In the thesis at hand, different concepts of magnetic recording were investigated both from an experimental and theoretical point of view. On the one hand, micromagnetic simulations of bit patterned media were performed examining the influence of magnetic and geometrical parameters on the magnetization reversal mechanism of the bit array. In this regard, the recording concept called exchange coupled composite (ECC) media was applied in combination with bit patterned media (BPM). It was demonstrated that ECC/BPM is superior in terms of narrowing the SFD which is vital for the implementation of BPM as a recording scheme in magnetic data storage deviced. Moreover, the stability of the magnetic state was calculated for single nanomagnets using the nudged elastic band algorithm. It was found out that the magnetic and geometrical properties have a severe influence on both, the energy barrier for magnetization reversal and the magnetization reversal process of the single nanomagnets. On the other hand, experimental studies of granular CoCrPt:SiO2 films deposited on self-assembled arrays of SiO2 nanoparticles with a size from 10 nm to 330 nm have been carried out, showing a distinct size-dependence of the coercive field and remanent magnetization with changing nanoparticle size. Moreover, these films have been irradiated with Co+ ions with different fluences, resulting in a change of the magnetic properties of the films due to both a change of the intergranular exchange coupling of the film and a degredation of the magnetic layers at higher irradiation fluences.

Moderne Hochdruckforschung entwickelt sich rasant zu einer der vielfältigsten und überraschensten Disziplinen der Festkörperphysik. Unter Benutzung von Diamantstempelzellen können Drücke erreicht werden, die den Bedingungen im Inneren unserer Erde ähneln. Eine Anwendung von Kernmagnetischen Resonanzexperimenten (NMR) in Diamantstempelzellen galt jedoch für lange Zeit als unmöglich. In der vorliegenden Arbeit wird ein neuartiger Ansatz weiterentwickelt, der Radiofrequenz-(RF)-Mikrospulen benutzt, die direkt zwischen den Diamantstempeln platziert werden, und somit zu einer signifikanten Sensitivitätssteigerung führen. Es ist gelungen, Hochdruckzellen zu entwickeln, die für die speziellen Anforderungen der NMR zugeschnitten sind. Des Weiteren konnte eine nicht metallische, nicht magnetische Dichtung entwickelt werden, die zudem zu einer signfifikanten Stabilisierung des Probenvolumens führt. Eine breit angelegte Analyse der Leistungsfähigkeit dieser neuartigen NMR-Hochdruckprobenköpfe zeigt deren Leistungsfähigkeit mit sehr hohen Empfifindlichkeiten sowie einer exzellenten RF Anregung und Zeitauflösung. Drei Anwendungsbeispiele, die das Potenzial dieses Ansatzes in dieser Arbeit unterstreichen, werden vorgestellt. Bei Drücken von bis zu 4 GPa werden die elektronischen und dynamischen Eigenschaften von elementarem Gallium untersucht. Unter höheren Drücken ist es gelungen, einen druckinduzierten Isolator-Metall-Übergang in dem ternären Chalkogenid AgInTe2 zu beobachten. Schlussendlich ist es gelungen, die strukturellen und elektronischen Eigenschaften von Rubin bei Drücken von bis zu 30.5 GPa zu untersuchen, was einer Verdreifachung des bisher zugänglichen experimentellen Druckbereiches entspricht und die NMR für moderne Hochdruckanwendungen möglich macht.

