Através da Correlação Angular Diferencial Pert urbada foram estudadas as Interações Hiperfinas Quadrupolares Elétricas atuantes no núcleo sonda 111Cd e produzidas por impurezas em matriz de Ag. Foi feito um estudo sistemático em função da tem peratura e da concentração para as impurezas cu, Au, Zn, Al, ca, In, Sn, Sb, Bi, Pd, Rh e Ir. A técnica empregada permitiu medir as freqüências quadrupolares devidas a uma impureza ou a configurações de mais de uma impureza como primeiros viz·inhos dcs íons sonda, juntamente com uma distribuição de freqüências devidas a vizinhos distantes. Foi possível estudar a interação impureza-íon sonda, podendo esta ser repulsiva ou atrativa. Num dos casos onde exis te forte atração, Pdag, foi possível estudar o aparecimento de configurações de mais de um primeiro vizinho, à medida que se aumentava a concentração de impureza. As freqüências quadrupolares encontradas sao proporcionais à diferença de valência Z entre os átomos da impureza e da matriz. O estudo sistemático em função da temperatura mostrou que estas freqüências decrescem com a temperatura segundo a expressão VQ (T) = VQ (O) ( 1- aT 3/2 ) . Foi encontrado também que o coeficiente a depende de 6Z, da massa da impureza e da constante de força das ligações do íon sonda ·com os vizinhos próximos. / The Time Differential Perturbed Angular Correlation technique was used to measure the Electric Quadrupole Hyperfine Interaction acting in 111cd probe nuclei and produced by impurities in Ag matrix. A systernatic study as a function of temperature and impurity concentration was made for the Cu, Au, Zn, Al, Ga, In, Sn, Sb, Bi, Pd, Rh and Ir impurities. The employed tecg nique permitted the measurement of the quadrupole f~cies due to impurities or impurity configurations which are near-neighbours to the probe ions, together with a frequency distribution due to distant neighbours. It was possib.le to study the impurity-probe ion inte.E, action, which was repulsive in some cases and attractive in others. In one case where there is a strong attraction, Pd~, it was possible to study the appearance of additional near-neighbour configurations, with increasing impurity concentration. The measured quadrupole frequencies are proportional to the valence difference Z between the impurity and the host atoms. The systematic study as a function of temperature showed that these frequencies decrease with increasing temperature, following the expression vQ(T) = vQ(0) (1 - a T3/ 2 ) .The a coefficient depends on Z, on the irnpurity mass and on the force constant associated with the binding between the probe ion and the near-neighbours.

O presente trabalho consta de três partes. na primeira discutimos a correlação angular direcional gama-gama, suas aplicações e seu desempenho frente a outras técnicas. Na segunda parte procuramos resumir a situação atual do estudo de interações hiperfinas magnéticas em matrizes ferromagnéticas. Na terceira parte descrevemos e apresentamos os resultados da medida, à temperatura ambiente, de campos magnéticos hiperfinos atuando nos núcleos de 181Ta difundidos em matriz de Niquel. O método empregado foi o da correlação angular diferencial gama-gama. / The present work has three parts. In the first we discuss the directional gamma-gamma angular correlations and the applications of this technique. A comparison is made between perturbed angula correlations (PAC) and other techniques used to measure hyperfine interactions. In the second part we make a resume of the magnetic hyperfine interactions studies in ferromagnetic matrices. The experimental data of our measurements of magnetic matrices. The experimental data of our measurements of magnetic hyperfine fields in the 181 Ta Ni system at room temperature are described in the third part. All the measurements werw performed by gamma-gamma differential angular correlation technique.

