Un néphélomètre polaire de laboratoire a été développé afin de mesurer la diffusion de la lumière suivant 2 directions de polarisation par des particules. Les concentrations minimales détectables et l'incertitude de mesure ont été évaluées. Une méthode d'inversion de ces données par une look-up table a été développée afin de restituer l'indice de réfraction complexe et la granulométrie des particules sphériques. Les résultats sont que pour les particules faiblement absorbantes seule la partie réelle peut être chiffrée. Si les particules sont fortement absorbantes seule la partie imaginaire est retrouvée. Autrement la méthode restitue l'indice de réfraction complexe et la granulométrie. Cette méthode, utilisée avec des mesures réelles collectées en laboratoire ainsi qu'avec des mesures collectées en nuage (2 nuages,1 contrail) avec un néphélomètre aéroporté, a montré de bonnes performances. Ceci a mis en évidence que les particules des contrails ne sont pas des particules d'eau sphériques.

Les métamatériaux sont des matériaux artificiels qui possèdent de nouvelles propriétés optiques grâce à leur structuration à l’échelle nanométrique. Un des principaux axes de recherche dans le domaine des métamatériaux s’intéresse aux indices de réfraction négatifs qui permettent la réalisation de lentilles « parfaites » ainsi que d’autres applications excitantes. Dans cette thèse, nous étudions théoriquement les propriétés de métamatériaux optiques de type « fishnet », en particulier l’origine de leur indice de réfraction négatif, ainsi que d’autres problèmes théoriques associés. La thèse peut être divisée en quatre parties.Dans la première partie, nous étudions la diffusion de la lumière à l’interface entre l’air et un métamatériau fishnet semi-infini. A l’aide d’une méthode numérique vectorielle, nous calculons les coefficients de diffusion de l’interface et nous démontrons que le transport de l’énergie est dû à un seul mode de Bloch, le mode fondamental du fishnet. Puis, en s’appuyant sur les coefficients de diffusion de l’interface et sur l’indice effectif de ce mode de Bloch, nous proposons un nouvel algorithme d’extraction des paramètres effectifs du métamatériau. Notre approche met l’accent sur le rôle clé joué par le mode de Bloch fondamental et elle permet d’extraire des paramètres effectifs plus stables que ceux obtenus avec les méthodes classiques basées sur le calcul de la réflexion et la transmission d’une couche de métamatériau d’épaisseur finie. Dans la deuxième partie, nous dérivons grâce à l’orthogonalité des modes de Bloch des expressions analytiques pour les coefficients de diffusion à l’interface entre deux milieux périodiques de périodes légèrement différentes. Nous montrons que les expressions analytiques permettent d’obtenir des résultats très précis pour différentes géométries allant de guides d’onde périodiques diélectriques à des métamatériaux métalliques. Ces expressions analytiques constituent donc un outil utile pour la conception et l’ingénierie de structures photoniques périodiques.Le mode de Bloch fondamental est central pour expliquer le phénomène de réfraction négative dans les métamatériaux fishnet. Dans la troisième partie, nous avons développé un modèle semi-analytique pour la constante de propagation complexe du mode de Bloch fondamental du fishnet. Le modèle est basé sur une analyse fine de la propagation et de la diffusion de la lumière à l’intérieur de la structure. Le modèle montre que l’origine des valeurs négatives de l’indice de réfraction sur une large bande spectrale peut être essentiellement comprise comme le résultat d’une résonance plasmonique dans les canaux transverses métal-insolant-métal du fishnet. La résonance plasmonique exalte la réponse « magnétique » du fishnet et les pertes associées à cette résonance peuvent être compensées en incluant du gain dans les couches diélectriques. En outre, le modèle simplifie l’ingénierie des paramètres géométriques des métamatériaux fishnet. C’est la résonance plasmonique dans des structures de type métal-isolant-métal (MIM) qui induit l’indice de réfraction négatif dans les métamatériaux de type fishnet. Dans la dernière partie, nous étudions le comportement asymptotique de nanorésonateurs MIM lorsque leur taille est réduite sous la limite de diffraction. En