Spin waves and their quanta, magnons, are the wave-like excitations of a magnetically ordered medium. The technological prospect of utilizing them as low-loss information carriers has driven various research efforts in the field of magnonics. Spin waves arise further interest due to their inherently strong nonlinear behavior which results from their interaction with the surrounding magnetic texture. Hence, magnons are subject to a variety of nonlinear effects and allow for extensive studies of such phenomena. In this work, the propagating spin-waves in micro structured Co25Fe75 conduits have been investigated by means of micro focused Brillouin light scattering spectroscopy. Due to the low intrinsic damping of this metallic compound, spin-wave decay lengths in the order of 20 μm can be observed which have not been reported elsewhere for other ferromagnet thin film materials. Furthermore, nonlinear four-magnon scattering processes can be observed when increasing the spin-wave amplitudes applying a sufficiently strong microwave excitation. This phenomenon introduces additional losses for propagating waves as it diverts energy into the parametric generation of secondary states. It is shown that the reduction of the spin-wave decay lengths reaches up to 50 %. In the second part, a novel approach for the utilization of four-magnon scattering is presented. It is shown that an additional driving signal at a secondary driving frequency can steer the nonlinear process in such a way, that a set of secondary parametric states with a well-defined frequency spacing is populated. This process is referred to as stimulated four-magnon scattering, as it enhances specific nonlinear scattering events. As a result, frequency combs with multiple equidistant modes are observed, which exhibit frequency spacings of 400 MHz up to 2 GHz. These complex spin-wave spectra can actively be tuned in various ways using external parameters such as the driving signals. These results advance the understanding of nonlinear spin waves in general and expands the range of possible technological applications of magnons.:List of Figures List of Tables List of Abbreviations and Acronyms List of Symbols 1 Introduction 2 Theoretical background 2.1 Interactions in microstructured thin film ferromagnets 2.1.1 Exchange interaction 2.1.2 Dipolar interaction and demagnetizing fields 2.2 Magnetization dynamics in ferromagnetic thin films 2.2.1 The Landau-Lifshitz and Gilbert equation 2.2.2 Spin waves 2.3 Nonlinear phenomena 2.3.1 Four-magnon scattering 3 Materials and Methods 3.1 Materials and sample fabrication 3.1.1 The low damping alloy Co25Fe75 3.1.2 Patterning: electron beam and optical lithography 3.1.3 Microwave antenna structures 3.2 Brillouin light scattering 3.2.1 Magnon-photon interaction 3.2.2 The Tandem Fabry Pérot interferometer 3.2.3 BLS microscopy (μBLS) 3.2.4 Phase-resolved BLS (PR-μBLS) 3.2.5 Temporal resolution (TR-μBLS) 3.3 Micromagnetic simulations in MuMax3 3.3.1 Mesh and material parameters 3.3.2 Simulation of magnetization dynamics 4 Results 4.1 Magnon transport in Co25Fe75 micro-conduits 4.1.1 Low external fields and magnetic groundstate 4.1.2 Magnon transport at low driving powers 4.1.3 Impact of nonlinear four-magnon scattering on magnon transport 4.2 Magnon frequency combs 4.2.1 Introduction on stimulated four-magnon scattering 4.2.2 Experimental realization 4.2.3 Amplitude-dependent observations 4.2.4 Tunability of spin-wave frequency combs 4.2.5 Variations of the excitation geometry 5 Summary and outlook Own publications Bibliography 109 Acknowledgement A Appendix A.1 Fabrication of Co25Fe75 microstructures A.2 Atomic Force Microscopy measurement on a 5 μm wide conduit A.3 BLS measurement of spin-wave decay lengths in a 5 μm wide conduit A.4 Calculations: Temporal profile of stimulated four-magnon scattering A.5 Power dependent frequency comb formation measured at positions II & III A.6 Averaged frequency comb mode numbers at reversed magnetic field polarity

Die vorliegende Arbeit befasst sich mit magnetischen Tunnelkontakten (magnetic tunnel junctions, MTJs) auf Basis des Oxids Zinkferrit (ZnxFe3-xO4). Dabei soll das Potential dieses Materials durch die Demonstration des Tunnelmagnetowiderstandes (tunnel magnetoresistance, TMR) in zinkferritbasierten Tunnelkontakten gezeigt werden. Dazu wurde ein Probendesign für MTJs auf Basis der „pseudo spin valve“-Geometrie entwickelt. Die Basis für dieseStrukturen ist ein Dünnfilmstapel aus MgO (Substrat) / TiN / ZnxFe3-xO4 / MgO / Co. Dieser ist mittels gepulster Laserabscheidung (pulsed laser deposition, PLD) hergestellt. Im Rahmen dieser Arbeit wurden die strukturellen, elektrischen und magnetischen Eigenschaften der Dünnfilme untersucht. Des weiteren wurden die fertig prozessierten MTJ-Bauelemente an einem im Rahmen dieser Arbeit entwickeltem und aufgebautem TMR-Messplatz vermessen. Dabei ist es gelungen einen TMR-Effekt von 0.5% in ZnxFe3-xO4-basierten MTJs nachzuweisen. Das erste Kapitel der Arbeit gibt eine Einführung in die spintronischen Effekte Riesenmagnetowiderstand (giant magnetoresistance, GMR) und Tunnelmagnetowiderstand (TMR). Deren technologische Anwendungen sowie die grundlegenden physikalischen Effekte und Modelle werden diskutiert. Das zweite Kapitel gibt eine Übersicht über die Materialklasse der spinellartigen Ferrite. Der Fokus liegt auf den Materialien Magnetit (Fe3O4) sowie Zinkferrit (ZnxFe3-xO4). Die physikalischen Modelle zur Beschreibung der strukturellen, magnetischen und elektrischen Eigenschaften dieser Materialien werden dargelegt sowie ein Literaturüberblick über experimentelle und theoretische Arbeiten gegeben. Im dritten Kapitel werden die im Rahmen dieser Arbeit verwendeten Probenpräparations- und Charakterisierungsmethoden vorgestellt und technische Details sowie physikalische Grundlagen erläutert. Die Entwicklung eines neuen Probendesigns zum Nachweis des TMR-Effekts in ZnxFe3-xO4-basierten MTJs ist Gegenstand des vierten Kapitels. Die Entwicklung des Probenaufbaus sowie die daraus resultierende Probenprozessierung werden beschrieben. Die beiden letzten Kapitel befassen sich mit der strukturellen, elektrischen und magnetischen Charakterisierung der mittels PLD abgeschiedenen Dünnfilme sowie der Tunnelkontaktstrukturen.

