La compréhension des réactions biochimiques qui se d'eroulent au sein des protéines est un enjeu fondamental de la biologie actuelle. Dans ce travail, nous nous sommes principalement intéressés aux premières étapes de ces réactions, qui se produisent à l'échelle de la centaine de femtosecondes. Traditionnellement, l'étude de ces premières étapes se fait à l'aide d'impulsions ultracourtes dans le domaine visible ou ultraviolet : ces impulsions font passer la molécule sur un état électronique excité, ce qui permet de déclencher la réaction étudiée de manière ultrarapide et très efficace. Dans ce travail, nous avons exploré une nouvelle voie d'excitation des molécules biologiques : nous avons utilisé des impulsions infrarouges, de manière à placer l'énergie directement dans les vibrations de la molécule. Cette technique permet théoriquement d'explorer la surface de potentiel de la protéine loin de sa région harmonique, et même d'approcher l'état de transition de la réaction catalysée par la protéine. Pour communiquer le plus d'énergie possible à la molécule, nous avons utilisé des impulsions infrarouges intenses et à dérive de fréquence qui permettent de gravir efficacement l'échelle vibrationnelle considérée. Dans une première étape, nous avons engendré des impulsions infrarouges intenses dont l'énergie est de quelques microjoules et le spectre s'étend sur 170 cm−1 environ. Nous avons ensuite caractérisé ces impulsions par diverses méthodes : nous avons notamment mesuré leur phase spectrale au moyen d'une technique HOT SPIDER, ce qui constitue la première mesure de phase spectrale autoréférencée pour des impulsions centrées autour de 10 μm. Dans une seconde étape, nous avons utilisé ces impulsions infrarouges pour exciter la vibration d'une molécule de CO liée à la myoglobine, puis à l'hémoglobine. Dans ce dernier cas, nous avons démontré l'ascension vibrationnelle de la molécule de CO jusqu'au 7ème niveau excité : nous avons ainsi réalisé la première expérience d'ascension vibrationnelle dans une molécule biologique ou plus généralement dans une macromolécule. Cette technique d'excitation nous a permis d'obtenir des données spectroscopiques nouvelles sur la carboxy-hémoglobine telles que la position et la largeur des raies d'absorption des différentes transitions vibrationnelles, les temps de vie des niveaux excités ainsi que la presence d'une anharmonicité électrique importante.

La thèse traite d'un point de vue expérimental la dynamique d'aimantation induite par laser femtoseconde de nanostructures magnétiques. En premier lieu, nous nous sommes intéressés à la dynamique de spins dans des plots ferromagnétiques individuels de CoPt3 et de permalloy (le diamètre varie de 0.25 à 30 Μm). Le montage expérimental consiste en des mesures magnéto-optique Kerr pompe sonde en géométrie confocale (la résolution spatiale est 300 nm ; la résolution temporelle est 150 fs). Nous avons montré que la dynamique d'aimantation dépend fortement de la densité d'excitation laser notamment le temps de relaxation spin-réseau et la fréquence de précession. Nous avons également étudié l'expansion spatiale de la désaimantation dans un plot individuel. De plus, nous avons développé une technique d'imagerie résolue en temps permettant d'étudier le renversement d'aimantation dans des films et plots individuels de CoPt. Nous avons exploré l'effet des différents paramètres : intensité laser, champ magnétique appliqué, et la nature cristalline du substrat (alliage, multicouches) sur le renversement d'aimantation. Enfin, nous avons étudié par microscope à force magnétique la structure des domaines magnétiques induite par laser. <br />Nous avons également étudié la dynamique cohérente d'aimantation de nanoparticules magnétiques (le diamètre moyen varie de 2 à 10 nm) excitées par des impulsions laser. L'analyse de la trajectoire d'aimantation dans les trois directions de l'espace (polaire, longitudinal, transverse) après l'excitation optique (> 120 fs) nous a permis de mettre en évidence la désaimantation ultrarapide (~ 200 fs), le mouvement gyroscopique de l'aimantation (précession et l'amortissement de l'aimantation) qui précède les fluctuations super-paramagnétiques. Nous avons exploré le rôle de l'anisotropie magnétique sur la réorientation initiale de l'aimantation et nous avons montré que le damping augmente avec la diminution de la taille de particules.