particulier, nous montrons que le facteur de qualité augmente d’un ordre de grandeur quand le volume du résonateur passe de (λ/2n)3 à (λ/50)3. Une étude complète est réalisée avec un modèle Fabry-Perot semi-analytique. Le modèle reste précis sur toute la gamme de tailles étudiées, même dans le régime quasi-statique où des effets de retard ne sont pas attendus. Ce résultat important et contre-intuitif indique que les résonances plasmoniques localisées dans des nanoparticules peuvent être comprises de la même manière que les résonances délocalisées dans des nanofils métalliques, c’est-à-dire comme des problèmes d’antennes basés sur des effets de retard. / Optical metamaterials are artificial media that exhibit new properties from structuring on the nanometric scale. One of the main researches in metamaterials investigates materials with negative refractive index, which can allow the development of perfect lens and other exciting potential applications. In this thesis, we theoretically study the properties of negative-index optical fishnet metamaterials, especially the origin of their negative-valued refractive index, and also associated theoretical problems. The thesis can be divided into 4 parts. In the first part we study the light scattering at an interface between air and a semi-infinite fishnet metamaterial. With a fully-vectorial numerical method, we calculate the scattering coefficients of the interface and find that the energy transport inside the fishnet is due to a single Bloch mode, the fundamental one. Based on the single-interface scattering coefficients and the effective index of this Bloch mode we propose a new algorithm for retrieving effective optical parameters of the metamaterial. The approach emphasizes the key role played by the fundamental Bloch mode and provides retrieved parameters that are more accurate or stable than those obtained by classical methods based only on light reflection and transmission through finite-thickness metamaterial slabs. Due to the importance of the fundamental Bloch mode in the light transport in metamaterials, in the second part, based on the Bloch mode orthogonality we derive closed-form expressions for the scattering coefficients at an interface between two periodic media with slightly different geometrical parameters, which is a computationally demanding electromagnetic problem. We show that the analytical expressions are very accurate for various geometries, including dielectric waveguides and metallic metamaterials. Thus they can be useful for designing and engineering stacks of periodic structures. As shown in the first part, the fundamental Bloch mode is central to explain the negative refraction phenomenon in fishnet metamaterials. In the third part, we derive an accurate semi-analytical model for the complex propagation constant of the fishnet fundamental Bloch mode. This is achieved by analyzing light propagation and scattering inside the fishnet. The model shows that the origin of broad-band negative index of fishnets can be mainly understood as a plasmon resonance in the transversal metal-insulator-metal (MIM) channels. The plasmon resonance enhances the ‘magnetic’ response of fishnet and the losses associated to this resonance can be compensated by including gain in the dielectric layers of the fishnet. Furthermore, the model allows an easy and precise geometrical tailoring of fishnet metamaterials. As shown in the third part, it is the plasmon resonance in metal-insulator-metal (MIM) structures that induces the negative index of fishnet metamaterials. In the last part, we study the asymptotic behavior of 3D MIM nanoresonators, as the resonator size is shrunk below the diffraction limit. In particular we show that the quality factor increases from 10 to 100 when the resonator volume is scaled down from (λ/2n)3 to (λ/50)3. We provide a comprehensive study with a semi-analytical Fabry-Perot model. The model remains accurate over the whole size scale even in the quasi-static regime for which retardation effects are not expected. This important and counterintuitive result indicates that both localized plasmon resonances in nanoparticles and delocalized resonance in elongated plasmonic nanowires can be possibly understood as a wave-retardation based antenna problem.

