Organische, lichtemittierende Dioden (OLEDs) bezeichnen neuartige Lichtquellen, welche zur Beleuchtung oder für Displayanwendungen nutzbar sind. Im Allgemeinen ist die Lichtausbeute durch den hohen Brechungsindex und die Dünnschichtgeometrie der OLED begrenzt. Der hohe Brechungsindex sorgt dafür, dass ein signifikanter Anteil des emittierten Lichts in der OLED durch Totalreflexion (TIR) gefangen ist. Durch den Dünnschichtaufbau der OLED wird außerdem die Lichterzeugung für resonante Moden der kohärenten optischen Mikrokavität erhöht. Dies gilt im Besonderen für die nichtstrahlenden Moden. In dieser Arbeit wurden zwei Methoden untersucht, um die Lichtausbeute aus OLEDs zu erhöhen. Zuerst wurde die Implementierung von Materialien mit niedrigem Brechungsindex angrenzend zum undurchsichtigen metallischen Rückkontakt untersucht. Die Modifizierung des Brechungindexes verändert die Dispersionsrelation der an der Grenzfläche zwischen Metall und Dielektrikum angeregten nicht-strahlenden Oberflächenplasmonpolariton-Resonanz (SPP). Dadurch wird der Phasenraum verkleinert, in welchen effizient Strahlung abgegeben werden kann. Da die SPP-Resonanz eine nichtstrahlende Verlustquelle der Mikrokavität darstellt, wird so die Auskopplungseffizienz der OLED erhöht. In experimentellen Umsetzungen konnte die externe Quanteneffizienz (EQE) sowohl für einen Emitter gesteigert werden, welcher eine isotrope Verteilung der Strahlungsquellen besitzt (Ir(ppy)3 , +19 %), als auch für eine vorzugsweise horizontale Ausrichtung (Ir(ppy)2 (acac), +18 %). Die Steigerung der EQE korrespondiert sehr gut mit der berechneten Steigerung der Auskopplungseffizienz für die jeweiligen Mikrokavitäten (+23 %, bzw. +19 %). Weitere optische Simulationen legen den Schluss nahe, dass dieser Ansatz ebenso für perfekt horizontale Ausrichtung der Quellen sowie für weiße OLEDs anwendbar ist. Als zweiter Ansatz wurde die erhöhte Lichtausbeute durch Bragg-Streuung an periodische Linienstrukturen untersucht. In dieser Arbeit wurden Methoden untersucht, bei denen die Oberflächen strukturiert wurde, auf welche die organischen Halbleiterschichten der OLEDs aufgebracht wurden. Für bottom-OLEDs (durch ein Substrat emittierende OLEDs), wurde direkt die transparente Elektrode durch ein Laserinterferenzablationsverfahren (DLIP) modifiziert. Zusätzlich wurden top-OLEDs untersucht (direkt aus der Mikrokavität Licht emittierende OLEDs), für welche alle Schichten auf eine periodisch strukturierte Photolackschicht aufgedampft wurden. Für die bottom-OLEDs konnte für eine Gitterkonstante von 0.71 μm eine Steigerung der EQE um 27 %, verglichen zu einer optimierten unstrukturierten Referenz, ermittelt werden. Eine Vergrößerung der Gitterkonstante führt zu einer Abnahme der EQE. Die erhöhte EQE wird auf die Überlagerung des planaren Emissionsspektrums mit Beiträgen von Bragg-gestreuten, ursprünglich nicht-strahlenden Moden zurückgeführt, wobei die Intensitäten der Anteile von der Gitterkonstante und der Strukturhöhe abhängen. Für die top-OLEDs konnte eine Steigerung der EQE um 13 % für eine Gitterkonstante von 1.0 μm festgestellt werden. Im Gegensatz zu den bottom-OLEDs wird für kleinere Gitterkonstanten (0.6 μm) hier die EQE nicht erhöht. Vielmehr kommt es durch die starke Veränderung des Emissionsspektrums zu einer Erhöhung der photometrischen Lichtausbeute um 13.5 %. Die starke Veränderung des Emissionspektrums wird auf eine kohärente Kopplung zwischen den Bragg-gestreuten Moden zurückgeführt, bedingt durch die starke optische Mikrokavität dieses OLED-Typs. Um diese Effekte quantitativ zu beschreiben, wurde ein entsprechendes Modell entwickelt und implementiert. Die Qualität der Simulationsergebnisse wird anhand von Literaturreferenzen überprüft, wobei eine gute Übereinstimmung zu experimentell gemessenen Spektren erzeugt wird. Mit dem Simulationsmodell werden Vorhersagen über das Emissionspektrum und die resultierenden Effizienzen möglich. Für bottom-OLEDs wurde festgestellt, dass eine starke Veränderung des Emissionspektrums für Gitterkonstanten unterhalb von 0.5 μm erzeugt werden kann. Hingegen sind für top-OLEDs sehr schwache Strukturen oder große Gitterkonstanten notwendig, um eine nur schwache Veränderung des Emissionsspektrums und damit einen allgemeinen Effizienzgewinn zu erzeugen. Bezüglich der Gitterkonstante, ist diese Erkenntnis ist im Gegensatz zur üblichen Herangehensweise zur Implementierung periodischer Streuschichten in OLEDs. Mit der implementierten Simulationsmethode werden jedoch Aussagen bzgl. Emissionspektrum und Effizienz für eine breite Spanne an OLED-Strukturen vor der experimentellen Umsetzung möglich. / Organic light-emitting diodes (OLEDs) are an attractive new light source for display and lighting applications. In general, the light extraction from OLEDs is limited due to the high refractive index of the active emitter material and the thin film geometry. The high refractive index causes the trapping of a significant portion of the emitted light due to total internal reflection (TIR). Due to the thin film layout, the light emission is enhanced for resonant modes of the coherent optical microcavity, in particular for light affected by TIR. In this work two approaches are investigated in detail in order to increase the light extraction efficiency of OLEDs. In a first approach, the implementation of a low refractive index material next to the opaque metallic back-reflector is discussed. This modifies the dispersion relation of the non-radiative surface plasmon polariton (SPP) mode at the metal / dielectric interface, causing a shift of the SPPs dispersion relation. Thereby, the phase space into which power can be efficiently dissipated by the emitter is reduced. For the SPP this power would have been lost to the cavity, such that in total the outcoupling efficiency is increased. In experiment, an increased external quantum efficiency (EQE) is observed for an emitter exhibiting isotropic orientation of the sources (Ir(ppy)3 ,+19 %), as well as for an emitter which shows preferential horizontal orientation (Ir(ppy)2 (acac), +18 %), compared to an optimized device which uses standard material. This corresponds very well to the enhancement of the outcoupling efficiencies of the corresponding microcavities (+23 %, resp. +19 %) reducing the refractive index of the hole transport layer by 15 %. Optical simulations indicate that the approach is generally applicable to a wide range of device architectures. These in particular include OLEDs with emitters showing a perfectly horizontal alignment of their transition dipole moments. Furthermore, the approach is suitable for white OLEDs. Bragg scattering was investigated as second option to increase the light extraction from OLEDs. The method requires a periodically structured surface. For the bottom-emitting OLEDs, this is achieved by a direct laser interference patterning (DLIP) of the transparent electrode. Additionally, top-emitting devices were fabricated onto periodically corrugated photoresist layers. Using a periodic line pattern with a lattice constant of 0.71 μm, the EQE of the bottom-emitting devices was enhanced by 27 % compared to an optimized planar reference. For the bottom-emitting layout, increasing the lattice constant leads to lower EQEs. The increased EQE is attributed to the superposition of the radiative cavity resonances by Bragg scattered intensities of trapped modes. The intensities depend on the lattice constants as well as the height of the periodic surface perturbation. For top-emitting OLEDs comprising a lattice constant of 1.0 μm the EQE was increased by 13 %. Reducing the lattice constant (0.6 μm) decreases the EQE, albeit the luminous efficacy is increased by 13.5 % due to a heavily perturbed emission spectrum. The perturbation is attributed to a coherent interaction of the Bragg scattered modes due to the strong optical microcavity for the top-emitting OLEDs. Thus, for strong perturbation specific emission patterns can be achieved, but an overall enhanced efficiency is difficult to obtain. To investigate the observed results theoretically, a detailed simulation approach is outlined. The simulation method is carefully evaluated using reference data from literature. Using the simulation approach, the emission patterns as well as the efficiencies of the devices can be estimated. The emission spectra reproduced from simulation are in good agreement with the experiment. Furthermore, for the bottom-emitting layout, a strong interaction can be found from simulations for lattice constants below 0.5 μm. For top-emitting OLEDs, the weak interaction regime seems to be more likely to result in an overall enhanced emission. This requires, in contrast to conventional opinion, very shallow perturbations or lattice constants which exceed the peak wavelength of the emission spectrum. However, with the established simulation approach a-priori propositions on the emission spectrum or particular beneficial device layouts become feasible.

