• Refine Query
  • Source
  • Publication year
  • to
  • Language
  • 19
  • 9
  • 6
  • Tagged with
  • 34
  • 19
  • 16
  • 12
  • 10
  • 9
  • 9
  • 9
  • 7
  • 6
  • 6
  • 6
  • 6
  • 6
  • 6
  • About
  • The Global ETD Search service is a free service for researchers to find electronic theses and dissertations. This service is provided by the Networked Digital Library of Theses and Dissertations.
    Our metadata is collected from universities around the world. If you manage a university/consortium/country archive and want to be added, details can be found on the NDLTD website.
21

Fullerene im Strahlungsgleichgewicht - Untersuchungen in einem Quadrupolspeicher

Decker, Silvio 11 August 2009 (has links)
Das wissenschaftliche Ziel der Arbeit ist die Untersuchung von optischen und chemischen Eigenschaften von kohlenstoffhaltigen Teilchen im besonderen Fullerene bei hohen Temperaturen. Die Arbeit behandelt im Detail den Aufbau und die Charakterisierung einer Messapparatur zur Untersuchung von Fulleren-Kationen. Nach einer kurzen Einführung zum Thema und einer Beschreibung des Aufbaus der Arbeit beginnt diese mit der Charakterisierung der Apparatur als Ganzes und ihrer Elemente. Dazu gehört die weiterentwickelte Sublimationsionenquelle, der Quadrupolspeicher und der Ionendetektor. Es werden eingehende Messungen zur Speicherung und zum Nachweis der absoluten Zahl von gespeicherten Ionen vorgestellt. Weiterhin wird das optische Nachweissystem bezüglich der Sammelleistung und des Empfindlichkeit eingehend untersucht. Nach der Einführung in die Apparatur wird die Verteilung der Ionen im Speicher näher beleuchtet und gezeigt, dass ein optischer Nachweis der Zahl gespeicherter Ionen möglich ist. Außerdem wird gezeigt, dass es gelingt die kinetische Temperatur der Ionen im Speicher, durch die geometrische Vermessung der Ionenverteilung zu bestimmen. Im weiteren wird auf die thermische Emission heißer C60+ näher eingegangen. Dazu wird ein klassisches dielektrisches Modell zur thermischen Emission vorgestellt. Es werden Messprinzipien zur Temperaturbestimmung der lasergeheizten Ionen erörtert und Messungen zur Temperatur des Ionenensembles präsentiert. Weiterhin werden Messungen zum C2-Verlust von C60+ als Funktion der Temperatur vorgestellt. Die experimentell ermittelte Aktivierungsenergie der C2-Verlustreaktion mit Ea = 2,3...5,4eV zeigt deutliche Abweichungen zu bekannten Literaturwerten. Die Ergebnisse dieser Messung werden mit einer nummerischen Simulation zur Energieverteilung im Ionenensemble diskutiert. Die Arbeit endet mit einer Zusammenfassung und einem Ausblick auf weitere experimentelle Möglichkeiten der Messmethode. Ersetzt durch neues Dokument, wegen URL auf Titelseite. / The scientific goal of this work is the study of optical and chemical properties of carbon containing particles especially fullerenes at high temperatures. This work covered the construction and characterization of the measuring apparatus for the investigation of fullerene cations. It follows a characterization of the apparatus and its elements after a short introduction and a description of the structure of this work. This involved the further developed sublimation ion source, the quadrupole trap and the ion detections system. Extensive measurements of the ion trapping and the proof of the absolute number of trapped ions are presented. Further on the optical detections system is characterized in depth regarding the collection efficiency and sensitivity. After the introduction in the apparatus the distribution of the ions inside the trap is closer examined. The possibility of the optical detections of the number of trapped ions is shown. Additionally it is pointed out that the kinetic temperature of the ions can be extracted by geometrical measurement of the ion distribution. Further on it is enlarged on the thermal emission of hot C60. For this a classical dielectric model for the thermal emission is presented. Measuring principals of the temperature determination of laser heated ions are discussed and temperature measurements of the ion ensemble are presented. Measurements of the C2-loss as function of the temperature are presented. The results of the extracted activation energy of Ea = 2.3...5.4eV for the C2-loss reaction of C60+ shows a discrepancy to literature results. The results of this measurements are discussed with help of an numerical simulation of the internal energy distribution of the ion ensemble. This work closes with a summery and an outlook of further experimental potentialities of the measuring method. Replaced by new document, because of URL on the title page.
22