Les aérosols atmosphériques jouent un rôle essentiel sur l’équilibre énergétique de la planète et ont également un impact important sur la santé humaine. Le dernier rapport d’évaluation du Groupe d’Experts Intergouvernemental sur l’Evolution du Climat (GIEC) souligne que le niveau d’incertitude du forçage radiatif des aérosols est particulièrement élevé. Ceci est principalement dû aux effets complexes et mal quantifiés des propriétés chimiques, physiques et optiques des aérosols. En particulier, une humidité relative élevée (RH) augmente la quantité de vapeur d’eau captée par les particules d’aérosol atmosphériques, ce qui modifie leurs tailles, leurs morphologies et leurs composition chimiques et donc leurs propriétés optiques. Les mesures in situ des propriétés des aérosols (coefficients de diffusion et d’absorption, distribution en taille) sont généralement obtenues dans des conditions sèches (RH <40%). Or dans l’atmosphère les aérosols existent à humidité plus importante. Il est donc essentiel de connaı̂tre l’évolution des propriétés physico-chimiques et optiques des particules d’aérosol à différentes humidités relatives, afin d’améliorer les estimations des forçages radiatifs de l’aérosol. Le but de ce travail est d’étudier l’évolution des propriétés optiques (diffusion et absorption), physiques (taille) des aérosols à différentes humidités, en s’appuyant sur des mesures de laboratoire à humidité contrôlée. Des aérosols purs ont été générés, tels que des particules de silice amorphe (SiO2 ), de chlorure de sodium (NaCl), de sulfate d’ammonium ((NH4)2SO4), de nitrate de sodium (NaNO3 ) et le chlorure de potassium (KCl). L’étude est d’abord réalisée à faible humidité relative (≈ 35% RH), ensuite, les mesures sont effectuées à une RH plus élevée (de 40 à 90%) en utilisant deux dispositifs expérimentaux différents. La vapeur d’eau captée par l’aérosol, calculée à l’aide du modèle thermodynamique E-AIM, provoque un changement de sa taille et de son indice de réfraction (RI) qui influence directement ses propriétés optiques . La relation de Zdanovskii-Stokes-Robinson (ZSR) est appliquée aux mélanges d’aérosols et comparée aux mesures expérimentales. Les écarts constatés seront présentés et devraient être utilisés pour mieux comprendre l’influence de la vapeur d’eau captée par les aérosols sur le forçage radiatif estimé par les modèles climatiques. / Aerosols play vital roles in energy balance of the Earth and also have a significant impact on human health. The last assessment report by the Intergovernmental Panel on Climate Change (IPCC), states that the uncertainty in the total radiative forcing is mainly dominated by the high uncertainty in the aerosol radiative forcing. This is mainly caused by the poorly understood and quantified aerosol effects. Indeed, high relative humidity (RH), promotes water uptake by atmospheric aerosol particles, which modifies their size, morphology and chemical composition and therefore their optical properties. In-situ measurements of aerosols properties (scattering and absorption coefficients, size distribution) are usually performed at dry conditions (RH <40%). However, aerosols are present in a humid atmosphere. Knowing the physical, chemical and optical properties of the aerosol particles at ambient RH is thus crucial in order to improve the estimation of the aerosol direct radiative forcing. The aim of this work is to study the evolution of aerosols optical (scattering and absorption) and physical (size) properties at different RH. Our study is based on laboratory measurements at controlled humidity. Pure aerosols were generated, such as amorphous silica (SiO2), sodium chloride (NaCl), ammonium sulfate ((NH4)2SO4 ), sodium nitrate (NaNO3) and potassium chloride (KCl). The study was first conducted under dry conditions (≈ 35% RH), then measurements were performed at higher RH (from 40 up to 90%) using two different experimental setups. The exchange of water vapor that causes a change in size and refractive index (RI) of aerosol particles and therefore directly influences their optical properties is computed using E-AIM thermodynamic model. Zdanovskii–Stokes Robinson (ZSR) approach is applied on aerosols mixtures and compared with the experimental measurements. The discrepancies found will be presented and should be used to better understand the influence of water uptake on the aerosol radiative forcing estimated by climate models.