In dieser Arbeit werden die verschiedenen Möglichkeiten der Elektronenstrahlstrukturierung von organischen Schichten untersucht und charakterisiert. Je nach ihrer Energie und Leistung bewirkt die Interaktion der beschleunigten Strahlelektronen mit dem Material, auf das sie treffen, unterschiedliche Wechselwirkungen. Im Rahmen der durchgeführten Versuche wird demonstriert, dass diese Wirkung von lokalen, strahlchemischen Strukturveränderungen bis hin zu einem örtlich begrenzten Materialabtrag reicht. Neben den Untersuchungen einzelner organischer Schichten, werden ebenso organische Leuchtdioden (OLEDs) und deren Veränderungen unter Elektroneneinwirkung charakterisiert. Bei der Elektronenstrahlstrukturierung einer OLED mit sehr kleinen Leistungen wird sowohl die elektrische Leitfähigkeit als auch die Leuchtdichte der OLED reduziert. Dabei sind die Veränderungen in den organischen Materialien lokal stark auf den Ort der Elektroneneinwirkung begrenzt. Dies konnte genutzt werden, um eine hochauflösende Graustufenstrukturierung zu demonstrieren und ein Bild mit Strukturbreiten von 2 µm mit einem Elektronenstrahlprozess in eine weiße OLED zu schreiben. Elektronenstrahlprozesse mit höheren Leistungen bedingen eine thermische Wirkung und können so dünne organische Schichten lokal verdampfen. Mit solch einem Prozess konnte ein linien- und flächenhafter Abtrag realisiert werden, ohne die darunterliegende Elektrode zu schädigen. OLEDs haben den Vorteil, dass sie in Dünnschichttechnik hergestellt werden können und sehr kontrastreiche und farbechte Flächenlichtquellen sind. Daher bilden sie auch die Grundlage moderner Displays, an die jedoch stets wachsende Anforderungen gestellt werden. Klassischerweise werden OLED-Farbdisplays mithilfe einer strukturierten Abscheidung durch feine Metallmasken oder durch die Nutzung weißer OLEDs zusammen mit Farbfiltern hergestellt. Im Rahmen dieser Arbeit wurde ein alternatives Strukturierungskonzept entwickelt, dass die Möglichkeit bietet, ein OLED-Farbdisplay mithilfe eines Elektronenstrahlprozesses herzustellen. Das Schichtsystem der OLED bildet einen optischen Resonator, bei dem die Elektroden die Mikrokavität darstellen und die Dicke der organischen Schichten die Resonatorlänge definiert. Mittels kavitätsselektiver Modenauswahl ist es möglich, aus dem Spektrum einer weißen OLED verschiedene Farben auszukoppeln, wenn man die Resonatorlänge ändert. In der vorliegenden Arbeit wurde diese Anpassung der Resonatorlänge durch die Elektronenstrahlstrukturierung der ersten organischen Schicht vorgenommen und so rote, grüne und blaue OLEDs erzeugt und charakterisiert. Neben den grundlegenden Untersuchungen zu diesem Ansatz werden abschließend Grenzen und Möglichkeiten des Verfahrens aufgezeigt.:1 Einleitung 2 Grundlagen 2.1 Organische Leuchtdioden (OLEDs) 2.1.1 Organische Halbleiter 2.1.2 Aufbau und Funktionsweise von OLEDs 2.1.3 Elektro-optische Charakteristik 2.2 OLED-Vollfarbdisplays 2.2.1 Funktionsweise und Konzepte 2.2.2 Strukturierungsmethoden – Stand der Technik 2.3 Elektronenstrahlstrukturierung 2.3.1 Wechselwirkungen von Elektronen mit Festkörpern 2.3.2 Thermische Mikrobearbeitung 2.3.3 Nichtthermische Mikrobearbeitung 3 Zielsetzung und Lösungsansatz 3.1 Ziele dieser Arbeit 3.2 Prinzip Mikrokavität-OLED 4 Methodische Untersuchungen und Charakterisierung 4.1 OLED-Testsubstrate 4.1.1 Aufbau und Layout 4.1.2 Schichtabscheidung 4.2 Elektronenstrahlbehandlung 4.3 Analysemethoden 4.3.1 Schichtcharakterisierung 4.3.2 Elektro-optische Charakterisierung 4.3.3 FTIR-Spektroskopie 4.3.4 Photolumineszenz-Spektroskopie 5 Experimentelle Ergebnisse und Diskussion 5.1 Nichtthermische Elektronenstrahlbearbeitung von organischen Einzelschichten 5.1.1 Spektroskopische Untersuchungen 5.1.2 Elektrische Untersuchungen von Hole-Only-Devices 5.2 Nichtthermische Elektronenstrahlbearbeitung von OLEDs 5.2.1 Elektro-optische Untersuchungen 5.2.2 Hochauflösende Graustufenstrukturierung 5.2.3 Einfluss eines anschließenden Temperns 5.3 Thermische Elektronenstrahlbearbeitung 5.3.1 Thermische Elektronenstrahlstrukturierung organischer Schichten 5.3.2 Elektronenstrahlstrukturierung für Mikrokavität-OLEDs 6 Zusammenfassung und Ausblick A Technische Ergänzunge B Literaturverzeichnis C Abbildungsverzeichnis D Tabellenverzeichnis E Abkürzungsverzeichnis F Lebenslauf der Autorin G Wissenschaftliche Publikationen H Danksagung / In this work different possibilities of electron beam patterning for organic layers are investigated and characterized. Depending on the energy and power of the accelerated beam electrons, different interaction processes with the material can be initiated. Within the performed experiments it could be demonstrated that these effects range from structural chemical changes up to a localized evaporation of material. In addition to investigations of individual organic layers, organic light-emitting diodes (OLEDs) and their changes under the influence of electrons are also characterized. When OLEDs are patterned with an electron beam process with low power, both the electrical conductivity and the luminance of the OLED are reduced. The changes in the organic materials are locally strongly limited to the location of the electron penetration. This could be used to demonstrate a high-resolution grayscale patterning and to write an image with critical dimensions of 2 µm into a white OLED using an electron beam process. Electron beam processes with higher power cause a thermal effect and are able to evaporate thin organic layers locally. With such a process, a linear and areal shaped removal could be realized without damaging the underlying electrode. OLEDs have the advantage that they can be produced in thin-film technology. Furthermore they are an area light source, that has a high contrast and very good color properties. Therefore, most of the modern displays consist of OLEDs. Traditionally, OLED color displays are made by structured deposition through fine metal masks or by the use of white OLEDs together with color filters. As part of this work, an alternative structuring concept has been developed that offers the possibility of producing an OLED color display using an electron beam process. The layer system of the OLED forms an optical resonator in which the electrodes represent the microcavity and the thickness of the organic layers defines the resonator length. By means of cavity-selective mode selection, it is possible to extract different colors from the spectrum of a white OLED by changing the resonator length. In the present work, this adjustion of the resonator length was carried out by electron beam patterning of the first organic layer, thus generating and characterizing red, green and blue OLEDs. In addition to the fundamental investigations on this approach, limits and future perspectives of the method were finally pointed out.:1 Einleitung 2 Grundlagen 2.1 Organische Leuchtdioden (OLEDs) 2.1.1 Organische Halbleiter 2.1.2 Aufbau und Funktionsweise von OLEDs 2.1.3 Elektro-optische Charakteristik 2.2 OLED-Vollfarbdisplays 2.2.1 Funktionsweise und Konzepte 2.2.2 Strukturierungsmethoden – Stand der Technik 2.3 Elektronenstrahlstrukturierung 2.3.1 Wechselwirkungen von Elektronen mit Festkörpern 2.3.2 Thermische Mikrobearbeitung 2.3.3 Nichtthermische Mikrobearbeitung 3 Zielsetzung und Lösungsansatz 3.1 Ziele dieser Arbeit 3.2 Prinzip Mikrokavität-OLED 4 Methodische Untersuchungen und Charakterisierung 4.1 OLED-Testsubstrate 4.1.1 Aufbau und Layout 4.1.2 Schichtabscheidung 4.2 Elektronenstrahlbehandlung 4.3 Analysemethoden 4.3.1 Schichtcharakterisierung 4.3.2 Elektro-optische Charakterisierung 4.3.3 FTIR-Spektroskopie 4.3.4 Photolumineszenz-Spektroskopie 5 Experimentelle Ergebnisse und Diskussion 5.1 Nichtthermische Elektronenstrahlbearbeitung von organischen Einzelschichten 5.1.1 Spektroskopische Untersuchungen 5.1.2 Elektrische Untersuchungen von Hole-Only-Devices 5.2 Nichtthermische Elektronenstrahlbearbeitung von OLEDs 5.2.1 Elektro-optische Untersuchungen 5.2.2 Hochauflösende Graustufenstrukturierung 5.2.3 Einfluss eines anschließenden Temperns 5.3 Thermische Elektronenstrahlbearbeitung 5.3.1 Thermische Elektronenstrahlstrukturierung organischer Schichten 5.3.2 Elektronenstrahlstrukturierung für Mikrokavität-OLEDs 6 Zusammenfassung und Ausblick A Technische Ergänzunge B Literaturverzeichnis C Abbildungsverzeichnis D Tabellenverzeichnis E Abkürzungsverzeichnis F Lebenslauf der Autorin G Wissenschaftliche Publikationen H Danksagung

Die vorliegende Arbeit behandelt den Einfluss eines Defekt-induzierten, intrinsischen, statischen Unordnungspotentials innerhalb einer planaren, ZnObasierten Mikrokavität (MK) auf die lokale Dichteverteilung eines darin erzeugten, dynamischen Exziton-Polariton Bose-Einstein-Kondensats (BEK). Dies ist von Interesse, da die derzeitigen, z.B. GaN- oder ZnO-basierten MK, welche die Erzeugung von Exziton-Polariton BEKs bei Raumtemperatur ermöglichen und daher für zukünftige Anwendungen in realen Bauelementen geeignet erscheinen, durch eine hohe Defektdichte gekennzeichnet sind. Mit Hilfe eines eigens dafür aufgebauten Michelson-Interferometers wurde die Kohärenzzeit des Exziton-Polariton BEKs ermittelt, welche die Lebenszeit der einzelnen, unkondensierten Polaritonen um einen Faktor 140 übersteigt. Somit konnte das untersuchte, quantenmechanische System als zeitlich koh ärentes Kondensat identifiziert werden, da die Kohärenz während des stetigen Zerfalls und der Neubildung der einzelnen Polaritonen erhalten bleibt. Weiterhin wurden durch Unordnung hervorgerufene Dichtefluktuationen innerhalb des Polariton-Kondensats untersucht, welche in Form von Intensitäts- Fluktuationen in der Fernfeldverteilung der BEK-Emission beobachtet wurden. Dazu wurde der experimentelle Datensatz einer anregungsleistungsabhängigen Photolumineszenzuntersuchung analysiert. Dabei wurde festgestellt, dass die beobachteten Intensitätsfluktuationen über einen großen Anregungsleistungsbereich stabil bleiben, und zwar bis zum 20-fachen Wert der Schwellenleistung, welche für die Erzeugung des Polariton-BEKs nötig ist. Dies deutet auf eine gleichbleibende, durch Unordnung hervorgerufene, lokale Dichtevariation des BEKs trotz steigender Gesamtteilchendichte hin, was im starken Widerspruch zum theoretisch vorausgesagtem und experimentell gefundenem Verhalten von Kondensaten im thermischen Gleichgewicht steht. Die hier vorliegenden experimentellen Befunde konnten anhand eines Vergleichs mit numerischen Simulationen, basierend auf einem neu entwickelten theoretischem Modell, auf das Zusammenspiel des vorliegenden Unordnungspotentials und des Nicht-Gleichgewichtscharakters der untersuchten Exziton-Polariton Kondensate zurückgeführt werden. Dies verursacht dichteunabhängige Phasenfluktuationen innerhalb des Kondensats, welche die beobachteten Fluktuationen in der Fernfeldverteilung der Emission hervorrufen.:1 Introduction 1 2 Physical Basics 9 2.1 Distributed Bragg Reflectors (DBRs) . . . . . . . . . . . . . . . 10 2.2 Microcavities . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 11 2.3 Light-Matter-Coupling . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 14 2.3.1 Weak Coupling Regime (WCR) . . . . . . . . . . . . . . 