Cette thèse porte sur la dynamique des molécules en champ laser intense dans la vision dite quasi statique. Deux types de dynamiques sont considérés soit la dynamique des mouvements nucléaires, les vibrations et la dissociation moléculaires, dans la première partie et la dynamique du mouvement électronique, excitation et ionisation d’une molécule à N électrons, dans la deuxième partie. Dans la première partie, on s’intéresse en particulier à un mécanisme de piégeage vibrationel, appelé effet DDQ (pour Dynamical Dissociation Quenching ) dans le régime quasi statique, et deux objectifs ont été fixés : la généralisation du concept de changement de structure dynamique en champ intense à des molécules polyatomiques, et la recherche de conditions pour optimiser le contrôle de la synchronisation molécule/champ laser sous-jacente à l’effet DDQ. Des paramètres nouveaux ont été introduits à cette fin, soit une dérive de la fréquence et des paramètres d’une paire d’impulsions pompe-sonde fixés en faisant référence à la trajectoire moyenne du paquet d’ondes vibrationnelles de la molécule libre. Dans la deuxième partie de la thèse, une méthodologie récemment développée dans notre laboratoire, pour le calcul de la fonction d’onde multi configurationelle d’un système à N électons dans une impulsion laser brève et intense a été utilisée pour décrire la dynamique d’excitation électronique et d’ionisation de la molécule linéaire CO2 sous une impulsion laser Infra-Rouge intense. L’accent est mis sur les effets multi électroniques et multi orbitalaires sur les spectres de vitesse du photoélectron et en particulier le spectre de diffraction de ce photoélectron (LIED pour Laser Induced Electron Diffraction), et leur robustesse vis -à vis d’un défaut d’alignement molécule/champ. / This thesis deals with the dynamics of molecules in intense laser fields in the quasi-static picture. Two types of dynamics are considered, namely the dynamics of nuclear motions, i.e. vibrations and molecular dissociations, in the first part of the thesis, and the dynamics of electronic motions, excitations and ionization of a N-electron molecule, in the second part. In the first part, we will be concerned particularly about a vibrational trapping mechanism called Dynamical Dissociation Quenching (DDQ), applicable in the quasi-static regime, and two objectives in this respect are set: The generalization of the concept for strong-field induced dynamical structural changes to polyatomic molecules, and the search for optimal conditions for the control of the molecule/field synchronization that underlies the DDQ effect. To this end, new parameters are explored, among them is a laser frequency chirp, and a set of parameters defining a proper pump-probe setting and deduced from properties of the mean trajectory of the field-free vibrational wavepacket. In the second part of the thesis, a methodology recently developed for the computation of multiconfigruation wavefunctions describing a N-electron system interacting with an ulrashort, intense laser pulse, is used to describe the dynamics of electronic excitations and ionization of the linear molecule CO2 in an intense Infra-red laser pulse. Emphasis is placed on manyelectron, many-orbital effects on momentum (velocity) distributions of the photoelectron, and more specifically, on the Laser-Induced Electron Diffraction (LIED) spectra, as well as on their robustness under molecule/field misalignment.

Les structures périodiques induites par laser sont étudiées depuis plusieurs années et sont présentes sur des matériaux très variés : métaux, verres, céramiques, matériaux cristallins, semi-conducteurs. Elles sont un phénomène générique mais elles ont leurs particularités pour chaque type de matériau. La plupart des modèles développés n’expliquent qu’une partie des résultats et ne s’étendent pas à tous les types de matériaux. Les modèles se basent généralement sur l’hypothèse d’une interférence du laser avec une onde créée subséquemment; elle peut être d’origine plasmonique si le matériau le permet. Ce mémoire a pour but de présenter les résultats de l’interaction d’un laser femtoseconde avec des verres de chalcogénure, en fonction des différents paramètres du laser. / Laser induced periodic surfaces structures have been the subject of studies for many years and are present on very different materials: metals, glasses, ceramics, crystalline materials, semiconductors. They are a generic phenomenon but each material has its distinctive features. The majority of the models developed only explain part of the results and do not extend over to all types of materials. They are generally based on the hypothesis of interference from the laser with a wave created subsequently; they can be of plasmonic nature if the material allows it. The purpose of this report is to present the results of femtosecond laser interaction with chalcogenide glasses, as a function of the various laser parameters.


