Nous avons étudiés l'excitation d'un solide diélectrique par une impulsion laser femtoseconde<br />(fs) intense dans le domaine visible où XUV. Ce type d'irradiation produit des électrons excit<br />és avec des énergies initiales qui vont de quelques eV à quelques dizaines d'eV au dessus<br />du bas de la bande de conduction. La relaxation de ces électrons est à l'origine de nombreux<br />phénomènes tels que l'ablation laser, le claquage optique ou le transport des électrons "<br />chauds " dans les matériaux à intérêt technologique (SiO2 et diamant). L'objectif de ce travail<br />de thèse est d'étudier de façon directe et de mieux comprendre ces mécanismes de relaxation<br />électroniques. Deux techniques expérimentales complémentaires, utilisant les impulsions XUV<br />ultrabrèves, issues de la génération d'harmoniques d'ordres élevés, ont été mises oeuvre pour<br />mener à bien ces études. Tout d'abord, les expériences de photoémission ont permis de mettre<br />en lumière un nouveau mécanisme d'absorption du rayonnement par les électrons de la bande<br />de conduction : les transitions multiphotoniques interbandes. Nos résultats montrent que ce<br />processus est le mécanisme dominant d'échauffement des électrons. Cette conclusion est de<br />plus corroborée par les résultats d'un modèle théorique basé sur la résolution de l'équation<br />de Schrödinger dépendante du temps. D'autre part, des expériences " pompe/sonde " de<br />photoémission résolue en temps ont eu pour but de sonder la population d'électrons excités<br />par une impulsion XUV et de suivre son évolution temporelle sur une échelle de temps fs<br />à ps. Les temps de décroissance mesurés sont de l'ordre de quelques ps pour des électrons<br />de 30 eV. L'interprétation des ces durées de vie longue est problématique. Nous suggérons<br />un modèle de relaxation en deux étapes, tout d'abord purement électronique et rapide, puis<br />d'interaction avec le réseau plus lente, pour expliquer ces résultats expérimentaux. Le second<br />type d'expériences porte sur une spectroscopie de photoconduction sur du diamant. En utilisant<br />les harmoniques d'ordres élevés comme source d'excitation nous avons mesuré le courant<br />de déplacement induit qui permet d'accéder au nombre d'électrons excités en fonction de<br />l'énergie des photons incidents. Cette information permet d'étudier l'efficacité de l'ionisation<br />par impact (collision inélastique électron/électron). Nos résultats peuvent s'interpréter par la<br />structure particulière du diamant qui comporte une deuxième bande interdite 10 eV au dessus<br />du bas de la bande de conduction. Des simulations Monte-Carlo permettent de confirmer cette<br />interprétation.

Les lasers femtoseconde sont des sources de très haute précision pour la métrologie. La possibilité de produire des états comprimés dans ce régime pourrait conduire à une amélioration des mesures physiques. Dans une première partie, j'introduirai une limite de sensibilité pour l'estimation de paramètres portés par le champ électromagnétique, utilisant des ressources gaussiennes quelconques. Il peut être montré qu'un état comprimé monomode, sur un mode bien défini, est optimal d'un point de vue expérimental. Je présenterai alors un schéma simple et général, utilisant une détection homodyne, qui permet de mesurer de façon optimale des paramètres portés par le champ électromagnétique. Dans une seconde partie, je présenterai les résultats expérimentaux que nous avons obtenus en utilisant un oscillateur paramétrique optique femtoseconde pompé de façon synchrone. J'exposerai la production d'états comprimés en intensité dans ce régime ainsi que la preuve du caractère multimode de la lumière produite. Ceci constitue une étape majeure pour la production d'états multimodes sur mesure en régime femtoseconde.