Fullerene im Strahlungsgleichgewicht - Untersuchungen in einem Quadrupolspeicher

Decker, Silvio 11 August 2009 (has links)
Das wissenschaftliche Ziel der Arbeit ist die Untersuchung von optischen und chemischen Eigenschaften von kohlenstoffhaltigen Teilchen im besonderen Fullerene bei hohen Temperaturen. Die Arbeit behandelt im Detail den Aufbau und die Charakterisierung einer Messapparatur zur Untersuchung von Fulleren-Kationen. Nach einer kurzen Einführung zum Thema und einer Beschreibung des Aufbaus der Arbeit beginnt diese mit der Charakterisierung der Apparatur als Ganzes und ihrer Elemente. Dazu gehört die weiterentwickelte Sublimationsionenquelle, der Quadrupolspeicher und der Ionendetektor. Es werden eingehende Messungen zur Speicherung und zum Nachweis der absoluten Zahl von gespeicherten Ionen vorgestellt. Weiterhin wird das optische Nachweissystem bezüglich der Sammelleistung und des Empfindlichkeit eingehend untersucht. Nach der Einführung in die Apparatur wird die Verteilung der Ionen im Speicher näher beleuchtet und gezeigt, dass ein optischer Nachweis der Zahl gespeicherter Ionen möglich ist. Außerdem wird gezeigt, dass es gelingt die kinetische Temperatur der Ionen im Speicher, durch die geometrische Vermessung der Ionenverteilung zu bestimmen. Im weiteren wird auf die thermische Emission heißer C60+ näher eingegangen. Dazu wird ein klassisches dielektrisches Modell zur thermischen Emission vorgestellt. Es werden Messprinzipien zur Temperaturbestimmung der lasergeheizten Ionen erörtert und Messungen zur Temperatur des Ionenensembles präsentiert. Weiterhin werden Messungen zum C2-Verlust von C60+ als Funktion der Temperatur vorgestellt. Die experimentell ermittelte Aktivierungsenergie der C2-Verlustreaktion mit Ea = 2,3...5,4eV zeigt deutliche Abweichungen zu bekannten Literaturwerten. Die Ergebnisse dieser Messung werden mit einer nummerischen Simulation zur Energieverteilung im Ionenensemble diskutiert. Die Arbeit endet mit einer Zusammenfassung und einem Ausblick auf weitere experimentelle Möglichkeiten der Messmethode. / The scientific goal of this work is the study of optical and chemical properties of carbon containing particles especially fullerenes at high temperatures. This work covered the construction and characterization of the measuring apparatus for the investigation of fullerene cations. It follows a characterization of the apparatus and its elements after a short introduction and a description of the structure of this work. This involved the further developed sublimation ion source, the quadrupole trap and the ion detections system. Extensive measurements of the ion trapping and the proof of the absolute number of trapped ions are presented. Further on the optical detections system is characterized in depth regarding the collection efficiency and sensitivity. After the introduction in the apparatus the distribution of the ions inside the trap is closer examined. The possibility of the optical detections of the number of trapped ions is shown. Additionally it is pointed out that the kinetic temperature of the ions can be extracted by geometrical measurement of the ion distribution. Further on it is enlarged on the thermal emission of hot C60. For this a classical dielectric model for the thermal emission is presented. Measuring principals of the temperature determination of laser heated ions are discussed and temperature measurements of the ion ensemble are presented. Measurements of the C2-loss as function of the temperature are presented. The results of the extracted activation energy of Ea = 2.3...5.4eV for the C2-loss reaction of C60+ shows a discrepancy to literature results. The results of this measurements are discussed with help of an numerical simulation of the internal energy distribution of the ion ensemble. This work closes with a summery and an outlook of further experimental potentialities of the measuring method.
23