Ce travail s'inscrit dans le contexte général des métamatériaux. Les métamatériaux sont des structures artificielles qui peuvent être décrites comme des milieux moyens en raison de leurs dimensions propres, très inférieures à la longueur d'onde de travail. Les résultats présentés portent plus précisément sur les métamatériaux à indice de réfraction négatif obtenu par le recouvrement de plages fréquentielles de permittivité et de perméabilité effectives négatives. Le fil conducteur de cette étude est l'augmentation des fréquences de fonctionnement : des micro-ondes vers le spectre térahertz. Sur la base d'une représentation en termes de permittivité et de perméabilité, le premier chapitre propose un inventaire des milieux naturels et artificiels existants, en mettant l'accent sur leurs propriétés de dispersion. Par ailleurs, il fait état des différentes solutions disponibles pour synthétiser un métamatériau à permittivité et à perméabilité négatives. Enfin, il dégage les différentes applications possibles, comptes tenus des technologies mises en œuvre et du domaine de fréquence envisagé. Le second chapitre concerne les structures unidimensionnelles. La première partie porte sur l'analyse d'un milieu synthétisé à partir de la superposition d'un réseau de fils métalliques et de boucles de courant insérées dans un guide d'ondes rectangulaire. La seconde partie aborde le concept de ligne de propagation duale par l'étude d'un déphaseur gaucher accordable. Enfin, la troisième partie traite des réseaux de particules Ω interconnectées qui constituent une approche hybride permettant de tirer partie des atouts de la ligne duale sans les contraintes propres au support de propagation. Ces atouts sont les caractères large bande, faibles pertes et la possibilité de travailler en régime composite équilibré, autrement dit avec une contiguïté des bandes gauchère et droitière. Le dernier chapitre est consacré aux métamatériaux pour la propagation en espace libre. Un régime de propagation gaucher, présentant de faibles pertes d'insertion dans la bande de fréquence 75-110 GHz, a pu être démontré à l'aide d'un premier prototype basé sur un réseau de lettres Ω. Un second prototype, conçu pour les bandes X (8-12 GHz) et Ku (12-18 GHz), a permis l'observation de régimes de réfraction positive, négative ou nulle avec une contiguïté des domaines de fréquence. Enfin, la dernière partie de ce chapitre est consacrée à l'analyse expérimentale, aux fréquences térahertz, d'une structure gauchère conçue pour l'incidence perpendiculaire aux plans des motifs. Cette structure est constituée par l'empilement de réseaux métalliques percés par des ouvertures sous-longueur d'onde.

De nombreux processus industriels mettent en œuvre des suspensions solides-liquides (eg : les peintures). Ces suspensions, constituées initialement de particules primaires solides, contiennent de nombreux agrégats modifiant leurs propriétés d'usage. Les méthodes de caractérisation de ces suspensions font intervenir la diffusion de la lumière (théorie de Mie). Or, la théorie de Mie (1908) est rarement applicable aux problèmes pratiques puisque l'objet diffusant doit être une sphère. Les granulomètres traditionnels qui utilisent cette théorie, ne permettent pas de mesurer les agrégats. Une extension de cette dernière, aux agrégats, a été donnée par Xu (1995-2003) : GMM (Generalized Multiparticle Mie solution). Mais les temps de calcul des propriétés optiques via cette théorie (exacte) ne permettent pas d'envisager dans l'immédiat une utilisation en temps réel. Ce sujet de thèse s'est donc orienté sur la recherche de méthodes approchées pour les propriétés optiques d'agrégats de particules sphériques non absorbantes.<br /><br />Dans un premier temps, l'étude des paramètres influençant les sections efficaces de diffusion (Csca) et de radiation de pression (Cpr) d'agrégats obtenues avec la méthode exacte, a révélé:<br />- que les différentes configurations d'un agrégat suivant sa forme ou le nombre de particules primaires qu'il contient sont parfaitement discernables, <br />-que le nombre de particules primaires est le paramètre pertinent dans le cas des faibles paramètres de taille  ( ),<br />- qu'il existe, pour un agrégat constitué d'un nombre donné de particules primaires, deux configurations extrêmes (chaîne et compacte) entre lesquelles les sections efficaces des autres évoluent.<br /><br />Par la suite, il a été évalué vis-à-vis de la méthode exacte, sept méthodes approchées (choisies en fonction des remarques précédentes) permettant d'obtenir la section efficace de diffusion : <br />- les méthodes assimilant l'agrégat à une sphère compacte (SC) ou creuse (SP) sont inappropriées<br />- les méthodes utilisant une dimension fractale sont quant à elles peu concluantes sur des agrégats contenant un faible nombre de particules primaires. <br />- la méthode PBK (Percival-Berry-Khlebtsov) est valable pour avec une erreur qui augmente avec l'indice du matériau.<br />- la méthode DA (ou DAr, Diffraction Anormale) est correcte pour et est moins sensible à l'augmentation de l'indice de réfraction.<br />- la méthode IRE (Indice de Réfraction Effectif), est la méthode approchée pouvant être envisagée sur l'ensemble des paramètres de taille et a fait l'objet d'une étude complémentaire (fonction de correction, forme de l'objet équivalent).

