Im Rahmen dieser Arbeit wurde eine neue Kombination Metallatomquelle - Hochfrequenz-Ionenfalle aus den vorliegenden Funktionseinheiten aufgebaut und für die Untersuchung der Reaktionen zwischen Ionen und Metallatomen eingesetzt. In der Anordnung durchdringt der effusive Metallatomstrahl die Falle, in der die kalten Ionen gespeichert sind. Mit der Methode wurde zunächst die schnelle Reaktion zwischen O2+ Ionen und Ni Atomen untersucht. Der Ratenkoeffizient der NiO+ Bildung wurde bestimmt. Als nächstes wurde eine Reaktionskette gesucht, mit welcher ionische Metallcluster in der Falle gebildet werden. Es wurde beobachtet, daß die Bildung von Ni(N2)n+ Ionen sehr schnell verläuft. Der erste Schritt des Wachstums der ionischen Ni Cluster, d.h. die Ni2+ Bildung, wurde durch die Ni-Austauschreaktion NiN2+ + Ni realisiert; der Ratenkoeffizient wurde bestimmt. Weiterhin wurde ein lineares Flugzeitmassenspektrometer aufgebaut, mit dem die gespeicherten Ionen analysiert werden. Die in der Falle weit verteilten Ionen werden für die Flugzeitanalyse mit speziellen Pulsen vorbereitet. Eine Massenauflösung von 50 wurde erreicht. In einer temperaturvariablen Ionenfalle wurde das Wachstum von (CO)n+ Clustern untersucht. Die Cluster wurden durch die sequentielle Anlagerung von CO Molekülen an ein CO+ Ion gebildet. Die Ratenkoeffizienten der Dreikörperassoziation wurden für die ersten zwei Wachstumsschritte CO+ + CO und (CO)2+ + CO bei verschiedenen Temperaturen und CO Dichten bestimmt. Das weitere Wachstum wird durch zwei Isotopenklassen der (CO)3+ Ionen und größerer Cluster beeinflußt. Reaktionspfade zur Bildung und Isomerisierung von (CO)n+ Clustern werden vorgeschlagen. Die Bildung großer Cluster (n > 4) wird durch den gepulsten intensiven Einlaß von CO Gas erzielt.

In der vorliegenden Arbeit wurde die Methode der magnetischen Kernspinresonanz (NMR) eingesetzt, um beim Schadstoffabbau stattfindende Prozesse und geochemische Reaktionen zerstörungs- und beprobungsfrei zu untersuchen. Dies ist möglich, da die gelösten Elektronenakzeptoren Sauerstoff und Eisen paramagnetisch sind und somit einen Ein uss auf die NMRRelaxationszeiten ausüben. Der lineare Zusammenhang zwischen der gelösten Sauerstoff- beziehungsweise Eisen-Konzentration und den NMR-Relaxationsraten 1/T1 und 1/T2 wurde quantifiziert. Weiterhin wurde der bereits bekannte Einfluss der Matrixoberflächen von porösen Medien auf die Relaxation von Wasser nachgewiesen. Die paramagnetischen Zentren auf Sandoberflächen führen ebenfalls zu einer Verkürzung der Relaxationszeiten. Es wurde gezeigt, dass die kleinsten Korngrößen der verwendeten Sande den größten Einfluss auf die Oberflächenrelaxation haben. Wird die Oberflächenrelaxation berücksichtigt, ist auch in porösen Medien die ermittelte lineare Abhängigkeit der Relaxationszeiten von der Ionenkonzentration anwendbar, um den Gehalt an gelösten paramagnetischen Ionen aus Relaxationsmessungen zu ermitteln. Beispielhaft wurde der Anstieg der Eisen(III)-Konzentration in der Porenlösung von natürlichen Sanden infolge der Auflösung eisenhaltiger Mineralien von den Oberflächen zeitlich und räumlich detailliert betrachtet. Eine durchgeführte