Le mécanisme d'appariement donnant naissance à la supraconductivité non conventionnelle reste disputé à ce jour. Une des principales difficultés sous-jacentes nous vient du lien entre cette supraconductivité et la physique de Mott. Dans le but d'éclaircir cela, cette thèse propose de traiter trois points. Tout d'abord, nous nous intéressons aux crossovers caractérisant le régime à haute température du modèle de Hubbard demi-rempli, soit dans une situation où les fluctuations à grande longueur d'onde et même l'ordre à longue portée suggèrent que la transition de Mott n'est pas pertinente. En comparant les résultats issus de la théorie de champ moyen dynamique (DMFT), de la théorie de champ moyen dynamique cellulaire (CDMFT), et de l'approximation d'amas dynamique (DCA), nous montrons que, bien que la plupart des crossovers soient masqués par la température de Néel, le crossover de Mott (séparant le mauvais isolant de l'isolant de Mott et caractérisé par l'ouverture prononcée du gap de Mott) survit à toute température. De plus, les différentes techniques numériques voient leurs crossovers de Mott se rejoindre à une température de l'ordre de $0.45\, t$, démontrant qu'à ces températures, l'effet est dominé par la physique à très courte portée. La deuxième partie de cette thèse cherche à rendre possible l'extraction de quantités donnant accès à la dynamique supraconductrice à température finie, telle que la fonction spectrale anormale, \textit{via} la méthode d'entropie maximale. Nous avons ainsi développé la méthode MaxEntAux qui permet de calculer la fonction spectrale anormale à partir d'une fonction spectrale auxiliaire et de fonctions spectrales normales, toutes de signe constant positif et donc toutes calculables à travers la méthode d'entropie maximale. La dernière partie de cette thèse applique la méthode MaxEntAux à l'étude de la dynamique supraconductrice d'un isolant de Mott dopé aux trous et décrit par le modèle de Hubbard étendu, incorporant l'effet de la répulsion aux premiers voisins $V$. Nous montrons que $V$ joue deux rôles antagonistes dans la dynamique supraconductrice: cette répulsion renforce l'appariement à basse fréquence à travers la constante d'échange antiferromagnétique $J = 4t^2/(U-V)$ tout en accroissant la répulsion coulombienne à haute fréquence. La compétition non triviale qui en résulte tend à augmenter la température critique à faible dopage et à la diminuer à fort dopage. En parallèle, les valeurs du célèbre rapport $\Delta_{SC}/T_c$ que nous obtenons sont significativement plus grandes que les valeurs prédites par la théorie BCS, mais sont en très bel accord avec l'expérience et présentent une certaine universalité, notamment dans le régime de dopages intermédiaires. Enfin, $V$ semble également pousser le système étudié vers un ordre de charge commensurable en y favorisant la double occupation.

Cette these aborde diverses problematiques concernant les electrons fortement correles dans des systemes bidimensionnels (composes a frustration geometrique, phases a liens de valence resonants), decrits a l'aide de modeles de dimeres. Une partie de la these concerne des modeles classiques sur un reseau triangulaire anisotrope, presentant des phases critiques qu'on peut decrire a l'aide de theories conformes; en se basant sur ces theories, l'analyse numerique de ce modele par matrice de transfert a permis de caracteriser les conditions d'existence de la criticalite, et plus generalement le diagramme de phases du modele en fonction d'interactions a courte portee et de l'anisotropie du reseau.<br />Une autre partie de la these traite un systeme d'electrons sur un reseau pyrochlore bidimensionnel (ou damier) a remplissage commensurable, en interactions a courte portee. Dans une limite de fortes interactions les electrons subissent des contraintes qui se traduisent par un modele effectif de dimeres quantiques (se differentiant par rapport au modele dit de Rokhsar-Kivelson, motive par les etats a liens de valence resonants, par un degre de liberte supplementaire, de spin). Une etude par diagonalisation exacte, completee par une approche variationnelle et des arguments perturbatifs, a permis d'identifier une phase cristalline a singulets resonants; une extension de ce modele a une mobilite finie des electrons a ete consideree pour caracteriser la transition de cette phase isolante vers un etat metallique en fonction du rapport de la mobilite des electrons et de leurs interactions.