15 2.3.2 Strong Coupling Regime (SCR) . . . . . . . . . . . . . . 16 2.4 Bose-Einstein Condensation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 19 2.4.1 Mean-Field Description . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 21 2.4.2 Review of Research on Disorder Effects on Polariton Condensates . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 25 2.5 Coherence Properties . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 29 2.5.1 Ideal Light Source . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 30 2.5.2 Real Light Source . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 33 2.5.3 Wiener-Khinchin Theorem (WKT) . . . . . . . . . . . . 36 I Experimental Observations 39 3 The ZnO-based Microcavity - Review of the known Properties 41 3.1 Sample . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 42 3.1.1 Fabrication . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 42 3.1.2 Microstructure . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 44 3.2 Bose-Einstein Condensation of Exciton-Polaritons . . . . . . . . 45 3.3 Conclusion and remaining Problems . . . . . . . . . . . . . . . . 52 4 Coherence Spectroscopy 53 4.1 Micro-Photoluminescence Setup . . . . . . . . . . . . . . . . . . 53 i 4.1.1 Excitation Sources . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 57 4.1.2 Detection Units . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 58 4.2 Michelson Interferometer . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 60 4.2.1 Experimental Setup . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 60 4.2.2 Determination of First Order Correlation Function . . . . 62 4.3 Performance of the Interferometer . . . . . . . . . . . . . . . . . 66 5 Experimental Characterization of Bose-Einstein Condensates 69 5.1 Threshold Power Density for Polariton Condensation . . . . . . 70 5.2 Determination of Coherence Time . . . . . . . . . . . . . . . . . 78 5.3 Inhomogeneous Emission Profile . . . . . . . . . . . . . . . . . . 85 5.3.1 Analysis of individual Energy Branches . . . . . . . . . . 85 5.3.2 Origin of disorder potential . . . . . . . . . . . . . . . . 93 5.4 Summary of Experimental Results . . . . . . . . . . . . . . . . . 102 II Theoretical Predictions 105 6 Disorder Effects on an equilibrium BEC 109 7 Overview of the Theoretical Analysis of quasi-equilibrium and non-equilibrium BEC 113 7.1 Model for extended Gross-Pitaevskii equation including Gain and Loss . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 113 7.2 Disorder Effects . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 120 8 Numerical Simulations 125 8.1 Method . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 125 8.2 Choice of Parameters . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 126 8.3 Results for both Scenarios . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 130 8.4 Comparison with Experimental Data . . . . . . . . . . . . . . . 132 9 Summary of Part II 139 III Summary and Outlook 141 A Appendix 149 A.1 Alignment Procedure for the Michelson Interferometer . . . . . 149 A.2 Performance of the Interferometer . . . . . . . . . . . . . . . . . 152 A.2.1 Methods and Concepts . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 153 A.2.2 Results . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 156 A.2.3 Impact of Experimental Artifacts . . . . . . . . . . . . . 175 A.3 Impact of Noise on the evaluated Visibility . . . . . . . . . . . . 182 A.4 FFT Analysis of Far-Field BEC Emission Pattern . . . . . . . . 185 Acknowledgement 203 Curriculum vitae 205 declaration 206 List of own and contributed articles 207

Organische, lichtemittierende Dioden (OLEDs) bezeichnen neuartige Lichtquellen, welche zur Beleuchtung oder für Displayanwendungen nutzbar sind. Im Allgemeinen ist die Lichtausbeute durch den hohen Brechungsindex und die Dünnschichtgeometrie der OLED begrenzt. Der hohe Brechungsindex sorgt dafür, dass ein signifikanter Anteil des emittierten Lichts in der OLED durch Totalreflexion (TIR) gefangen ist. Durch den Dünnschichtaufbau der OLED wird außerdem die Lichterzeugung für resonante Moden der kohärenten optischen Mikrokavität erhöht. Dies gilt im Besonderen für die nichtstrahlenden Moden. In dieser Arbeit wurden zwei Methoden untersucht, um die Lichtausbeute aus OLEDs zu erhöhen. Zuerst wurde die Implementierung von Materialien mit niedrigem Brechungsindex angrenzend zum undurchsichtigen metallischen Rückkontakt untersucht. Die Modifizierung des Brechungindexes verändert die Dispersionsrelation der an der Grenzfläche zwischen Metall und Dielektrikum angeregten nicht-strahlenden Oberflächenplasmonpolariton-Resonanz (SPP). Dadurch wird der Phasenraum verkleinert, in welchen effizient Strahlung abgegeben werden kann. Da die SPP-Resonanz eine nichtstrahlende Verlustquelle der Mikrokavität darstellt, wird so die Auskopplungseffizienz der OLED erhöht. In experimentellen Umsetzungen konnte die externe Quanteneffizienz (EQE) sowohl für einen Emitter gesteigert werden, welcher eine isotrope Verteilung der Strahlungsquellen besitzt (Ir(ppy)3 , +19 %), als auch für eine vorzugsweise horizontale Ausrichtung (Ir(ppy)2 (acac), +18 %). Die Steigerung der EQE korrespondiert sehr gut mit der berechneten Steigerung der Auskopplungseffizienz für die jeweiligen Mikrokavitäten (+23 %, bzw. +19 %). Weitere optische Simulationen legen den Schluss nahe, dass dieser Ansatz ebenso für perfekt horizontale Ausrichtung der Quellen sowie für weiße OLEDs anwendbar ist. Als zweiter Ansatz wurde die erhöhte Lichtausbeute durch Bragg-Streuung an periodische Linienstrukturen untersucht. In dieser Arbeit wurden Methoden untersucht, bei denen die Oberflächen strukturiert wurde, auf welche die organischen Halbleiterschichten der OLEDs aufgebracht wurden. Für bottom-OLEDs (durch ein Substrat emittierende OLEDs), wurde direkt die transparente Elektrode durch ein Laserinterferenzablationsverfahren (DLIP) modifiziert. Zusätzlich wurden top-OLEDs untersucht (direkt aus der Mikrokavität Licht emittierende OLEDs), für welche alle Schichten auf eine periodisch strukturierte Photolackschicht aufgedampft wurden. Für die bottom-OLEDs konnte für eine Gitterkonstante von 0.71 μm eine Steigerung der EQE um 27 %, verglichen zu einer optimierten unstrukturierten Referenz, ermittelt werden. Eine Vergrößerung der Gitterkonstante führt zu einer Abnahme der EQE. Die erhöhte EQE wird auf die Überlagerung des planaren Emissionsspektrums mit Beiträgen von Bragg-gestreuten, ursprünglich nicht-strahlenden Moden zurückgeführt, wobei die Intensitäten der Anteile von der Gitterkonstante und der Strukturhöhe abhängen. Für die top-OLEDs konnte eine Steigerung der EQE um 13 % für eine Gitterkonstante von 1.0 μm festgestellt werden. Im Gegensatz zu den bottom-OLEDs wird für kleinere Gitterkonstanten (0.6 μm) hier die EQE nicht erhöht. Vielmehr kommt es durch die starke Veränderung des Emissionsspektrums zu einer Erhöhung der photometrischen Lichtausbeute um 13.5 %. Die starke Veränderung des Emissionspektrums wird auf eine kohärente Kopplung zwischen den Bragg-gestreuten Moden zurückgeführt, bedingt durch die starke optische Mikrokavität dieses OLED-Typs. Um diese Effekte quantitativ zu beschreiben, wurde ein entsprechendes Modell entwickelt und implementiert. Die Qualität der Simulationsergebnisse wird anhand von Literaturreferenzen überprüft, wobei eine gute Übereinstimmung zu experimentell gemessenen Spektren erzeugt wird. Mit dem Simulationsmodell werden Vorhersagen über das Emissionspektrum und die resultierenden Effizienzen möglich. Für bottom-OLEDs wurde festgestellt, dass eine starke Veränderung des Emissionspektrums für Gitterkonstanten unterhalb von 0.5 μm erzeugt werden kann. Hingegen sind für top-OLEDs sehr schwache Strukturen oder große Gitterkonstanten notwendig, um eine nur schwache Veränderung des Emissionsspektrums und damit einen allgemeinen Effizienzgewinn zu erzeugen. Bezüglich der Gitterkonstante, ist diese Erkenntnis ist im Gegensatz zur üblichen Herangehensweise zur Implementierung periodischer Streuschichten in OLEDs. Mit der implementierten Simulationsmethode werden jedoch Aussagen bzgl. Emissionspektrum und Effizienz für eine breite Spanne an OLED-Strukturen vor der experimentellen Umsetzung möglich.:1. Introduction 1.1. Motivation 1.2. Scope and outline of this work 2. Organic light emitting diodes - basic concepts 2.1. Amorphous organic semiconductors – electronic properties and transport of charge carriers 2.2. Charge injection into organic semiconductors 2.3. Doping of organic semiconductors and the p-i-n concept for OLEDs 2.4. Charge carrier recombination mechanisms 2.4.1. Displaced harmonic oscillator model for the photoluminescence spectrum of organic emitters 3. OLEDs from thin homogeneous films - theoretical introduction into the optics 3.1. Maxwell’s equations 3.1.1. Boundary conditions 3.1.2. Poynting’s theorem, energy density, and energy flux density 3.2. Optics of thin planar films 3.2.1. Plane waves solution for the homogeneous Maxwell’s equations 3.2.2. Transfer-matrix formalism 3.3. Radiation from electric dipoles embedded into stratified media 3.4. Remarks on the normalized power dissipation 3.5. Description of outcoupled light as resonances 3.6. Basics of optimizing efficiency of OLEDs 3.6.1. Efficiencies for OLED characterization 3.6.2. Optimization of light outcoupling of OLEDs 3.6.2.1. Optimization of the basic cavity layout 3.6.2.2. Optimization of the emitter distribution 3.6.3. Enhancing OLED efficiency beyond the planar limit 4. Experimental fabrication and characterisation methods 4.1. Fabrication methods for organic semiconductors 4.2. Electrical and optical characterisation 4.3. Experimental realization of periodic corrugated surfaces 5. Enhancing the outcoupling efficiency by introducing low-refractive index layers 5.1. Dispersion relations of surface plasmon polaritons in thin film optical microcavities 5.1.1. Bulk surface plasmon polaritons 5.1.2. Coupled surface plasmon polariton states for thin film geometries 5.2. Theoretical potential for outcoupling enhancement due to low refractive index interlayers 5.3. Experimental validation for top-emitting OLEDs with isotropic or anisotropic green phosphorescent emitter 6. Bragg scattering for improved light outcoupling from OLEDs 6.1. Field expansion for periodic photonic crystals 6.2. Bragg scattering in weakly periodically perturbed bottom-emitting monochrome OLEDs 6.2.1. Device details and experimental characterization 6.2.2. Quantitative assignment of Bragg scattering effects within electroluminescence spectrum 6.3. Bragg scattering in top-emitting monochrome OLEDs 6.3.1. Device details and experimental characterization 6.3.2. Analysis of electroluminescence spectrum and description of scattered light from resonance model 6.4. Simulation of the spectral radiant intensity for periodically corrugated OLEDs 6.4.1. Theoretical flowchart 6.4.2. Preliminaries and source representation 6.4.2.1. Plane wave expansion and z-depended field coefficient representation 6.4.2.2. Pseudo-periodic polarization source 6.4.2.3. Solution to the inhomogeneous Maxwell’s equations for a pseudo-periodic source 6.4.3. Field propagation and scattering matrix 6.4.3.1. Reducing the Maxwell’s equation 6.4.3.2. Representation-transformation