Ce document présente une étude des mécanismes de relaxation de fullerènes induits par photoexcitation. Nous avons exploré les processus d'ionisation et de fragmentation de ces systèmes modèles suite à une irradiation par différentes sources de lumière : impulsion femtoseconde, laser à électron libre (IR lointain) et Synchrotron (XUV). Afin d'étudier ces mécanismes, nous utilisons l'imagerie par cartographie de vitesse qui nous permet de suivre l'évolution de la distribution angulaire de vitesse des particules émises. Suivant la durée, l'intensité et la longueur d'onde de l'excitation utilisée, la nature des mécanismes change drastiquement (mécanismes statistiques, ionisation cohérente en champ fort, autoionization de plasmons, etc...). Plusieurs approches théoriques sont utilisées allant du modèle Weisskopf pour les processus statistiques à la résolution de l'équation de Schrödinger dépendante du temps pour les processus cohérents. Cette étude permet de relier les mécanismes de relaxation intervenant à différentes échelles de temps

Nous présentons une approche théorique fondée sur des états de « Coulomb-Volkov » bien adaptée à l'étude des processus multiphotoniques atomiques induits par un laser XUV femtoseconde intense. Elle prédit les spectres d'ionisation de l'hydrogène quand l'impulsion incidente reste en conditions de perturbation. Trois voies sont explorées dans ce manuscrit. L'extension à des champs intenses quand ħω > Ip : il est nécessaire de prendre en compte la population de l'état initial de l'hydrogène, en l'introduisant dans une amplitude Coulomb-Volkov standard, on décrit l'ionisation multiphotonique quasi-saturée. L'extension aux transitions multiphotoniques avec ħω < Ip : de nouveaux chemins quantiques sont ouverts par l'excitation des états liés de l'hydrogène. Une approche Coulomb-Volkov de l'excitation multiphotonique de ces états est développée. L'extension à l'hélium: l'étude de la double ionisation directe à deux photons permet d'exhiber l'influence des corrélations électroniques dans l'état initial et dans l'état final. De nombreuses informations, comme les distributions angulaires et énergétiques mais aussi les sections efficaces sont accessibles.

Nous présentons différents aspects de la propagation d'impulsions laser ultra-courtes<br /> dans les milieux transparents. Tout d'abord, après avoir établi les équations de propagation<br /> à partir des équations de Maxwell, nous rappelons les principaux phénomènes physiques auxquels<br /> sont soumises les impulsions ultra-courtes et de forte puissance se propageant dans un milieu transparent.<br /> Celles-ci subissent de l'auto-focalisation causée par la réponse Kerr du milieu. Cette auto-focalisation<br /> est stoppée par la création d'un plasma produit par l'ionisation photonique des molécules du milieu.<br /> La propagation de l'onde laser génère aussi un supercontinuum par auto-modulation de phase. Enfin,<br /> on rappelle les principaux résultats concernant la filamentation simple ou multiple de l'onde provenant<br /> des inhomogénéités du faisceau et qui a lieu lorsque la puissance initiale du laser est supérieure<br /> au seuil d'auto-focalisation. Dans une deuxième partie, nous nous intéressons à l'influence de<br /> non-linéarités optiques d'ordre élevé sur la propagation de l'onde et sur la figure de<br /> filamentation créée. Dans une troisième partie, afin de contrôler la filamentation multiple, <br />nous analysons la propagation de faisceaux particuliers: les impulsions optiques femtosecondes avec gradient<br /> fort et les vortex. Nous justifions les propriétés de robustesse de ces derniers type d'objets<br /> optiques. Enfin, nous examinons la filamentation multiple d'impulsions ultra-courtes à travers une<br /> chambre à brouillard, et dans les cellules d'éthanol dopées à la coumarine, pour différentes<br /> configurations du faisceau.

Thèse doctorat : Chimie-Physique : Strasbourg 1 : 2006. Thèse doctorat : Chimie-Physique : Bizerte - Tunisie : 2006. / Thèse soutenue en co-tutelle. Titre provenant de l'écran-titre. Notes bibliogr.

Les interactions non-covalentes (NCI pour Non-Covalent Interactions) stabilisant les complexes non-covalents biologiques (NCX pour Non-Covalent compleXes) régissent la majorité des processus cellulaires indispensables au développement et au bon fonctionnement de tout organisme vivant. Toutes les fonctions de l'ADN, tels que son conditionnement, sa réplication et la régulation de son expression, sont permises par la formation et la dissociation de NCI avec des protéines. La compréhension des bases de ces processus cellulaires de l'ADN au niveau moléculaire est un sujet d'actualité et d'une importance fondamentale. Des informations essentielles peuvent être obtenues par spectrométrie de masse (MS pour Mass Spectrometry) qui joue un rôle de plus en plus important dans ce domaine. Malgré la technologie avancée déjà mise en ¿uvre, le développement de nouveaux concepts d'ionisation et d'activation implémentent perpétuellement la MS. Les travaux de thèse exposés à travers ce manuscrit présente l'étude de la stabilité des NCI maintenant les NCX biologiques par la comparaison des voies de fragmentations observées en mode positif et en mode négatif mais aussi par l'application de certains concepts récents de la MS comme : (i) l'utilisation d'agents de " superchargement " et, (ii) le développement et l'utilisation d'une source V-EASI (pour Venturi Easy Ambiant Sonic-spray Ionization) permettant l'aspiration libre de la solution et la désorption/ionisation des analytes par la seule vélocité du gaz de nébulisation.

