Le travail de recherche qui est rapporté dans ce manuscrit porte sur les couches minces de pérovskites et leur utilisation dans le cadre de la problématique des microcavités en régime de couplage fort. L'arrangement cristallin des pérovskites forme une structure en multi-puits quantiques dans laquelle les états excitoniques présentent une grande force d'oscillateur et une énergie de liaison importante (quelques 100 meV), en raison des effets de confinements quantique et diélectrique. Un premier axe de ce travail a consisté à collecter des informations sur les propriétés excitoniques de ces matériaux. Sur une pérovskite particulière (PEPI), nous avons notamment effectué des mesures de photoluminescence sous excitation impulsionnelle et des mesures pompe-sonde qui semblent suggérer l'existence, sous forte densité d'excitation, d'un processus de recombinaison Auger des excitons. Un deuxième axe de recherche fut de mettre en cavité des couches de certaines pérovskites. Avec les pérovskites PEPI et PEPC, nous avons montré que la réalisation de microcavités présentant un facteur de qualité de l'ordre de la dizaine suffit à obtenir, à température ambiante, le régime de couplage fort en absorption et en émission avec des dédoublements de Rabi pouvant atteindre 220 meV. Un goulet d'étranglement dans la relaxation des polaritons a été clairement mis en évidence pour la microcavité PEPI. Nous avons d'autre part montré que les pérovskites pouvaient également être associées à des semi-conducteurs inorganiques dans des microcavités dites "hybrides". Selon Agranovich et al., ces dernières pourraient, dans le cadre de la problématique du laser à polaritons, constituer une alternative à l'augmentation du facteur de qualité des microcavités. Dans cette optique, le couple ZnO/MFMPB semble particulièrement prometteur.

Le travail de recherche qui est rapporté dans ce manuscrit porte sur les couches minces de pérovskites et leur utilisation dans le cadre de la problématique des microcavités en régime de couplage fort. L’arrangement cristallin des pérovskites forme une structure en multi-puits quantiques dans laquelle les états excitoniques présentent une grande force d’oscillateur et une énergie de liaison importante (quelques 100 meV), en raison des effets de confinements quantique et diélectrique. Un premier axe de ce travail a consisté à collecter des informations sur les propriétés excitoniques de ces matériaux. Sur une pérovskite particulière (PEPI), nous avons notamment effectué des mesures de photoluminescence sous excitation impulsionnelle et des mesures pompe-sonde qui semblent suggérer l’existence, sous forte densité d’excitation, d’un processus de recombinaison Auger des excitons. Un deuxième axe de recherche fut de mettre en cavité des couches de certaines pérovskites. Avec les pérovskites PEPI et PEPC, nous avons montré que la réalisation de microcavités présentant un facteur de qualité de l'ordre de la dizaine suffit à obtenir, à température ambiante, le régime de couplage fort en absorption et en émission avec des dédoublements de Rabi pouvant atteindre 220 meV. Un goulet d’étranglement dans la relaxation des polaritons a été clairement mis en évidence pour la microcavité PEPI. Nous avons d’autre part montré que les pérovskites pouvaient également être associées à des semi-conducteurs inorganiques dans des microcavités dites "hybrides". Selon Agranovich et al., ces dernières pourraient, dans le cadre de la problématique du laser à polaritons, constituer une alternative à l'augmentation du facteur de qualité des microcavités. Dans cette optique, le couple ZnO/MFMPB semble particulièrement prometteur. / The research work which is reported in this manuscript focuses on 2D perovskites and their use to obtain microcavities working in the strong coupling regime. Perovskite structure forms a multi-quantum wells in which the excitonic states have a high oscillator strength and a large binding energy (a few 100 meV) due to quantum and dielectric confinement effects. A first axis of this work was to collect information on the excitonic properties of these materials. On a particular perovskite (PEPI), we performed photoluminescence and pump-probe measurements, which seem to suggest the existence, under high excitation density, a process of Auger recombination of excitons. A second research axis was to put in cavity thin layers of some perovskites. With PEPI and PEPC perovskites, we have shown that the realization of microcavities with a quality factor of the order of ten is sufficient to obtain at room temperature, the strong coupling regime in absorption and emission with Rabi splitting up to 220 meV. A bottleneck effect has been clearly demonstrated for the PEPI microcavity. We have also shown that perovskites could be associated with inorganic semiconductors in “hybrid” microcavities. According Agranovich et al., these microcavities could present polariton lasing with lower quality factors. To this end, the ZnO/MFMPB association seems particularly promising.