matrices 6.4.3.3. Formulation of transfer-matrix formalism for periodically perturbed media 6.4.3.4. Iterative calculation of the scattering matrix in plane wave basis 6.4.4. From electromagnetic fields to measurement 6.4.4.1. Far-field solutions in superstrate/substrate media 6.4.4.2. System matrix for pseudo-periodic sources within periodically corrugated cavity 6.4.4.3. Radiant intensity from far-field solutions 6.4.4.4. Treatment of incoherent thick superstrate and substrate 6.4.4.5. Including electroluminescence spectra of organic emitter materials 6.5. Simulation of light emission from emitters embedded into periodically perturbed microcavities 6.5.1. Comparison to experimental data and existing simulation approaches 6.5.2. Simulated light emission for periodically perturbed microcavities 6.5.2.1. Simulation of light emission from corrugated bottom-emitting OLEDs 6.5.2.2. Comparing simulation to experiment for top-emitting OLEDs on corrugated photoresist 6.5.3. A-priori simulation of optical microcavities 6.5.3.1. Variation of lattice constant and aspect ratio to maximize total radiant intensity 7. Conclusions 8. Outlook Appendices A. Materials – Abbreviations and optoelectronic modeling parameters A.1. Organic semiconductors and ZnO:Al A.1.1. Active emitter materials A.1.2. Dielectric functions A.2. Metals B. Power dissipation spectra and oSPP shifts for top- and bottom-emitting OLEDs incorporating silver and aluminum anode layers C. Further comments on theoretical derivations leading to the simulation of emission from photonic crystal optical microcavities C.1. Numerical approximation of the integration of Maxwell’s equation C.2. Details on the far-field approximation of the periodic plane wave expansion C.3. Derivation of the efficient iterative calculation scheme for the scattering-matrix C.4. On the equality of the two system matrices C.5. Calculation of the complete scattering-matrix for the passive periodically perturbed microcavity Bibliography / Organic light-emitting diodes (OLEDs) are an attractive new light source for display and lighting applications. In general, the light extraction from OLEDs is limited due to the high refractive index of the active emitter material and the thin film geometry. The high refractive index causes the trapping of a significant portion of the emitted light due to total internal reflection (TIR). Due to the thin film layout, the light emission is enhanced for resonant modes of the coherent optical microcavity, in particular for light affected by TIR. In this work two approaches are investigated in detail in order to increase the light extraction efficiency of OLEDs. In a first approach, the implementation of a low refractive index material next to the opaque metallic back-reflector is discussed. This modifies the dispersion relation of the non-radiative surface plasmon polariton (SPP) mode at the metal / dielectric interface, causing a shift of the SPPs dispersion relation. Thereby, the phase space into which power can be efficiently dissipated by the emitter is reduced. For the SPP this power would have been lost to the cavity, such that in total the outcoupling efficiency is increased. In experiment, an increased external quantum efficiency (EQE) is observed for an emitter exhibiting isotropic orientation of the sources (Ir(ppy)3 ,+19 %), as well as for an emitter which shows preferential horizontal orientation (Ir(ppy)2 (acac), +18 %), compared to an optimized device which uses standard material. This corresponds very well to the enhancement of the outcoupling efficiencies of the corresponding microcavities (+23 %, resp. +19 %) reducing the refractive index of the hole transport layer by 15 %. Optical simulations indicate that the approach is generally applicable to a wide range of device architectures. These in particular include OLEDs with emitters showing a perfectly horizontal alignment of their transition dipole moments. Furthermore, the approach is suitable for white OLEDs. Bragg scattering was investigated as second option to increase the light extraction from OLEDs. The method requires a periodically structured surface. For the bottom-emitting OLEDs, this is achieved by a direct laser interference patterning (DLIP) of the transparent electrode. Additionally, top-emitting devices were fabricated onto periodically corrugated photoresist layers. Using a periodic line pattern with a lattice constant of 0.71 μm, the EQE of the bottom-emitting devices was enhanced by 27 % compared to an optimized planar reference. For the bottom-emitting layout, increasing the lattice constant leads to lower EQEs. The increased EQE is attributed to the superposition of the radiative cavity resonances by Bragg scattered intensities of trapped modes. The intensities depend on the lattice constants as well as the height of the periodic surface perturbation. For top-emitting OLEDs comprising a lattice constant of 1.0 μm the EQE was increased by 13 %. Reducing the lattice constant (0.6 μm) decreases the EQE, albeit the luminous efficacy is increased by 13.5 % due to a heavily perturbed emission spectrum. The perturbation is attributed to a coherent interaction of the Bragg scattered modes due to the strong optical microcavity for the top-emitting OLEDs. Thus, for strong perturbation specific emission patterns can be achieved, but an overall enhanced efficiency is difficult to obtain. To investigate the observed results theoretically, a detailed simulation approach is outlined. The simulation method is carefully evaluated using reference data from literature. Using the simulation approach, the emission patterns as well as the efficiencies of the devices can be estimated. The emission spectra reproduced from simulation are in good agreement with the experiment. Furthermore, for the bottom-emitting layout, a strong interaction can be found from simulations for lattice constants below 0.5 μm. For top-emitting OLEDs, the weak interaction regime seems to be more likely to result in an overall enhanced emission. This requires, in contrast to conventional opinion, very shallow perturbations or lattice constants which exceed the peak wavelength of the emission spectrum. However, with the established simulation approach a-priori propositions on the emission spectrum or particular beneficial device layouts become feasible.:1. Introduction 1.1. Motivation 1.2. Scope and outline of this work 2. Organic light emitting diodes - basic concepts 2.1. Amorphous organic semiconductors – electronic properties and transport of charge carriers 2.2. Charge injection into organic semiconductors 2.3. Doping of organic semiconductors and the p-i-n concept for OLEDs 2.4. Charge carrier recombination mechanisms 2.4.1. Displaced harmonic oscillator model for the photoluminescence spectrum of organic emitters 3. OLEDs from thin homogeneous films - theoretical introduction into the optics 3.1. Maxwell’s equations 3.1.1. Boundary conditions 3.1.2. Poynting’s theorem, energy density, and energy flux density 3.2. Optics of thin planar films 3.2.1. Plane waves solution for the homogeneous Maxwell’s equations 3.2.2. Transfer-matrix formalism 3.3. Radiation from electric dipoles embedded into stratified media 3.4. Remarks on the normalized power dissipation 3.5. Description of outcoupled light as resonances 3.6. Basics of optimizing efficiency of OLEDs 3.6.1. Efficiencies for OLED characterization 3.6.2. Optimization of light outcoupling of OLEDs 3.6.2.1. Optimization of the basic cavity layout 3.6.2.2. Optimization of the emitter distribution 3.6.3. Enhancing OLED efficiency beyond the planar limit 4. Experimental fabrication and characterisation methods 4.1. Fabrication methods for organic semiconductors 4.2. Electrical and optical characterisation 4.3. Experimental realization of periodic corrugated surfaces 5. Enhancing the outcoupling efficiency by introducing low-refractive index layers 5.1. Dispersion relations of surface plasmon polaritons in thin film optical microcavities 5.1.1. Bulk surface plasmon polaritons 5.1.2. Coupled surface plasmon polariton states for thin film geometries 5.2. Theoretical potential for outcoupling enhancement due to low refractive index interlayers 5.3. Experimental validation for top-emitting OLEDs with isotropic or anisotropic green phosphorescent emitter 6. Bragg scattering for improved light outcoupling from OLEDs 6.1. Field expansion for periodic photonic crystals 6.2. Bragg scattering in weakly periodically perturbed bottom-emitting monochrome OLEDs 6.2.1. Device details and experimental characterization 6.2.2. Quantitative assignment of Bragg scattering effects within electroluminescence spectrum 6.3. Bragg scattering in top-emitting monochrome OLEDs 6.3.1. Device details and experimental characterization 6.3.2. Analysis of electroluminescence spectrum and description of scattered light from resonance model 6.4. Simulation of the spectral radiant intensity for periodically corrugated OLEDs 6.4.1. Theoretical flowchart 6.4.2. Preliminaries and source representation 6.4.2.1. Plane wave expansion and z-depended field coefficient representation 6.4.2.2. Pseudo-periodic polarization source 6.4.2.3. Solution to the inhomogeneous Maxwell’s equations for a pseudo-periodic source 6.4.3. Field propagation and scattering matrix 6.4.3.1. Reducing the Maxwell’s equation 6.4.3.2. Representation-transformation matrices 6.4.3.3. Formulation of transfer-matrix formalism for periodically perturbed media 6.4.3.4. Iterative calculation of the scattering matrix in plane wave basis 6.4.4. From electromagnetic fields to measurement 6.4.4.1. Far-field solutions in superstrate/substrate media 6.4.4.2. System matrix for pseudo-periodic sources within periodically corrugated cavity 6.4.4.3. Radiant intensity from far-field solutions 6.4.4.4. Treatment of incoherent thick superstrate and substrate 6.4.4.5. Including electroluminescence spectra of organic emitter materials 6.5. Simulation of light emission from emitters embedded into periodically perturbed microcavities 6.5.1. Comparison to experimental data and existing simulation approaches 6.5.2. Simulated light emission for periodically perturbed microcavities 6.5.2.1. Simulation of light emission from corrugated bottom-emitting OLEDs 6.5.2.2. Comparing simulation to experiment for top-emitting OLEDs on corrugated photoresist 6.5.3. A-priori simulation of optical microcavities 6.5.3.1. Variation of lattice constant and aspect ratio to maximize total radiant intensity 7. Conclusions 8. Outlook Appendices A. Materials – Abbreviations and optoelectronic modeling parameters A.1. Organic semiconductors and ZnO:Al A.1.1. Active emitter materials A.1.2. Dielectric functions A.2. Metals B. Power dissipation spectra and oSPP shifts for top- and bottom-emitting OLEDs incorporating silver and aluminum anode layers C. Further comments on theoretical derivations leading to the simulation of emission from photonic crystal optical microcavities C.1. Numerical approximation of the integration of Maxwell’s equation C.2. Details on the far-field approximation of the periodic plane wave expansion C.3. Derivation of the efficient iterative calculation scheme for the scattering-matrix C.4. On the equality of the two system matrices C.5. Calculation of the complete scattering-matrix for the passive periodically perturbed microcavity Bibliography