Submitted by Danielle Karla Martins Silva (danielle.martins@ufpe.br) on 2015-03-06T15:13:28Z No. of bitstreams: 2 tese_MarcoPoloMoreno.pdf: 5025898 bytes, checksum: ac91337962a78e4573af92599eea0dec (MD5) license_rdf: 1232 bytes, checksum: 66e71c371cc565284e70f40736c94386 (MD5) / Made available in DSpace on 2015-03-06T15:13:28Z (GMT). No. of bitstreams: 2 tese_MarcoPoloMoreno.pdf: 5025898 bytes, checksum: ac91337962a78e4573af92599eea0dec (MD5) license_rdf: 1232 bytes, checksum: 66e71c371cc565284e70f40736c94386 (MD5) Previous issue date: 2012 / CNPq ; CAPES; FACEPE, / Apresentamos uma abordagem, com ênfase no domínio das frequências, para o problema da excitação de átomos por um trem de pulsos ultracurtos. Trabalhamos no regime de acumulação coerente, no qual o intervalo de tempo entre os pulsos é menor do que os tempos de relaxação do meio. Primeiramente, revisamos os fundamentos da interação coerente entre lasers, contínuos e pulsados, e sistemas atômicos, onde introduzimos o formalismo da matriz densidade para um sistema de dois níveis. Este formalismo é depois estendido para sistemas de três níveis na configuração tipo lambda e em cascata. Utilizamos a solução numérica das equações de Bloch integradas no tempo para modelar a impressão do pente de frequências no perfil Doppler de um vapor de átomos de rubídio na presença de um feixe de prova contínuo. No regime de campo fraco, apresentamos um tratamento teórico para a coerência atômica induzida por um trem de pulsos em átomos de dois níveis, que nos permitiu chegar a uma solução fechada para a coerência em termos dos modos do pente de frequências. Essa abordagem, no domínio da frequência, é usada para analisar o armazenamento coerente de população em um sistema de três níveis do tipo lambda, nas proximidades das ressonâncias de um e de dois fótons. A partir de resultados numéricos e analíticos, obtemos um pente de linhas de transparência eletromagneticamente induzida (EIT). Propomos a observação experimental desse pente de EIT no perfil Doppler através de um feixe de prova contínuo. Por fim, empregamos a abordagem no domínio das frequências para modelar resultados de dois experimentos. No primeiro, usamos um laser de diodo contínuo para sondar o bombeio óptico induzido por um laser de Ti:safira com 1 GHz de taxa de repetição em vapor de átomos de rubídio. A alta taxa de repetição permitiu resolver as transições hiperfinas para os estados 5P1/2 e 5P3/2. Discutimos os resultados obtidos a partir das técnicas de espectroscopia seletiva em velocidade e da espectroscopia com taxa de repetição. No segundo experimento, usamos a ação combinada do laser de diodo e do trem de pulsos ultracurtos na transição ressonante por dois fótons 5S−5P−5D para fazer espectroscopia dos níveis hiperfinos 5D3/2 e 5D5/2. O experimento é realizado sem travar a frequência de off-set do laser de Ti:safira, a qual estimamos a partir dos resultados experimentais.