Tableau d'honneur de la Faculté des études supérieures et postdoctorales, 2006-2007 / Les résultats présentés dans cette thèse portent sur la caractérisation de la distribution transversale d'intensité des faisceaux laser, de la distribution temporelle des impulsions laser femtoseconde et du couplage linéaire existant entre ces propriétés pour des impulsions laser suffisamment brèves. En premier lieu, nous avons développé une méthode de décomposition des faisceaux laser continus ayant une symétrie cylindrique en ondes constituantes possédant une symétrie cartésienne. Cette approche a permis d'établir une méthode de caractérisation des faisceaux à symétrie cylindrique qui utilise uniquement des paramètres quadratiques moyens (rms) unidimensionnels cartésiens. En plus du facteur de propagation M2c des ondes constituantes, un nouveau paramètre invariant en propagation libre, le facteur de qualité Q, a été défini. Ce dernier permet de quantifier le caractère non-diffractant d'un faisceau laser à l'intérieur de sa zone d'interférence géométrique. Cette approche a permis de mettre en évidence un lien asymptotique entre les faisceaux Laguerre-Gauss et les faisceaux Hermite-Gauss. Cette approche permet aussi de décrire quantitativement le caractère non-diffractant des faisceaux similaires aux faisceaux Bessel. En second lieu, nous avons considéré la caractérisation paramétrique d'impulsions laser brèves en utilisant un facteur de propagation noté P2. Ce facteur a été défini en utilisant l'analogie entre la propagation paraxiale de faisceaux laser et la propagation d'impulsions brèves dans un milieu dispersif. Ce facteur représente le produit entre la durée et la largeur du spectre optique des impulsions exprimées en terme de paramètres quadratiques moyens. Ces derniers peuvent être mesurés sans recourir à une méthode de caractérisation complète du profil de phase des impulsions ou à des hypothèses ad hoc. Les impulsions femtoseconde d'un laser à saphir dopé au titane ont été utilisées pour déterminer une méthode de mesure fiable du facteur P à partir d'un spectromètre à réseau et d'un autocorrélateur par absorption à deux photons. En dernier lieu, nous avons utilisé le profil radial résolu en fréquence dans le but d'étudier le couplage entre la diffraction et la forme temporelle pour des impulsions laser suffisamment brèves. Ce couplage de nature linéaire a été étudié dans le cas particulier des paquets d'ondes non-diffractants coniques, c'est-à-dire des faisceaux Bessel poly-chromatiques produits avec des impulsions femtoseconde. Une représentation spatiale-spectrale a permis de mettre en évidence l'origine du remodelage spectral qui modifie la forme temporelle hors axe des impulsions

Titre de l'écran-titre (visionné le 3 octobre 2023) / Cette thèse traite de l'amplification d'un laser à une longueur d'onde de 10 µm par pompage optique à 2 µm en utilisant le CO₂ comme milieu actif. L'objectif est de réaliser une preuve de concept sur ce procédé physique afin d'amplifier ultérieurement des impulsions femtosecondes. Ces impulsions seront utilisées pour effectuer des ionisations dans le domaine de la physique atomique et des champs laser intenses. Ce travail comporte deux axes principaux : la génération d'une fréquence de pompe absorbée par le milieu actif et l'amplification d'une impulsion milliseconde à 10,6 µm. Dans le premier axe (Chapitre 2), nous comparons deux types de lasers non-linéaires permettant de générer une longueur d'onde de pompe à 2 µm utilisée pour l'amplification : un oscillateur paramétriques optiques (OPO) simple et très énergétique et un système composé d'un OPO puis d'amplificateur paramétrique optique (OPA) aussi appelé MOPA ("Master Oscillator/ Parametric Amplifier"). Nous visons à créer un système capable de supporter des impulsions très énergétique (une haute fluence) ; ainsi (dans le Chapitre 3) nous étudions comment augmenter le seuil de résistance aux dommages de traitements antireflets et des miroirs. Dans le second axe, nous analysons théoriquement l'amplification d'une impulsion de 10,6 µm pompée optiquement dans un milieu actif de CO₂ à l'aide des équations d'évolution (Chapitre 4). Ce modèle nous permet de comprendre l'impact des différents paramètres physiques (pression, température, longueur du milieu actif, etc) sur l'amplification. Nous réalisons ensuite l'amplification expérimentalement (Chapitre 5) en faisant la preuve de concept avec un laser milliseconde de 10,6 µm. Nous mettons en évidence la présence de gain à 10,6 µm et discutons des résultats inattendus obtenus. / The objective of this thesis is to amplify laser pulses with a wavelength of 10 µm using optical pumping at 2 µm and CO₂ as an active medium. The aim is to establish a proof of concept for the physical process that will enable the amplification of femtosecond pulses in the future. These pulses will be used for ionization in atomic physics and intense laser fields. This work is composed of two main parts: the generation of a pump frequency which will be absorbed by the active medium and the amplification of a 10.6 µm laser millisecond pulse. In the first part (Chapter 2), we compare two nonlinear lasers capable of generating a 2 µm pump wavelength which will be used for the amplification process: a simple, highly energetic optical parametric oscillator (OPO) and a system composed of an OPO and optical parametric amplifier (OPA), also referred to as MOPA (for Master Oscillator/ Parametric Amplifier). We seek a scalable system that can support high energetic pulses (high fluence); this is why (in Chapter 3) we investigate methods to enhance the laser-induced damage threshold (LIDT) of our anti-reflection coatings and mirrors. In the second part, we studied theoretically the amplification of a 10.6 µm pulse optically pump in a CO₂ active medium using the rate equations (Chapter 4). This model helped us to understand the effects of different physical parameters (pressure, temperature, active medium length, etc) on the amplification process. We subsequently amplify a millisecond laser pulse at 10.6 µm as the proof of concept and, demonstrating that some gain was achieved. Finally, we explore the unexpected results that were obtained (Chapter 5).

Les lasers à fibre émettant dans la région de 3.5 μm présentent un intérêt particulier pour les applications d’usinage des polymères et de spectroscopie des hydrocarbures en raison de la présence de bandes d’absorption de la liaison C-H. Bien que des sources émettant en régime continu sur cette plage spectrale aient été démontrées et optimisées au cours des dernières années, les sources impulsionnelles à 3.5 μm sont pratiquement inexistantes. Ce mémoire décrit le développement du premier laser fibré à commutation du gain émettant aux environs de 3.5 μm. Ce laser est basé sur le double pompage d’une fibre de fluorozirconate dopée à l’erbium pompée en continu à 976 nm et en régime pulsé à 1976 nm par un système fibré basé sur une fibre de silice dopée au thulium développé pour cet objectif. Un modèle théorique a été développé à l’aide de la méthode d’Euler qui permet de résoudre les populations et puissances le long de la cavité laser. Un laser à 3.55 μm a été réalisé produisant des impulsions nanosecondes à une cadence entre 12 et 20 kHz avec des puissances crêtes jusqu’à 272 W (9.31 μJ), ce qui est le record à ce jour pour un laser fibré à une telle longueur d’onde. Un quenching de l’émission laser a été observé pour un fort pompage à 1976 nm, limitant les performances et explicable par une absorption à l’état excité à cette longueur d’onde. Un système d’amplification d’impulsions a été réalisé et a démontré un gain maximal de 2.7 pour la transition laser. Le développement du système de pompage à 1976 nm est d’abord décrit et ses performances présentées. Le modèle numérique développé est ensuite présenté avec les principaux résultats obtenus. Finalement, l’oscillateur fibré à 3.552 μm est présenté et ses performances et limitations décrites. / Fiber lasers emitting in the 3.5 μm region are of interest for polymer processing and hydrocarbon spectroscopy applications due to the presence of C-H absorption bands. Although continuous wave sources emitting in this spectral range have been demonstrated throughout recent years, pulsed 3.5 μm are almost inexistent. This document presents the development of the first gain-switched fiber laser emitting around 3.5 μm. This laser is based on the dual-wavelength pumping of an erbium-doped fluorozirconate fiber by a