This thesis deals with the use of microcavity resonators for the control of light in organic active materials. In addition to the vertical confinement provided by highly reflecting mirrors in a vertical cavity surface emitting laser (VCSEL), in-plane patterning facilitates additional ways to manipulate the cavity dispersion and enables the observation of novel photonic modes in highly confined systems and an improved performance of organic solid state lasers. Furthermore, organic microcavities are employed for efficient spectrally sensitive photodetection in the near infrared. In microcavities comprising two dielectric distributed Bragg reflectors sandwiching an organic active blend of the matrix molecule Alq3 and the laser dye DCM, optically pumped lasing is investigated, exhibiting a broad spectral tunability over 90 nm due to the large gain bandwith of the laser dye. To directly influence the microcavity dispersion, different interlayers are introduced into the system, facilitating a red-shift of the cavity resonance due to the formation of Tamm-plasmon-polariton states (when using plasmonic Ag interlayers) or an increase of the optical cavity thickness (when using non-absorbing layers such as SiO2). Both concepts are explored and enable strong spectral shifts on the order of 10 meV-100 meV when using interlayers of only few tens of nm in thickness. In order to enhance the optical quality of metal-organic microcavities, the growth of noble metal layers on top of organic films can be improved by the use of diffusion barriers, stopping the diffusion of metal atoms into the organics, and seed layers which provide an improved surface wetting. Both concepts in total lead to an enhancement of the quality factor of such devices by a factor of two. The manipulation of the cavity resonance using different interlayers provides the ability to structure the photon energy landscape in the device plane on the microscale. Using photolithography, photonic wires and dots are fabricated to laterally restrict the photons in potential wells, leading to the observation of discretised energy spectra in two and three dimensions. To facilitate an in-depth investigation, dispersion tomography is utilised and yields the angle resolved emission of multi-dimensionally confined photons in all directions. In metal-organic photonic dots and triangular wedges, such three-dimensional trapping is exploited to reduce parasitic modes, leading to reduced thresholds of an organic microlaser by one order of magnitude. Complex transversal modes are observed in the device emission as a result of the strong lateral confinement that is achieved by such patterning. The manipulation of the photon energy landscape can not only be utilised for enhanced confinement but also for the introduction of photonic lattices. By adding periodic stripes of either Ag or SiO2 into an organic microcavity, an optical Kronig-Penney potential is realised, directly showing the formation of photonic Bloch states in the microcavity dispersion. Utilising a modified Kronig-Penney theory, photons are assigned a polarisation-dependent effective mass, facilitating a quantitative allocation of calculated and observed modes and explaining the emergence of zero and pi-phase coupling of spatially extended supermodes. Finally, by utilising an two-beam excitation geometry, direct control over lasing from multiple discretised states can be exerted, enabling spectral and angular tunability of devices on the microscale. In an alternative concept, a full microcavity stack is deposited onto a periodic grating which couples the waveguided (WG) modes in the active cavity layer to the vertical emission. Coherent interaction between linear WG and parabolic vertical modes is indicated by anti-crossing points where the dispersion of both overlaps. In this hybrid system, novel lasing modes arise not only at the position of the VCSEL parabola apex but also at points of hybridization, showing a drastically enhanced in-plane spatial coherence of at least 50 micrometer. Finally, the concept of organic microcavities is applied towards efficient and spectrally sensitive photodetectors. Making use of the intermolecular charge transfer (CT) state in donor-acceptor blends of organic solar cells, the strong field enhancement of a microcavity is exploited to significantly increase the external quantum efficiency of the initially weak CT absorption at resonance. Consequently, near-infrared photodetection is enabled by cavity-enhanced CT state absorption, leading to devices showing competitive specific detectivities without the need of an external voltage and an EQE above 20% (18% at 950 nm) with a full width at half maximum of significantly below 50 nm. The detectors are shown to be tunable in a broad spectral range via the angular dispersion of the optical microcavity or a thickness variation of the electron and hole transport layers in the solar cell. These findings not only facilitate interesting applications but also enable the direct excitation and observation of the CT state that is integral to the working principles of organic solar cells. / Die vorliegende Dissertation beschäftigt sich mit der Kontrolle über Emission und Absorption organischer aktiver Materialien mittels Mikrokavitätsresonatoren. Zusätzlich zum vertikalen Einschluss der Photonen zwischen hochreflektierenden Spiegeln in oberflächenemittierenden Mikrokavitäten (VCSEL, s.o.) werden Strukturierungen in der Bauteilebene hinzugefügt, um eine direkte Manipulation der Photonendispersion zu ermöglichen. Resultierend aus diesen Ergebnissen sind die Beobachtung neuartiger photonischer Moden sowie verbesserte Betriebseigenschaften von organischen Festkörperlasern. Desweiteren wird das Konzept der organischen Mikrokavität zur effizienten und spektral sensitiven Detektion von Nahinfrarot-Photonen angewendet. In Mikrokavitäten aus zwei dielektrischen Bragg-Spiegeln (DBR), welche eine organische aktive Schicht aus dem Matrixmaterial Alq3 und dem Laserfarbstoff DCM einschliessen, wird optisch gepumptes Lasing beobachtet. Dabei ist die Emission spektral über einen weiten Bereich von 90 nm stufenlos einstellbar, was durch die hohe optische Gewinnbandbreite des Laserfarbstoffs ermöglicht wird. Um die Dispersion von Photonen in Mikrokavitäten direkt beeinflussen zu können, werden verschiedene Zwischenschichten in den Laser eingebracht, welche eine Rotverschiebung der Emission nach sich ziehen. In metall-organischen Kavitäten kann dieser Effekt durch die Bildung von Tamm-Plasmon-Polariton Quasiteilchen erklärt werden, die durch die Interaktion der optischen Moden mit den Plasmonen in einer dünnen Silberschicht entstehen. Alternativ werden nichtabsorbierende SiO2-Zwischenschichten eingefügt, welche die optische Kavitätsdicke vergrössern und ähnliche starke Rotverschiebungen der Emission von 10 meV-100 meV nach sich ziehen. Um die optische Qualität metall-organischer Kavitäten zu verbessern, wird das Wachstum der edlen Ag-Schicht auf amorphen organischen Schichten mithilfe von Diffusionsbarrieren und Keimschichten kontrolliert. Die Kombination beider Konzepte ermöglicht eine Verbesserung des Qualitätsfaktors solcher Bauteile um den Faktor 2. Durch die Manipulation der Photonendispersion mithilfe dielektrischer und plasmonischer Zwischenschichten wird eine Strukturierung der photonischen Potentiallandschaft in der Bauteilebene auf Mikrometer-Skala ermöglicht. Mittels Photolithographie werden Photonische Drähte und Punkte hergestellt, welche das Licht auch lateral in Potentialtöpfen einschliessen und zur Beobachtung von diskretisierten Emissionspektren in zwei und drei Dimensionen führen. Um diese Untersuchungen zu erweitern, wird eine tomographische Methode entwickelt, um die winkelaufgelöste Dispersion dieser mehrdimensional eingeschlossenen Photonen in allen Richtungen aufzunehmen. Die Ergebnisse dieser Untersuchung werden in metall-organischen photonischen Punkten und Dreieck-Strukturen ausgenutzt und führen dabei zu einer Verringerung der Laserschwelle von bis zu einer Grössenordnung. Die dabei entstehenden komplexen Transversalmoden sind ein Zeichen für die starke Konzentration des Lichts in solchen Strukturen. Die laterale Strukturierung organischer Mikrokavitäten kann nicht nur für den vollständigen Einschluss von Licht ausgenutzt werden, sondern ermöglicht weiterhin die Beobachtung von photonischen Bandstrukturen in periodischen Gittern. Solch periodische Strukturen bestehend entweder aus Silber oder SiO2 ermöglichen die Realisierung eines optischen Kronig-Penney Potentials in Mikrokavitäten was schlussendlich zur Beobachtung optischer Bloch-Zustände in der Dispersion führt. Durch eine Modifizierung der Kronig-Penney Theorie, bei der unter anderem den Photonen eine polarisationsabhängige effektive Masse zugewiesen wird, ist eine quantitative Berechnung der Modenpositionen in solchen Systemen möglich. In Theorie und experimentellen Untersuchungen wird dabei das Auftreten von 0- oder pi-phasengekoppelten räumlich ausgedehnten Supermoden erklärt. Mithilfe der Anregung durch zwei interferierende Laserstrahlen kann desweiteren eine direkte Kontrolle über die Wellenlänge sowie den Auskopplungswinkel der stimulierten Emission ausgeübt werden. In einem alternativen Konzept der lateralen Strukturierung werden organische Mikrokavitäten auf periodische Gitter aufgedampft, was zu einer kohärenten Kopplung von Wellenleitermoden der aktiven Schicht in die vertikale Emission führt. Diese Moden treten als lineare Dispersion in winkelaufgelösten Spektren auf und zeigen eine direkte Interaktion mit der parabolischen Dispersion der VCSEL-Mode an (Anti-)Kreuzungspunkten. In diesem hybriden System lassen sich neuartige Lasermoden beobachten, welche nicht nur am Scheitelpunkt der Kavitätsparabel auftreten, sondern auch an Punkten, die durch die Hybridisierung beider Systeme entstehen. Diese Kopplung von vertikalen und lateralen Lasermoden zeigt eine drastisch erhöhte Kohärenzlänge von mindestens 50 Mikrometern in der Probenebene. Schließlich wird das Konzept einer organischen Mikrokavität noch in absorbierenden Systemen eingesetzt. Durch das Einbringen einer organischen Solarzelle in eine optische Kavität wird eine starke Erhöhung des Felds im spektralen Bereich des sonst nur schwach absorbierenden intermolekularen Ladungstransferzustands in Donator-Akzeptor Mischschichten ermöglicht. Die Ausnutzung dieses Zustands ermöglicht eine spektral scharfe (Halbwertsbreite deutlich unter 50 nm) Detektion von Nahinfrarotphotonen mit einer externen Quanteneffizienz von über 20% (18% für 950 nm) und einer konkurrenzfähigen spezifischen Detektivität. In weiteren Untersuchungen zeigen sich diese Detektoren als spektral durchstimmbar, zum Einen durch die parabolische Dispersion der Mikrokavität, zum Anderen durch die Variation der Dicken der Elektron- und Lochtransportschichten. Diese Ergebnisse ermöglichen nicht nur interessante Anwendungen, sondern auch die direkte Beobachtung und Anregung des Ladungstransferzustandes, welcher eine zentrale Rolle in der Funktion organischer Solarzellen spielt.