Le contrôle des polluants environnementaux présents à faible concentration a conduit à la création de détecteurs miniaturisés, à bas coûts et ultra-sensibles, capables d’identifier spécifiquement certaines substances. Dans cette thèse, la méthode de détection explorée repose sur la sensibilité de micro-lasers polymères à une variation d’indice de réfraction. Cette approche a été mise en application pour détecter des métaux lourds (mercure – Hg2+, cadmium – Cd2+ et plomb – Pb2+) dans l’eau potable. En effet les fréquences de résonance de ces micro-cavités sont particulièrement sensibles à l’indice de réfraction du milieu extérieur et se déplacent lorsque celui-ci est modifié. Ce système permet ainsi une détection sans marqueur (« label ») en recouvrant la cavité d’une couche de reconnaissance spécifique de l’espèce recherchée. L’originalité de ce travail repose sur l’utilisation de micro-cavités actives, ou micro-lasers, fabriquées avec des polymères dopés par des colorants lasers. En effet les micro-lasers permettent d’augmenter le rapport signal/bruit et de profiter de pics de résonance étroits, même pour des facteurs de qualité de l’ordre de quelques milliers seulement. Le choix de matériaux organiques comme milieu à gain a été dicté par les nombreux avantages qu’ils offrent. Contrairement aux semi-conducteurs inorganiques, les polymères peuvent être fonctionnalisés de manière relativement aisée et l’utilisation de matériaux poreux devrait augmenter la sensibilité en faisant circuler le fluide à tester à l’intérieur même du résonateur. De plus le protocole de fabrication des micro-lasers organiques reste d’un coût modéré et permet une intégration aisée en micro-fluidique. Deux voies différentes ont été explorées dans cette thèse : détection d’une variation d’indice de réfraction avec des cavités non-fonctionnalisées et détection d’ions lourds avec des cavités fonctionnalisées. Dans le premier cas, la sensibilité obtenue est comparable à ce qui est publié pour des micro-résonateurs passifs. Dans le second cas, nous avons réussi à mettre en évidence la présence d’ions mercure jusqu’à 10-6 M. Quelques approches ont été envisagées pour diminuer encore le seuil de détection dont certaines ont été vérifiées expérimentalement. Ainsi, cette étude propose un prototype de composant sur puce pour la détection d’espèces chimiques ou biologiques. / Monitoring of environmental pollutants present at low concentrations requires creation of miniature, low-cost, and highly sensitive detectors that are capable to specifically identify target substances. In this thesis, a detection approach based on refractive index sensing with polymer micro-lasers is proposed and its application to the detection of heavy metal pollutants in water (mercury – Hg2+, cadmium – Cd2+ and lead – Pb2+) is studied. The resonance frequencies of the microcavity are highly sensitive to the refractive indices of the resonator surrounding: the resonances shift by a small amount when the surface refractive index changes, resulting from the interaction of the mode evanescent field with the surrounding medium. This permits label-free detection by coating the resonator with a suitable recognition species. The originality of this work lies in the utilization of active microcavities, or microlasers, created of the dye-doped polymers. Active microcavities offer an enhanced signal/noise ratio as compared to the passive ones and very narrow resonance peaks even at moderate quality factors (Q &#8805- 6000). The choice of polymers as an active medium is connected with a number of advantages they offer: as opposite to semiconductors, polymers can be easily functionalized, integrated in microfluidic circuits and are cheaper in processing. Moreover, the use of porous polymer matrices may allow accumulation of analyte ions inside the microcavity and thus enhance the sensitivity. Two possible applications of microlasers are investigated in the thesis: refractive index variation sensing with non-functionalized cavities and heavy metal ion detection with functionalized cavities. In the first case, the sensitivity values have been obtained, comparable with the reported in literature for planar passive microresonators. In the second case, the experimental proofs of specific detection of mercury ions in liquid are presented. The ways of sensitivity improvement are discussed and verified and a foundation is layed for the creation of integrated Lab-on-Chip microfluidic biochemical detector.