L'irradiation d'agrégats de gaz rare de taille nanométrique par une impulsion laser brève (quelques centaines de femtosecondes) et intense (I>10^{15} W/cm2) génère un rayonnement X (multi-keV) de courte durée. Afin de comprendre et modéliser les mécanismes mis en jeu dans ce type d'interaction, nous avons repris un modèle hydrodynamique existant, le modèle "nanoplasma", où la cible est considérée comme une sphère diélectrique irradiée par le champ laser quasistatique, produisant un plasma de taille nanométrique. Nous avons cependant démontré que le modèle en l'état ne pouvait reproduire les résultats expérimentaux tels que les importants degrés d'ionisation observés et les spectres X associés. Nous avons alors inclus dans le modèle deux mécanismes supplémentaires qui améliorent significativement la dynamique d'ionisation:<br /><br /> - Nous avons introduit des processus d'ionisation d'ordres supérieurs en incluant des états excités intermédiaires X^{q+} + e- -> X^{q+*} +e- -> ... -> X^{(q+1)+} +2 e-. Nous avons pour cela utilisé une approche potentiel modèle pour décrire la structure électronique des ions (ou atomes) de l'agrégat et nous avons évalué les sections efficaces totales d'excitation et d'ionisation collisionnelles suivant le formalisme des ondes distordues. <br /> <br /> - Nous avons étudié l'influence des phénomènes d'écran induits par la densité d'électrons libres sur la dynamique de l'interaction. A l'aide d'un potentiel d'écran sophistiqué, nous avons montré que les effets d'écran augmentent les sections totales d'ionisation et réduisent les sections d'excitation par rapport aux données non écrantées. <br /><br />Le modèle nanoplasma amélioré permet à présent de reproduire les populations d'états de charge très élevés observées expérimentalement ainsi que la variation de l'émission He_alpha provenant d'agrégats d'argon en fonction des différents paramètres de l'interaction (durée d'impulsion, taille d'agrégat, éclairement crête, longueur d'onde). Nous avons également simulé les spectres d'émission X résolus en temps et en énergie. Ces spectres indiquent une durée d'émission ultra-brève (inférieure à 100 fs), et confirment ainsi que l'interaction laser-agrégat est une source de rayonnement utilisable dans le cadre d'applications à la science X ultra-rapide.

Les fibres à cristaux photoniques (PCF) et autres fibres fortement non-linéaires conventionnelles (HNLF) représentent une nouvelle catégorie de guides d'ondes optiques qui possèdent des caractéristiques de dispersion et de non-linéarité inédites. Elles permettent, en effet, d'accroître fortement les effets non-linéaires avec des paramètres de dispersion multiples. De nombreux travaux récents ont déjà exploité ces propriétés pour la génération de spectres à très large bande au moyen de la génération de supercontinuum. L'étude de tels élargissements spectraux, en particulier dans les PCF, nécessite alors une modélisation précise de la propagation des impulsions. L'extension des modèles existants basés sur l'équation non-linéaire d'enveloppe de Schrödinger a été réalisée pour inclure des effets tels que de la dépendance en fréquence de l'aire effective du mode guidé et la génération de troisième harmonique. Les conséquences de tels effets sont décrites ainsi que de nouvelles perspectives pour la génération de supercontinuum. L'autre aspect attrayant de cette nouvelle génération de fibres optiques, en particulier concernant les HNLF, est leur utilisation dans l'important développement actuel des sources fibrées femtosecondes, proche de la longueur d'onde des télécommunications à 1550 nm. Dans ce cadre, deux systèmes expérimentaux ont été mis en place, permettant respectivement d'obtenir par compression non-linéaire des impulsions sub-30 fs et de générer des impulsions paraboliques de manière passive. Ces dispositifs sont basés sur l'utilisation et la gestion de très courtes longueurs de fibres commerciales de type HNLF, menant alors à des dispositifs ultra-compacts.