continuous 976 nm laser diode and a 1976 nm pulsed system based on a thulium doped silica fiber that was developped for this purpose. A theoretical model was developped based on Euler’s method allowing to solve level populations and powers along the laser cavity. A 3.5 μm laser was then designed producing nanosecond pulses for repetition rates ranging from 12 to 20 kHz and peak powers up to 272 W (9.31 μJ), a record for a fiber laser at such a wavelength. Quenching of laser emission was observed for a high 1976 nm pumping rate, limiting performances and justified by an excited state absorption at this wavelength. A pulse amplification system was also built and characterized, yielding a maximum gain factor of 2.7. The development of the 1976 nm pulsed system is first described, and its performances analysed. The numerical model is then presented along the main simulation results. Finally, the 3.552 μm fiber oscillator is presented with its performances and limitations.

«Thèse en cotutelle, Doctorat en physique, Université Laval, Québec, Canada, Philosophiæ doctor (Ph. D.) et Université de Bordeaux, Talence, France» / L’infrarouge moyen présente un grand intérêt pour de nombreuses applications dans des domaines variés comme la médecine, la biologie, l’environnement ou encore l’astronomie. Il y a donc un besoin de sources et de dispositifs fonctionnant dans cette bande de longueur d’onde s’étendant approximativement de 2 à 20 µm. L’élaboration de ces dispositifs passe par le développement de matériaux transparents dans l’infrarouge moyen puis par la fonctionnalisation optique de ces matériaux. Dans le cadre de cette thèse de doctorat, nous nous proposons d’étudier la fabrication de composants dans un verre d’oxyde de métaux lourds (baryum, gallium, germanium : BGG), dont l’intérêt est la combinaison d’une bonne transmission jusque dans l’IR moyen (de ~350 nm à ~5 µm) et de bonnes résistances mécanique et chimique. La technique utilisée pour la fonctionnalisation optique de ce verre est l’inscription directe par impulsions ultra courtes. Cette dernière permet de modifier localement – et de manière permanente – un matériau par la focalisation d’impulsions d’une durée de l’ordre de quelques dizaines ou centaines de femto secondes, générant des intensités lumineuses très importantes et permettant l’absorption non-linéaire d’une partie de l’énergie du faisceau laser. Le caractère non linéaire de l’interaction permet l’inscription de structures tridimensionnelles dans le volume du matériau. Grâce à cette technique, on peut notamment fabriquer des guides d’onde, des canaux de microfluidique et des motifs fluorescents pour ne citer que quelques exemples. Nous rapportons dans cette thèse une étude détaillée de l’inscription par laser femtoseconde dans différents types de verres BGG. Nous montrons qu’il est possible d’avoir un changement d’indice positif élevé, permettant la formation de composants à base de guides d’onde pour l’IR moyen. En particulier, nous présentons des résultats de mesures sur des guides d’onde et des coupleurs dans l’IR moyen, inscrits dans un verre BGG et dans la silice. Un autre type verre, dérivé des BGG et dopé en ions argents, est également étudié dans le cadre de l’inscription par laser femtoseconde. Comme il a été observé dans d’autres types de verres d’oxydes, les ions argent modifient l’interaction laser matière et apportent des propriétés spécifiques à l’argent : fluorescence, génération de seconde harmonique et résonance de plasmons de surface. / The mid-infrared region is of great interest for many applications in various fields such as medicine, biology, environment and astronomy. Therefore, there is a need for developing sources and devices operating in this wavelength region, spanning approximately from 2 to20 µm. The development of these devices involves the development of mid-IR transparent materials and then the optical functionalization of these materials. In the framework of this PhD thesis, we propose to study the fabrication of components in glass of heavy metaloxides (barium, gallium, germanium: BGG), whose interest is the combination of a good transmission (from ~350 nm to ~5 µm) and good mechanical and chemical resistances. The technique used for the optical functionalization