L'étude de l'état isolant de Mott est un des domaines très actif de la recherche en matière condensée car les fortes corrélations qui en sont à l'origine donnent naissance à des états de la matière très variés et avec des applications potentielles. Sr₂IrO₄ est un isolant de Mott exotique car induit par un fort couplage spin-orbite. Il permet d'étudier l'impact des corrélations électroniques sur les propriétés de basses énergies sous un angle nouveau. L'objet de cette thèse est l'étude expérimentale des propriétés électroniques de ces composés iridates par des mesures d'ARPES permettant des observations directes de la structure électronique dans l'espace réciproque et de RMN et μSR, qui donnent une vision locale dans l'espace réel. Nous nous sommes en particulier intéressés à la transition isolant métal pouvant survenir en dopant ce composé. Une façon originale de doper Sr₂IrO₄ que nous avons étudiée en détails est de substituer l'iridium par du rhodium. Les deux sont isovalents, mais le rhodium capture un électron conduisant à un dopage effectif en trous. Grâce à l’ARPES, nous avons mis en évidence les différentes bandes de la structure électronique. Nous avons étudié attentivement le caractère orbital de ces bandes et mis en évidence des anisotropies résiduelles en certains points de l’espace réciproque, survivant malgré la présence du fort couplage spin-orbite. Ceci, ainsi que des effets de repliement de la structure électronique, donnent lieu à des variations brutales d'intensité, qui doivent être prises en compte pour analyser correctement les spectres. Lors du dopage avec le Rh, la phase métallique obtenue reste très incohérente, avec une absence de pic de quasiparticule et un pseudogap uniforme sur l'ensemble de la surface de Fermi. Le gap de Mott ne semble pas se fermer. Le pseudogap peut révéler une brisure de symétrie mais aussi l’effet du désordre introduit par le Rh et nous discuterons son origine, en lien avec la physique d’autres systèmes corrélés. Nous montrons que pour de faibles taux de substitution Ir/Rh, l’ajout de porteurs trous contrôle le comportement du système alors qu’à des taux de substitutions plus élevés, le nombre de porteurs est stable mais le désordre augmente et contrôle à son tour la physique. Nous nous sommes aussi intéressés aux propriétés électroniques et magnétiques sondées par la RMN de l'oxygène 17 sur poudre et poudre orientée et par μSR. La RMN permet de différencier les deux sites d'oxygène de Sr₂IrO₄ nous permettant de déterminer certains paramètres nucléaires préalables à l'étude fine des propriétés électroniques. Dans le composé pur, nous avons étudié la transition magnétique et observé ce qui semble être le développement d'un moment sur l'oxygène apical. Dans les composés dopés, nous ne voyons pas de désordre structural important malgré des taux de dopage allant jusqu'à 15% de rhodium. Les propriétés magnétiques présentent néanmoins des signes d’inhomogénéité, plus marqués dans le cas du dopage lanthane. Les fluctuations dans le composé métallique montrant une prédominance des corrélations antiferromagnétiques. De son côté, la μSR a permis de construire le diagramme de phases de la transition antiferromagnétique et de mettre en évidence l'inhomogénéité de la transition magnétique dans les échantillons faiblement dopés. À basse température, nous confirmons que la phase magnétique évolue, peut-être avec l’apparition d’un moment sur l’oxygène, et cet effet est même renforcé dans les composés faiblement dopés. Au-dessus de la température de transition antiferromagnétique, nous n'avons pas trouvé de signature d'une transition vers une phase de boucles de courant observée par d'autres techniques. Cette étude permet d’attribuer à Sr₂IrO₄ dopé rhodium le caractère assez rare de matériau 2D fortement corrélé à désordre contrôlé. De manière