H/D exchange in reactions of OH− with D2 and of OD− with H2 at low temperatures

Mulin, Dmytro, Roučka, Štěpán, Jusko, Pavol, Zymak, Illia, Plašil, Radek, Gerlich, Dieter, Wester, Roland, Glosík, Juraj 21 April 2015 (has links)
Using a cryogenic linear 22-pole rf ion trap, rate coefficients for H/D exchange reactions of OH− with D2 (1) and OD− with H2 (2) have been measured at temperatures between 11 K and 300 K with normal hydrogen. Below 60 K, we obtained k1 = 5.5 × 10−10 cm3 s−1 for the exoergic reaction (1). Upon increasing the temperature above 60 K, the data decrease with a power law, k1(T) [similar] T−2.7, reaching ≈1 × 10−10 cm3 s−1 at 200 K. This observation is tentatively explained with a decrease of the lifetime of the intermediate complex as well as with the assumption that scrambling of the three hydrogen atoms is restricted by the topology of the potential energy surface. The rate coefficient for the endoergic reaction (2) increases with temperature from 12 K up to 300 K, following the Arrhenius equation, k2 = 7.5 × 10−11 exp(−92 K/T) cm3 s−1 over two orders of magnitude. The fitted activation energy, EA-Exp = 7.9 meV, is in perfect accordance with the endothermicity of 24.0 meV, if one accounts for the thermal population of the rotational states of both reactants. The low mean activation energy in comparison with the enthalpy change in the reaction is mainly due to the rotational energy of 14.7 meV contributed by ortho-H2 (J = 1). Nonetheless, one should not ignore the reactivity of pure para-H2 because, according to our model, it already reaches 43% of that of ortho-H2 at 100 K. / Dieser Beitrag ist aufgrund einer (DFG-geförderten) Allianz- bzw. Nationallizenz frei zugänglich.
24

Untersuchung der Erzeugung hochgeladener Ionen in einer Raumtemperatur-Elektronenstrahl-Ionenfalle

Ullmann, Falk 31 December 2005 (has links)
Hochgeladene Ionen stellen einen extremen Zustand der Materie dar, wie sie vornehmlich in kosmischen Plasmen zu finden ist. Die labormäßige Erzeugung und (spektroskopische) Untersuchung hochgeladener Ionen liefert wichtige Daten und Erkenntnisse für die Astrophysik und Fusionsforschung. Aufgrund ihrer zum Teil exotischen Eigenschaften besitzen hochgeladene Ionen ein großes Potential für eine Vielzahl neuer Anwendungen. Die bisher weltweit einzige Elektronenstrahl-Ionenfalle, die hochgeladene Ionen bis hin zu vollständig ionisierten Ionen unter Raumtemperaturbedingungen erzeugen und bereitstellen kann, die Dresden EBIT, ist Gegenstand der vorgelegten Arbeit. Die Dresden EBIT zeichnet sich neben ihrer Kompaktheit und einer einfachen Bedienung durch ihre Langzeitstabilität aus. Sowohl über Röntgenspektren als auch über die Extraktion der Ionen aus der EBIT konnte für eine Reihe von Elementen der Nachweis der Erzeugung von vollständig ionisierten Ionen bis Z=28 erbracht werden. Für schwere Elemente können Ionenladungszustände bis hin zu neonähnlichen Ionen erzeugt werden. Entscheidenden Einfluss auf den erzielten mittleren Ladungszustand hat die Ioneneinschlusszeit. Die zeitliche Entwicklung der Ladungszustandsverteilung, wie sie im Zusammenspiel der verschiedenen atomaren Prozesse simuliert werden kann, ist sowohl an einer Reihe von röntgenspektroskopischen Messungen als auch anhand von Extraktionsspektren untersucht worden. Neben der Beladung der EBIT mit gasförmigen Elementen ist insbesondere die Beladung mit Metallen, d. h. mit einem möglichst breiten Spektrum an Elementen gefordert. Die Beladung mit leichtflüchtigen metallorganischen Verbindungen, die über das Gaseinlassventil eingebracht werden können, hat sich als erfolgreiche und preiswerte Alternative zu einer MEVVA-Quelle erwiesen. Die Beladung mit Metallionen ist am Beispiel verschiedener Untersuchungen gezeigt. Der monoenergetische Elektronenstrahl gestattet neben der Untersuchung von Anregungs- und Ionisationsprozessen insbesondere die der wichtigen Rekombinationsprozesse des Strahlenden Einfangs und der Dielektronischen Rekombination. Der Einsatz eines Kristalldiffraktionsspektrometers erlaubt trotz einer aufwendigen Kalibrierung und sehr langen Messzeiten die Auflösung einzelner Übergänge in hochgeladenen Ionen. Hauptanwendungsfeld der Dresden EBIT wird der Einsatz als Ionenquelle sein. Aus den Untersuchungen des extrahierten Gesamtionenstroms können die Bedingungen für einen möglichst großen Ionenstrom und einen optimalen Ionenstrahltransport abgeleitet werden. Eine optimale Ausnutzung der Eigenschaften hochgeladener Ionen erfordert die Separation der einzelnen Ladungszustände. Der Nachweis der sehr kleinen Ionenströme erfolgt über die kapazitive Messung in einem Faradaycup. Die Messung der Ladungszustandsverteilung in Abhängigkeit von den Parametern der EBIT gibt zusätzliche Aufschlüsse über die Eigenschaften der Ionenfalle.
25