Die vorliegende Promotionsarbeit “Density functional study of the electronic and magnetic properties of selected transition metal complexes” beschäftigt sich mit dem Zusammenhang zwischen strukturellen Merkmalen sowie elektronischen und magnetischen Eigenschaften von Einzelmolekül-Magneten. Im Wesentlichen konnte dabei gezeigt werden, dass die magnetischen Eigenschaften sowohl von strukturellen Merkmalen als auch von den elektronischen Eigenschaften bestimmt werden. Des Weiteren ergab sich, dass verschiedene Kenngrößen der magnetischen Eigenschaften (im speziellen der magnetische Grundzustand S sowie die magnetische Anisotropie D) miteinander korreliert sind. Dies ist im Besonderen für eine mögliche Anwendung von Einzelmolekül-Magneten im Bereich der Datenspeicherung von Bedeutung.

Magnetic vortices are fundamental topologically protected magnetic structures which have evolved into a large and intense field of research and hold promise for future technological applications. The fundamental frequency of the magnetic vortex in a disk is directly proportional to the magnitude of the local saturation magnetization and individual sample design resulting in a single vortex precession frequency. Commercial applications like RF oscillators in wireless transmitters and receivers, however, require tuning of the output frequency by external parameters, such as applied fields or spin-polarized currents. It is shown here that the limited tunability of a magnetic vortex in a permalloy disk can be lifted when submitted to local chromium ion implantation by introducing areas in the disk with different saturation magnetization. A static magnetic field is applied to displace the vortex core between these two regions to enable detection of different frequencies corresponding to the respective regions. This realization of multiple resonance frequencies in one and the same magnetic disk is shown experimentally via electrical detection exploiting anisotropic magnetoresistance effects and the results are supported by micromagnetic simulations. In the experiments presented here, the gyrotropic mode is excited at resonance with spin-polarized alternating currents. Systematic investigations (in terms of excitation amplitude, external static field amplitude, angle between static field and current) on the disks without chromium ion implantation clearly indicate that the vortex core is driven by a combination of Oersted field and spin-torque. These measurements also help to identify the linear and non-linear regions of vortex dynamics electrically on single disks. The results shown in this work pave the way for enabling highly tuneable wireless transmitters and receivers based on magnetic vortex structures.