Modellierung zeigte, dass das Reaktionssystem zu Beginn der Reaktion von der Diffusion dominiert wird, am Ende dann die Reaktionsgeschwindigkeit der bestimmende Parameter ist. Die beim biologischen Schadstoffabbau auftretenden Redoxprozesse des Eisens wurden durch rein chemische Reaktionen unter Verwendung von Oxidations- und Reduktionsmitteln simuliert. Die zeitlich und räumlich detaillierte Beobachtung des Anstiegs beziehungsweise des Abfalls der gelösten Eisen(III)-Konzentration in der (Poren-)Lösung war mit NMR-Relaxometrie trotz der Schnelligkeit der Reaktionen möglich. Mit Hilfe der anschliessenden Modellierung wurde der wichtige Einfluss des pH-Wertes auf den genauen Ablauf der Reaktionen deutlich gemacht. Nur in sehr sauren pH-Bereichen (pH < 3) liegen die Eisen(III)-Ionen in Lösung vor. Weiterhin wurde der Einfluss der Mikroorganismen selbst auf die NMR-Relaxations- und Diffusionsmessungen untersucht. Im Rahmen dieser Arbeit wurde an Medien mit Lactobacillus und Penicillium eine Verschiebungen in den Relaxationszeitverteilungen hin zu kleineren Relaxationszeiten gemessen. Dies basiert auf der bereits bekannten Verringerung der Mobilität der Spins innerhalb der Biomasse. Für Bakterien von Geobacter metallireducens konnte erstmals der Verbrauch von Eisen(III)-Ionen durch Reduktion während des Wachstum anhand der ansteigenden T2-Relaxationszeit gezeigt werden.

Im Rahmen dieser Arbeit wurde eine neue Kombination Metallatomquelle - Hochfrequenz-Ionenfalle aus den vorliegenden Funktionseinheiten aufgebaut und für die Untersuchung der Reaktionen zwischen Ionen und Metallatomen eingesetzt. In der Anordnung durchdringt der effusive Metallatomstrahl die Falle, in der die kalten Ionen gespeichert sind. Mit der Methode wurde zunächst die schnelle Reaktion zwischen O2+ Ionen und Ni Atomen untersucht. Der Ratenkoeffizient der NiO+ Bildung wurde bestimmt. Als nächstes wurde eine Reaktionskette gesucht, mit welcher ionische Metallcluster in der Falle gebildet werden. Es wurde beobachtet, daß die Bildung von Ni(N2)n+ Ionen sehr schnell verläuft. Der erste Schritt des Wachstums der ionischen Ni Cluster, d.h. die Ni2+ Bildung, wurde durch die Ni-Austauschreaktion NiN2+ + Ni realisiert; der Ratenkoeffizient wurde bestimmt. Weiterhin wurde ein lineares Flugzeitmassenspektrometer aufgebaut, mit dem die gespeicherten Ionen analysiert werden. Die in der Falle weit verteilten Ionen werden für die Flugzeitanalyse mit speziellen Pulsen vorbereitet. Eine Massenauflösung von 50 wurde erreicht. In einer temperaturvariablen Ionenfalle wurde das Wachstum von (CO)n+ Clustern untersucht. Die Cluster wurden durch die sequentielle Anlagerung von CO Molekülen an ein CO+ Ion gebildet. Die Ratenkoeffizienten der Dreikörperassoziation wurden für die ersten zwei Wachstumsschritte CO+ + CO und (CO)2+ + CO bei verschiedenen Temperaturen und CO Dichten bestimmt. Das weitere Wachstum wird durch zwei Isotopenklassen der (CO)3+ Ionen und größerer Cluster beeinflußt. Reaktionspfade zur Bildung und Isomerisierung von (CO)n+ Clustern werden vorgeschlagen. Die Bildung großer Cluster (n > 4) wird durch den gepulsten intensiven Einlaß von CO Gas erzielt.