Notre travail s'inscrit dans le cadre de l'étude de la vidange de matériaux granulaires ensilés. Les phénomènes régissant les écoulements générés lors des vidanges de matériaux granulaires ensilés sont encore mal connus. L'étude des techniques expérimentales existantes nous a amené à innover en développant notre propre méthode expérimentale en 3D. Cette méthode consiste à enregistrer l'évolution de la surface libre éclairée par des plans lasers. Toutes les études expérimentales sont réalisées en laboratoire avec une maquette modulable permettant l'utilisation d'un fond plat, d'une trémie simple et d'une trémie double. Les matériaux granulaires utilisés sont caractérisés par les<br />méthodes classiques. L'utilisation de ces matériaux, nous permet d'obtenir les différents modes d'écoulement connus et de les analyser. La technique expérimentale que nous présentons, nous permet de montrer l'influence du changement de mode d'écoulement sur la vitesse verticale de la surface libre et le débit. Contrairement aux autres méthodes expérimentales existantes, le système que nous avons mis au point est non intrusif et transposable dans des silos de taille réelle. Parallèlement, nous développons un code de simulation par éléments discrets en 2D (DEMSI) qui permet de simuler les différents modes d'écoulement existants. Avec ce code, nous obtenons les vitesses au sein de l'écoulement, les modifications de la surface libre ainsi que les forces de contact interparticulaire. La <br />comparaison des approches expérimentale et numérique montre que la forme de la surface libre simulée est en parfaite concordance avec les résultats expérimentaux.

Ce travail de thèse porte sur la mise en forme spatiale de faisceau laser à impulsions ultra-brèves pour l'optimisation des interactions laser-matière.<br />La première partie de ce mémoire expose la conception et la réalisation d'un système d'optique adaptative permettant la mise en forme spatiale de faisceau au point focal d'une lentille. Ce dispositif original est basé sur un modulateur de front d'onde à cristaux liquides, utilisé comme lame de phase programmable de haute résolution. Une correction fine des aberrations du faisceau est démontrée, de manière à obtenir une surface d'onde quasi-plane en temps réel, et donc un point focal limité par diffraction. Puis, par modulation contrôlée de la phase spatiale, une mise en forme programmable de tache focale est réalisée, suivant une forme de faisceau arbitraire définie par l'utilisateur. Une variété de motifs de grande qualité ont été obtenus au point focal d'une lentille sur des dimensions réduites (70 µm) : top-hat, carré, anneau, triangle, rectangle.<br />Dans la seconde partie, ce dispositif est mis à profit pour l'interaction laser-matière femtoseconde, où le matériau est modifié essentiellement dans la zone irradiée : micro-usinage en surface (métaux) et micro-structuration en volume (diélectriques transparents).<br />La mise en forme de faisceau rend accessible l'usinage direct de formes complexes, tandis que la correction de front d'onde permet la photoinscription contrôlée de guides d'ondes via la modification locale d'indice de réfraction. Un gain appréciable de qualité, de précision et de contrôle est démontré, permettant à la fois l'optimisation et l'extension des procédés applicatifs des lasers en régime femtoseconde.

La génération d'harmoniques d'ordre élevé (HHG), qui dans le domaine temporel se traduit par l'émission d'un train d'impulsion VUV attoseconde (1as =10-18s), a connu un grand intérêt scientifique depuis une dizaine d'années. Cette source constitue en effet un bon candidat pour la mise en oeuvre d'expériences pompe sonde visant à observer la dynamique électronique au coeur même des atomes et des molécules. <br />Au CELIA, nous avons implémenté une technique de post-compression qui nous a permi de comprimer nos impulsions laser IR de 40 fs à 9 fs (1fs=10-15s). Ces impulsions sont ensuite utilisée pour confiner la HHG. Étant donné que le processus de HHG est efficace uniquement si les impulsions IR génératrices sont polarisées linéairement, nous avons créé une porte dans le profil temporel de nos impulsions sub-10fs où la polarisation est linéaire pendant une durée inferieure à la durée de l'impulsion IR génératrice. Ceci nous permet de confiner la HHG en dessous d'un demi-cycle optique IR. Cette technique de porte d'ellipticité, complètement caractérisée dans cette thèse, nous a permis de confiner la HHG jusqu'à l'émission d'une à deux impulsions attosecondes. Afin de caractériser le profil temporel du train d'impulsions attosecondes, nous avons également implémenté un interféromètre à deux couleurs qui nous a permit de mesurer la phase harmonique et de reconstruire nos trains d'impulsions attosecondes.

