüências decrescem com a temperatura segundo a expressão VQ (T) = VQ (O) ( 1- aT 3/2 ) . Foi encontrado também que o coeficiente a depende de 6Z, da massa da impureza e da constante de força das ligações do íon sonda ·com os vizinhos próximos. / The Time Differential Perturbed Angular Correlation technique was used to measure the Electric Quadrupole Hyperfine Interaction acting in 111cd probe nuclei and produced by impurities in Ag matrix. A systernatic study as a function of temperature and impurity concentration was made for the Cu, Au, Zn, Al, Ga, In, Sn, Sb, Bi, Pd, Rh and Ir impurities. The employed tecg nique permitted the measurement of the quadrupole f~cies due to impurities or impurity configurations which are near-neighbours to the probe ions, together with a frequency distribution due to distant neighbours. It was possib.le to study the impurity-probe ion inte.E, action, which was repulsive in some cases and attractive in others. In one case where there is a strong attraction, Pd~, it was possible to study the appearance of additional near-neighbour configurations, with increasing impurity concentration. The measured quadrupole frequencies are proportional to the valence difference Z between the impurity and the host atoms. The systematic study as a function of temperature showed that these frequencies decrease with increasing temperature, following the expression vQ(T) = vQ(0) (1 - a T3/ 2 ) .The a coefficient depends on Z, on the irnpurity mass and on the force constant associated with the binding between the probe ion and the near-neighbours.

O presente trabalho consta de três partes. na primeira discutimos a correlação angular direcional gama-gama, suas aplicações e seu desempenho frente a outras técnicas. Na segunda parte procuramos resumir a situação atual do estudo de interações hiperfinas magnéticas em matrizes ferromagnéticas. Na terceira parte descrevemos e apresentamos os resultados da medida, à temperatura ambiente, de campos magnéticos hiperfinos atuando nos núcleos de 181Ta difundidos em matriz de Niquel. O método empregado foi o da correlação angular diferencial gama-gama. / The present work has three parts. In the first we discuss the directional gamma-gamma angular correlations and the applications of this technique. A comparison is made between perturbed angula correlations (PAC) and other techniques used to measure hyperfine interactions. In the second part we make a resume of the magnetic hyperfine interactions studies in ferromagnetic matrices. The experimental data of our measurements of magnetic matrices. The experimental data of our measurements of magnetic hyperfine fields in the 181 Ta Ni system at room temperature are described in the third part. All the measurements werw performed by gamma-gamma differential angular correlation technique.

A interpretação de dados experimentais de correlações angulares de raios-gama provenientes do decaimento de núcleos pesados recuando em vácuo é ainda um assunto muito discutido. Neste trabalho são analisados os dados da correlação angular perturbada do primeiro estado excitado (I'ff =24" E=330 KeV) do 150Sm recuando em vácuo a velocidades de 0.0215c e 0.0130c e exploradas diversas possibilidades de interpreta ção com base em modelos estocásticos para o mecanismo de interação hiperfina. Os resultados obtidos mostram que os parãmetros atômicos (estado de carga e estado de excitação) desempenham um papel muito importante no processo, de modo que um modelo pode descrever o mecanismo de interação hiperfina para uma determinada configuração inicial do ion e não descrever para outra. É proposto um estudo sistemático dos processos atômicos envolvidos, para que o método possa ser usado efeti vamente na medida de momentos nucleares.

In the present work we performed electronic structure calculations within the Kohn-Sham scheme of the density functional theory (DFT). We studied two molecules with potential applications in life sciences and medicine: ferrioxamine B and 5,10,15,20-tetrakis(1-methyl-4-pyridyl)-21H,23H (TMPyP) porphyrin. We used different methods and different exchange and correlation functionals, analyzing optical and vibrational properties and hyperfine interactions. In the case of ferrioxamine B, results in the crystalline phase (molecular crystal), and gas phase were compared with experimental results obtained using Mössbauer spectroscopy from the literature. We analyzed hyperfine parameters such as the electric quadrupole splitting, asymmetry parameter, hyperfine field and isomer shift. In the case of TMPyP porphyrin we analyzed vibrational properties in the gas phase and optical properties. For the electronic absorption, solvent effects and electronic charges states were analyzed. / In the present work we performed electronic structure calculations within the Kohn-Sham scheme of the density functional theory (DFT). We studied two molecules with potential applications in life sciences and medicine: ferrioxamine B and 5,10,15,20-tetrakis(1-methyl-4-pyridyl)-21H,23H (TMPyP) porphyrin. We used different methods and different exchange and correlation functionals, analyzing optical and vibrational properties and hyperfine interactions. In the case of ferrioxamine B, results in the crystalline phase (molecular crystal), and gas phase were compared with experimental results obtained using Mössbauer spectroscopy from the literature. We analyzed hyperfine parameters such as the electric quadrupole splitting, asymmetry parameter, hyperfine field and isomer shift. In the case of TMPyP porphyrin we analyzed vibrational properties in the gas phase and optical properties. For the electronic absorption, solvent effects and electronic charges states were analyzed.

A interpretação de dados experimentais de correlações angulares de raios-gama provenientes do decaimento de núcleos pesados recuando em vácuo é ainda um assunto muito discutido. Neste trabalho são analisados os dados da correlação angular perturbada do primeiro estado excitado (I'ff =24" E=330 KeV) do 150Sm recuando em vácuo a velocidades de 0.0215c e 0.0130c e exploradas diversas possibilidades de interpreta ção com base em modelos estocásticos para o mecanismo de interação hiperfina. Os resultados obtidos mostram que os parãmetros atômicos (estado de carga e estado de excitação) desempenham um papel muito importante no processo, de modo que um modelo pode descrever o mecanismo de interação hiperfina para uma determinada configuração inicial do ion e não descrever para outra. É proposto um estudo sistemático dos processos atômicos envolvidos, para que o método possa ser usado efeti vamente na medida de momentos nucleares.