plus générale, cet exemple devrait permettre de mieux comprendre les effets éventuels de désordre associés à d’autre façons de doper les iridates. / The study of the insulating Mott state is a very active field of research in condensed matter because of the strong correlations usually at play which can lead to a large variety of states of matter, with potential applications. Sr₂IrO₄ is an exotic Mott insulator because it is induced by a strong spin-orbit coupling. It allows studying the impact of electronic correlations on the low energy properties from a new viewpoint. The subject of this thesis is the experimental study of the electronic properties of these iridate compounds by ARPES measurements allowing direct observations of the electronic structure in reciprocal space and NMR and μSR, which give a local view in real space. We have in particular studied the metal to insulator transition which can occur in this compound upon doping. An original way to dope Sr₂IrO₄ that we have investigated in details is to substitute iridium by rhodium. Both are isovalent but the rhodium captures an electron leading to an effective hole doping. Thanks to ARPES we have identified the different bands in the electronic structure. We have studied in details the orbital character of these bands and pointed out residual anisotropies at some points in the reciprocal space, which survive despite the strong spin-orbit coupling. This, as well as the folding effects of the electronic structure, give rise to sudden variations in intensity, which must be taken into account in order to correctly analyze the spectra. Upon doping with Rh, the obtained metallic phase remains very incoherent, with no quasiparticle peak and a uniform pseudogap over the full Fermi surface. The Mott gap does not seem to be closing. The pseudogap can reveal symmetry breaking but also the effect of the disorder introduced by the Rh and we will discuss its origin, in relation to the physics of other correlated systems. We show that for low Ir/Rh substitution rates, the addition of hole carriers controls the behavior of the system while at higher substitution rates, the number of carriers is stable but the disorder increases and in turn controls physics.We were also interested in the electronic and magnetic properties probed by 17 oxygen NMR on powder and oriented powder samples and by μSR. NMR makes it possible to differentiate the two oxygen sites in Sr₂IrO₄ allowing determining some nuclear parameters necessary to the fine study of the electronic properties. In the pure compound, we have studied the magnetic transition and observed what appears to be the development of a moment on the apical oxygen. In the doped compounds, we do not see any significant structural disorder despite doping levels up to 15% rhodium. However, the magnetic properties nevertheless show signs of inhomogeneity, which are more pronounced in the case of lanthanum doping. The fluctuations in the correlated metal compound show a predominance of antiferromagnetic correlations. From our μSR investigation, we could construct the magnetic phase diagram which highlights the inhomogeneity of the magnetic transition in the low-doped samples. At low temperature, we confirm that the magnetic phase evolves, perhaps with the appearance of a moment on the oxygen, and this effect is even enhanced in the lightly doped compounds. Above the antiferromagnetic transition temperature, we did not find signatures of the current loop phase observed by other techniques. This study makes it possible to attribute to Sr₂IrO₄ doped with rhodium the rather rare character of strongly correlated 2D material with controlled disorder. More generally, this example should provide a better understanding of the potential effects of disorder associated with other ways to dope iridates.