of this glass is direct inscription by ultra-short pulses. This technique allows a local and permanent modification of a material by focusing pulses of a duration of a few tens or hundreds of femtoseconds, generating very high light intensities and allowing the non-linear absorption of the laser beam energy. The non-linear nature of the interaction allows the inscription of three-dimensional structures in the bulk. Thanks to this technique, we can produce waveguides, microfluidic channels and fluorescent patterns, to name but a few examples. In this thesis, we report a detailed study of femtosecond laser inscription in different types of BGG glasses. We show that it is possible to have a high positive index change, allowing the formation of waveguide-based components for mid-IR. In particular, we present measurements results on waveguides and couplers in the mid-IR, embedded in BGG glass and fused silica. Another type of glass derived from BGG and doped with silver ions is also studied with the femtosecond laser inscription. As observed in other types of oxide glasses, silver ions modify the laser-matter interaction and provide silver-specific properties such as fluorescence, second harmonic generation and surface plasmons resonance.

L’accélération directe d’électrons par des impulsions ultrabrèves de polarisation radiale fortement focalisées démontre un grand potentiel, notamment, pour la production de paquets d’électrons ultrabrefs. Plusieurs aspects de ce schéma d’accélération restent toutefois à être explorés pour en permettre une maîtrise approfondie. Dans le cadre du présent mémoire, on s’intéresse à l’ajout d’une dérive de fréquence au champ de l’impulsion TM01 utilisée. Les expressions exactes des composantes du champ électromagnétique de l’impulsion TM01 sont établies à partir d’une généralisation du spectre de Poisson. Il s’agit, à notre connaissance, du premier modèle analytique exact pour la description d’une impulsion avec une dérive de fréquence. Ce modèle est utilisé pour étudier l’impact du glissement en fréquence sur le schéma d’accélération, grâce à des simulations “particule test” unidimensionnelles, considérant en premier lieu une énergie constante par impulsion, puis un champ maximum constant. Les résultats révèlent que le glissement en fréquence diminue le gain en énergie maximum atteignable dans le cadre du schéma d’accélération à l’étude ; une baisse d’efficacité de plusieurs dizaines de pourcents peut survenir. De plus, les simulations mettent en évidence certaines différences reliées à l’utilisation d’impulsions avec une dérive vers les basses fréquences ou avec une dérive vers les hautes fréquences : il se trouve que, pour un glissement en fréquence de même grandeur, l’impulsion avec une dérive vers les basses fréquences conduit à un gain en énergie cinétique maximum plus élevé pour l’électron que l’impulsion avec une dérive vers les hautes fréquences. / Direct electron acceleration using ultrashort radially polarized laser pulses in strong focusing conditions exhibits unique properties for the production of ultrashort electron bunches. However, several aspects of this acceleration scheme are still left to investigate in order to ensure our complete understanding of the processes taking place. The present master’s thesis studies the use of TM01 chirped pulses in this acceleration scheme. Exact closed-form expressions for the description of all the components of the electromagnetic field of the TM01 chirped pulse are established by the generalization of the Poisson-like spectrum. It is, to the best of our knowledge, the first exact analytical model of an ultrashort non paraxial chirped pulse. These expressions are then used for on-axis “test particle” simulations, considering, at first, a constant pulse energy and, as a second case, a constant field maximum. Results reveal that chirp pulses seem to cause a decrease of the maximum energy gain achievable using this acceleration scheme; a decrease of the efficiency of tens of percents was observed. Additionnaly, numerical simulations show that down-chirp and up-chirp do not lead to the same results: we find that down-chirped pulses produce a slightly larger energy gain than up-chirped pulses, while still being less efficient than Fourier-transform-limited laser pulses