The concept of percolated perpendicular media (PPM) for magnetic data storage is expected to surpass the areal storage density of 1 Tbit in -², which is regarded as the fundamental limit of conventional granular CoCrPt:oxide based recording media. PPM consist of a continuous ferromagnetic thin film with densely distributed defects acting as pinning sites for magnetic domain walls. In this study, practical realizations of PPM were fabricated by the deposition of [Co/Pt]8 multilayers with perpendicular magnetic anisotropy onto nanoperforated templates with various perforation diameters and periods. The structural defects given by the templates serve as pinning sites for the magnetic domain walls within the [Co/Pt]8 multilayers. Magnetometry at both the integral and the local level was employed to investigate the influence of the template on the magnetization reversal and the domain wall pinning. It was found, that magnetic domains can be pinned at the ultimate limit, between three adjacent pinning sites. The coercivity and the depinning field, which both are a measure for the strength of the magnetic domain wall pinning, were found to increase with increasing perforation diameter. The size of magnetic domains within the magnetic film appeared not to depend solely on the diameter of the nanoperforations or on the period of the template, but on the ration between diameter and period. By means of micromagnetic simulations it was found, that the presence of ferromagnetic material within the pinning site given supports the pinning of magnetic domain walls, compared to a pinning site that is solely given by a hole in the magnetic thin film. Investigation of the evolution of the magnetization in magnetic fields smaller than the coercive field revealed, that the energy barrier against thermally induced magnetization reversal is sufficiently large to provide long-term (> 10 years) stability of an arbitrary magnetization state. This could also be qualitatively supported by micromagnetic simulations. Static read/write tests with conventional hard disk recording heads revealed the possibility of imprinting bit patterns into the PPM under study. The minimum bit pitch that could be read back thereby depended on the period of the nanoperforated template.

Die polare magnetooptische Kerr-Effekt-Spektroskopie (MOKE) wird in dieser Arbeit zum ersten Mal zur Charakterisierung paramagnetischer Schichten eingesetzt. Die Schichten bestehen aus Phthalocyanin-Molekülen (H2Pc, VOPc, MnPc, CoPc und CuPc), die sich als Modellsystem zur Untersuchung des Einflusses des Molekülzentrums auf die elektronischen Zustände eignen. Die optischen Konstanten und die Dicken der Schichten werden mittels Ellipsometrie bestimmt. Mithilfe eines optischen Schichtmodells wird aus den Ellipsometrie- und MOKE-Daten die Voigt-Konstante, ein magnetooptischer Materialparameter, berechnet. Der Einfluss des Molekülzentrums auf die energetische Dispersion der Voigt-Konstante ist moderat. Vergleichsweise groß ist der Einfluss der Orientierung der Moleküle auf die Größe der Voigt-Konstante. Daher kann diese als Maß für den Aufstellwinkel des planaren CuPc herausgestellt werden. Darüber hinaus wird am Beispiel von CuPc gezeigt, dass sich die strukturelle Ordnung in molekularen Schichten mittels Reflexions-Anisotropie-Spektroskopie quantifizieren lässt. Die MOKE-Spektroskopie wird zusammmen mit MOKE-Magnetometrie auch zur Untersuchung von Eisen-Platin-Schichten mit Schichtdicken um 5 nm auf thermisch oxidiertem Silizium verwendet. Hier wird der Einfluss von eindiffundiertem Kupfer auf die magnetischen Eigenschaften Remanenz, Koerzitivität und magnetische Anisotropie der Schichten untersucht. Dabei wird neben der in Form einer Unterschicht bereitgestellten Kupfermenge die Temperatur variiert, bei der das Kupfer diffundiert. Die Magnetometrieuntersuchungen ergeben, dass Kupfer die magnetischen Eigenschaften der Eisen-Platin-Schichten verbessert, das Optimum des Kupfergehalts aber deutlich unter 20% liegt. Die optimale Mischtemperatur beträgt 600°C. Durch die Anwendung der MOKE-Spektroskopie wurde im Rahmen dieser Arbeit erstmals die Präsenz einer Feinstruktur der magnetooptischen Übergänge aus den 3d-Zuständen des Eisens entdeckt. Durch Vergleichsmessungen mit Schichten anderer Schichtdicke und auf anderen Substraten kann diese Feinstruktur mit mechanischen Verspannungen an der Grenzfläche zum Substrat in Verbindung gebracht werden.