Cette thèse est consacrée au couplage fort exciton-photon à température ambiante dans les microcavités massives à base de ZnO élaborées par épitaxie par jets moléculaires sur substrat Si(111). Une étude théorique préliminaire montre que le continuum d'absorption des résonances excitoniques est responsable du fort amortissement observé sur la branche haute de polaritons, sans toutefois affecter la branche basse de polaritons. Le couplage fort à température ambiante du mode de cavité ainsi que des modes de Bragg de la microcavité a ensuite été démontré par spectroscopie résolue en angle. De plus, nous observons la présence d'un goulot d'étranglement (bottleneck) sur le mode de Bragg de polaritons. Ce dernier peut être supprimé en faisant varier la densité d'excitons ou la température. Nous comparons nos résultats expérimentaux aux prévisions théoriques faites en vue de l'obtention d'un régime laser à polaritons.

Ce mémoire de thèse a pour sujet l'étude théorique des propriétés non-classiques de la lumière émise par les microcavités semiconductrices dans le régime de couplage fort. Dans ce cadre, nous avons étudié ces structures comme des sources de photons uniques ou de photons jumeaux. Nous avons démontré dans un premier temps l'opportunité de créer une source de lumière de statistique sub-poisonnienne à partir de structures photoniques confinées. Pour des boîtes photoniques suffisamment étroites au sein de microcavités semiconductrices, on atteint un régime non-linéaire tel que l'introduction d'un seul photon suffit à décaler la résonance d'absorption de la structure de plus d'une largeur de raie, engendrant le phénomène de blocage quantique. Nous avons montré qu'en utilisant ce mécanisme de blocage, il est possible de créer une source de photons uniques originale, dont nous avons présenté les caractéristiques. Nous avons présenté les différents aspects de son fonctionnement tant en régime continu qu'en régime pulsé. Dans un deuxième temps, nous avons étudié les propriétés de corrélation entre paires signal et complémentaire émises par fluorescence paramétrique dans une configuration d'excitation symétrique dans une microcavité planaire. En utilisant l'algorithme de Monte Carlo quantique, nous avons montré qu'il existe des corrélations quantiques entre ces deux faisceaux. En étudiant l'impact du désordre (qui brise l'invariance par translation) de la cavité sur ces corrélations, nous montrons que celui-ci dégrade le caractère quantique des corrélations lorsque l'intensité de l'excitation est modérée. La dépendance en intensité des corrélations quantiques entre faisceaux a été caractérisée au-dessus et en-dessous du seuil d'instabilité paramétrique, nous permettant d'identifier le régime où le caractère non-classique du système est maximal.