Die stark zunehmende Verbreitung leistungsfähiger Akkumulatoren im Rahmen der Energiewende erfordert elektrische Diagnoseverfahren für Batterien wie die Impedanzspektroskopie. Sie ermöglicht durch die Messung des elektrischen Verhaltens einen Einblick ins Innere einer Batterie. Die Auswertung der gemessenen Impedanzspektren mit Modellen stellt aufgrund der Komplexität der ablaufenden elektrochemischen Vorgänge, einer damit verbundenen hohen Modellkomplexität und dem resultierenden Regressionsaufwand eine große Hürde dar. Einen Ausweg bieten Zeitkonstantendichtespektren (DRT), die sich aus Impedanzdaten berechnen lassen. Sie ermöglichen eine schnelle Identifikation der Anzahl der wirkenden Mechanismen zusammen mit deren Stärken und Zeitkonstanten und vereinfachen durch die erleichterte Trennbarkeit der Mechanismen die weitere Auswertung. Bei der Berechnung aus Impedanzdaten ist die Lösung eines unterbestimmten Gleichungssystems unter Nebenbedingungen notwendig. Insbesondere die Zahl der für die Berechnung zur Verfügung stehenden Impedanzmesspunkte schränken die Lösungsqualität stark ein und machen stabilisierende Regularisierungsverfahren erforderlich. Ein weiteres Problem stellen induktive Effekte dar, die mit der klassischen DRT nicht analysiert werden können. Um eine einfache Berechnung zu ermöglichen wurde im Rahmen der Arbeit ein Berechnungsverfahren entwickelt, dass digitale Filter mit einem iterativen Lösungsupdate kombiniert, um die DRT direkt aus Zeitdaten zu berechnen. Das Verfahren zeichnet sich durch seine numerische Einfachheit bei gleichzeitig stabiler Berechnung der DRT aus. Durch die große Datenbasis wird keine aufwendige Regularisierung bei der DRT Berechnung benötigt, die Auflösung verbessert sich und das Verfahren ist durch seine minimalen Anforderung für die Implementierung in Embedded Systemen geeignet. Um auch Spektren mit induktiven Anteilen auswerten zu können, wurde die DRT und die zugehörige Berechnung erweitert. Im Ergebnis erhält man zusätzlich zum bekannten kapazitiven ein induktives Zeitkonstantendichtespektrum, mit dem sich induktives Verhalten analog der klassischen DRT beschreiben lässt. / The rapidly increasing spread of powerful accumulators requires electrical diagnostic methods for batteries such as impedance spectroscopy. By measuring the electrical behavior, it provides an insight into the interior of a battery. The evaluation of the measured impedance spectra with models is a complicated task, due to the complexity of the electrochemical processes taking place, an associated high model complexity and the resulting regression effort. Distribution of Relaxation Times spectra (DRT), which can be calculated from impedance data, offer a way out. They allow a quick identification of the number of acting mechanisms together with their strengths and time constants and simplify further analysis by facilitating the separability of the mechanisms. The calculation from impedance data requires the solution of an underdetermined system of equations under constraints. In particular, the number of impedance measurement points available for the calculation severely limits the solution quality and necessitates regularization procedures during calculation. Another problem is posed by inductive effects, which cannot be analyzed with classical DRT. In order to enable a simple computation, a computational method was developed in this thesis that combines digital filters with an iterative solution update to compute the DRT directly from time domain measurement data. The method is characterized by its numerical simplicity while providing a stable computation of the DRT. Due to the large number of measurement points, no regularization is needed in the DRT calculation, the resolution improves and the method is suitable for implementation in embedded systems due to its minimal requirement. In order to be able to evaluate spectra with inductive components, the DRT and the associated calculation were extended. As a result, an inductive DRT spectrum is obtained in addition to the known capacitive one, with which inductive behavior can be described analogously to the classical DRT.