Amostras de dióxido de cério dopadas com La e Fe foram confeccionadas e caracterizadas por uma técnica nuclear baseada em interações hiperfinas conhecida como Correlação Angular Gama-Gama Perturbada (CAP). Como o composto em questão não é radioativo, foram utilizados núcleos radioativos como ponta de prova 111In 111Cd, que decaem através de uma cascata gama-gama 171-245 keV, com nível intermediário possui uma meia-vida de 84ns, spin 5/2- e um momento de quadrupolo elétrico Q= 0,83. Inicialmente uma metodologia para a produção das amostras precisou ser elaborada. As amostras de dióxido de cério e seus dopantes foram produzidas através do processo Sol-Gel, passando por uma calcinação e sinterização até a finalização da amostra. Sendo caracterizada por diversos tipos de técnicas (Difração de Raios-X e Microscopia Eletrônica de Varredura) culminando no estudo através da técnica CAP, para uma compreensão das interações quadrupolares elétricas das amostras e também a possibilidade da existência de comportamento magnético (assunto intensamente investigado dado o interesse na área da spintrônica). Os resultados encontrados foram analisados frente aos conhecimentos encontrados na literatura e as discussões foram feitas em função da variação do elemento dopante, tipos de tratamentos térmicos usados na sinterização e as diferentes temperaturas de medidas. Permitindo uma discussão e interpretação física dos resultados encontrados. / Samples of cerium dioxide doped with La and Fe were fabricated and characterized by a technique based on nuclear hyperfine interactions known as Perturbed Angular Gamma-Gamma Correlation (PAC). As the used compound is not radioactive and the PAC technique requires a radioactive decaying through a cascade gamma-gamma, a radioactive probe nuclei were used (111In 111Cd - 171-245 keV), with intermediate has a half-life of 84ns, spin 5/2- and a moment of electric quadrupole Q= 0,83. Initially a methodology for the production of the samples had to be prepared. The cerium dioxide and its dopants were produced by the Sol-Gel process, undergoing a calcining and sintering. The sample are characterized by various types of techniques (X-ray Diffraction and Scanning Electron Microscopy) succeeding study through hyperfine Interactions, with the PAC technique, to an understanding of the electric quadrupole inteirações samples and also the possibility of the existence of magnetic behavior (subject intensively investigated given the interest in the field of spintronics). The results were analyzed taking the knowledge found in the literature and discussions were made on the basis of the variation of the doping element, thermal treatments used in the sintering temperatures and the different measures. Allowing a discussion and physical interpretation of results.

Submitted by Almir Azevedo (barbio1313@gmail.com) on 2017-06-23T12:13:18Z No. of bitstreams: 1 dissertação mestrado ien 2014 Osmar Flávio da Silveira Leite Neto.pdf: 2475705 bytes, checksum: e9d721f77d56bf0152629fcad4b895d8 (MD5) / Made available in DSpace on 2017-06-23T12:13:18Z (GMT). No. of bitstreams: 1 dissertação mestrado ien 2014 Osmar Flávio da Silveira Leite Neto.pdf: 2475705 bytes, checksum: e9d721f77d56bf0152629fcad4b895d8 (MD5) Previous issue date: 2014-05 / O presente trabalho mostra os resultados da pesquisa envolvendo parâmetros hiperfinos, medidos em Hidorxiapatita, um material biológico utilizado como nano carregador de fármacos para sistemas de “drug delivery” no tratamento de tumores. A interação hiperfina foi medida através do isótopo sonda 111In⇾111Cd, pela espectroscopia de correlação angular gama-gama perturbada diferencial no tempo