Reaktionsdynamik schwach gebundener ionischer Cluster

Paul, Wolfgang 31 October 1996 (has links)
In der vorliegenden Arbeit werden in einem temperaturvariablen (10 K-300 K) 22-Pol-Ionenspeicher Ion-Molekuel-Reaktionen bei tiefen Temperaturen in der Gasphase untersucht. Die Ionentemperatur wird mit spektroskopischen Methoden charakterisiert. Es ergibt sich gute Uebereinstimmung zwischen Translations- und Rotationstemperatur der Ionen und der nominellen Speichertemperatur. Es werden zwei Systeme untersucht, die ueber langlebige Zwischenkomplexe ablaufen: (i) die Assoziation des Methyl-Kations mit Kohlenmonoxid bei 80 K und (ii) Wachstums-, Fragmentations- und Deuterierungsdynamik kationischer Wasserstoffcluster in Para- und Normal-Wasserstoff sowie Deuterium bei 10 K. Es ergeben sich sehr grosse Assoziationsratenkoeffizienten fuer Reaktion (i), die gut mit theoretischen Vorhersagen uebereinstimmen. Die Bildungsratenkoeffizienten kleiner Wasserstoffcluster (H_i^+,i<9) in Normal-Wasserstoff (75 Prozent Ortho-Anteil) sind stark reduziert gegenueber der Bildung in reinem Para-Wasserstoff. Dies laesst sich durch den Uebertrag der Rotationsenergie des Ortho-Wasserstoffs auf den Cluster erklaeren. Das Studium der Deuterierungsdynamik zeigt, dass der Austausch einzelner Protonen in kleineren Clustern sehr schnell ab- laeuft, mit Erreichen des {H_9^+} aber fast zum Stillstand kommt. Diese Resultate kann man auf der Grundlage einer dynamischen Schalenstruktur verstehen.
26