This thesis experimentally investigates laser-driven proton acceleration in the regime of target normal sheath acceleration (TNSA) using ultrashort (pulse duration τL = 30 fs), high power (∼100TW) laser pulses. The work focuses on how the temporal intensity profile of the ultrashort laser pulse influences the plasma formation during the laser-target interaction and the subsequent acceleration process. The corresponding experiments are performed at the Draco laser facility at the Helmholtz-Zentrum Dresden – Rossendorf. The main result of the thesis is the experimental observation of transverse spatial modulations in the laser-driven proton distribution. The onset of the modulations occurs above a target-dependent laser energy threshold and is found to correlate with parasitic laser emission preceding the ultrashort laser pulse. The analysis of the underlying plasma dynamics by using numerical simulations indicates that plasma instabilities lead to the filamentation of the laser-accelerated electron distribution. The resulting spatial pattern in the electron distribution is then transferred to the proton distribution during the acceleration process. The plasma instabilities, which the electron current is subjected to, are a surface-ripple-seeded Rayleigh-Taylor or a Weibel instability. Regarding their occurrence, both instabilities show a strong dependence on the initial plasma conditions at the target. This supports the experimentally observed connection between the temporal intensity profile of the laser pulse and the development of spatial modulations in the proton distribution. The study is considered the first observation of (regular) proton beam modulations for TNSA in the regime of ultrashort laser pulses and micrometer thick target foils. The experiments emphasize the requirement for TNSA laser power scaling studies under the consideration of realistic laser-plasma interaction conditions. In that way, the potential of the upcoming generation of Petawatt power lasers for laser-driven proton acceleration can be assessed and fully exploited. In the second part of the thesis, experimental pump-probe techniques are investigated. With an imaging method termed high depth-of-field time-resolved microscopy in a reflective probing setup, micrometer-size local features of the near-critical density plasma as well as the global topography of the plasma can be resolved. The spatio-temporal resolution of the target ionization and heating dynamics is achieved by probing the target reflectivity, whereas the angular distribution of the reflected probe beam carries signatures of the plasma expansion. The presented probing technique avails to correlate the temporal intensity profile of a laser pulse with the spatio-temporal plasma evolution triggered upon laser-target interaction.

Die vorliegende Arbeit befasst sich mit dem Einfluss einer hyperthermischen Stickstoffionenbestrahlung (Ekin < 25 eV) auf das Galliumnitrid-Schichtwachstum. Dabei wird insbesondere der Einfluss einer Oberflächenrekonstruktion, einer Strukturierung der Oberfläche, einer Zwischenschicht (Pufferschicht) und der Einfluss verschiedener Siliziumsubstratorientierungen auf das epitaktische Wachstum von dünnen Galliumnitrid-Schichten nach einer hyperthermischen Stickstoffionenbestrahlung diskutiert. Ziel war es, möglichst dünne, epitaktische und defektarme Galliumnitrid-Schichten zu erhalten. Für die Charakterisierung der Galliumnitrid-Schichten und der Siliziumsubstrate standen diverse Analysemethoden zur Verfügung. Die kristalline Oberflächenstruktur konnte während des Wachstums mittels Reflexionsbeugung hochenergetischer Elektronen beobachtet werden. Nachfolgend wurde die Oberflächentopografie, die kristalline Struktur und Textur, sowie die optischen Eigenschaften der Galliumnitrid-Schichten mittels Rasterkraftmikroskopie, Röntgenstrahl-Diffraktometrie, hochauflösender Transmissionselektronenmikroskopie und Photolumineszenzspektroskopie untersucht.

For the safety assessment of high-level nuclear waste repositories, it is mandatory to know the transportation paths of contaminants, e.g. actinyl ions, in the geological barrier. The most attention needs to be focused on the transport in aquifers, because water contamination, depending on retention and migration processes of radionuclides in the geosphere, is of primary environmental concern. The migration behavior of actinides in ground water is mainly controlled by aquatic speciations and sorption processes at water-mineral interfaces. Hence, the investigation of complexspecies in aqueous solutions and at mineral surfaces becomes essential for the safety assessment in the near and far field of nuclear repositories. For deep ground repositories, clay and clay minerals are considered as possible host rocks, because they show a low permeability and are expected to have a high retention capacity towards actinyl ions. But the complexity of naturally occurring minerals in particular their surface often hampers the unequivocal interpretation of results obtained from sorption experiments. The use of model phases only showing one particular functional group at the surfaces with a well defined surface topology is an appropriate approach for the understanding of the basic sorption processes. Aluminum oxide and hydroxides are of special interest because they represent main components in clays and clay minerals. In particular, gibbsite is widely used as a model system because it represents not only the most common crystalline aluminum hydroxide but also a ubiquitous weathering product of alumosilicates. Furthermore, the elemental structural unit of gibbsite, that is the Al(OH)6 octahedron, occurs ubiquitously as part of the structure of common clay minerals like kaolinite. In the present study, the sorption processes of U(VI) and Np(V) on gibbsite were studied under consideration of the aqueous speciation.