Les rayonnements ionisants (RI) traversent les tissus humains, y déposent de l'énergie et la dissipent en fragmentant des molécules. Les fragments obtenus peuvent être mis en évidence par spectrométrie de masse. Malgré la quantité d'informations obtenue expérimentalement à partir du spectre de masse, l'expérience seule ne peut pas répondre à toutes les questions concernant les mécanismes de fragmentation des bases de l'ADN/ARN, et l'étude issue des méthodes quantiques est un complément précieux à ces informations. L'étude théorique permet de connaître les liaisons moléculaires rendues faibles dans chaque base par ionisation et ainsi de prévoir les mécanismes de fragmentation et les fragments produits. Le but de ce travail est d'étudier l'ionisation et les mécanismes de fragmentation de bases de l'ADN/ARN (Uracile, Cytosine, Adénine et Guanine) et d'identifier les cations correspondants à chaque pic des spectres de masse. Nous avons effectué nos calculs en utilisant la DFT avec la fonctionnelle PBE. Dans cette thèse, pour toutes les bases d'ARN, la réaction de rétro Diels-Alder est une des voies principales de dissociation (élimination de HNCO ou de NCO*) à l'exception de l'adénine qui n'a pas d'atome d'oxygène. La perte d'une molécule NH3 (NH2*) est aussi un chemin commun à toutes les bases contenant un ou plusieurs groupes amine. Egalement, la possibilité de la perte d'un hydrogène à partir des cations est également envisagée, ainsi que la dissociation de ces cations déshydrogénés et des bases protonées, en se limitant à l'uracile. Ce travail montre tout l'intérêt de l'apport de calcul (DFT) à l'interprétation des spectres de masse de bases de l'ADN

Th.--Sci. phys.--Toulouse 3, 1977. N°: 774.

La thèse concerne l’étude de l’ionisation dissociative simple (e,2e) de l’ion tri-centrique le plus simple de la nature H+3 qui est constitué par trois centres formant un triangle équilatéral, dont la structure électronique a été largement étudiée pendant différentes périodes du siècle passé. Actuellement cette molécule fait l’objet de nombreuses études concernant spécialement sa recombinaison dissociative avec des électrons, et son évolution en présence d’un champ LASER intense, dans le domaine de l’interaction du rayonnement avec la matière. Les techniques de détection développées récemment ouvrent la voie à une réalisation future des expériences d’ionisation simple (e,2e) durant laquelle un électron projectile interagit avec H+3. Pour guider ces expériences, la thèse entreprend le défi théorique de décrire ce processus complexe, et de préparer les outils nécessaires pour la détermination de la section efficace multiplement différentielle. Ceci a nécessité l’emploi de la fonction d’onde ThCC décrivant l’électron éjecté lent dans le champ coulombien de la molécule résiduelle tricentrique mono-électronique dans le cadre de la première approximation de Born. Les résultats ont exploré les conditions optimales de l’ionisation et l’influence de la corrélation électron-électron. Ils prévoient, entre autres, l’apparition de motifs d’interférence quantique dans la variation de la section efficace multiplement différentielle avec la direction de diffusion pour une orientation fixe de la molécule / This thesis is concerned by the (e,2e) simple ionization of the simplest tri-centric ion existing in nature, which is constituted by three centers forming an equilateral triangle. The electronic structure of H+3 has been largely studied during different periods in the past. Currently, it is the subject of numerous studies concerning specially its dissociative recombination with electrons, and its behavior in the field of intense LASER. The recent developments in the detection techniques has opened the possibility to realize (e,2e) simple ionization experiments where the projectile electron interacts with a gas of H+3 , and the emerging fragments are detected in coincidence. To guide these experiments, we undertake the theoretical challenge to describe this complex process, and prepare the necessary tools for the determination of the multiple differential cross section of this process. This task has needed the development and the application of an original three-center continuum wave function (ThCC), which describes the slow ejected electron in the Coulomb field of the residual tri-centric mono-electronic ion in the frame of a first order Born series procedure. Our calculations have explored the optimal conditions for the ionization process and the influence of the electron-electron correlation. Our results predict, among others, the appearance of quantum interference patterns during the variation of the multiple differential cross section with the scattering direction for a given orientation of the molecule

