In der vorliegenden Dissertation werden verschiedene plasmonisch aktive Kern/Schale- Nanopartikel synthetisiert, experimentell und theoretisch charakterisiert und in analytischen Anwendungen der oberflächenverstärkten Raman-Spektroskopie (engl. surface-enhanced Raman scattering, SERS) eingesetzt. Es werden die optischen Eigenschaften von Gold/Silber-Nanoschalen mit durchstimmbaren Plasmonbanden behandelt. Motivation dafür ist die Frage nach optimalen SERS-Markern für die rote Laseranregung (λ = 632.8 nm). In SERS-Anwendungen gibt es die Möglichkeit mehrere Marker-Moleküle auf die Oberfläche der Nanopartikel aufzubringen, um so eine erhöhte Multiplexing-Kapazität zu generieren. Diese Option der gemischten Monolagen wird in der vorliegenden Arbeit untersucht. Es werden SERS-Marker-Konzepte für die rote Laseranregung basierend auf einzelnen Nanopartikeln gezeigt. Außerdem wird dargestellt, inwieweit sich durch die Anordnung von Nanopartikeln in allen drei Raumdimensionen neue SERS-Marker- Konzepte mit sehr guten plasmonischen Eigenschaften realisieren lassen. In den oben beschriebenen Kapiteln übernehmen Nanopartikel die Rolle des SERS-Substrats für den selektiven Nachweis eines bestimmten Zielmoleküls (z.B. Antigens). Neben diesen Anwendungen können Nanopartikel jedoch auch noch als SERS-Substrat für die markierungsfreie Detektion von Analytmolekülen eingesetzt werden. In dieser Dissertation wird die Herstellung, Charakterisierung und der Einsatz eines integrierten SERS-Substrats für die kombinierte Festphasensynthese und Analytik mittels plamonisch aktiver Gold/Glas-Kern/Schale-Nanopartikel auf Harz-Mikrokugeln behandelt.

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Nanopartikel auf Basis von NaYF4 erfreuen sich großer Beliebtheit durch ihre vielseitigen Einsatzmöglichkeiten. Durch die Dotierung mit Ytterbium und Erbium im Wirtsgitter ist es beispielsweise möglich, niedrigenergetisches Infrarotlicht in höher-ergetisches, sichtbares Licht umzuwandeln. Zudem lässt sich NaYF4 auch im Nanometermaßstab präparieren, sodass ein Einsatz in Zellen oder lebenden Organismen möglich ist, wo die zur Anregung verwendete infrarote Strahlung ohne Probleme das Gewebe durchdringen kann. Zu Beginn dieser Arbeit zeigten aufwärtskonvertierende Nanomaterialien wie NaYF4 :Yb,Er jedoch auch nach Umhüllen mit einer inaktiven Schale aus undotiertem NaYF4 nur sehr geringe Lumineszenz-Quantenausbeuten und kurze Energieniveau-Lebenszeiten. Im Rahmen dieser Arbeit wurde die Synthesemethode zur Herstellung von aufwärtskonvertierenden NaYF4 -Nanopartikeln durch den Einsatz neuer Eduktmaterialien modifiziert und die Auswirkung der Modifikationen auf die Partikeleigenschaften näher untersucht. So konnte gezeigt werden, dass durch den Einsatz einer alternativen Fluoridquelle (NaHF2) Partikel mit sehr engen Partikelgrößenverteilungen hergestellt werden können. Jedoch zeigte sich auch, dass die mit NaHF2 präparierten Partikel sich nicht mit einer Schale aus undotiertem NaYF4 umhüllen ließen. Im zweiten Teil dieser Arbeit wurde daher der Fokus auf die Verbesserung der optischen Eigenschaften gelegt. Durch die Verwendung von getrockneten Lösungsmitteln und wasserfreien Seltenerdacetaten, sowie NH4F als Fluoridquelle gelang es erstmals, aufwärtskonvertierende Kern/Schale-Nanopartikel (<50 nm) mit einer sehr hohen Lumineszenz-Quantenausbeute, ähnlich dem des makrokristallinen Referenzmaterials, herzustellen. Auch bei sehr kleinen Kern/Schale-Partikeln (≤15 nm) konnten Quantenausbeuten erzielt werden, die nur um einen Faktor 3-4 niedriger sind als beim Referenzmaterial. Dabei zeigte sich durch die Messung der Energieniveau-Lebenszeiten, dass die größten Verlustprozesse durch die Yb3+ Emission bei 940 nm auftraten und diese durch aufbringen einer Schale unterbunden werden konnten.

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