Die vorliegende Arbeit beschreibt die Implementierung ionenstrahlanalytischer Methoden zur Charakterisierung der Probenzusammensetzung in einem Helium-Ionen-Mikroskop mit einem auf unter einen Nanometer fokussierten Ionenstrahl. Zur Bildgebung wird dieser im Mikroskop über Probenoberflächen gerastert und die lokale Ausbeute an Sekundärelektronen gemessen. Obwohl sich damit ein hoher topografischer Kontrast erzeugen lässt, lassen sich weder aus der Ausbeute noch aus der Energieverteilung der Sekundärelektronen verlässliche Aussagen zur chemischen Zusammensetzung der Probe treffen. Daher wurden in dieser Arbeit verschiedene ionenstrahlinduzierte Sekundärteilchen hinsichtlich ihrer Eignung für die Elementanalytik im Helium-Ionen-Mikroskop verglichen. Zur Evaluation standen der Informationsgehalt der Teilchen, deren Analysierbarkeit sowie deren verwertbare Ausbeute. Die Spektrometrie rückgestreuter Teilchen sowie die Sekundärionen-Massenspektrometrie wurden dabei als die geeignetsten Methoden identifiziert und im Detail untersucht. Gegenstand der Untersuchung waren physikalische Limitierungen und Nachweisgrenzen der Methoden sowie deren Eignung zum Einbau in ein Helium-Ionen-Mikroskop. Dazu wurden verschiedene Konzepte von Spektrometern evaluiert, erprobt und hinsichtlich ihrer Effizienz, Energieauflösung und Umsetzbarkeit im Mikroskop bewertet. Die Flugzeitspektrometrie durch Pulsen des primären Ionenstrahls konnte als die geeignetste Technik identifiziert werden und wurde erfolgreich in einem Helium-Ionen-Mikroskop implementiert. Der Messaufbau, die Signal- und Datenverarbeitung sowie vergleichende Simulationen werden detailliert beschrieben. Das Spektrometer wurde weiterhin ausführlich hinsichtlich Zeit-, Energie- und Massenauflösung charakterisiert. Es werden ortsaufgelöste Rückstreuspektren vorgestellt und damit erstmalig die Möglichkeit zur Ionenstrahlanalytik im Helium-Ionen-Mikroskop auf einer Größenskala von ≤ 60 nm aufgezeigt. Das Pulsen des primären Ionenstrahls erlaubt es zudem, die Technik der Sekundärionen-Massenspektrometrie anzuwenden. Diese Methode bietet Informationen zur molekularen Probenzusammensetzung und erreicht für einige Elemente niedrigere Nachweisgrenzen als die Rückstreuspektrometrie. Damit konnten erstmalig im Helium-Ionen-Mikroskop gemessene Sekundärionen-Massenspektren sowie die ortsaufgelöste Elementanalyse durch spektrometrierte Sekundärionen demonstriert werden. Die Ergebnisse dieser Arbeit sind in der Fachzeitschrift Ultramicroscopy Band 162 (2016) S. 91–97 veröffentlicht. Ab Oktober 2016 werden diese auch in Form eines Buchkapitels in dem Buch „Helium Ion Microscopy“, Springer Verlag Heidelberg zur Verfügung stehen. / The present work describes the implementation of ion beam analysis methods in a helium-ion-microscope for the determination of sample compositions with a focused ion beam of < 1 nm size. Imaging in the microscope is realized by scanning the focused ion beam over the sample surface while measuring the local secondary electron yield. Although this procedure leads to a high topographical contrast, neither the yield nor the energy distribution of the secondary electrons deliver reliable information on the chemical composition of the sample. For this purpose, in this work different ion beam induced secondary particles were compared with respect to their suitability for the analysis of the chemical composition in the helium-ion-microscope. In particular the information content of the particles, their analysability and their yield were evaluated. As a result, the spectrometry of backscattered particles and the mass spectrometry of sputtered secondary ions were identified