L'électrodynamique quantique en cavité, c'est-à-dire l'étude du couplage lumière-matière en géométries confinées, a permis d'observer, grâce à des cavités de plus en plus performantes, le régime de couplage fort lumière-matière.<br />Dans ce régime, le temps de vie d'un photon est plus long que le temps caractéristique de l'interaction avec la matière ; un seul photon subit donc plusieurs cycles d'absorption et de réémission avant de s'échapper de la cavité.<br />Les premières expériences dans ce régime, effectuées avec des atomes dans des cavités supraconductrices, ont été suivies par des réalisations en matière condensée, utilisant des excitons dans des microcavités planaires, des boites de Cooper couplées à des résonateurs unidimensionnels ou bien des transitions intersousbandes dans des puits quantiques dopés, couplées à un mode de microcavité. Le couplage fort dans ce dernier système donne naissance à des excitations mixtes, moitié lumière et moitié matière, nommées polaritons intersousbandes.<br />Ma thèse s'attache à plusieurs aspects de la physique de ces excitations, qui se caractérisent par la force extrême du couplage, qui a poussé les chercheurs à introduire le terme couplage ultra-fort.<br /><br />Dans la première partie de ma thèse, après avoir donné un aperçu général des différents concepts théoriques engagés, j'étudie les conséquences de ce couplage ultra-fort en présence d'une modulation externe appliquée au système. Je montre, en utilisant une théorie de Langevin quantique, qu'une radiation peut être émise à partir du vide, effet qui rappelle de près l'effet Casimir dynamique. L'intensité de cette radiation est assez forte pour pouvoir être mesurée et je reporte ici les résultats de deux expériences préliminaires menées en vue de l'observation d'un tel effet, auxquelles j'ai participé pour la partie théorique.<br /><br />J'étudie ensuite la manière dont le couplage fort lumière-matière peut influencer le transport électronique et les expériences d'électroluminescence. Dans ce but j'ai développé des méthodes analytiques et numériques que j'ai exploitées pour montrer qu'il est possible d'augmenter grandement l'efficacité quantique des LEDs basées sur des transitions intersousbandes. J'ai aussi donné une première preuve d'extension de l'effet Purcell au régime de couplage fort.<br />Enfin, dans ma dernière partie, j'ai développé la théorie du scattering stimulé entre polaritons intersousbandes dû au couplage avec des phonons optiques. Je montre que ce mécanisme peut être exploité afin d'obtenir des lasers sans inversion de population avec un seuil extrêmement bas.

Ce travail présente une étude spectroscopique par réflectivité, photoluminescence et transmission (de 5 K à 300 K) pour la mise en évidence du couplage fort lumière-matière dans des microcavités nitrurées massives et à puits quantiques élaborées sur substrat de silicium. Les expériences sont interprétées grâce à une modélisation utilisant le formalisme des matrices de transfert et prenant en compte les phénomènes d'élargissement homogène et inhomogène des transitions excitoniques. A travers les résultats obtenus sur de nombreuses cavités, l'influence de la géométrie de la microcavité (épaisseur de la cavité, nombre de paires des miroirs de Bragg, nature des miroirs, ...) sur l'obtention du régime de couplage fort a été étudiée. En s'appuyant sur les résultats expérimentaux obtenus, le modèle des matrices de transfert a été comparé à un modèle quasi-particule. Il a été démontré que ce dernier n'est réaliste que dans le cas où la réflectivité des miroirs est très élevée, le modèle des matrices de transfert restant le plus fidèle aux résultats expérimentaux grâce à la prise en compte de la structure réelle de la microcavité. Ce travail de thèse s'achève par l'étude de microcavités à deux miroirs diélectriques. Deux approches différentes visant à améliorer le facteur de qualité de la cavité ainsi que la finesse du mode excitonique (à travers l'amélioration de la qualité cristalline de la couche de GaN) sont présentées et le couplage fort est observé pour la première fois en transmission.

L'un des principaux accomplissements scientifiques du siècle dernier est sans doute le développement de la Physique Quantique. Parallèlement, notre société est entrée dans l'ère de l'information. Aujourd'hui, théorie de l'information et théorie quantique se recoupent sous un champ d'activité émergent : le traitement de l'information quantique. Ce domaine propose de tirer parti des corrélations subtiles entre états quantiques pour effectuer des opérations de communication ou de logique. Ces travaux de thèse s'inscrivent dans ce contexte. Ils visent la génération d'états quantiques de la lumière, pour tester les prévisions contre-intuitives de la mécanique quantique, mais aussi pour l'ingénierie de dispositifs de traitement de l'information quantique. Ces états quantiques sont des photons uniques indiscernables, rayonnés par des boîtes quantiques uniques. S'il est bien connu aujourd'hui que ces nano-émetteurs émettent des photons uniques, des processus rapides de décohérence propres à la physique du solide détériore l'indiscernabilité entre photons successivement émis. Pour restaurer l'indiscernabilité entre photons, le processus d'émission est accéléré en couplant la boîte au mode d'une microcavité optique (un micropilier), de sorte que les photons sont émis avant qu'ils ne soient marqués par les processus déphasants. Ainsi, nous avons pu produire des photons uniques avec un degré d'indiscernabilité supérieur à 75%. Ces photons sont alors sujets à des phénomènes d'interférence peu communs : lorsque deux photons sont incidents sur les deux ports d'entrée d'une lame séparatrice, les deux photons ressortent de la lame toujours sur le même port de sortie