J'étudie en détail la solution d'un modèle simplifié d'électrons fortement corrélés, à savoir le modèle de Hubbard dimérisé. Ce modèle est la réalisation la plus simple d'un problème de cluster DMFT. Je fournis une description détaillée des solutions dans une région de coexistence où l'on trouve deux états (méta) stables des équations DMFT, l'un métallique et l'autre isolant. De plus, je décris en détail comment ces états disparaissent à leurs lignes critiques respectives. Je clarifie le rôle clé joué par la corrélation intra-dimère, qui agit ici en complément des corrélations de Coulomb.Je passe en revue la question importante du passage continue entre unisolant Mott et un isolant Peierls où je caractérise une variété de régimes physiques. Dans un subtil changement de la structure électronique, lesbandes de Hubbard évoluent des bandes purement incohérentes (Mott) à desbandes purement cohérentes (Peierls) à travers un état inattendu au caractère mixte. Je trouve une température d'appariement singulet T* en-dessous de laquelle les électrons localisés à chaque site atomique peuvent se lier dans un singulet et minimiser leur entropie. Ceci constitue un nouveau paradigme d'un isolant de Mott paramagnétique.Enfin, je discute la pertinence de mes résultats pour l'interprétation de différentes études expérimentales sur VO₂. Je présente plusieurs arguments qui me permettent d'avancer la conclusion que la phase métallique, à vie longue (métastable) induite dans les expériences pompe-sonde, et l'état métallique métastable M₁, thermiquement activé dans des nano-domaines, sont identiques. De plus, ils peuvent tous être qualitativement décrits, dans le cadre de notre modèle, par un métal corrélé dimérisé. / We study in detail the solution of a basic strongly correlated model,namely, the dimer Hubbard model. This model is the simplest realization ofa cluster DMFT problem.We provide a detailed description of the solutions in the ``coexistentregion'' where two (meta)stable states of the DMFT equations are found, onea metal and the other an insulator. Moreover, we describe in detail howthese states break down at their respective critical lines. We clarify thekey role played by the intra-dimer correlation, which here acts in additionto the onsite Coulomb correlations.We review the important issue of the Mott-Peierls insulator crossoverwhere we characterize a variety of physical regimes. In a subtle change inthe electronic structure the Hubbard bands evolve from purely incoherent(Mott) to purely coherent (Peierls) through a state with unexpected mixedcharacter. We find a singlet pairing temperature T* below which thelocalized electrons at each atomic site can bind into a singlet and quenchtheir entropy, this uncovers a new paradigm of a para-magnetic Mottinsulator.Finally, we discuss the relevance of our results for the interpretation ofvarious experimental studies in VO₂. We present a variety of argumentsthat allow us to advance the conclusion that the long-lived (meta-stable)metallic phase, induced in pump-probe experiments, and the thermallyactivated M₁ meta-stable metallic state in nano-domains are the same.In fact, they may all be qualitatively described by the dimerizedcorrelated metal state of our model.

Cette thèse s'intéresse à l'interaction entre le couplage spin-orbite et les corrélations électroniques dans la matière condensée. En effet, de plus en plus de matériaux - tels que les isolants topologiques ou les oxydes de métaux de transition 5d à base d'iridium - présentent des propriétés pour lesquels l'interaction spin-orbite joue un rôle essentiel. Parmi eux, l'iridate de strontium (Sr2IrO4) a récemment été décrit comme un "isolant de Mott régi par les effets spin-orbite": dans cette image, l'interaction de Coulomb entre les électrons et le couplage spin-orbite se combinent pour rendre le composé isolant. Nous avons étudié la phase isolante paramagnétique de ce matériau avec l'approche LDA+DMFT, une méthode qui combine la théorie de la fonctionnelle de la densité dans l'approximation de la densité locale (LDA) avec la théorie du champ moyen dynamique (DMFT). Sr2IrO4 s'est avéré être un isolant de Mott pour une valeur raisonnable des corrélations électroniques une fois que le couplage spin-orbite et les distorsions structurales du cristal ont été pris en compte. En outre, nos résultats mettent en évidence les rôles respectifs joués par ces deux éléments dans l'obtention d'un état isolant et montrent que seule leur action conjointe permet d'ouvrir un gap de Mott dans un tel composé. Afin de réaliser cette étude, le couplage spin-orbite a dû être inclus au sein du formalisme LDA+DMFT. L'intérêt d'un tel développement technique dépasse le cas de Sr2IrO4, cette implémentation, dite "LDA+SO+DMFT", pouvant être aussi utilisée pour prendre en compte les corrélations électroniques dans d'autres oxydes de métaux de transition 5d ou même au sein des isolants topologiques.