This thesis deals with the use of microcavity resonators for the control of light in organic active materials. In addition to the vertical confinement provided by highly reflecting mirrors in a vertical cavity surface emitting laser (VCSEL), in-plane patterning facilitates additional ways to manipulate the cavity dispersion and enables the observation of novel photonic modes in highly confined systems and an improved performance of organic solid state lasers. Furthermore, organic microcavities are employed for efficient spectrally sensitive photodetection in the near infrared. In microcavities comprising two dielectric distributed Bragg reflectors sandwiching an organic active blend of the matrix molecule Alq3 and the laser dye DCM, optically pumped lasing is investigated, exhibiting a broad spectral tunability over 90 nm due to the large gain bandwith of the laser dye. To directly influence the microcavity dispersion, different interlayers are introduced into the system, facilitating a red-shift of the cavity resonance due to the formation of Tamm-plasmon-polariton states (when using plasmonic Ag interlayers) or an increase of the optical cavity thickness (when using non-absorbing layers such as SiO2). Both concepts are explored and enable strong spectral shifts on the order of 10 meV-100 meV when using interlayers of only few tens of nm in thickness. In order to enhance the optical quality of metal-organic microcavities, the growth of noble metal layers on top of organic films can be improved by the use of diffusion barriers, stopping the diffusion of metal atoms into the organics, and seed layers which provide an improved surface wetting. Both concepts in total lead to an enhancement of the quality factor of such devices by a factor of two. The manipulation of the cavity resonance using different interlayers provides the ability to structure the photon energy landscape in the device plane on the microscale. Using photolithography, photonic wires and dots are fabricated to laterally restrict the photons in potential wells, leading to the observation of discretised energy spectra in two and three dimensions. To facilitate an in-depth investigation, dispersion tomography is utilised and yields the angle resolved emission of multi-dimensionally confined photons in all directions. In metal-organic photonic dots and triangular wedges, such three-dimensional trapping is exploited to reduce parasitic modes, leading to reduced thresholds of an organic microlaser by one order of magnitude. Complex transversal modes are observed in the device emission as a result of the strong lateral confinement that is achieved by such patterning. The manipulation of the photon energy landscape can not only be utilised for enhanced confinement but also for the introduction of photonic lattices. By adding periodic stripes of either Ag or SiO2 into an organic microcavity, an optical Kronig-Penney potential is realised, directly showing the formation of photonic Bloch states in the microcavity dispersion. Utilising a modified Kronig-Penney theory, photons are assigned a polarisation-dependent effective mass, facilitating a quantitative allocation of calculated and observed modes and explaining the emergence of zero and pi-phase coupling of spatially extended supermodes. Finally, by utilising an two-beam excitation geometry, direct control over lasing from multiple discretised states can be exerted, enabling spectral and angular tunability of devices on the microscale. In an alternative concept, a full microcavity stack is deposited onto a periodic grating which couples the waveguided (WG) modes in the active cavity layer to the vertical emission. Coherent interaction between linear WG and parabolic vertical modes is indicated by anti-crossing points where the dispersion of both overlaps. In this hybrid system, novel lasing modes arise not only at the position of the VCSEL parabola apex but also at points of hybridization, showing a drastically enhanced in-plane spatial coherence of at least 50 micrometer. Finally, the concept of organic microcavities is applied towards efficient and spectrally sensitive photodetectors. Making use of the intermolecular charge transfer (CT) state in donor-acceptor blends of organic solar cells, the strong field enhancement of a microcavity is exploited to significantly increase the external quantum efficiency of the initially weak CT absorption at resonance. Consequently, near-infrared photodetection is enabled by cavity-enhanced CT state absorption, leading to devices showing competitive specific detectivities without the need of an external voltage and an EQE above 20% (18% at 950 nm) with a full width at half maximum of significantly below 50 nm. The detectors are shown to be tunable in a broad spectral range via the angular dispersion of the optical microcavity or a thickness variation of the electron and hole transport layers in the solar cell. These findings not only facilitate interesting applications but also enable the direct excitation and observation of the CT state that is integral to the working principles of organic solar cells. / Die vorliegende Dissertation beschäftigt sich mit der Kontrolle über Emission und Absorption organischer aktiver Materialien mittels Mikrokavitätsresonatoren. Zusätzlich zum vertikalen Einschluss der Photonen zwischen hochreflektierenden Spiegeln in oberflächenemittierenden Mikrokavitäten (VCSEL, s.o.) werden Strukturierungen in der Bauteilebene hinzugefügt, um eine direkte Manipulation der Photonendispersion zu ermöglichen. Resultierend aus diesen Ergebnissen sind die Beobachtung neuartiger photonischer Moden sowie verbesserte Betriebseigenschaften von organischen Festkörperlasern. Desweiteren wird das Konzept der organischen Mikrokavität zur effizienten und spektral sensitiven Detektion von Nahinfrarot-Photonen angewendet. In Mikrokavitäten aus zwei dielektrischen Bragg-Spiegeln (DBR), welche eine organische aktive Schicht aus dem Matrixmaterial Alq3 und dem Laserfarbstoff DCM einschliessen, wird optisch gepumptes Lasing beobachtet. Dabei ist die Emission spektral über einen weiten Bereich von 90 nm stufenlos einstellbar, was durch die hohe optische Gewinnbandbreite des Laserfarbstoffs ermöglicht wird. Um die Dispersion von Photonen in Mikrokavitäten direkt beeinflussen zu können, werden verschiedene Zwischenschichten in den Laser eingebracht, welche eine Rotverschiebung der Emission nach sich ziehen. In metall-organischen Kavitäten kann dieser Effekt durch die Bildung von Tamm-Plasmon-Polariton Quasiteilchen erklärt werden, die durch die Interaktion der optischen Moden mit den Plasmonen in einer dünnen Silberschicht entstehen. Alternativ werden nichtabsorbierende SiO2-Zwischenschichten eingefügt, welche die optische Kavitätsdicke vergrössern und ähnliche starke Rotverschiebungen der Emission von 10 meV-100 meV nach sich ziehen. Um die optische Qualität metall-organischer Kavitäten zu verbessern, wird das Wachstum der edlen Ag-Schicht auf amorphen organischen Schichten mithilfe von Diffusionsbarrieren und Keimschichten kontrolliert. Die Kombination beider Konzepte ermöglicht eine Verbesserung des Qualitätsfaktors solcher Bauteile um den Faktor 2. Durch die Manipulation der Photonendispersion mithilfe dielektrischer und plasmonischer Zwischenschichten wird eine Strukturierung der photonischen Potentiallandschaft in der Bauteilebene auf Mikrometer-Skala ermöglicht. Mittels Photolithographie werden Photonische Drähte und Punkte hergestellt, welche das Licht auch lateral in Potentialtöpfen einschliessen und zur Beobachtung von diskretisierten Emissionspektren in zwei und drei Dimensionen führen. Um diese Untersuchungen zu erweitern, wird eine tomographische Methode entwickelt, um die winkelaufgelöste Dispersion dieser mehrdimensional eingeschlossenen Photonen in allen Richtungen aufzunehmen. Die Ergebnisse dieser Untersuchung werden in metall-organischen photonischen Punkten und Dreieck-Strukturen ausgenutzt und führen dabei zu einer Verringerung der Laserschwelle von bis zu einer Grössenordnung. Die dabei entstehenden komplexen Transversalmoden sind ein Zeichen für die starke Konzentration des Lichts in solchen Strukturen. Die laterale Strukturierung organischer Mikrokavitäten kann nicht nur für den vollständigen Einschluss von Licht ausgenutzt werden, sondern ermöglicht weiterhin die Beobachtung von photonischen Bandstrukturen in periodischen Gittern. Solch periodische Strukturen bestehend entweder aus Silber oder SiO2 ermöglichen die Realisierung eines optischen Kronig-Penney Potentials in Mikrokavitäten was schlussendlich zur Beobachtung optischer Bloch-Zustände in der Dispersion führt. Durch eine Modifizierung der Kronig-Penney Theorie, bei der unter anderem den Photonen eine polarisationsabhängige effektive Masse zugewiesen wird, ist eine quantitative Berechnung der Modenpositionen in solchen Systemen möglich. In Theorie und experimentellen Untersuchungen wird dabei das Auftreten von 0- oder pi-phasengekoppelten räumlich ausgedehnten Supermoden erklärt. Mithilfe der Anregung durch zwei interferierende Laserstrahlen kann desweiteren eine direkte Kontrolle über die Wellenlänge sowie den Auskopplungswinkel der stimulierten Emission ausgeübt werden. In einem alternativen Konzept der lateralen Strukturierung werden organische Mikrokavitäten auf periodische Gitter aufgedampft, was zu einer kohärenten Kopplung von Wellenleitermoden der aktiven Schicht in die vertikale Emission führt. Diese Moden treten als lineare Dispersion in winkelaufgelösten Spektren auf und zeigen eine direkte Interaktion mit der parabolischen Dispersion der VCSEL-Mode an (Anti-)Kreuzungspunkten. In diesem hybriden System lassen sich neuartige Lasermoden beobachten, welche nicht nur am Scheitelpunkt der Kavitätsparabel auftreten, sondern auch an Punkten, die durch die Hybridisierung beider Systeme entstehen. Diese Kopplung von vertikalen und lateralen Lasermoden zeigt eine drastisch erhöhte Kohärenzlänge von mindestens 50 Mikrometern in der Probenebene. Schließlich wird das Konzept einer organischen Mikrokavität noch in absorbierenden Systemen eingesetzt. Durch das Einbringen einer organischen Solarzelle in eine optische Kavität wird eine starke Erhöhung des Felds im spektralen Bereich des sonst nur schwach absorbierenden intermolekularen Ladungstransferzustands in Donator-Akzeptor Mischschichten ermöglicht. Die Ausnutzung dieses Zustands ermöglicht eine spektral scharfe (Halbwertsbreite deutlich unter 50 nm) Detektion von Nahinfrarotphotonen mit einer externen Quanteneffizienz von über 20% (18% für 950 nm) und einer konkurrenzfähigen spezifischen Detektivität. In weiteren Untersuchungen zeigen sich diese Detektoren als spektral durchstimmbar, zum Einen durch die parabolische Dispersion der Mikrokavität, zum Anderen durch die Variation der Dicken der Elektron- und Lochtransportschichten. Diese Ergebnisse ermöglichen nicht nur interessante Anwendungen, sondern auch die direkte Beobachtung und Anregung des Ladungstransferzustandes, welcher eine zentrale Rolle in der Funktion organischer Solarzellen spielt.