Niederenergetische Elektronen- und Protonen-Transfer Prozesse

Haufler, Eckart 15 January 1997 (has links)
Im Mittelpunkt der vorliegenden Arbeit stehen sehr elementaren chemische Reaktionen in der Gasphase: Elektron-Transfer Prozesse oder die Uebertragung eines einzelnen Protons. Der Schwerpunkt liegt dabei auf der Untersuchung der Reaktions-Dynamik, die sich in der Energie- und Winkelverteilung der Produkte aeussert. Neben einer schon vorhandenen Guided-Ion-Beam Apparatur, in der ein durch elektrische Hochfrequenzfelder gefuehrter Ionenstrahl mit dem Neutralgas in einer Streukammer wechselwirkt, wurde fuer die Untersuchungen eine neu aufgebaute Apparatur TITAP (Transverse Ion Trap APparatus) verwendet, in der unter Verwendung eines 22Pol Ionen-Speichers ein Streuexperiment zwischen einem Molekularstrahl von Neutralteilchen und einem stationaeren Ionentarget realisiert wird. Die Aussagen der Experimente in beiden Apparaturen ergaenzen sich dabei. Als Beispiel fuer einen Protonen bzw. Deuteronenaustausch wurden fuer die sehr fundamentale Reaktion H- + D2 -> D- + HD und ihre isotopische Variante D- + H2 -> H- + HD integrale und differentielle Querschnitte bestimmt. In guter Uebereinstimmung mit Ergebnissen einer Kreuzstrahlapparatur zeigt die Reaktion eine ausgepraegte Vorwaertsstreuung bei kleinen Stossenergien. Fuer den Elektron-Transfer konnten sowohl in einfachen dreiatomigen Systemen (Ar+ + N2, Ar+ + D2) wie auch in Reaktionen von Edelgas-Ionen mit Kohlenwasserstoffen (Ethan, Propan) Translationsexoergizitaeten bei kleinen Stossenergien (<= 1eV) bestimmt werden. Im Fall der Kohlenwasserstoffe zeigt sich bei Variation der Stossenergie im Bereich 100meV bis 5 eV nur eine geringe Aenderung der Verzweigungsverhaeltnisse fuer die entstehenden unterschiedlichen Fragmente. Die Empfindlichkeit der Speichertechnik fuer sehr langsam ablaufende Prozesse wurde am Beispiel der Feinstruktur-Relaxation von Argon-Ionen in Stoessen mit Helium bei tiefen Temperaturen gezeigt. Die neue Apparatur hat aber noch grosse Vorzuege fuer weitere geplante Projekte, wie die Untersuchung von Reaktionen mit Radikalen (Wasserstoff-, Stickstoff-, Kohlenstoffatomen) oder Elektron-Ion Rekombination.
27

Experimentelle Untersuchungen zur Reaktionsdynamik einfacher Kohlenwasserstoffsysteme

Mark, Stefan 15 November 1996 (has links)
In der vorliegenden Arbeit werden in einer Guided-Ion-Beam - Apparatur Ionen-Molekuel-Reaktionen einfacher Kohlenwasserstoffsysteme in der Gasphase untersucht. Dabei werden die Methoden zur Messung von differentiellen und integralen Querschnitten auf polyatomare Systeme uebertragen und insbesondere der Informationsgehalt differentieller Querschnitte fr komplexere, polyatomare Reaktionssysteme analysiert. Es werden Reaktionen zwischen dem Methyl-Kation (CH3+/CD3+) und den Neutralmolekuelen Methan, Ethan, Propan, Ethen und Propen untersucht. Fuer Stossenergien zwischen 0.1 eV und 7 eV werden absolute Ratenkoeffizienten der einzelnen Reaktionskanaele gemessen und aus der Analyse der Produktgeschwindigkeitsverteilungen eine Zuordnung zu grundlegenden Reaktionsmechanismen vorgenommen. Durch Vergleich der Einzelergebnisse zeigen sich grundlegende Gemeinsamkeiten, aber auch entscheidende Unterschiede in der Reaktionsdynamik kleiner Kohlenwasserstoffsysteme. Fuer die Reaktionen mit Alkanen wird ein umfassendes Reaktionsmodell diskutiert. Die apparative Erweiterung um einen 22-Pol-Zwischenspeicher erlaubt die Relaxation angeregter Primaerionen. An zwei Beispielen wird die Funktionsfaehigkeit demonstriert.
28

On the combination of a low energy hydrogen atom beam with a cold multipole ion trap

