Le développement au cours des dernières décennies de lasers à fibre à verrouillage de modes permet aujourd’hui d’avoir accès à des sources fiables d’impulsions femtosecondes qui sont utilisées autant dans les laboratoires de recherche que pour des applications commerciales. Grâce à leur large bande passante ainsi qu’à leur excellente dissipation de chaleur, les fibres dopées avec des ions de terres rares ont permis l’amplification et la génération d’impulsions brèves de haute énergie avec une forte cadence. Cependant, les effets non linéaires causés par la faible taille du faisceau dans la fibre ainsi que la saturation de l’inversion de population du milieu compliquent l’utilisation d’amplificateurs fibrés pour l’obtention d’impulsions brèves dont l’énergie dépasse le millijoule. Diverses stratégies comme l’étirement des impulsions à des durées de l’ordre de la nanoseconde, l’utilisation de fibres à cristaux photoniques ayant un coeur plus large et l’amplification en parallèle ont permis de contourner ces limitations pour obtenir des impulsions de quelques millijoules ayant une durée inférieure à la picoseconde. Ce mémoire de maîtrise présente une nouvelle approche pour l’amplification d’impulsions brèves utilisant la diffusion Raman des verres de silice comme milieu de gain. Il est connu que cet effet non linéaire permet l’amplification avec une large bande passante et ce dernier est d’ailleurs couramment utilisé aujourd’hui dans les réseaux de télécommunications par fibre optique. Puisque l’adaptation des schémas d’amplification Raman existants aux impulsions brèves de haute énergie n’est pas directe, on propose plutôt un schéma consistant à transférer l’énergie d’une impulsion pompe quasi monochromatique à une impulsion signal brève étirée avec une dérive en fréquence. Afin d’évaluer le potentiel du gain Raman pour l’amplification d’impulsions brèves, ce mémoire présente un modèle analytique permettant de prédire les caractéristiques de l’impulsion amplifiée selon celles de la pompe et le milieu dans lequel elles se propagent. On trouve alors que la bande passante élevée du gain Raman des verres de silice ainsi que sa saturation inhomogène permettent l’amplification d’impulsions signal à une énergie comparable à celle de la pompe tout en conservant une largeur spectrale élevée supportant la compression à des durées très brèves. Quelques variantes du schéma d’amplification sont proposées, et leur potentiel est évalué par l’utilisation du modèle analytique ou de simulations numériques. On prédit analytiquement et numériquement l’amplification Raman d’impulsions à des énergies de quelques millijoules, dont la durée est inférieure à 150 fs et dont la puissance crête avoisine 20 GW. / The development in the last decades of mode-locked fiber lasers resulted in the availability of reliable sources of femtosecond pulses that are both used for fundamental research and commercial applications. The wide gain bandwidth and excellent heat dissipation of rareearth-doped optical fibers have made possible the amplification and generation of high-energy ultrashort pulses with high repetition rates. However, phenomena such as nonlinear effects due to the small size of the beam and saturation of the population inversion in the gain medium tend to complicate their use for the amplification of pulses to energies exceeding the millijoule. Several strategies such as stretching the pulses to durations over the nanosecond, using photonic crystal fibers that have a wider core and parallelization have been used to circumvent these limitations, leading to pulses of a few millijoules with durations lower than a picosecond. This master’s thesis presents a novel approach for amplification of ultrashort pulses using stimulated Raman scattering in silica fibers as a gain mechanism. It is well known that this nonlinear effect allows the amplification with a wide bandwidth, such that it is nowadays commonly used in optical-fiber telecommunication networks. Because the adaptation of existing Raman amplification schemes to high-energy ultrashort pulses is not straightforward, we propose instead to transfer energy from a quasi-monochromatic pump pulse to a copropagating ultrashort signal pulse, stretched to comparable durations with a frequency chirp. In order to evaluate the potential of the Raman gain for the amplification of ultrashort pulses, this thesis presents an analytical model allowing the prediction of the amplified pulse’s features, depending upon those of the pump and upon the medium in which they are propagated. We thus find that the wide bandwidth of the Raman gain in silica glass, in addition to its inhomogeneous saturation, allows the amplification of signal pulses to energies of the same magnitude than that of the pump, while keeping their spectrum wide enough to support their compression to ultrashort durations. A few variants of the amplification scheme are presented, and their potential is evaluated using the analytical model or numerical simulations. We predict analytically and numerically the Raman amplification of pulses to energies of a few millijoules, whose durations are lower than 150 fs and having peak powers close to 20 GW.