Le domaine des ondes térahertz est un zone encore peu explorée du spectre électromagnétique, en dépit des qualités que lui confère sa position intermédiaire entre les ondes radars et l'infrarouge. Les progrès technologiques récents permettent désormais de générer des impulsions térahertz très courtes et offrent la possibilité d'effectuer des mesures résolues en temps des champs électriques associés. La détermination conjointe de l'amplitude et la phase des impulsions laisse libre cours au développement de nouveaux procédés de mesures et ouvre un grand champ de possibilités dans le traitement des données recueillies. La notion de phase est importante dans l'étude des phénomènes mettant en jeu la polarisation des ondes, et revêt un aspect singulier lorsque l'on s'intéresse à des impulsions ultra-brèves. L'étude de ces particularités a motivé le développement de dispositifs achromatiques adaptés au domaine térahertz tirant parti de certaines conditions de réflexion aux interfaces diélectriques. Ces dispositifs permettent de modifier les amplitudes et les phases différentielles des deux composantes du champ électrique des impulsions THz, afin de générer tous types d'états de polarisation cohérents. Aux impulsions térahertz sont associées des longueurs d'onde submillimétriques, ce qui assure une résolution spatiale convenable lorsque l'on cherche à former des images d'objets, tout en permettant d'exploiter les informations sur la structure temporelle de l'onde. Nous avons mis en œuvre quelques procédés d'imagerie afin de déterminer lesquels sont les mieux adaptés à l'étude d'objets biologiques, majoritairement constitués d'eau. Afin d'en tirer parti de la sensibilité des ondes aux ions en solution et de limiter l'importance des effets d'absorption dus à l'eau, nous avons mis au point une technique d'imagerie fondée sur le phénomène de réflexion interne totale. Cette technique tire son avantage de la mesure de la phase tout en présentant une excellente résolution transverse, particulièrement adaptée lorsqu'il s'agit d'étudier des objets biologiques fins tels que des neurones ou des monocouches cellulaires.

La génération d'harmoniques d'ordre élevé par focalisation d'impulsions laser femtosecondes et intenses dans des gaz permet d'obtenir des trains d'impulsions attosecondes dans l'XUV. Dans cette thèse, nous présentons une technique destinée à optimiser l'efficacité de génération, puis nous montrons comment la caractérisation du rayonnement permet l'étude de la dynamique des molécules en champ fort. Dans une première partie, par une manipulation de sa phase spatiale, nous transformons le profil du faisceau laser infrarouge au foyer afin d'agrandir le volume de génération. Nous mettons en évidence la possibilité de créer un profil carré, élargi d'un facteur 2.5 par rapport au profil gaussien. Nous étudions ensuite la génération d'harmoniques dans les gaz rares par un tel faisceau, à la fois expérimentalement et numériquement. Bien que nous n'ayons pu observer d'augmentation significative du signal harmonique, les simulations effectuées à plus forte énergie indiquent un gain d'efficacité. Dans une seconde partie, nous montrons que le spectre et la phase spectrale du rayonnement harmonique issu d'un ensemble de molécules linéaires alignées présentent des structures liées aux caractéristiques des molécules. Nous mettons en évidence la présence d'un saut de phase lié à un phénomène d'interférences quantiques lors de l'étape de recombinaison. Nous étudions la dépendance de ce saut de phase en fonction de différents paramètres, tels que l'orientation des molécules ou l'éclairement de génération. Ces mesures permettent l'étude de la dynamique électronique lors de la recombinaison du paquet d'ondes électroniques. De plus, elles devront servir de support pour les nouvelles modélisations du comportement des molécules en champ intense.

Cette thèse présente le développement d'un système de balayage de caméra à balayage de fente parfaitement synchronisé avec un laser impulsionnel femtoseconde. Cette application des photoconducteurs rapides ("commutateurs Auston") haute tension, permet d'obtenir des résolutions de caméra à balayage de fente subpicoseconde en mode d'accumulation d'images, avec des lasers d'énergie quelques centaines de microJoules par impulsion. Deux autres applications de ces photoconducteurs haute tension sont étudiées : - La commutation optique par une cellule de Pockels ultra-rapide de temps de montée inférieure à 100ps ayant une gigue temporelle inférieure à 2ps. - La stabilisation en énergie des impulsions laser ultrabrèves, coup par coup, à l'aide d'une cellule de Pockels commandée par un photoconducteur. Le photoconducteur (commandé en avance par une impulsion extraite de l'impulsion principale) commande la cellule de Pockels à diminuer les fluctuations. Une première expérience montre une amélioration d'un ordre de grandeur (de 7% à 0.7%). Parallèlement, une application du filtre acousto-optique dispersif programmable (Dazzler TM) à la mesure de la phase spectrale des impulsions femtosecondes est présentée. Les méthodes de mesures temporelles résultant d'un filtrage linéaire suivi d'une détection non linéaire, il est possible de réaliser la fonction de filtrage linéaire par le Dazzler TM remplaçant le montage optique souvent complexe. Il a été ainsi réalisé expérimentalement pour la première fois des mesures d'autocorrélation en bande de base et d'interférométrie spectrale à décalage par transformée de Fourier (Time-domain SPIDER).