Optoplasmonic microtube cavities, the combination of dielectric microcavities and noble metal layers, allow for the interactions between photonic modes and surface plasmons, leading to several novel phenomena and promising applications. In this thesis, the hybrid modes with different plasmon-types of evanescent field in the optoplasmonic microtube cavities are discussed. The basic physical mechanism for the generation of plasmon-type field is comprehensively investigated based on an effective potential approach. In particular, when the cavity wall becomes ultra-thin, the plasmon-type field can be greatly enhanced, and the hybrid modes are identified as strong photon-plasmon hybrid modes which are experimentally demonstrated in the metal-coated rolled-up microtube cavities. By designing a metal nanocap onto microtube cavities, angle-dependent tuning of hybrid photon-plasmon modes are realized, in which TE and TM polarized modes exhibit inverse tuning trends due to the polarization match/mismatch. And a novel sensing scheme is proposed relying on the intensity ratio change of TE and TM modes instead of conventionally used mode shift. In addition, localized surface plasmon resonances coupled to resonant light is explored by designing a vertical metal nanogap on microtube cavities. Selective coupling of high-order axial modes is demonstrated depending on spatial-location of the metal nanogap. A modified quasi-potential well model based on perturbation theory is developed to explain the selective coupling mechanism. These researches systematically explore the design of optoplasmonic microtube cavities and the mechanism of photon-plasmon coupling therein, which provide a novel platform for the study of both fundamental and applied physics such as the enhanced light-matter interactions and label-free sensing.

This work focusses on the development of top-emitting white organic light-emitting diodes (OLEDs), which can be fabricated on metal substrates. Bottom-emitting OLEDs have been studied intensively over the years and show promising perspectives for future commercial applications in general lighting. The development of top-emitting devices has fallen behind despite the opportunities to produce these devices also on low-cost opaque substrates. This is due to the challenges of top-light-emission concerning the achievement of a broad and well-balanced white emission spectrum in presence of a strong microcavity. The following work is a further step towards the detailed understanding and optimization of white top-emitting OLEDs. First, the available metal substrates and the deposited silver electrodes are examined microscopically to determine their surface characteristics and morphology in order to assess their applicability for thin-film organic stacks of OLEDs. The examination shows the suitability for untreated Alanod metal substrates, which display low surface roughness and almost no surface defects. For the deposited silver anodes, investigations via AFM show a strong influence of the deposition rate on the surface roughness. In the main part of the work top-emissive devices with both hybrid and all-phosphorescent architecture are investigated, in which three or four emitter materials are utilized to achieve maximum performance. The feasibility for top-emitting white OLEDs in first and second order devices is investigated via optical simulations, using the example of a three-color hybrid OLED. Here, the concept of a dielectric capping layer on top of the cathode is an essential criterion for broadband and nearly angle independent light emission. The main focus concerning the investigation of fabricated devices is the optimization of the organic stacks to achieve high efficiencies as well as excellent color quality of warm white emission. The optimization of the hybrid layer structure based on three emitter materials using a combined aluminum-silver anode mirror resulted in luminous efficacies up to 13.3 lm/W and 5.3 % external quantum efficiency. Optical analysis by means of simulation revealed a superior position concerning internal quantum efficiency compared to bottom-emitting devices with similar layer structure. The devices show an enhanced emission in forward direction compared to an ideal Lambertian emitter, which is highly preferred for lighting applications. The color quality - especially for devices based on a pure Al anode - is showing excellent color coordinates near the Planckian locus and color rending indices up to 77. The introduction of an additional yellow emitter material improves the luminous efficacy up to values of 16.1 lm/W and external quantum efficiencies of 5.9 %. With the choice of a all-phosphorescent approach, using orange-red, light blue and green emitter materials, luminous efficacies of 21.7 lm/W are realized with external quantum efficiencies of 8.5 %. Thereby, color coordinates of (x, y) = (0.41, 0.45) are achieved. Moreover, the application of different crystalline capping layers and alternative cathode materials aim at a scattering of light that further reduces the angular dependence of emission. Experiments with the crystallizing material BPhen and thin carbon nanotube films (CNT) are performed. Heated BPhen capping layer with a thickness of 250 nm show a lower color shift compared to the NPB reference capping layer. Using CNT films as cathode leads to a broadband white emission at a cavity thickness of 160 nm. However, due to very high driving voltages needed, the device shows low luminous efficacy. Finally, white top-emitting organic LEDs are successfully processed on metal substrates. A comparison of three and four color based hybrid devices reveal similar performance for the devices on glass and metal substrate. Only the devices on metal substrate show slightly higher leakaged currents. During repeated mechanical bending experiments with white devices deposited on 0.3 mm thin flexible Alanod substrates, bending radii up to 1.0 cm can be realized without device failure. / Diese Arbeit richtet ihren Schwerpunkt auf die Entwicklung von top-emittierenden weißen organischen Leuchtdioden (OLEDs), welche auch auf Metallsubstraten gefertigt werden können. Im Laufe der letzten Jahre wurden bottom-emittierende OLEDs sehr intensiv studiert, da sie vielversprechende Perspektiven für zukünftige kommerzielle Anwendungen in der Allgemeinbeleuchtung bieten. Trotz der Möglichkeit, OLEDs auch auf kostengünstigen lichtundurchlässigen Substraten fertigen zu können, blieb die Entwicklung von top-emittierenden Bauteilen dabei allerdings zurück. Dies läßt sich auf die enormen Herausforderungen von top-emittierenden OLEDs zurückführen, ein breites und ausgeglichenes weißes Abstrahlungsspektrum in Gegenwart einer Mikrokavität zu generieren. Die folgende Arbeit liefert einen Beitrag zum detaillierten Verständnis und der Optimierung von weißen top-emittierenden OLEDs. Zunächst werden die verfügbaren Metallsubstrate und abgeschiedenen Silberelektroden auf ihre Oberflächeneigenschaften und Morphologie mikroskopisch untersucht, um damit ihre Verwendbarkeit für organische Dünnfilmstrukturen in OLEDs einzuschätzen. Die Untersuchung zeigt eine Eignung von unbehandelten Alanod Metallsubstraten auf, welche eine niedrige Oberflächenrauigkeit und fast keine Oberflächendefekte besitzen. Bei den abgeschiedenen Silberelektroden zeigen Untersuchungen mit dem Rasterkraftmikroskop eine starke Beeinflussung der Oberflächenrauigkeit durch die Aufdampfrate. Im Hauptteil der Arbeit werden top-emittierende Dioden mit hybrid und voll-phosphoreszenter Architektur untersucht, in welcher drei oder vier Emittermaterialien verwendet werden, um eine optimale Leistungscharakteristik zu erreichen. Die Realisierbarkeit von top-emittierenden weißen OLEDs in Dioden erster und zweiter Ordnung wird durch optische Simulation am Beispiel einer dreifarb-OLED mit Hybridstruktur ermittelt. Dabei ist das Konzept der dielektrischen Deckschicht - aufgebracht auf die Kathode - ein essenzielles Kriterium für breitbandige und annähernd winkelunabhängige Lichtemission. Der Schwerpunkt im Hinblick auf die Untersuchung von hergestellten Dioden liegt in der Optimierung der organischen Schichtstrukturen, um hohe Effizienzen sowie exzellente warmweiße Farbqualität zu erreichen. Im Rahmen der Optimierung von hybriden Schichtstrukturen basierend auf drei Emittermaterialien resultiert die Verwendung eines kombinierten Aluminium-Silber Anodenspiegels in einer Lichtausbeute von 13.3 lm/W und einer externen Quanteneffizienz von 5.3 %.Eine optische Analyse mit Hilfe von Simulationen zeigt eine überlegene Stellung hinsichtlich der internen Quanteneffizient verglichen mit bottom-emittierenden Dioden ähnlicher Schichtstruktur. Die Dioden zeigen eine verstärkte vorwärts gerichtete Emission im Vergleich zu einem idealen Lambertschen Emitter, welche in hohem Maße für Beleuchtungsanwendungen erwünscht ist. Es kann eine ausgezeichnete Farbqualität erreicht werden - insbesondere für Dioden basierend auf einer reinen Aluminiumanode - mit Farbkoordinaten nahe der Planckschen Strahlungskurve und Farbwiedergabeindizes bis zu 77. Die weitere Einführung eines zusätzlichen gelben Emittermaterials verbessert die Lichtausbeute auf Werte von 16.1 lm/W und die externe Quanteneffizient auf 5.9 %. Mit der Wahl eines voll-phosphoreszenten Ansatzes unter der Verwendung eines orange-roten, hellblauen und grünen Emittermaterials werden Lichtausbeuten von 21.7 lm/W und externe Quanteneffizienten von 8.5 % erzielt. Damit werden Farbkoordinaten von (x, y) = (0.41, 0.45) erreicht. Darüberhinaus zielt die Verwendung von verschiedenen kristallinen Deckschichten und alternativen Kathodenmaterialien auf eine Streuung des ausgekoppelten Lichts ab, was die Winkelabhängigkeit der Emission vermindern soll. Experimente mit dem kristallisierenden Material BPhen und dünnen Filmen aus Kohlenstoffnanoröhren werden dabei durchgeführt. Geheizte BPhen Deckschichten mit einer Schichtdicke von 250 nm zeigen eine geringere Farbverschiebung verglichen mit einer NPB Referenzdeckschicht. Die Verwendung von Kohlenstoffnanoröhren als Kathode führt zu einer breitbandigen weißen Emission bei einer Kavitätsschichtdicke von 160 nm. Schließlich werden weiße top-emittierende organische Leuchtdioden erfolgreich auf Metallsubstraten prozessiert. Ein Vergleich von drei- und vierfarb-basierten hybriden Bauteilen zeigt ähnliche Leistungsmerkmale für Dioden auf Glas- und Metallsubstraten. Während wiederholten mechanischen Biegeexperimenten mit weißen Dioden auf 0.3 mm dicken flexiblen Alanodsubstraten können Biegeradien bis zu 1.0 cm ohne Bauteilausfall realisiert werden.