Dans cette thèse nous expliquons comment pourraient être produites, dans le vide, des impulsions d'électrons relativistes ultrarapides. Le schéma d'accélération proposé tire profit du champ électrique longitudinal d'un faisceau laser spécial nommé faisceau TMQI ("TM" pour "Transverse Magnetic"). En résolvant les équations de Maxwell-Lorentz dépendantes du temps, il apparaît qu'un nuage d'électrons initialement au repos à l'étranglement d'une impulsion TMOi de quelques cycles peut potentiellement être accéléré à des énergies relativistes. Pour des puissances laser multitérawatt (1012 W) - le seuil pour que des accélérations notables se produisent - des énergies cinétiques allant d'une dizaine de keV à quelques dizaines de MeV sont prédites. Les électrons ainsi accélérés formeraient, sur l'axe du faisceau laser, un dense paquet faiblement divergent dont la durée atteindrait, dans certains cas, quelques centaines de zeptosecondes (10~21 s). Le problème de l'accélération en cascade est aussi abordé : il est démontré qu'ainsi des énergies de l'ordre du GeV seraient accessibles avec des puissances laser pétawatt (1015 W). Ces impulsions brèves d'électrons relativistes pourraient trouver de multiples applications biomédicales et scientifiques, notamment en ce qui concerne la production de rayons X pour la radiothérapie et, éventuellement, pour sonder des phénomènes atomiques et subatomiques avec une résolution temporelle sans précédent.

Dans cette thèse, nous présentons une étude de l'ionisation multiphotonique ou tunnel de certains atomes et molécules dans un régime intermédiaire d'intensité (~10¹³-10¹⁴ W/cm²) en utilisant des impulsions provenant d'un laser ultra rapide Ti:saphir. En étudiant l'ionisation à deux couleurs de Ar et de Xe, nous présentons un modèle pour quantifier les contributions tunnel quasi-statique et multiphotonique. La dépendance du taux d'ionisation de Ar et de Xe sur l'angle entre les vecteurs de polarisation de deux impulsions ([omega] et 2 [omega] est mesurée. L'ionisation de cinq molécules organiques, C₆H₆, C₅NH₅, C₃H₆, C₂H₄, et C₂H₂, est étudiée. Deux phénomènes sont observés. La première observation montre que la probabilité d'ionisation jusqu'à un état uniquement chargé (+1) est supprimée en comparaison avec des atomes fictifs ayant le même potentiel d'ionisation. La seconde montre que l'ionisation double de ces molécules se produit principalement par un processus non séquentiel. Ces molécules présentent une probabilité relative énorme pour l'ionisation non séquentielle, qui est attribuée à la suppression de l'ionisation multiphotonique ou tunnel d'un ion de charge +1. Finalement, pour une application de spectroscopic laser, les spectres de masse de deux isomères de butène, 1-butène et cis-2-butène ionisés par des impulsions laser femtosecondes intenses sont comparés. On montre que la différence entre ces deux spectres est beaucoup plus prononcée que celle qu'on observe sur des spectres obtenus par collisions d'électrons de 100 eV. Notre observation suggère l'application possible de l'ionisation multiphotonique dissociative par des impulsions d'un laser ultrarapide pour la spectroscopic de masse de haute performance pour distinguer des molécules similaires.