Borodi, Gheorghe 26 May 2009 (has links) (PDF)
Der erste Teil der Aktivitäten dieser Arbeit bestand in der Entwicklung einer modernen Ionenspeicher Apparatur zur Untersuchung chemischer Prozesse mit atomarem Wasserstoff. Die Integration eines differentiell gepumpten Radikalenstrahls in eine vorhandene temperaturvariable 22-Pol Speicherapparatur erforderte größere Änderungen an dieser. Da astrophysikalische Fragestellungen im Vordergrund standen, führt die Einleitung zunächst in das Gebiet der Astrophysik und -chemie ein. Die Grundlagen der Ionenspeicherung in temperaturvariablen Hf-Speichern sind ausführlich in der Literatur dokumentiert. Daher ist die Beschreibung der Apparatur (Kapitel 2) relativ kurz gehalten. Viel Mühe wurde in die Entwicklung einer intensiven und stabilen Quelle für Wasserstoffatome aufgewandt, deren kinetische Energie variiert werden kann. Das Kapitel 3 beschreibt dieses Modul in vielen Details, wobei der Einsatz von magnetischen Hexapolen zum Führen der Atome und die chemische Behandlung der Oberflächen zur Reduzierung der H-H Rekombination einen wesentlichen Platz einnimmt. Durch die außergewöhnliche Empfindlichkeit der Speichertechnik kann das neue Instrument zur Untersuchung von vielen Reaktionen eingesetzt werden, die von astrochemischer und fundamentaler Bedeutung sind. Die Ergebnisse dieser Arbeit sind im Kapitel 4 zusammengestellt, einige Reprints und Entwürfe von Publikationen findet man im Anhang. Die Reaktionen von CO2+ mit Wasserstoffatomen und -molekülen erwiesen sich als sehr geeignet, um in situ H and H2 Dichten über den gesamten Temperaturbereich der Apparatur zu bestimmen (10 K - 300 K). Zum ersten mal wurden Reaktionen von H- and D-Atomen mit den Kohlenwasserstoffionen CH+, CH2+, and CH4+ bei Temperaturen des interstellaren Raums untersucht. Ein sehr interessantes, noch nicht ganz verstandenes Stoßsystem ist die Wechselwirkung von protoniertem Methan mit H-Atomen. Im Ausblick der Arbeit werden einige Ideen aufgezeigt, wie man das Instrument verbessern kann, und es werden einige Reaktionen erwähnt, die man als nächste untersuchen könnte. Diese Dissertation ist einen Beitrag zum Projekt 5 der Forschergruppe Laboratory Astrophysics: Structure, Dynamics and Properties of Molecules and Grains in Space, die von der DFG im Zeitraum von 2000 bis 2006 unterstützt wurde. / The first part of the activities of this thesis was to develop a sophisticated ion storage apparatus dedicated to study chemical processes with atomic hydrogen. The integration of a differentially pumped radical beam source into an existing temperature variable 22-pole trapping machine has required major modifications. Since astrophysical questions have been in the center of our interest, the introduction first gives a short overview of astrophysics and -chemistry. The basics of ion trapping in temperature variable rf traps is well-documented in the literature; therefore, the description of the basic instrument (Chapter 2) is kept rather short. Much effort has been put into the development of an intense and stable source for hydrogen atoms the kinetic energy of which can be changed. Chapter 3 describes this module in detail with emphasis on the integration of magnetic hexapoles for guiding the atoms and special treatments of the surfaces for reducing H-H recombination. Due to the unique sensitivity of the rf ion trapping technique, this instrument allows one to study a variety of reactions of astrochemical and fundamental interest. The results of this work are summarized in Chapter 4, some reprints and drafts are reproduced in the appendix. Reactions of CO2+ with hydrogen atoms and molecules have been established as calibration standard for in situ determination of H and H2 densities over the full temperature range of the apparatus (10 K - 300 K). For the first time, reactions of H- and D-atoms with the ionic hydrocarbons CH+, CH2+, and CH4+ have been studied at temperatures of interstellar space. A very interesting, not yet fully understood collision system is the interaction of protonated methane with H. The outlook presents some ideas, how to improve the new instrument and a few reaction systems are mentioned which may be studied next. This thesis is a contribution to the project 5 of the research unit Laboratory Astrophysics: Structure, Dynamics and Properties of Molecules and Grains in Space which has been supported by the DFG from 2000 to 2006.
29