Le travail de thèse a consisté à élaborer un nouveau type de capteur utilisant la technique des "m-lines" pour détecter la variation d'indice de matériaux sensibles aux gaz déposés en couches minces. En effet, la variation de conductivité d'un matériau sensible utilisé dans les capteurs à oxyde métallique s'accompagne d'une modification de son indice de réfraction lorsqu'il est exposé à un gaz. La littérature a permis d'identifier certains matériaux susceptibles d'être sensibles au butane, au propane et à l'ozone. Ces matériaux ont été déposés et caractérisés afin d'optimiser leurs propriétés optiques, morphologiques et leur sensibilité au gaz. Un banc de test a été réalisé pour la mesure de la sensibilité aux gaz en fonction de la concentration de gaz et de la température (jusqu'à 100°C). Un démonstrateur de principe de capteur a été développé à l'aide d'un réseau coupleur. La détection optique du butane et du propane, dans la gamme 100 à 1000 ppm a été validée.

La diffraction constitue une limite fondamentale en microscopie, mais souvent cette limite n'est même pas atteinte. Des imperfections dans la formation d'image, appelées aberrations, peuvent être induites par le microscope ou l'échantillon. Un élément actif, dit correcteur, est intégré au chemin optique pour leur compensation. Les paramètres de ce correcteur doivent être déterminés sans dommage excessif pour l'échantillon. Il faut comparer le gain en signal et/ou en résolution avec cet endommagement, surtout pour des échantillons biologiques fragiles. En première partie de cette thèse je présente une modalité particulière de la microscopie par cohérence optique (nommé deep-OCM). Ce développement a permis la mesure exacte et in vivo de l'indice de réfraction moyen du cerveau du rat. Cette valeur implique que la microscopie bi-photonique est limitée par des aberrations optiques à partir d'une profondeur de 200 µm dans ce type d'échantillon. Le deep-OCM est bien adapté à l'imagerie de fibres nerveuses myélinisées. Des fibres individuelles peuvent être visualisées in vivo dans le cerveau à des profondeurs auparavant inaccessibles, supérieures à 300 µm. Dans la deuxième partie de cette thèse je présente le développement d'un autofocus et auto-stigmateur (nommé MAPFoSt) pour le microscope électronique à balayage qui permet d'assurer la qualité maximale des images lors d'un changement d'échantillon ou pendant des séries d'acquisitions de longue durée. MAPFoSt permet de déterminer avec précision les trois paramètres du focus et du stigmatisme en utilisant seulement deux images de test

Les métamatériaux électromagnétiques sont des composites artificiels, constitués de résonateurs etayant des propriétés optiques n'existant pas à l'état naturel. Cette thèse est consacrée à lafabrication et caractérisation de tels matériaux. Pour cela des particules métalliques coeur-écorce(d'or ou d'argent enrobées de silice) sont assemblées par la technique de Langmuir-Blodgett afin deformer des réseaux denses en monocouche et en multicouches. Ces nanoparticules jouent le rôle derésonateurs grâce à la présence de la résonance plasmon et l'écorce de silice permet de contrôler ladistance entre particules. Nous avons ainsi réalisé des matériaux dont la distance entre lesrésonateurs et la fraction métallique varient. Les analyses spectro-photométriques des films obtenus,notamment en réflexion normale, nous ont permis d'extraire les propriétés optiques de nosmatériaux. Pour cela nous avons proposé un modèle phénoménologique dans lequel nousdéfinissons la permittivité de la couche effective comme étant celle de la matrice à laquelle s'ajouteun oscillateur de Lorentz décrivant la présence d'une résonance plasmon. Nous avons pu ainsimontrer expérimentalement qu'il était possible d'obtenir des métamatériaux d'indice de réfractioninférieur à 1 quand la fraction de métal dans le matériau est suffisamment importante.