Dans le but d'étendre la plage d'utilisation des instruments à peignes de fréquence en les rendant plus polyvalents, les travaux de cette thèse présentent des solutions à deux limitations fondamentales liées à leur utilisation : le rapport cyclique de mesure utile et la bande optique limitée, et parfois non disponible, des sources lasers utilisées. La première limitation provient du fait que dans un interféromètre à peignes, la plage de l'interférogramme mesurée est fixée par le taux de répétition des peignes. Ainsi, lorsqu'une plage plus petite est nécessaire, du temps de mesure est perdu et l'utilisation de l'instrument n'est plus optimale. La solution qui est proposée est d'utiliser seulement un peigne, mais dans une configuration où l'échantillonnage optique est réalisé en variant la longueur de la cavité laser. Ensuite, pour démontrer comment la deuxième limitation peut être contournée, des peignes générés de manière non linéaire par doublage de fréquence sont utilisés pour développer un interféromètre référencé à peignes doublés. Afin d'extraire des mesures précises avec les interféromètres à peignes, le battement entre les peignes doit être référencé. Dans les travaux de cette thèse, un système de référencement optique développé pour les interféromètres à peignes est adapté aux deux instruments proposés. Dans le cas de l'interféromètre à peignes doublés, un système de référencement fonctionnant à la fréquence fondamentale des peignes est démontré. Pour évaluer les performances des instruments développés dans ces travaux, des mesures précises de l'absorption du cyanure d'hydrogène, du rubidium, de l'oxygène et de l'acétylène sont présentées, incluant des mesures moyennées sur quelques heures par un système de correction et de moyennage en temps réel.

Titre de l'écran-titre (visionné le 30 novembre 2023) / Dans cette thèse, la dynamique d'excitation électronique et d'ionisation de H₂ dans une impulsion laser intense est étudiée en utilisant une approche ab initio pour résoudre numériquement l'équation de Schrödinger dépendante du temps (TDSE) pour ce système. Nous avons développé une nouvelle méthodologie utilisant des fonctions B-Splines comme base de développement des fonctions d'onde multi-configurationnelles du système. Afin de décrire et d'analyser la dynamique d'ionisation et d'excitation électronique, nous faisons appel au programme MEDYS (Many-Electron-Dynamics System), conçu à notre laboratoire en interne, et dont l'adaptation en base B-Spline pour donner la version MEDYS-BSpline est un des objectifs de la thèse. Ce programme utilise une méthode d'interaction de configuration dépendante du temps (TDCI) pour décrire la dynamique temporelle de l'ionisation sur les voies de l'espace lié et celui des cations. En application de la méthodologie, le travail continue avec la détermination du régime d'ionisation, tunnel ou multiphotonique, quand la molécule H₂ est soumise à un rayonnement intense dans l'infra-rouge proche (de longueur d'onde λ = 800 nm). Le travail entreprend également une évaluation numérique de l'approximation du Champ Fort en comparant les résultats de calculs de la dynamique électronique utilisant l'approximation de Strong Field Approximation (SFA) avec ceux utilisant une représentation complète et non-SFA du propagateur de l'électron ionisé. / In this thesis, the dynamics of electronic excitation and ionization of H₂ in an intense laser pulse are studied using an ab initio approach to numerically solve the time-dependent Schrödinger equation (TDSE) for this system. We have developed a new methodology using B-Spline functions as a basis for developing the multiconfigurational wave functions of the system. To describe and analyze the dynamics of ionization and electronic excitation, we employ the in-house program called Many-Electron-Dynamics System (MEDYS), and one of the objectives of the thesis is to adapt it to the B-Spline basis, resulting in the MEDYS-BSpline version. This program utilizes a time-dependent configuration interaction (TDCI) method to describe the temporal dynamics of ionization in both bound and cationic states. Applying this methodology, the work continues with the determination of the ionization regime, either tunneling or multiphoton, when H₂ is subjected to intense radiation in the near-infrared (wavelength λ = 800 nm). The work also undertakes a numerical evaluation of the Strong Field Approximation (SFA) by comparing the results of electronic dynamics calculations using the SFA approximation with those using a full and non-SFA representation of the ionized electron propagator.