De récentes révolutions dans la technologie des lasers infrarouges permettent d'exposer la matière à des champs laser pulsés ultra intenses ( de 1013 W cm-2 à 1016 W cm-2 ) et ultra courts (de l'ordre de quelques femtosecondes). Nous nous intéressons dans cette étude théorique à la dynamique de l'interaction entre de tels champs lasers basse fréquence et l'hydrogène atomique modélisant un système à un électron actif. Nous étudions les deux processus en compétition lors d'une telle interaction. D'une part, la génération d'harmoniques d'ordre élevé et particulièrement les effets de la phase absolue du champ laser sur les spectres d'émission ainsi que le rôle joué par la structure atomique sont analysés. D'autre part, la dynamique de l'ionisation dans le régime tunnel ou au-dessus de la barrière fait l'objet d'une étude détaillée dans le cadre de l'approximation du champ fort en sondant le rôle du potentiel Coulombien dans le mécanisme d'ionisation. Théoriquement, deux démarches sont envisagées. L'équation de Schrödinger dépendante du temps peut être résolue exactement numériquement. D'autre part, une solution (analytique) approchée peut être déterminée en s'appuyant sur la méthode aux états atomiques essentiels ainsi que sur les rôles effectifs du champ électrique et du potentiel Coulombien. Cette approximation du champ fort, introduite par Keldysh en 1965, dans laquelle l'effet du champ électrique domine la dynamique de l'interaction a permis d'expliquer l'allure d'une partie des spectres des harmoniques émises par l'atome et des spectres des électrons éjectés. Elle postule que le mécanisme d'ionisation, aux basses fréquences considérées est l'éjection d'électrons par effet tunnel suite à laquelle l'analyse du mouvement de l'électron fait abstraction de la présence du potentiel Coulombien. L'électron peut être considéré comme un électron libre oscillant classiquement dans le champ laser. Ce mouvement quasi-classique lui permet éventuellement de revenir vers le noyau résiduel et de se recombiner radiativement (émission d'une harmonique) avec l'état fondamental ou d'être rediffusé par le potentiel. Ces mécanismes permettent effectivement de comprendre qualitativement l'allure des spectres. Toutefois les prédictions des taux d'ionisation ou de l'amplitude des harmoniques émises ne coïncident pas quantitativement avec les mesures expérimentales. Dans un premier temps, nous tirons profit de l'accord qualitatif entre les deux méthodes en ce qui concerne la génération d'harmoniques d'ordre élevé. Dans le cadre d'impulsions ultra-courtes, l'interaction ayant lieu pendant quelques périodes laser uniquement, la phase absolue du champ laser modifie sensiblement la dynamique de l'interaction d'un point de vue énergétique et par conséquent les spectres d'harmoniques émises. Une analyse temps-fréquence du signal harmonique émis par un seul atome nous permet de montrer que l'influence de la phase peut être comprise classiquement. Nous suggérons une méthode de diagnostic de ce paramètre non-adiabatique qui, jusqu'à présent, ne fait l'objet que d'une stabilisation et non d'un contrôle à l'échelle expérimentale. Nous considérons d'autre part, le point de vue macroscopique, c'est-à-dire la propagation des champs harmoniques dans le milieu gazeux partiellement ionisé en résolvant les équations de propagation de Maxwell. Nous constatons une survie de l'influence de la phase absolue pour des interactions inférieures à une dizaine de cycles optiques. Par ailleurs, l'approximation du champ fort, que nous avons étudiée dans le cadre de la génération d'harmoniques d'ordre élevé par un atome soumis à une impulsion laser de quelques femtosecondes, nous permet de comprendre l'importance du moment canonique dans la dynamique de l'interaction. La représentation des processus atomiques en terme de moment que nous effectuons s'avère être une remarquable sonde des effets réels du potentiel Coulombien sur la dynamique du mouvement des électrons. Nous développons une méthode de résolution de l'équation de Schrödinger dans l'espace des moments; nos résultats démontrent que, du point de vue de l'ionisation, les contributions dominantes ne sont pas celles décrites par l'approximation du champ fort mais qu'en revanche, la présence du potentiel Coulombien ne peut être négligée lorsque nous voulons décrire le mécanisme d'ionisation ; et ce même si l'on s'approche de l'intensité de saturation au-delà de laquelle l'atome s'ionise en moins d'une période laser. Notre étude replace en quelque sorte le potentiel Coulombien au centre du processus d'ionisation malgré l'idée consensuelle selon laquelle aux basses fréquences considérées, l'ionisation par le champ (effet tunnel ou ionisation au-dessus de la barrière) est dominante.