as the most promising methods and regarded in detail. The investigation focused on physical limitations and detection limits of the methods as well as their implementability into a helium-ion-microscope. Therefor various concepts of spectrometers were evaluated, tested and validated in terms of their efficiency, energy resolution and practicability in the microscope. Time-of-flight spectrometry by pulsing the primary ion beam could be identified as the most suitable technique and has been successfully implemented in a helium-ion-microscope. The measurement setup, signal processing and data handling as well as comparative simulations are described in detail. Further the spectrometer was characterized explicitly in terms of time, energy and mass resolution. Spatially resolved backscattering spectra will be shown demonstrating the feasibility of performing ion beam analysis in a helium-ion-microscope for the first time on a size scale of ≤ 60 nm. By pulsing the primary ion beam the technique of secondary ion mass spectrometry becomes automatically accessible. This method provides information on the molecular composition of samples and can reach higher detection limits than those from backscattering spectrometry. For the first time, in a helium-ion-microscope measured secondary ion mass spectra and spatially resolved elemental analysis by spectrometry of secondary ions, could be demonstrated. The results of this work are published 2016 in the scientific journal Ultramicroscopy, volume 162 on pages 91 to 971. In October 2016 there will be another publication as a book chapter in „Helium Ion Microscopy“ (publisher: Springer Verlag Heidelberg).

Das Hauptziel einer Strahlentherapie, die möglichst vollständige Vernichtung des Tumorgewebes bei einer höchstmöglichen Schonung des umliegenden Gewebes und der Risikoorgane, kann mit Kohlenstoffionen besser als mit Elektronen oder Gammastrahlung erreicht werden. Ionen haben ein inverses Tiefen-Dosisprofil, sie geben einen Großteil ihrer Energie am Ende ihres Weges durch Materie ab. Dieses Energieabgabeverhalten, die wohl definierte Reichweite und die erhöhte biologische Wirksamkeit im Tumor prädestinieren zum Beispiel Kohlenstoffionen für die Behandlung inoperabler, gegen konventionell eingesetzte Strahlung resistenter Tumoren. Allerdings führen diese Eigenschaften der Strahlung auch dazu, dass Veränderungen der Dichte der Materie im Strahlweg zu einer Verschiebung des Maximums der Energieabgabe und damit zu einer deutlichen Veränderung der Dosisverteilung führen. Ein Monitoring der reichweitesensitiven Ionenbestrahlungen ist somit erforderlich. Die Positronen-Emissions-Tomographie (PET), die normalerweise dazu benutzt wird, die Verteilung eines injizierten Positronenemitters im Gewebe zu bestimmen, kann hier eingesetzt werden. Durch Kernreaktionen der einfliegenden Kohlenstoffionen mit Atomkernen des Gewebes kommt es zur Erzeugung von Positronenemittern, die über ihren Zerfall mit dem an der experimentellen Therapieanlage an der Gesellschaft für Schwerionenforschung installierten in-beam PET-Scanner nachgewiesen werden können. Da die Dosisverteilung und die erzeugte Aktivitätsverteilung durch verschiedene physikalische Prozesse bedingt sind, ist ein direkter Vergleich der PET-Messung mit der von den Ärzten und Medizinphysikern festgelegten Dosisverteilung nicht möglich. Aus der Dosisverteilung und dem Zeit-ablauf der Bestrahlung wird eine Vorhersage der Aktivitätsverteilung berechnet, die dann mit der Messung verglichen wird. Auf der Grundlage dieses Vergleiches ist die in-beam PET-Methode in der Lage, während der Behandlung Reichweiteabweichungen im Patienten, Ungenauigkeiten