La génération de supercontinuum est un élargissement spectral extrême survenant dans un matériau dispersif et non linéaire comme la fibre optique. Ce phénomène est mis à profit dans plusieurs domaines comme la spectroscopie, la métrologie et la sécurité. Plusieurs de ces applications nécessitent de la lumière dans la fenêtre de transmission atmosphérique entre 3 et 5 μm. Par contre, les matériaux les plus utilisés actuellement pour la génération de supercontinuum, comme la silice et le ZBLAN, sont opaques dans cette plage spectrale, ce qui justifie l’utilisation de nouveaux matériaux ayant une transparence accrue à ces longueurs d’onde. Nous proposons donc l’utilisation de fibres de fluoroindate et de trisulfure d’arsenic pour pallier cette limitation. Les fibres fabriquées de ces matériaux possèdent des pertes intrinsèques assez faibles pour la génération de supercontinuum dans cette plage spectrale. Dans ce travail, nous avons démontré un supercontinuum très large dans la fibre de fluoroindate en la pompant avec des impulsions femtosecondes à 2,5 μm en régime de dispersion anomale. Les résultats n’ont pas été aussi prometteurs pour la fibre de chalcogénure étant donnée la dispersion fortement normale à cette longueur d’onde et son seuil de dommage très faible. / Supercontinuum generation is an extreme spectral broadening that takes place in a dispersive and nonlinear medium like an optical fiber. It has found applications in various fields such as spectroscopy, metrology and defense and security. Some of them require light with a broad spectrum covering the atmospheric transmission window between 3 and 5 μm. However, currently used fibers like silica and ZBLAN have limited transmission in this range, thus justifying the use of new materials. We propose the use of fluoroindate and arsenic trisulfide fibers to serve this purpose. Both of these materials have been drawn in fibers with very low transmission losses over this spectral range. In this work, we used femtosecond pulses to generate supercontinuum in fluoroindate and arsenic trisulfide fibers. We demontrated a very broad supercontinuum in the fluoroindate fiber using femtosecond pulses in the anomalous dispersion regime of the fiber at 2.5 μm. The results were not that promising in chalcogenide fibers because of large normal dispersion at the wavelength used and low damage threshold.

Générer des impulsions laser attosecondes requiert l’utilisation d’impulsions laser femtosecondes focalisées dans un gaz qui produit, par rediffusion, les harmoniques du rayonnement incident. Ce processus donne naissance au spectre XUV qui composera les impulsions désirées. Leur génération est optimisée par le contrôle des paramètres qui caractérisent l’impulsion femtoseconde : puissance, durée de l’impulsion, spectre fréquentiel et phase absolue. Tous ces paramètres, sauf la phase absolue, se mesurent avec des équipements facilement disponibles. Pour mesurer la phase absolue, nous construisons un Stéréo-ATI selon le concept proposé et démontré par une équipe de recherche en 2003. Plusieurs propriétés de l’ionisation induite par impulsions femtosecondes, dont les spectres photoélectroniques, sont montrées pour expliquer le fonctionnement de l’appareil. Des simulations de spectres de temps de vol et des explications plus techniques sont utilisées pour définir les propriétés de la machine et les appareils utilisés pour monter une expérience complète de détection de phase absolue. / Attosecond laser pulse generation requires the use of femtosecond laser pulses focused in a gas which produces, by rescattering, harmonics of the incident beam. This process gives birth to the XUV spectra composing the desired pulses. Their generation is optimised by controlling the characteristic parameters of the femtosecond pulses: power, pulse duration, frequency spectra and absolute phase. All these parameters, excluding the absolute phase, can be measured with some easily available equipment. To measure the absolute phase, we build a Stereo-ATI from the concept proposed and demonstarted by a research team in 2003. Many properties of the femtosecond induced ionization, among which photoelectronic spectra, are shown to explain how the apparatus works. Simulations of time of flight spectra and some more technical explanations are used to define the apparatus properties and the equipment used to mount a complete absolute phase detection experiment.