Ce travail porte sur l’étude théorique de la double ionisation à deux photons de l’atome d’hélium avec comme objectif de comprendre le rôle des corrélations électroniques dans le mécanisme de double éjection. En analysant les distributions en énergie et les distributions angulaires des électrons émis, nous montrons que lors du processus direct, le système initialement dans son état fondamental évolue vers un état hautement corrélé. Les corrélations angulaires forcent les deux électrons à être éjectés dans des directions opposées, le long de l’axe de polarisation. Sous l’effet de "l’écrantage dynamique" c’est-à-dire des corrélations radiales, les deux électrons ont tendance à partager équitablement l’énergie disponible au dessus du seuil de double ionisation. Pour valider ou invalider ce mécanisme, nous proposons de mesurer la distribution des impulsions des ions doublement chargés He++. Tous ces résultats s’obtiennent en résolvant l’équation de Schrödinger dépendante du temps à l’aide d’une méthode spectrale combinée à celle de la matrice de Jacobi. En parallèle, et toujours dans le cas de l’ionisation double à deux photons de l’hélium, nous analysons les effets des corrélations électroniques à l’échelle attoseconde.

Ce travail porte sur l’étude théorique de la double ionisation à deux photons de l’atome d’hélium avec comme objectif de comprendre le rôle des corrélations électroniques dans le mécanisme de double éjection. En analysant les distributions en énergie et les distributions angulaires des électrons émis, nous montrons que lors du processus direct, le système initialement dans son état fondamental évolue vers un état hautement corrélé. Les corrélations angulaires forcent les deux électrons à être éjectés dans des directions opposées, le long de l’axe de polarisation. Sous l’effet de "l’écrantage dynamique" c’est-à-dire des corrélations radiales, les deux électrons ont tendance à partager équitablement l’énergie disponible au dessus du seuil de double ionisation. Pour valider ou invalider ce mécanisme, nous proposons de mesurer la distribution des impulsions des ions doublement chargés He++. Tous ces résultats s’obtiennent en résolvant l’équation de Schrödinger dépendante du temps à l’aide d’une méthode spectrale combinée à celle de la matrice de Jacobi. En parallèle, et toujours dans le cas de l’ionisation double à deux photons de l’hélium, nous analysons les effets des corrélations électroniques à l’échelle attoseconde.

Reproduction de : Thèse de doctorat : Sciences des matériaux : Lille 1 : 2005. / N° d'ordre (Lille 1) : 3736. Résumé en français et en anglais. Titre provenant de la page de titre du document numérisé. Bibliogr. p. 109-113. Liste des publications et communications.

Reproduction de : Thèse de doctorat : Mécanique : Lille 1 : 2004. / N° d'ordre (Lille 1) : 3474. Résumé en français et en anglais. Titre provenant de la page de titre du document numérisé. Bibliogr. p. 98-100.