Reaktionsdynamik schwach gebundener ionischer Cluster

Paul, Wolfgang 12 July 1996 (has links)
In der vorliegenden Arbeit werden in einem temperaturvariablen (10 K-300 K) 22-Pol-Ionenspeicher Ion-Molekuel-Reaktionen bei tiefen Temperaturen in der Gasphase untersucht. Die Ionentemperatur wird mit spektroskopischen Methoden charakterisiert. Es ergibt sich gute Uebereinstimmung zwischen Translations- und Rotationstemperatur der Ionen und der nominellen Speichertemperatur. Es werden zwei Systeme untersucht, die ueber langlebige Zwischenkomplexe ablaufen: (i) die Assoziation des Methyl-Kations mit Kohlenmonoxid bei 80 K und (ii) Wachstums-, Fragmentations- und Deuterierungsdynamik kationischer Wasserstoffcluster in Para- und Normal-Wasserstoff sowie Deuterium bei 10 K. Es ergeben sich sehr grosse Assoziationsratenkoeffizienten fuer Reaktion (i), die gut mit theoretischen Vorhersagen uebereinstimmen. Die Bildungsratenkoeffizienten kleiner Wasserstoffcluster (H_i^+,i<9) in Normal-Wasserstoff (75 Prozent Ortho-Anteil) sind stark reduziert gegenueber der Bildung in reinem Para-Wasserstoff. Dies laesst sich durch den Uebertrag der Rotationsenergie des Ortho-Wasserstoffs auf den Cluster erklaeren. Das Studium der Deuterierungsdynamik zeigt, dass der Austausch einzelner Protonen in kleineren Clustern sehr schnell ab- laeuft, mit Erreichen des {H_9^+} aber fast zum Stillstand kommt. Diese Resultate kann man auf der Grundlage einer dynamischen Schalenstruktur verstehen.
30

Niederenergetische Elektronen- und Protonen-Transfer Prozesse

Haufler, Eckart 22 November 1996 (has links)
Im Mittelpunkt der vorliegenden Arbeit stehen sehr elementaren chemische Reaktionen in der Gasphase: Elektron-Transfer Prozesse oder die Uebertragung eines einzelnen Protons. Der Schwerpunkt liegt dabei auf der Untersuchung der Reaktions-Dynamik, die sich in der Energie- und Winkelverteilung der Produkte aeussert. Neben einer schon vorhandenen Guided-Ion-Beam Apparatur, in der ein durch elektrische Hochfrequenzfelder gefuehrter Ionenstrahl mit dem Neutralgas in einer Streukammer wechselwirkt, wurde fuer die Untersuchungen eine neu aufgebaute Apparatur TITAP (Transverse Ion Trap APparatus) verwendet, in der unter Verwendung eines 22Pol Ionen-Speichers ein Streuexperiment zwischen einem Molekularstrahl von Neutralteilchen und einem stationaeren Ionentarget realisiert wird. Die Aussagen der Experimente in beiden Apparaturen ergaenzen sich dabei. Als Beispiel fuer einen Protonen bzw. Deuteronenaustausch wurden fuer die sehr fundamentale Reaktion H- + D2 -> D- + HD und ihre isotopische Variante D- + H2 -> H- + HD integrale und differentielle Querschnitte bestimmt. In guter Uebereinstimmung mit Ergebnissen einer Kreuzstrahlapparatur zeigt die Reaktion eine ausgepraegte Vorwaertsstreuung bei kleinen Stossenergien. Fuer den Elektron-Transfer konnten sowohl in einfachen dreiatomigen Systemen (Ar+ + N2, Ar+ + D2) wie auch in Reaktionen von Edelgas-Ionen mit Kohlenwasserstoffen (Ethan, Propan) Translationsexoergizitaeten bei kleinen Stossenergien (<= 1eV) bestimmt werden. Im Fall der Kohlenwasserstoffe zeigt sich bei Variation der Stossenergie im Bereich 100meV bis 5 eV nur eine geringe Aenderung der Verzweigungsverhaeltnisse fuer die entstehenden unterschiedlichen Fragmente. Die Empfindlichkeit der Speichertechnik fuer sehr langsam ablaufende Prozesse wurde am Beispiel der Feinstruktur-Relaxation von Argon-Ionen in Stoessen mit Helium bei tiefen Temperaturen gezeigt. Die neue Apparatur hat aber noch grosse Vorzuege fuer weitere geplante Projekte, wie die Untersuchung von Reaktionen mit Radikalen (Wasserstoff-, Stickstoff-, Kohlenstoffatomen) oder Elektron-Ion Rekombination.

Page generated in 0.082 seconds