Diese Dissertation stellt die erste Anwendung des magneto-optischen Kerr Effektes (MOKE) auf ferromagnetische Metall/Organische Heterostrukturen zur Aufklärung der optischen und chemischen Eigenschaften dar. Die MOKE-Untersuchungen wurden spektroskopisch in einem Energiebereich von 1.7 eV bis 5.5 eV durchgeführt. Heterostrukturen, wie sie hier untersucht werden, sind relevant für Anwendungen in der organischen Spintronik. Die Auswertung der Experimentellen Daten wird unterstützt durch numerische Simulationen eines Schichtmodells und ergänzende Untersuchung der strukturellen und magnetischen Eigenschaften unter Zuhilfenahme von AFM, TEM, SEM, STXM und SQUID-Magnetometrie. In der aktuellen Arbeit wurde Ni als Beispiel einer ferromagnetischen Schicht oberhalb oder unterhalb des organischen Films verwendet. Die organische Schicht besteht jeweils aus den diamagnetischen Molekülen Rubren, Pentacen und Fulleren, welche nur ein vernachlässigbares MOKE-Signal aufweisen. Zum Vergleich wurden das metallfreie Phtalocyanin H2Pc, welche ein nur eine bis zwei Größenordnungen schwächeres MOKE Signal als das genutzte Ni zeigen, betrachtet. Selbst Moleküle, welche kein intrinsisches MOKE-Signal zeigen, können über die optische Interferenz Einfluss auf das MOKE Signal von Ni nehmen. Daher kann die Dicke der organischen Schicht genutzt werden, um den Verlauf des MOKE Spektrum zu kontrollieren. Dies wird für Rubren und C60 gezeigt. Beim Vergleich des MOKE-Spektrums von Rubren/Ni- und Ni/Rubren-Doppelschichten war es möglich zu zeigen, dass die Metallablagerung an der Oberfläche einen Versiegelungseffekt hat, welcher die Oxidation der organischen Unterschicht verlangsamt. AFM und TEM Messungen zeigen, dass Ni die Morphologie der unteren Rubrenschicht annimmt. Die Proben, die mit einer geringen Wachstumsrate von Rubren hergestellt wurden, weisen bei einer nominellen Schichtdicke von 15 nm klar geformte Rubren-Inseln mit großen Abständen zwischen ihnen auf. In diesen Fällen zeigte die magnetische Hysteresemessung von MOKE bei Raumtemperatur eine unterschiedliche Gestalt in Abhängigkeit von der Photonenenergie. Die Hystereseschleifen wurden durch die Präsenz zweier magnetischer Phasen interpretiert. Die MOKE-Spektren dieser beiden Phasen wurden aus dem experimentellen Spektrum separiert. Die Gestalt des gemessenen Spektrums ändert sich mit der Stärke des angelegten Feldes aufgrund der unterschiedlichen Beiträge der zwei Phasen. An den ferromagnetischen Metall/organischen Schichten wurde TEM angewendet, um die Größe der Metallpartikel zu bestimmen, sowie STXM um die Orientierung der organischen Moleküle festzustellen. Die Schichtdicke, das Massenverhältnis sowie die Wechselwirkung zwischen Metall und organischen Material beeinflussen nachweislich das MOKE Signal.

Chemically ordered FePt is one of the most promising materials to reach the ultimate limitations in storage density of future magnetic recording devices due to its high uniaxial magnetocrystalline anisotropy and a corrosion resistance superior to rare-earth based magnets. In this study, FePt and FePt/Cu bilayers have been sputter deposited at room temperature onto thermally oxidized silicon wafers, glass substrates and self-assembled arrays of spherical SiO2 particles with diameters down to 10 nm. Millisecond flash lamp annealing, as well as conventional rapid thermal annealing was employed to induce the phase transformation from the chemically disordered A1 phase into the chemically ordered L10 phase. The influence of the annealing temperature, annealing time and the film thickness on the ordering transformation and (001) texture evolution of FePt films with near equiatomic composition was studied. Whereas flash lamp annealed FePt films exhibit a polycrystalline morphology with high chemical L10 order, rapid thermal annealing can lead to the formation of chemically ordered FePt fifilms with (001) texture on amorphous SiO2/Si substrates. The resultant high perpendicular magnetic anisotropy and large coercivities up to 40 kOe are demonstrated. Simultaneuosly to the ordering transformation, rapid thermal annealing to temperatures exceeding 600 °C leads to a break up of the continuous FePt film into separated islands. This dewetting behavior was utilized to create regular arrays of FePt nanostructures on SiO2 particle templates with periods down to 50 nm. The addition of Cu improves the (001) texture formation and chemcial ordering for annealing temperatures T < 600 °C. In addition, the magnetic anisotropy and the coercivity of the ternary FePtCu alloy can be effectively tailored by adjusting the Cu content. The prospects of FePtCu based exchange spring media, as well as the magnetic properties of FePtCu nanostructures fabricated using e-beam and nanoimprint lithography have been investigated.