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La structuration laser femtoseconde de verres d’oxydes est aujourd’hui un domaine de recherche en pleine expansion. L’interaction laser-matière est de plus en plus utilisée pour sa facilité de mise en œuvre et les nombreuses applications qui découlent de la fabrication des composants photoniques, déjà utilisés dans l’industrie des hautes technologies. En effet, un faisceau d’impulsions ultracourtes focalisé dans un matériau transparent atteint une intensité suffisante pour modifier la matière en trois dimensions sur des échelles micro et nanométriques. Cependant, l’interaction laser-matière à ces régimes d’intensité n’est pas encore complètement maîtrisée, et les matériaux employés ne sont pas entièrement adaptés aux nouvelles applications photoniques. Par ce travail de thèse, nous nous efforçons donc d’apporter des réponses à ces interrogations. Le mémoire est articulé autour de deux grands volets. Le premier aborde la question de l’interaction de surface de verres avec de telles impulsions lumineuses qui mènent à l’auto-organisation périodique de la matière structurée. L’influence du dopage en ions photosensibles et des paramètres d’irradiation est étudiée afin d’appuyer et de conforter le modèle d’incubation pour la formation de nanoréseaux de surface. À travers une approche innovante, nous avons réussi à apporter un contrôle de ces structures nanométriques périodiques pour de futures applications. Le second volet traite de cristallisation localisée en volume induite en grande partie par l’interaction laser-matière. Plusieurs matrices vitreuses, avec différents dopages en sel d’argent, ont été étudiées pour comprendre les mécanismes de précipitation de nanoparticules d’argent. Ce travail démontre le lien entre la physicochimie de la matrice vitreuse et le caractère hors équilibre thermodynamique de l’interaction qui influence les conditions de nucléation et de croissance de ces nano-objets. Tous ces résultats sont confrontés à des modélisations de la réponse optique du plasmon de surface des nanoparticules métalliques. Les nombreuses perspectives de ce travail ouvrent sur de nouvelles approches quant à la caractérisation, aux applications et à la compréhension de l’interaction laser femtoseconde pour l’inscription directe de briques photoniques dans des matrices vitreuses. / Three-dimensional femtosecond laser structuring of oxide glasses is a growing research and development area. It is also increasingly used in the high-tech industry thanks to its simple implementation and numerous possible applications emerging from the photonic components manufacturing. Indeed, an ultra-short focused beam in a transparent material reaches a sufficient intensity to 3D modify the material on micrometer or nanometer scale. However, the laser matter interaction regimes at such high intensity are not completely understood, and the materials already used are not perfectly adapted for new photonic applications. This research aims to provide answers to those open questions. This thesis is divided into two main parts. The first one addresses the issue of the glass surface interaction with ultrashort pulses which leads to self-organized periodic structures. The influence of photosensitive doping ions and irradiation parameters are studied to support and strengthen the incubation model for nanograting surface formation. This study allows the control of these periodic nanoscale structures for further applications. The second part deals with localized volume crystallization induced by laser material interaction. Several glassy matrices with various silver oxide doping have been synthesized to understand the mechanisms of silver nanoparticle precipitation. This work demonstrates the link between the physical chemistry of the glass and the non-equilibrium thermodynamic state during laser interaction to influence nucleation and growth conditions of these nano-objects. The results are compared to models that describe the optical response of plasmonic behavior. Finally, this research opens on new approaches and many prospects for applications and understandings of femtosecond direct laser writing of novel photonic bricks.