Tableau d’honneur de la Faculté des études supérieures et postdoctorales, 2015-2016 / Lorsque fortement focalisées, les impulsions laser de haute puissance génèrent des champs électromagnétiques d’amplitude gigantesque. Ces derniers peuvent être mis à profit pour accélérer des électrons à une grande énergie sur une très courte distance. Les progrès récents dans le domaine des lasers de haute puissance laissent ainsi entrevoir des perspectives excitantes dans le développement d’une nouvelle génération d’accélérateurs laser qui seraient beaucoup plus compacts et moins dispendieux que les accélérateurs d’électrons conventionnels. Parmi les différents schémas d’accélération laser proposés, l’utilisation d’impulsions laser de polarisation radiale s’avère prometteuse. Cette méthode tire profit de la composante longitudinale du champ électrique au centre d’un faisceau laser de type TM01 afin d’accélérer des électrons le long de l’axe optique. L’objectif spécifique du projet de doctorat présenté dans cette thèse est d’étudier l’accélération d’électrons par impulsions TM01 dans le régime des impulsions ultrabrèves et fortement focalisées. Dans ces conditions extrêmes, les impulsions laser doivent impérativement être modélisées à l’aide de solutions exactes aux équations de Maxwell. Nous présentons d’abord une technique permettant d’obtenir une solution exacte sous forme fermée aux équations de Maxwell pour décrire le champ électromagnétique de l’impulsion TM01. Cette solution exacte nous permet de modéliser rigoureusement la dynamique en régime d’impulsions ultrabrèves et fortement focalisées et d’en faire ressortir les caractéristiques intéressantes. Il est également mis en évidence qu’une solution exacte pour le champ électromagnétique n’est pas seulement utile en régime non paraxial, mais qu’elle est également nécessaire pour modéliser correctement la dynamique dans des conditions de faible focalisation. Une partie de cette thèse s’intéresse finalement à une application intéressante de l’accélération par impulsions TM01 ultrabrèves et fortement focalisées, soit la production d’impulsions ultrabrèves d’électrons sous-relativistes. À l’aide de simulations particle-in-cell, nous démontrons la possibilité d’accélérer des impulsions d’électrons d’une durée de l’ordre de la femtoseconde à quelques centaines de keV d’énergie lorsqu’une impulsion TM01 de quelques centaines de gigawatts est focalisée dans un gaz de faible densité. Étant situées dans la fenêtre énergétique adéquate, ces impulsions d’électrons pourraient permettre d’améliorer significativement la résolution temporelle dans les expériences d’imagerie atomique et moléculaire par diffraction électronique ultrarapide. / When focused on a tiny spot, high-power laser pulses generate gigantic electromagnetic fields. Under these strong field conditions, charged particles can be accelerated up to high energies over short distances. Recent advances in high-power laser technology hint at exciting new possibilities in the development of a new generation of laser-driven electron accelerators that are expected to offer a robust, compact, and low-cost alternative to conventional linear accelerators. Among the many proposed laser-driven acceleration schemes, the use of radially polarized laser pulses is very promising. In this method, the electrons are accelerated along the optical axis by the strong longitudinal electric field component at the center of a TM01 beam. The main objective of this thesis is to investigate electron acceleration driven by TM01 pulses under ultrashort pulse and strong focusing conditions. In this nonparaxial and ultrashort pulse regime, the laser pulses must be rigorously modeled as exact solutions to Maxwell’s equations. We first present the tools that are used to obtain an exact closed-form solution to Maxwell’s equations for a TM01 pulse. This exact solution allows us to accurately model the acceleration process and to highlight several interesting properties of the dynamics in the nonparaxial and ultrashort pulse regime. It is also shown that an exact solution is not only useful to investigate electron acceleration under nonparaxial conditions, but also necessary to correctly describe the dynamics in the weak focusing limit. A part of this thesis is also concerned with an interesting property of the acceleration driven by ultrashort and tightly focused TM01 pulses, namely the generation of ultrashort bunches of subrelativistic electrons. Using particle-in-cell simulations, we demonstrate the possibility of generating one-femtosecond electron pulses at few-hundred-keV energies when a few-hundred-GW TM01 pulse is tightly focused in a low-density gas. Since they are located in the appropriate energy window, these electron pulses could potentially lead to a significant improvement in the time resolution of atomic and molecular imaging experiments based on ultrafast electron diffraction.

La génération de supercontinuum consiste en un élargissement spectral extrême d'une source laser généralement pulsée par l'intermédiaire des effets non-linéaires. Une fibre optique est le plus souvent utilisée vu l'excellent confinement qu'offre ce type de milieu. La génération de supercontinuum trouve des applications dans de nombreux domaines que ce soit en spectroscopie, en métrologie, ou même en médecine. Depuis plusieurs années de nombreuses recherches ont été conduites visant à repousser les limites de l'élargissement. Pour pallier à la limite fondamentale que représente les pertes matérielles dans l'infrarouge de la silice, plusieurs se sont tournés vers des verres plus exotiques tels que les verres fluorés [?, ?, ?]; et les verres de chalcogénure [?, ?, ?]. Le but principal de ce mémoire est d'étudier en profondeur la génération de supercontinuum dans l'infrarouge à partir d'impulsions nanosecondes dans des fibres de verre fluoré. Ce mémoire présente premièrement les concepts théoriques derrière les effets non-linéaires menant à la génération de supercontinuum. Ensuite, on y décrit les méthodes utilisées pour caractériser et les propriétés importantes des fibres optiques utilisées. Finalement, les différents supercontinua générés sont présentés et les mécanismes menant à l'élargissement spectral sont analysés.