Ce travail de thèse porte sur l'étude des processus non-linéaires cohérents des semiconducteurs nanostructurés en microcavité. Cette étude montre la faisabilité d'une porte optique ultra-rapide et peu dissipative fonctionnant avec une faible énergie de commande (~µJ/cm²). Des études expérimentales en diffraction et en pompe-sonde dégénérées ont été réalisées sur des microcavités semiconductrices, à température ambiante. Elles ont permis de mettre en évidence une modulation ultra-rapide de la fonction diélectrique du semiconducteur lorsque l'on excite le matériau dans sa région de transparence. Un rendement de diffraction de 2% et une modulation de réflectivité d'un contraste 5:1 ont été mesuré pour une excitation de faible énergie (~µJ/cm²). Cette modulation ultra-rapide a été attribuée à l'effet Stark optique. L'insertion du matériau non-linéaire dans une microcavité Fabry-Pérot permet d'exalter l'interaction lumière/matière et ainsi d'abaisser l'intensité de commande. Une étude numérique d'une microcavité contenant un milieu absorbant a été réalisée. Nous avons montré que le minimum de réflectivité ne se produit pas forcément à la longueur d'onde de résonance lres attendue mais en une longueur d'onde dite de pseudo-résonance lps. Le décalage entre ces deux longueurs d'onde peut atteindre plusieurs nanomètres. En considérant cette étude, une modélisation du couplage de l'effet Stark optique avec le mode de la cavité a également été réalisée. Le modèle développé permet de rendre compte des résultats expérimentaux de modulation de réflectivité. L'utilisation de ce modèle permettrait d'étudier l'influence des paramètres d'élaboration de la cavité sur la modulation et ainsi de définir une structure adaptée à la modulation.

Ce travail concernait l'étude des modulations verticales et latérales de l'indice optique dans le silicium poreux.Dans le but de réaliser des structures optiques performantes, nous nous sommes intéressés aux pertes dues à la rugosité des interfaces présentes dans les échantillons de silicium poreux de type p. Une étude sur l'influence de la température de formation du silicium poreux a été menée dans le but de réduire ces pertes. Pour la température de formation de -35°C pour les courants les plus critiques, nous avons obtenu une remarquable diminution de la rugosité, qui peut aller jusqu'à un facteur 6.Cette diminution de la rugosité nous a permis de réaliser des miroirs de Bragg et microcavités de très bonne qualité optique avec des coefficients de réflectivité de 99.5% et des largeurs de mode de la cavité de 5 nm. La détermination des grands coefficients de réflectivité est réalisé grâce à des mesures très précises de spectroscopie « ring down » avec une précision de 0.01%. La caractérisation de ces structures nous a permis de mettre en évidence une différence des propriétés optiques des couches simples et des couches enterrées, la variation de l'indice optique et de la vitesse de formation a été quantifiée par une étude de la luminescence et par la simulation des spectres de réflectivité. Nous avons montré que les molécules de colorant peuvent imprégner efficacement les couches de silicium poreux, qu'elles aient une faible ou une grande porosité, et que l'imprégnation peut être favorisée par l'oxydation préalable des couches poreuses. Ces résultats montrent que le silicium poreux peut être une très bonne matrice pour les molécules de colorant qui restent suffisamment dispersées pour pouvoir émettre de la lumière. L'utilisation de structures de type microcavité permet un rétrécissement et une amplification de l'émission du colorant. Pour caractériser la modulation latérale d'indice, obtenue par une photodissolution ou photoélectroformation de la couche de silicium poreux, nous avons étudié l'influence de la lumière sur la porosité et les propriétés optiques des monocouches de silicium poreux de type p et de type n+, ce qui a déterminé les conditions de formation des réseaux à modulation latérale d'indice optique. La diffraction de la lumière des échantillons ainsi obtenus a été étudiée. Mots clés : Silicium poreux, Modulation d'indice optique, Réflectivité, Rugosité d'interface, Miroir de Bragg, Microcavité, Colorant laser.