An electrical driven organic solid state laser is a very challenging goal which is so far well beyond reach. As a step towards realization, we monolithically implemented an Organic Light Emitting Diode (OLED) into a dielectric, high quality microcavity (MC) consisting of two Distributed Bragg Reflectors (DBR). In order to account for an optimal optical operation, the OLED structure has to be adapted. Furthermore, we aim to excite the device not only electrically but optically as well. Different OLED structures with an emission layer consisting of Alq3:DCM (2 wt%) were investigated. The External Quantum Efficiencies (EQE) of this hybrid structures are in the range of 1-2 %, as expected for this material combination. Including metal layers into a MC is complicated and has a huge impact on the device performance. Using Transfer-Matrix-Algorithm (TMA) simulations, the best positions for the metal electrodes are determined. First, the electroluminescence (EL) of the adjusted OLED structure on top of a DBR is measured under nitrogen atmosphere. The modes showed quality factors of Q = 60. After the deposition of the top DBR, the EL is measured again and the quality factors increased up to Q = 600. Considering the two 25-nm-thick-silver contacts a Q-factor of 600 is very high. The realization of a suitable encapsulation method is important. Two approaches were successfully tested. The first method is based on the substitution of a DBR layer with a layer produced via Atomic Layer Deposition (ALD). The second method uses a 0.15-mm-thick cover glass glued on top of the DBR with a 0.23-µm-thick single-component glue layer. Due to the working encapsulation, it is possible to investigate the sample under ambient conditions.

This work focusses on the development of top-emitting white organic light-emitting diodes (OLEDs), which can be fabricated on metal substrates. Bottom-emitting OLEDs have been studied intensively over the years and show promising perspectives for future commercial applications in general lighting. The development of top-emitting devices has fallen behind despite the opportunities to produce these devices also on low-cost opaque substrates. This is due to the challenges of top-light-emission concerning the achievement of a broad and well-balanced white emission spectrum in presence of a strong microcavity. The following work is a further step towards the detailed understanding and optimization of white top-emitting OLEDs. First, the available metal substrates and the deposited silver electrodes are examined microscopically to determine their surface characteristics and morphology in order to assess their applicability for thin-film organic stacks of OLEDs. The examination shows the suitability for untreated Alanod metal substrates, which display low surface roughness and almost no surface defects. For the deposited silver anodes, investigations via AFM show a strong influence of the deposition rate on the surface roughness. In the main part of the work top-emissive devices with both hybrid and all-phosphorescent architecture are investigated, in which three or four emitter materials are utilized to achieve maximum performance. The feasibility for top-emitting white OLEDs in first and second order devices is investigated via optical simulations, using the example of a three-color hybrid OLED. Here, the concept of a dielectric capping layer on top of the cathode is an essential criterion for broadband and nearly angle independent light emission. The main focus concerning the investigation of fabricated devices is the optimization of the organic stacks to achieve high efficiencies as well as excellent color quality of warm white emission. The optimization of the hybrid layer structure based on three emitter materials using a combined aluminum-silver anode mirror resulted in luminous efficacies up to 13.3 lm/W and 5.3 % external quantum efficiency. Optical analysis by means of simulation revealed a superior position concerning internal quantum efficiency compared to bottom-emitting devices with similar layer structure. The devices show an enhanced emission in forward direction compared to an ideal Lambertian emitter, which is highly preferred for lighting applications. The color quality - especially for devices based on a pure Al anode - is showing excellent color coordinates near the Planckian locus and color rending indices up to 77. The introduction of an additional yellow emitter material improves the luminous efficacy up to values of 16.1 lm/W and external quantum efficiencies of 5.9 %. With the choice of a all-phosphorescent approach, using orange-red, light blue and green emitter materials, luminous efficacies of 21.7 lm/W are realized with external quantum efficiencies of 8.5 %. Thereby, color coordinates of (x, y) = (0.41, 0.45) are achieved. Moreover, the application of different crystalline capping layers and alternative cathode materials aim at a scattering of light that further reduces the angular dependence of emission. Experiments with the crystallizing material BPhen and thin carbon nanotube films (CNT) are performed. Heated BPhen capping layer with a thickness of 250 nm show a lower color shift compared to the NPB reference capping layer. Using CNT films as cathode leads to a broadband white emission at a cavity thickness of 160 nm. However, due to very high driving voltages needed, the device shows low luminous efficacy. Finally, white top-emitting organic LEDs are successfully processed on metal substrates. A comparison of three and four color based hybrid devices reveal similar performance for the devices on glass and metal substrate. Only the devices on metal substrate show slightly higher leakaged currents. During repeated mechanical bending experiments with white devices deposited on 0.3 mm thin flexible Alanod substrates, bending radii up to 1.0 cm can be realized without device failure. / Diese Arbeit richtet ihren Schwerpunkt auf die Entwicklung von top-emittierenden weißen organischen Leuchtdioden (OLEDs), welche auch auf Metallsubstraten gefertigt werden können. Im Laufe der letzten Jahre wurden bottom-emittierende OLEDs sehr intensiv studiert, da sie vielversprechende Perspektiven für zukünftige kommerzielle Anwendungen in der Allgemeinbeleuchtung bieten. Trotz der Möglichkeit, OLEDs auch auf kostengünstigen lichtundurchlässigen Substraten fertigen zu können, blieb die Entwicklung von top-emittierenden Bauteilen dabei allerdings zurück. Dies läßt sich auf die enormen Herausforderungen von top-emittierenden OLEDs zurückführen, ein breites und ausgeglichenes weißes Abstrahlungsspektrum in Gegenwart einer Mikrokavität zu generieren. Die folgende Arbeit liefert einen Beitrag zum detaillierten Verständnis und der Optimierung von weißen top-emittierenden OLEDs. Zunächst werden die verfügbaren Metallsubstrate und abgeschiedenen Silberelektroden auf ihre Oberflächeneigenschaften und Morphologie mikroskopisch untersucht, um damit ihre Verwendbarkeit für organische Dünnfilmstrukturen in OLEDs einzuschätzen. Die Untersuchung zeigt eine Eignung von unbehandelten Alanod Metallsubstraten auf, welche eine niedrige Oberflächenrauigkeit und fast keine Oberflächendefekte besitzen. Bei den abgeschiedenen Silberelektroden zeigen Untersuchungen mit dem Rasterkraftmikroskop eine starke Beeinflussung der Oberflächenrauigkeit durch die Aufdampfrate. Im Hauptteil der Arbeit werden top-emittierende Dioden mit hybrid und voll-phosphoreszenter Architektur untersucht, in welcher drei oder vier Emittermaterialien verwendet werden, um eine optimale Leistungscharakteristik zu erreichen. Die Realisierbarkeit von top-emittierenden weißen OLEDs in Dioden erster und zweiter Ordnung wird durch optische Simulation am Beispiel einer dreifarb-OLED mit Hybridstruktur ermittelt. Dabei ist das Konzept der dielektrischen Deckschicht - aufgebracht auf die Kathode - ein essenzielles Kriterium für breitbandige und annähernd winkelunabhängige Lichtemission. Der Schwerpunkt im Hinblick auf die Untersuchung von hergestellten Dioden liegt in der Optimierung der organischen Schichtstrukturen, um hohe Effizienzen sowie exzellente warmweiße Farbqualität zu erreichen. Im Rahmen der Optimierung von hybriden Schichtstrukturen basierend auf drei Emittermaterialien resultiert die Verwendung eines kombinierten Aluminium-Silber Anodenspiegels in einer Lichtausbeute von 13.3 lm/W und einer externen Quanteneffizienz von 5.3 %.Eine optische Analyse mit Hilfe von Simulationen zeigt eine überlegene Stellung hinsichtlich der internen Quanteneffizient verglichen mit bottom-emittierenden Dioden ähnlicher Schichtstruktur. Die Dioden zeigen eine verstärkte vorwärts gerichtete Emission im Vergleich zu einem idealen Lambertschen Emitter, welche in hohem Maße für Beleuchtungsanwendungen erwünscht ist. Es kann eine ausgezeichnete Farbqualität erreicht werden - insbesondere für Dioden basierend auf einer reinen Aluminiumanode - mit Farbkoordinaten nahe der Planckschen Strahlungskurve und Farbwiedergabeindizes bis zu 77. Die weitere Einführung eines zusätzlichen gelben Emittermaterials verbessert die Lichtausbeute auf Werte von 16.1 lm/W und die externe Quanteneffizient auf 5.9 %. Mit der Wahl eines voll-phosphoreszenten Ansatzes unter der Verwendung eines orange-roten, hellblauen und grünen Emittermaterials werden Lichtausbeuten von 21.7 lm/W und externe Quanteneffizienten von 8.5 % erzielt. Damit werden Farbkoordinaten von (x, y) = (0.41, 0.45) erreicht. Darüberhinaus zielt die Verwendung von verschiedenen kristallinen Deckschichten und alternativen Kathodenmaterialien auf eine Streuung des ausgekoppelten Lichts ab, was die Winkelabhängigkeit der Emission vermindern soll. Experimente mit dem kristallisierenden Material BPhen und dünnen Filmen aus Kohlenstoffnanoröhren werden dabei durchgeführt. Geheizte BPhen Deckschichten mit einer Schichtdicke von 250 nm zeigen eine geringere Farbverschiebung verglichen mit einer NPB Referenzdeckschicht. Die Verwendung von Kohlenstoffnanoröhren als Kathode führt zu einer breitbandigen weißen Emission bei einer Kavitätsschichtdicke von 160 nm. Schließlich werden weiße top-emittierende organische Leuchtdioden erfolgreich auf Metallsubstraten prozessiert. Ein Vergleich von drei- und vierfarb-basierten hybriden Bauteilen zeigt ähnliche Leistungsmerkmale für Dioden auf Glas- und Metallsubstraten. Während wiederholten mechanischen Biegeexperimenten mit weißen Dioden auf 0.3 mm dicken flexiblen Alanodsubstraten können Biegeradien bis zu 1.0 cm ohne Bauteilausfall realisiert werden.