Neste trabalho investigou-se o comportamento sistemático do campo hiperfino magnético nos compostos intermetálicos Gd(Ni,Pd,Cu)In , Tb(Ni,Pd)In, Dy(Ni,Pd)In e Ho(Ni,Pd)In, com a técnica de Correlação Angular γ-γ Perturbada, nos sítios dos elementos terras raras com o núcleo de prova 140Ce e no sítio do In com o núcleo de prova 111Cd. Os resultados obtidos da dependência com a temperatura do Campo Hiperfino Magnético (Bhf) de cada composto foram primeiramente comparados com a teoria do campo molecular por meio da função de Brillouin, da qual foram extrapolados os valores de saturação de Bhf para cada composto estudado. Os valores extrapolados a zero Kelvin de Bhf (Bhf(T=0)) para os compostos estudados neste trabalho foram usados na comparação com valores de Bhf da literatura para outros compostos contendo o mesmo elemento R (R=Terra Rara). O resultado mostrou uma dependência linear com a temperatura de ordenamento magnético, o mesmo previsto pelo modelo RKKY o que indica que a principal contribuição para Bhf vem da polarização dos elétrons de condução (CEP) via interação de contato de Fermi. O comportamento de Bhf saturado para cada família de compostos de terras raras pesados RNiIn e RPdIn como função da projeção do spin 4f do elemento R mostrou também uma relação linear, com exceção dos resultados para os compostos RNiIn obtidos com 111Cd onde foi observado um leve desvio da linearidade. Foi feita uma investigação dos parâmetros hiperfinos elétricos em função da temperatura para os compostos RPdIn e GdNiIn com o núcleo de prova 111Cd, e os resultados mostram que para o composto GdPdIn pode ocorrer desordem Gd-In a altas temperaturas. / Systematic behavior of magnetic hyperfine field (Bhf) in the intermetallic compounds Gd(Ni,Pd,Cu)In , Tb(Ni,Pd)In, Dy(Ni,Pd)In and Ho(Ni,Pd)In was studied by Perturbed Gamma-Gamma Angular Correlation spectroscopy. The measurements of Bhf were carried out at the rare earth atom and In sites using the nuclear probes 140Ce and 111In respectively. The variation of hyperfine field with temperature, in most cases, follows the Brillouin function predicted from the molecular field theory. The hyperfine field values at rare earth atom sites obtained from 140Ce probe as well as at In sites obtained from 111In probe for each series of compounds were extrapolated to zero Kelvin Bhf(T=0) from these curves. These values were compared with the values of the literature for other compounds containing the same rare earth element and all of them show a linear relationship with the ordering temperature. This indicates that the main contribution to Bhf comes from the conduction electron polarization (CEP) through Fermi contact interaction and the principal mechanism of magnetic interaction in these compounds can be described by the RKKY type interaction. The values of Bhf(T=0) for each family of intermetallic compounds RNiIn and RPdIn when plotted as a function of 4f spin projection of rare earth element also shows a linear relationship. Exceptions are the results for the compounds RNiIn obtained with 111Cd probe where a small deviation from linearity is observed. The results of the measurements carried out with the 111Cd probe were also analyzed to obtain the hyperfine parameters of the quadrupole interaction as a function of temperature for RPdIn and GdNiIn compounds. The results show that for the compound GdPdIn there might be some Gd-In disorder at high temperature.

Neste trabalho foram estudados os campos hiperfinos em compostos do tipo (Zr, Hf) Fe2, pertencentes ao grupo das fases de Laves (AB2) de estrutura cúbica C15. / The hyperfine fields (HFF) in compounds of the type (Zr, Hf,) Fe2, pertaining to the Laves phases (AB2) group, were studied.

Neste trabalho investigou-se o comportamento sistemático do campo hiperfino magnético nos compostos intermetálicos Gd(Ni,Pd,Cu)In , Tb(Ni,Pd)In, Dy(Ni,Pd)In e Ho(Ni,Pd)In, com a técnica de Correlação Angular γ-γ Perturbada, nos sítios dos elementos terras raras com o núcleo de prova 140Ce e no sítio do In com o núcleo de prova 111Cd. Os resultados obtidos da dependência com a temperatura do Campo Hiperfino Magnético (Bhf) de cada composto foram primeiramente comparados com a teoria do campo molecular por meio da função de Brillouin, da qual foram extrapolados os valores de saturação de Bhf para cada composto estudado. Os valores extrapolados a zero Kelvin de Bhf (Bhf(T=0)) para os compostos estudados neste trabalho foram usados na comparação com valores de Bhf da literatura para outros compostos contendo o mesmo elemento R (R=Terra Rara). O resultado mostrou uma dependência linear com a temperatura de ordenamento magnético, o mesmo previsto pelo modelo RKKY o que indica que a principal contribuição para Bhf vem da polarização dos elétrons