Les propriétés structurales et électroniques de films ultra-minces d'alcalins (K,Cs) déposés sur un substrat de Si(111)-v3´v3R30:B ont été étudiés par diffraction d'électrons lents (LEED), spectroscopie Auger, microscopie à effet tunnel (STM) et photoemission (ARPES, XPS). Un état de surface de symétrie s-pz a été mis en évidence par photoémission résolue en angle celui-ci présentant un maximum au taux optimal. Le site d'adsorption H3 a été identifié par IV-LEED en accord avec les prédictions théoriques. Nos mesures ARPES mettent en évidence un repliement de la bande de surface, son caractère fortement isolant ainsi qu'une largeur de bande très étroite. Dans le cas des dépôts de Césium, le gap est cependant réduit et il apparaît du poids spectral au niveau de Fermi. Ces résultats sont a priori en accord avec le caractère corrélé de ces états, ceux-ci ayant été définis initialement comme des isolants de Mott. Cependant, nous mettons en évidence dans ce travail une nouvelle reconstruction 2v3´2v3 caractérisée par un quadruplement de la maille de surface et associée à un gain d'énergie des électrons participant à l'état de surface. De plus, la dépendance en température des spectres de photoémission suggèrent un fort élargissement Franck-Condon associé à un fort couplage électron-phonon. L'étude des raies de cœur par photoémission haute résolution sur la ligne CASSIOPEE (synchrotron SOLEIL) nous a permis de mettre en évidence un ordre de charge à la surface pour les deux types de reconstruction observées en LEED. Tous nos résultats expérimentaux indiquent un fort couplage avec le réseau des électrons de l'état de surface induit par les alcalins ce qui n'a jamais été reporté auparavant ni fait l'objet de prédictions. Un scénario basé sur l'établissement d'une onde de densité de charge à la surface dans la limite d'un fort couplage électron-phonon est proposé. IL est proposé que la limite de l'isolant bi-polaronique soit atteinte dans le cas des couches ultra-minces d'alcalins/Si(111) offrant ainsi la possibilité d'étudier le comportement des électrons fortement couplés au réseau en présence de corrélations électroniques sur un réseau triangulaire. / Low energy electron diffraction (LEED), Auger spectroscopy, scanning tunneling microscopy (STM) and angle-resolved photoemission (ARPES) have been used to study ultrathin films of alkali atoms deposited on Si(111)-v3´v3R30:B surface. An alkali-induced surface state of s-pz symmetry has been evidenced by photoemission being maximum close to the saturation coverage of 1/3 monolayer. A quantitative IV-LEED study evidences the H3 alkali adsorption site as predicted by ab initio calculations. High resolution ARPES data presented in this work evidence a band-folding, a large alkali-dependent semi-conducting gap and a narrow bandwidth. The Cs- induced surface band is shown to present a smaller gap together with a non-zero spectral weight at the Fermi level. These results are a priori consistent with the correlated nature of these materials, the Harrison criterion U/W>>1 being fulfilled for these half-filled surface bands. Moreover, a novel 2v3´2v3 lattice and charge ordering has been discovered below 300 K characterized by a quadrupling of the unit cell and a net energy gain for the surface band. In addition, the temperature dependence of the ARPES spectra suggests these materials are characterized by a strong electron-phonon coupling. High resolution core-levels photoemission spectroscopy recorded at the CASSIOPEE beamline (synchrotron SOLEIL) evidence a local charge ordering at surface in both phases. The corresponding band mapping agree well with the 2(v3´v3) symmetry also for both phases. All these experimental results sign a strong interplay between the charge and lattice degrees of freedom which have never been predicted for these semiconducting surfaces. Therefore, a scenario assuming a charge density wave at surface in the strong electron-phonon coupling limit is proposed. As a striking point, the bi-polaronic insulating ground state is proposed to be reached making these alkali/Si(111) semi-conducting surfaces model systems to study polaronic signatures on the physical properties of low dimensional strongly correlated materials.