Le développement au cours des dernières décennies de lasers à fibre à verrouillage de modes permet aujourd’hui d’avoir accès à des sources fiables d’impulsions femtosecondes qui sont utilisées autant dans les laboratoires de recherche que pour des applications commerciales. Grâce à leur large bande passante ainsi qu’à leur excellente dissipation de chaleur, les fibres dopées avec des ions de terres rares ont permis l’amplification et la génération d’impulsions brèves de haute énergie avec une forte cadence. Cependant, les effets non linéaires causés par la faible taille du faisceau dans la fibre ainsi que la saturation de l’inversion de population du milieu compliquent l’utilisation d’amplificateurs fibrés pour l’obtention d’impulsions brèves dont l’énergie dépasse le millijoule. Diverses stratégies comme l’étirement des impulsions à des durées de l’ordre de la nanoseconde, l’utilisation de fibres à cristaux photoniques ayant un coeur plus large et l’amplification en parallèle ont permis de contourner ces limitations pour obtenir des impulsions de quelques millijoules ayant une durée inférieure à la picoseconde. Ce mémoire de maîtrise présente une nouvelle approche pour l’amplification d’impulsions brèves utilisant la diffusion Raman des verres de silice comme milieu de gain. Il est connu que cet effet non linéaire permet l’amplification avec une large bande passante et ce dernier est d’ailleurs couramment utilisé aujourd’hui dans les réseaux de télécommunications par fibre optique. Puisque l’adaptation des schémas d’amplification Raman existants aux impulsions brèves de haute énergie n’est pas directe, on propose plutôt un schéma consistant à transférer l’énergie d’une impulsion pompe quasi monochromatique à une impulsion signal brève étirée avec une dérive en fréquence. Afin d’évaluer le potentiel du gain Raman pour l’amplification d’impulsions brèves, ce mémoire présente un modèle analytique permettant de prédire les caractéristiques de l’impulsion amplifiée selon celles de la pompe et le milieu dans lequel elles se propagent. On trouve alors que la bande passante élevée du gain Raman des verres de silice ainsi que sa saturation inhomogène permettent l’amplification d’impulsions signal à une énergie comparable à celle de la pompe tout en conservant une largeur spectrale élevée supportant la compression à des durées très brèves. Quelques variantes du schéma d’amplification sont proposées, et leur potentiel est évalué par l’utilisation du modèle analytique ou de simulations numériques. On prédit analytiquement et numériquement l’amplification Raman d’impulsions à des énergies de quelques millijoules, dont la durée est inférieure à 150 fs et dont la puissance crête avoisine 20 GW. / The development in the last decades of mode-locked fiber lasers resulted in the availability of reliable sources of femtosecond pulses that are both used for fundamental research and commercial applications. The wide gain bandwidth and excellent heat dissipation of rareearth-doped optical fibers have made possible the amplification and generation of high-energy ultrashort pulses with high repetition rates. However, phenomena such as nonlinear effects due to the small size of the beam and saturation of the population inversion in the gain medium tend to complicate their use for the amplification of pulses to energies exceeding the millijoule. Several strategies such as stretching the pulses to durations over the nanosecond, using photonic crystal fibers that have a wider core and parallelization have been used to circumvent these limitations, leading to pulses of a few millijoules with durations lower than a picosecond. This master’s thesis presents a novel approach for amplification of ultrashort pulses using stimulated Raman scattering in silica fibers as a gain mechanism. It is well known that this nonlinear effect allows the amplification with a wide bandwidth, such that it is nowadays commonly used in optical-fiber telecommunication networks. Because the adaptation of existing Raman amplification schemes to high-energy ultrashort pulses is not straightforward, we propose instead to transfer energy from a quasi-monochromatic pump pulse to a copropagating ultrashort signal pulse, stretched to comparable durations with a frequency chirp. In order to evaluate the potential of the Raman gain for the amplification of ultrashort pulses, this thesis presents an analytical model allowing the prediction of the amplified pulse’s features, depending upon those of the pump and upon the medium in which they are propagated. We thus find that the wide bandwidth of the Raman gain in silica glass, in addition to its inhomogeneous saturation, allows the amplification of signal pulses to energies of the same magnitude than that of the pump, while keeping their spectrum wide enough to support their compression to ultrashort durations. A few variants of the amplification scheme are presented, and their potential is evaluated using the analytical model or numerical simulations. We predict analytically and numerically the Raman amplification of pulses to energies of a few millijoules, whose durations are lower than 150 fs and having peak powers close to 20 GW.