de condução (CEP) via interação de contato de Fermi. O comportamento de Bhf saturado para cada família de compostos de terras raras pesados RNiIn e RPdIn como função da projeção do spin 4f do elemento R mostrou também uma relação linear, com exceção dos resultados para os compostos RNiIn obtidos com 111Cd onde foi observado um leve desvio da linearidade. Foi feita uma investigação dos parâmetros hiperfinos elétricos em função da temperatura para os compostos RPdIn e GdNiIn com o núcleo de prova 111Cd, e os resultados mostram que para o composto GdPdIn pode ocorrer desordem Gd-In a altas temperaturas. / Systematic behavior of magnetic hyperfine field (Bhf) in the intermetallic compounds Gd(Ni,Pd,Cu)In , Tb(Ni,Pd)In, Dy(Ni,Pd)In and Ho(Ni,Pd)In was studied by Perturbed Gamma-Gamma Angular Correlation spectroscopy. The measurements of Bhf were carried out at the rare earth atom and In sites using the nuclear probes 140Ce and 111In respectively. The variation of hyperfine field with temperature, in most cases, follows the Brillouin function predicted from the molecular field theory. The hyperfine field values at rare earth atom sites obtained from 140Ce probe as well as at In sites obtained from 111In probe for each series of compounds were extrapolated to zero Kelvin Bhf(T=0) from these curves. These values were compared with the values of the literature for other compounds containing the same rare earth element and all of them show a linear relationship with the ordering temperature. This indicates that the main contribution to Bhf comes from the conduction electron polarization (CEP) through Fermi contact interaction and the principal mechanism of magnetic interaction in these compounds can be described by the RKKY type interaction. The values of Bhf(T=0) for each family of intermetallic compounds RNiIn and RPdIn when plotted as a function of 4f spin projection of rare earth element also shows a linear relationship. Exceptions are the results for the compounds RNiIn obtained with 111Cd probe where a small deviation from linearity is observed. The results of the measurements carried out with the 111Cd probe were also analyzed to obtain the hyperfine parameters of the quadrupole interaction as a function of temperature for RPdIn and GdNiIn compounds. The results show that for the compound GdPdIn there might be some Gd-In disorder at high temperature.

Os efeitos de covalência na magnitude dos parâmetros hiperfinos do 57Fe têm sido objeto de várias investigações. No caso do ferro divalente, parece haver uma correlação entre o deslocamento isomérico (ô), o desdobramento quadripolar (ΔEQ) e o campo de contato de Fermi (H c) . Tem sido proposto que esta correlação pode ser explicada em termos de um modelo fenomenológico baseado na deslocalização dos orbitais 3d do Fe, a qual nenhuma aproximação de orbitais moleculares parece ser capaz de descrever. Em nosso trabalho, nos concentramos em vários compostos ferrosos quase iÔnicos, para os quais se espera que a transferência de carga seja negligenciável. Supomos um modelo de aglomerado no qual a função de onda de muitos centros é descrita, apenas, em termos de recobrimento. Mais ainda, espera-se também que nesses casos a contribuição 4s do Fe seja negligenciável também. Encontramos uma correlação definitiva entre o recobrimento total 3d de Fe com os orbitais dos ligantes e o o, mas nenhuma correlação de tal tipo para o ΔEQ. O primeiro resultado indica que a blindagem 3d-3s pode ser importante nestes casos, enquanto o segundo resultado nos leva a acreditar que o 6EQ não seja descrito completamente por tal modelo de aglomerado. Como ajuda no esclarecimento desses resultados realizamos medidas de efeito Mõssbauer do 57F e, embebido nos carbonatos (M1 -xF ex )co3 com M=Ca, Cd, Co, Mg, Fe, Mn, Zn; todos os quais são isoestruturais. Uma análise dos dados mostra que, neste caso (como também naquele do Fe embebido nos fluoretos) , as tendências observadas podem ser correlacionadas a um efeito de volume devido a diferentes tamanhos de sitio para o íon Fe 2+ . Mostramos, no caso dos fluoretos, que os e feitos sao idênticos aos efeitos induzidos por pressão se levarmos em con ta distorções locais. / The effects of ion covalency