L’intensité d’une impulsion laser femtoseconde est telle qu’il devient possible d’accéder à un régime d’interaction laser-matière hautement non-linéaire. La focalisation d’un faisceau d’impulsions femtosecondes dans un matériau transparent permet de déposer l’énergie précisément dans la zone focale. Un changement de l’indice de réfraction survient et la translation de l’échantillon permet l’inscription de structures photo-induites en trois dimensions. Ce principe peut s’appliquer à une large gamme de matériaux à la seule condition que ceux-ci soient transparents à longueur d’onde de la source laser utilisée. Ces caractéristiques confèrent au procédé dit d’inscription directe à l’aide d’impulsions femtosecondes un énorme potentiel quant au développement de composants photoniques à trois dimensions. Le développement de cet outil passe par une optimisation du procédé, ce qui sous-entend une meilleure compréhension de la réponse des matériaux aux impulsions femtosecondes. Le projet de doctorat décrit dans cette thèse porte sur l’étude des changements photo-induits et leurs applications à l’inscription de composants photoniques dans différents types de verres. Dans un premier temps, nous présentons l’auto-arrangement quasi-périodique des filaments multiples dans la silice fondue par l’entremise de l’auto-focalisation d’un faisceau doté d’un profil d’intensité fortement elliptique. Nous discutons ensuite du rehaussement de la périodicité du positionnement des filaments en insérant un masque de phase dans le trajet du faisceau. En second lieu, nous investiguons en détail l’interaction des impulsions femtosecondes avec des verres fluorés dans les régimes d’inscription mono-impulsionnel aussi bien que thermique. Ensuite, nous effectuons une étude détaillée de la photosensibilité d’un verre de chalcogénure composé de germanium et de soufre. Dans les deux cas, nous montrons que la morphologie et le signe du changement d’indice photo-induit peuvent être modifiés en variant les conditions d’exposition et ainsi permettre l’inscription directe de guides d’onde à faibles pertes. En outre, nous montrons que la réponse du Ge-S dépend de la proportion de soufre qui entre dans la composition du verre. Au final, cette thèse apporte une contribution originale au développement de la méthode d’inscription directe de composants photoniques et démontre la flexibilité de la technique en ce qui a trait à la modification de l’indice de réfraction des verres spéciaux utilisés en optique-photonique. / The intensity of a femtosecond laser pulse is strong enough to free valence electrons from the local potential of their parent atom. Therefore, the laser-matter interaction is highly non-linear which has a significant impact on the energy transfer between pulses and the material. Focusing a femtosecond pulses laser beam results in the precise deposition of energy at the focus through nonlinear absorption mechanisms. This leads to a localised refractive index change and translation of the glass sample through the focussed laser beam allows the inscription of three-dimensional photo-induced structures. The method can be applied to every material on the sole condition of transparency at the wavelength of the laser source. Those characteristics demonstrate the enormous potential of the direct writing method for the fabrication of integrated photonics devices. Further development of this powerful tool necessitates improvements of the inscription process and a better understanding of the response of optical materials to femtosecond pulses. The research project described in this thesis refers to the study of the photo-induced changes and their application to the inscription of photonic components in different types of glass. First, we demonstrated the quasi-periodic self-arrangement of multiple filaments in fused silica through self-focussing of a highly elliptical beam. We enhanced the periodicity of the multiple filaments distribution by inserting a binary phase mask in the beam path. Next, the interaction between femtosecond pulses and fluoride glasses in both repetitive and thermal inscription regime was investigated in details. An exhaustive study of the photosensitivity of Ge-S binary glass followed. In both materials we showed that the morphology and the sign of the refractive index change can be modified through precise adjustment of the exposure conditions, allowing for the direct inscription of low loss optical waveguides. Also, we showed that the response of Ge-S glass is linked with the amount of sulfur present in the glass composition. Ultimately, this thesis conveys an original contribution to the development of the direct inscription method and demonstrates the flexibility of the technique concerning the refractive index modifications of special optical glasses used in the field of optic-photonic.