La spectroscopie ro-vibrationelle de haute résolution de l’ion moleculaire H2+ par REMPD requiert une source sélective en état interne. Dans cette thèse nous présentons notre travail de conception et de réalisation d’une telle source utilisant la photo-ionisation multiphotonique résonante (REMPI) de H2 à l’aide d’un laser pulsé à 303 nm.Dans un deuxième temps nous présentons nos simulations numériques de refroidissement sympathique dans un piège de Paul linéaire, avec pour application principale le projet GBAR qui implique le refroidissement sympathique d’un ion d’antimatière H̄+ par des ions Be+ refroidis par laser. Nous avons dévelopé un code GPU utilisant un pas de temps variable permettant de décrire les interactions coulombiennes de façon efficace. Nous discutons de l’influence du chauffage RF et de lois d’échelles entre le temps de capture, l’énergie initiale et le nombre d’ions dans le cristal. Nous montrons que le refroidissement sympathique de H̄ requis pour GBAR pourrait fonctionner avec un cristal dissymétrique de Be+/HD+ qui semble plus efficace que le Be+ seul. Nous montrons qu’avec un tel cristal la capture du H̄+ pourrait être détectée expérimentalement par analyse de Fourier des données de fluorescence. / The high-resolution ro-vibrational spectroscopy of the H2+ molecular ion by resonance-enhanced multiphoton dissociation (REMPD) requires a state-selective source of H2+. In this thesis we present work on a functional state selective H2+ ion source using resonance enhanced multiphoton ionisation (REMPI) with a 303 nm pulsed laser.The second part of the thesis presents numerical simulations of sympathetic cooling in linear RF traps, whose main application is the GBAR project (Gravitational Behaviour of Antihydrogen at Rest) which involves sympathetic cooling of an antimatter H̄+ ion by laser-cooled Be+ ions. We developed a GPU code using a variable timestep technique enabling a fast description of Coulomb interactions. We discuss the influence of RF heating and scaling laws between cooling times, initial energy and ion numbers in the cooling crystal. We show that the H̄ sympathetic cooling step of GBAR could be feasible using a rotationally asymmetric two-component Be+/HD+ crystal which appears more effective than a single-component Be+ crystal. We find that the H̄+ ion’s capture by this crystal could be detected experimentally by Fourier analysis of the fluorescence data.

La Radiothérapie Conformationnelle avec Modulation d'Intensité (RCMI), aussi dénommée IMRT, est une technique avancée de radiothérapie de haute précision qui repose sur l'utilisation d'un collimateur multi-lames, placé en sortie de l'accélérateur, dont les lames vont se déplacer pendant la séance d'irradiation afin de produire un faisceau d'intensité modulée, adaptée à la forme des structures anatomiques du patient. Un tel dispositif permet d'obtenir une répartition de dose homogène dans le volume cible et d'épargner au mieux les tissus sains environnants1, ouvrant la voie à l'escalade de dose et donc à l'amélioration des résultats thérapeutiques. Néanmoins, la mise en œuvre d'une telle technique nécessite la réalisation d'un contrôle du système de délivrance de la dose de manière à s'assurer que la fluence délivrée par l'appareil de traitement est bien conforme à la fluence attendue. / Intensity Modulated Radiotherapy (IMRT) is a high-precision radiotherapy technique based on the use of a multi-leaf collimator, placed at the output of the accelerator. The modulation is adapted to the patient's anatomical structures and obtained by leaves movement during the beam administration. To ensure that the delivered fluence is consistent with the expected one, a control is necessary. In clinical routine, this control isn't achieved on the patient, but on a phantom, before the beginning of the treatment New emerging solutions make possible an online control, done during the treatment of the patient. They can be divided into three classes: those which use data acquired by the accelerator, those which exploit the portal imager and those which use a dedicated detector placed at the exit of the head of the accelerator, upstream of the patient. The thesis work presented here relate to the development of a detector of this third class, Tradera (Transparent Detector for Radiotherapy). The choice was made to use a segmented plane ionization chamber.The first phase of the project was to design the detector thanks to studies made by Monte Carlo simulations. For this it was necessary to model the photon beam. The choice of a point source of photons, quick to set up, has been retained. The characteristics of the particles at the detector input obtained with our model were compared with those obtained with a more complex model: a phase space obtained from the database of the IAEA. Once the model validated, Geant4 code was used to size the various elements of our detector. A innovative geometry has been proposed. It consists in introducing material in the sensitive volume of the detector to limit the lateral travel of the electrons from the interaction of photons, and thus improve the spatial resolution of the detector. In practice, a checkerboard with plastic pads is introduced in the sensitive volume. The benefit of this solution has been shown by simulations.The second phase was to assess a prototype in a clinical beam with radiation equipment and test the performance of various associated acquisition electronics. For a long time, reading was made at the output of a single channel at a time. First, a picoammeter was used to measure the average output current. Then the ionization current has been studied at the time scale of a pulse of the beam, allowing the development of a charge preamplifier dedicated to our application. This charge preamplifier permit to know, for a single beam pulse, the electrical charge measured by one channel of the prototype with a uncertainty of 5%, and thus makes it possible to study the evolution of the charge pulse as a function of irradiation time. Once the choice of this readout electronics was validated, the charge preamplifier was realized in small series : the acquisition in multi-channels on an area of ​​3 cm square was possible. The first beam images could then be obtained for static and dynamic beam.