on the magnitude of 57Fe hyperfine parameters has been the subject of various investigations. In the case of divalent Fe, there seems to be a corre lation between isomer shift (ó), quadrupole splitting(óEQ) and Fermi contact field (Hc). It has been proposed that this corre lation can be explained in terms of a phenomenological rnodel based on the delocalization of the Fe 3d orbitals, which no current molecular orbital approach seerns capable to describe. In our work we have concentrated on several nearly ionic ferrous compounds for which one expects charge transfer to be negligible. We have assumed a cluster model in which the multi centered wave function is described in terms of overlap only. Furtherrnore, one expects also in these cases that the Fe 4s contribution is negligible. We have found a definite correlation between the total Fe 3d overlap with the ligand orbitals and ó but no such correlation for óE0 . The forrner result indicates that 3d-3s shielding may be important in these cases while the latter result leads us to believe that óEQ may not be completely described by a cluster rnodel. To help clarify these results, we have rnade 57Fe Môssbauer effect rneasurernents in Fe substituted carbonates (M1 -xF ex )co3 with M = Ca, Cd, Co, Fe, Mn, Zn, Mg; all of which are isostructural. An analysis of the data show that in this case(and that of the Fe substituted fluorides) the trends observed can be correlated to a volume effect due to the different site sizes for the Fe2+ ion. We have shown that in the case of the fluorides, the effects are identical with pressure induced effects if local distortions are taken into account.

Neste trabalho foram estudados por correlação angular perturbada os campos hiperfinos atuando em núcleo de As7.5 M095 e Ta181 respectivamente em liga diluídas de ferro e no composto intermetálico Fe2Hf. Concluiu-se pela impossibilidade de obtenção por processos metalúrgicos de soluções sólidas de Se em Fe, explicando-se também alguns resultados obtidos anteriormente para os campos hiperfinos. Determinou- se o campo hiperfino de Se em Fe como sendo Hhf:,=(-2494+15)k0e a 50°C, observando-se também o seu comportamento em função da temperatura. Foi determinado existirem no Fe2IIf duas fases com estruturas cúbica e hexagonal respectivamente. A primeira cio tipo Cu2Mg e a segunda MgNi2. Os campos hiperfinos atuando sobre os núcleos de Ta foram determinados como sendo (130+4) kOe e (8+5)k0e respectivamente na fase cúbica e hexagonal a 20°C. A temperatura ambiente, as medidas mostraram uma mistura de frequências em torno das frequências principais. Medidas em temperatura acima do ponto Curie permitiram interpretar a mistura como sendo causada por perturbações quadripolares elétricas originadas nas fronteiras entre as duas fases. Segundo essa interpretação, as discordâncias existentes atuam como uma distribuição de impurezas de carga. Medidas por efeito Mössbauer determinaram ser a direção <111> a direção de magnetização espontânea na fase cúbica. / In this work the hyperfine fields acting at As75, Mo95 and Ta181 nuclei in respectively dilute iron alloys and in the intermetallic compound Fe2Hf were studied by perturbed angular correlations. It was conclude that it is impossible to make Fe-Se solid solutions by metallurgical processes, and the discrepancies in results obtained previously for the hyperfine filed were explained. The hyperfine field of Mo in Fe matrix was determined to be Hhf= (-249+15) kOe at 50°C. The temperature dependence of the field was also determined. Two phases were found in stoichiometric Fe2Hf, with cubic Cu2Mg and hexagonal MgNi2 structures. The hyperfine fields acting on the Ta nuclei were determined to be (130+4) kOe and (85+5) kOe in the cubic and hexagonal phases respectively, at room temperature. The measurements showed a frequency distribution around the main values. Measurements made above the Curie temperature allowed an interpretation of the distribution as due to quadrupolar electric perturbation with origin at the phase boundaries. In the model, the discordances at the boundaries behave like charge impurity distributions. Mössbauer measurements show the <111> directions as the axis of easy magnetization.