in der Positionierung und auch Fehler im physikalischen Strahlmodell aufzuzeigen. Trotz einer guten Anpassung der in der Vorausberechnung verwendeten physikalischen Modelle an die Realität kommt es zu Abweichungen, die nicht mit einer ungenauen Dosisapplikation begründbar sind. Diese sind zum größten Teil durch die metabolischen Vorgänge im Patienten bedingt, an denen die Positronenemitter teilnehmen. Diese Washout-Prozesse sind zwischen verschiedenen Patienten und verschiedenen Behandlungstagen nicht reproduzierbar. Im Rahmen der vorliegenden Arbeit wurde eine Quantifizierung des Washouts in Abhängigkeit verschiedener Parameter vorgenommen, deren Berücksichtigung zur Verbesserung der Vorausberechnung führt. Um eine flexiblere Positionierung des Patienten am raumfesten Bestrahlungssystem der GSI zu ermöglichen, wurde an der GSI ein Bestrahlungsstuhl entwickelt. Um auch bei der Bestrahlung sitzender Patienten eine in-beam PET-Messung zu ermöglichen, sind die beiden Detektor-Einheiten der PET-Kamera um die Strahlachse drehbar. Durch die hohe Eigenmasse der Detektoren kommt es jedoch zu Deformationen der idealen Kreisbahn. Um eine ortsgenaue Rekonstruktion der Daten zu ermöglichen, müssen diese Deformationen quantifiziert und korrigiert werden. Dies war ein weiteres Anliegen dieser Arbeit. Das wichtigste Ziel der vorliegenden Dissertation jedoch war, die in-beam PET-Methode auf neue Ionensorten zu erweitern. Es wurde gezeigt, dass die in-beam PET-Methode auch für 3He-Bestrahlungen angewendet werden kann. Dafür wurden Experimente an einem 3He-Strahl durchgeführt. Die Aktivitätsausbeute ist bei gleicher applizierter Dosis etwa dreimal so hoch wie bei 12C-Bestrahlungen. Die erreichbare Reichweite-Auflösung ist kleiner als 1 mm. Bei der Bestrahlung eines inhomogenen Phantoms wurde gezeigt, dass ein Kontrast zwischen verschiedenen Materialien auflösbar ist. Aus den experimentell bestimmten Reaktionsraten wurden Wirkungsquerschnitte für zu Positronenemittern führende Reaktionen abgeschätzt. Die in den 3He-Experimenten genommenen Daten wurden denen in Kohlenstoff-Ionen-Experimenten gewonnen sowie Literaturdaten für Protonenbestrahlungen gegenübergestellt. Ein Vergleich mit den Rechnungen des Simulationsprogrammes Shield-Hit erfolgte. Eine Zusammenstellung von Wirkungsquerschnittsmodellen und die aufgestellten Anforderungen an ein für in-beam PET verwendbares Simulationsprogramm sind vorbereitend für weitere Arbeiten.

In der vorliegenden Arbeit werden in einer Guided-Ion-Beam - Apparatur Ionen-Molekuel-Reaktionen einfacher Kohlenwasserstoffsysteme in der Gasphase untersucht. Dabei werden die Methoden zur Messung von differentiellen und integralen Querschnitten auf polyatomare Systeme uebertragen und insbesondere der Informationsgehalt differentieller Querschnitte fr komplexere, polyatomare Reaktionssysteme analysiert. Es werden Reaktionen zwischen dem Methyl-Kation (CH3+/CD3+) und den Neutralmolekuelen Methan, Ethan, Propan, Ethen und Propen untersucht. Fuer Stossenergien zwischen 0.1 eV und 7 eV werden absolute Ratenkoeffizienten der einzelnen Reaktionskanaele gemessen und aus der Analyse der Produktgeschwindigkeitsverteilungen eine Zuordnung zu grundlegenden Reaktionsmechanismen vorgenommen. Durch Vergleich der Einzelergebnisse zeigen sich grundlegende Gemeinsamkeiten, aber auch entscheidende Unterschiede in der Reaktionsdynamik kleiner Kohlenwasserstoffsysteme. Fuer die Reaktionen mit Alkanen wird ein umfassendes Reaktionsmodell diskutiert. Die apparative Erweiterung um einen 22-Pol-Zwischenspeicher erlaubt die Relaxation angeregter Primaerionen. An zwei Beispielen wird die Funktionsfaehigkeit demonstriert.