Thèse de doctorat--Électronique et communications--Paris--ENST, 2006. / Bibliogr. p. 133-137.

Le sujet de cette thèse concerne l'étude de dynamiques induites par des impulsions lasers femtosecondes intenses. La première dynamique étudiée porte sur l'alignement de la molécule de CO2, pure ou en mélange avec l'argon ou l'hélium, en phase gazeuse dense (jusqu'à 20 bar), ce régime n'ayant jamais été étudié expérimentalement auparavant. L'alignement moléculaire, quand il est induit par une impulsion laser femtoseconde et intense, présente deux contributions qui apparaissent après passage de l'impulsion : un alignement permanent et un alignement transitoire. L'influence des collisions se manifeste alors par des transferts de population entre états rotationnels qui ont pour conséquence de faire décroître ces deux contributions. Le temps de décroissance de l'alignement permanent est seulement lié aux collisions inélastiques tandis que le temps de décroissance de l'alignement transitoire est lié à la fois aux collisions inélastiques et élastiques. Nous montrons alors que la détermination expérimentale de la contribution des collisions élastiques, expérimentalement difficile d'accès, est possible à partir de l'analyse des traces d'alignement moléculaire. Cette analyse se base sur la modélisation des taux de transfert entre états liés aux collisions inélastiques par des lois semi-empiriques du type ECS-(E)P. La contribution élastique des collisions déterminée est en bon accord avec des valeurs calculées selon un modèle classique. La deuxième dynamique étudiée est la dépendance en éclairement de l'effet Kerr électronique. Nous poursuivons alors les travaux menés par Loriot et al. en 2009 qui ont montré que l'indice Kerr électronique saturait avant de s'annuler puis de présenter une contribution négative lorsqu'on augmente l'éclairement (inversion du signe pour quelques dizaines de térawatts par centimètre carré). Nous avons alors étendu cette étude en observant à une longueur d'onde de 400 nm (800 nm dans l'étude originale) cette inversion du signe de l'indice Kerr dans l'air.

Les boîtes quantiques semiconductrices de type InAs/GaAs ont des propriétés électroniques et optiques qui les rapprochent de l'atome unique. C'est dans ce contexte que se situe ce travail de thèse, qui s'intéresse à différents aspects de l'interaction lumière-matière dans ce type de système. Nous avons d'abord étudié le système couplé constitué du spin de l'électron et des spins nucléaires dans une boîte quantique unique, sous excitation non résonante. Pour ces expériences, nous avons utilisé des techniques de photoluminescence stationnaire résolues en polarisation : nous présentons des mesures complètes d'excitation de la photoluminescence, dans différentes conditions expérimentales. L'état de charge des boîtes quantiques fluctuant dans le temps d'une part et le couplage entre les spins nucléaires et le spin de l'électron via l'interaction hyper ne d'autre part sont à la base d'un effet original : il est possible de modifier optiquement les états propres de l'exciton neutre en l'absence de champ magnétique externe. Nos résultats expérimentaux sont confirmés par une spectroscopie de plus haute résolution, qui utilise un interféromètre de Fabry-Pérot placé en amont de la chaîne de détection. Nous présentons ensuite des expériences réalisées en régime cohérent, c'est-à-dire dans un temps plus court que le temps de déphasage du système, dans des échantillons à charge ajustable. Nous avons excité la boîte quantique à résonance (sur son état fondamental) avec des impulsions courtes (durée " 1ps) limitées par la transformée de Fourier). En s'appuyant sur un schéma de détection original, nous détectons le signal de luminescence sur un état spectateur situé à quelques meV de la transition excitée. Ceci nous a permis de mettre en évidence les oscillations de Rabi de l'exciton dans une boîte quantique unique. Ensuite, en utilisant des impulsions à dérive de fréquence, nous montrons qu'il est possible de générer une population d'exciton de façon à la fois fidèle et robuste, en réalisant un passage adiabatique rapide. Ce résultat expérimental est une première étape en vue de l'implémentation puis de la manipulation d'un Q-bit dans une boîte quantique unique.