La caractérisation des propriétés optiques de gouttes de combustible aux alentours de la pression critique est un défi. L’objectif de la thèse est de mesurer la taille et l’indice de réfraction de fluides dans des conditions de pression élevée proche du point critique. A cet effet, une installation expérimentale d’injection de gouttes à haute pression a été conçue. La réfractométrie d’arc-en-ciel a été développée et adaptée pour travailler d’abord sur des gouttelettes d’eau et d’éthanol dans le domaine de pression 1 - 40 bar. Des évolutions de leur indice de réfraction avec la pression ont été obtenues. Pour les mesures se rapprochant d’un fluide proche du point critique, l’éthane a été sélectionné car son point critique est à 48,7 bar et 32,2°C. Des mesures de réfraction d’index sur des gouttes liquides d’éthane ont ensuite été réalisées dans le domaine 40 - 46 bar et 18 - 25°C. Une mesure de l’indice de réfraction de gouttes d’éthane donne alors une valeur de 1,255 ± 0.002. / The characterization of the optical properties of fuel drops around the critical pressure is a challenge. The aim of the thesis is to measure the size and the refractive index of fluids under high pressure conditions close to the critical point. For this purpose, an experimental installation of injection of high-pressure drops has been designed. Rainbow refractometry has been developed and adapted to work first on water and ethanol droplets in the pressure range 1 - 40 bar. Evolutions of their index of refraction with the pressure were obtained. For measurements approaching a fluid near the critical point, ethane was selected because its critical point is 48.7 bar and 32.2 ° C. Index refractive measurements on liquid drops of ethane were then carried out in the range 40 - 46 bar and 18 - 25 ° C. A measurement of the refractive index of ethane drops then gives a value of 1.255 ± 0.002.

Le procédé de photopolymérisation a été optimisé en vue de l’élaboration de matériaux composites à matrice époxyde épais (> 1 mm) via un mécanisme cationique. L’étude des cinétiques de photopolymérisation de deux résines époxydes (glycidyl éther et cycloaliphatique) a montré que l’ajout d’un renfort de microsphères de silice induit un gradient de conversion dans l’épaisseur du matériau en raison d’un phénomène d’absorption et/ou de diffusion de la lumière, ce dernier étant d’autant plus important que l’écart d’indice de réfraction entre la charge et la matrice est élevé. Cependant, cette hétérogénéité de conversion a pu être compensée par une réaction de postpolymérisation à température ambiante. Une analyse des propriétés mécaniques a ensuite montré qu’il est possible d’obtenir par photopolymérisation des matériaux composites épais réticulés de façon homogène et dont la rigidité est augmentée par la présence du renfort. Enfin, la stratégie d’égalisation des indices de réfraction de la charge et de la matrice, couplée à une photopolymérisation cationique frontale induite par voie radicalaire (RICFP), ouvre des perspectives intéressantes en vue de l’élaboration de photocomposites de plusieurs centimètres d’épaisseur en appliquant uniquement un stimulus lumineux. / The photopolymerization process has been optimized for the elaboration of thick epoxy composite materials (> 1 mm) through a cationic mechanism. The study of the photopolymerization kinetics of two epoxy resins (glycidyl ether and cycloaliphatic) has shown that the addition of a silica microsphere reinforcement induced conversion gradient in the material thickness, resulting from a light absorption and/or scattering phenomenon. The light scattering is all the more important as the refractive index gap between filler and matrix is high. However, this conversion heterogeneity has been compensated by a postpolymerization reaction at room temperature. Then, the analysis of the mechanical properties has shown that it was possible to obtain thick composite materials homogeneously crosslinked and whose rigidity was increased by the presence of the filler. In addition, the strategy of equalizing the filler and matrix refractive indices, coupled with the radical induced cationic frontal polymerization (RICFP) opens interesting perspectives for the development of photocomposites several centimeters thick using only a light stimulus.