Tecnécio-99m (99mTc), o produto de decaimento do molibdênio-99 (99Mo), é um dos radioisótopos mais utilizados na medicina nuclear, abrangendo cerca de 80% de todos os procedimentos de radiodiagnóstico médico pelo mundo. Atualmente o Brasil necessita de uma quantidade de aproximadamente 450 Ci de 99Mo por semana. Devido à crise e à escassez em seu fornecimento que vem sendo observada no cenário mundial desde 2008, o IPEN decidiu desenvolver um projeto próprio para produção de 99Mo através da fissão do urânio-235. O objetivo deste trabalho de dissertação foi desenvolver cálculos neutrônicos e temo-hidráulicos para avaliar a segurança operacional de um dispositivo para produção de 99Mo a ser irradiado no núcleo do reator IEA-R1. Neste dispositivo serão alojados dez alvos do tipo dispersão de UAlx-Al com baixo enriquecimento de urânio (LEU) e densidade de 2,889 gU/cm³. Para o cálculo neutrônico foram utilizados os programas computacionais HAMMER-TECHNION e CITATION e as temperaturas máximas atingidas nos alvos foram calculadas com o código MTRCR-IEAR1. Os cálculos demonstram que a irradiação do dispositivo deverá ocorrer sem consequências adversas à operação do reator. A quantidade total de 99Mo foi calculada com o programa SCALE e considerando que o tempo necessário para o processamento químico e recuperação do 99Mo será de cinco dias após a irradiação, teremos disponível para distribuição uma atividade de 99Mo de 176 Ci para 3 dias de irradiação, 236 Ci para 5 dias de irradiação e 272 Ci para 7 dias de irradiação dos alvos. / Technetium-99m (99mTc), the product of radioactive decay of molybdenum-99 (99Mo), is one of the most widely used radioisotope in nuclear medicine, covering approximately 80% of all radiodiagnosis procedures in the world. Nowadays, Brazil requires an amount of about 450 Ci of 99Mo per week. Due to the crisis and the shortage of 99Mo supply chain that has been observed on the world since 2008, IPEN/CNEN-SP decided to develop a project to produce 99Mo through fission of uranium-235. The objective of this dissertation was the development of neutronic and thermal-hydraulic calculations to evaluate the operational safety of a device for 99Mo production to be irradiated in the IEA-R1 reactor core at 5 MW. In this device will be placed ten targets of UAlx-Al dispersion fuel with low enriched uranium (LEU) and density of 2.889 gU/cm³. For the neutronic calculations were utilized the computer codes HAMMER-TECHNION and CITATION and the maximum temperatures reached in the targets were calculated with the code MTRCR-IEAR1. The analysis demonstrated that the device irradiation will occur without adverse consequences to the operation of the reactor. The total amount of 99Mo was calculated with the program SCALE and considering that the time needed for the chemical processing and recovering of the 99Mo will be five days after the irradiation, we have that the 99Mo activity available for distribution will be 176 Ci for 3 days of irradiation, 236 Ci for 5 days of irradiation and 272 Ci for 7 days of targets irradiation.

O 99mTc é o radionuclídeo mais utilizado em medicina nuclear. No Brasil os geradores de 99Mo/99mTc são produzidos exclusivamente pelo Centro de Radiofarmácia do IPEN-CNEN/SP, com 99Mo importado de diferentes fornecedores. O 99Mo (t1/2 = 66 h), por ser um produto de fissão do 235U, pode conter impurezas radionuclídicas prejudiciais à saúde humana. Dessa forma, para que o gerador seja utilizado de forma segura, é necessário que o 99Mo seja avaliado por ensaios de controle de qualidade e atenda à alguma especificação descrita em farmacopeia. A Farmacopeia Europeia (FE) apresenta monografia, com parâmetros (identificação, pureza radioquímica e pureza radionuclídica), métodos de análise, e limites, para avaliação da qualidade da solução de [99Mo] na forma de molibdato de sódio, que é utilizada como matéria-prima no preparo dos geradores de 99Mo/99mTc. No entanto, observa-se uma dificuldade na implementação e execução dos métodos por parte dos produtores de geradores, com pouca literatura sobre o assunto, provavelmente devido à falta de praticidade dos métodos propostos e à extensa lista de reagentes utilizados. Nesse trabalho foram avaliados vários parâmetros de qualidade do 99Mo descritos na monografia da FE. Foram estudados métodos de separação do 99Mo de suas impurezas radionuclídicas por extração em fase sólida (SPE) e por TLC. Após separação por SPE, foi proposta a quantificação de metais por ICP-OES para avaliar a porcentagem de retenção de Mo e a porcentagem de recuperação de Ru e Te e Sr em diversos tipos de cartuchos, em substituição ao uso de radiotraçadores. Observou-se que a marca de cartucho de SPE para separação do 99Mo recomendada pela FE apresentou baixa recuperação para Ru, quando comparado aos outros cartuchos de troca aniônica disponíveis no mercado. Amostras de 99Mo de diferentes fornecedores mundiais foram analisadas. Observou-se que é possível realizar a quantificação de 103Ru em amostras de 99Mo mesmo com tempos de decaimento acima de 4 semanas. Um método alternativo de separação do 99Mo do 131I por TLC apresentou resultados promissores. Não foi feita a quantificação das impurezas radionuclídicas emissoras beta e alfa. Todas as amostras analisadas apresentaram resultados dentro das especificações da FE para pureza radioquímica (>95%) e pureza radionuclídica. / 99mTc is the most used radionuclide in nuclear medicine. In Brazil, the 99Mo/99mTc generators are exclusively produced by Radiopharmacy Center at IPENCNEN/ SP, by importing 99Mo from different suppliers. 99Mo (t1/2 = 66 h) is a fission product of 235U and it can have radionuclidic impurities that are prejudicial for human health. For safe use of generators, it is necessary to perform the evaluation of 99Mo by quality control tests in order to assess if 99Mo complies with the specifications. The European Pharmacopoeia (EP) presents a monograph for evaluation of the quality of the [99Mo] solution as sodium molybdate,that is used as raw material for 99Mo/99mTc generators production, including specification parameters (identification, radiochemical purity and radionuclidic purity), analysis methods and limits. However, it has been observed difficulties on the execution and implementation of these methods by the generators producers, with a few literature about this subject, probably due to complexity of the proposed methods. In this work, many quality control parameters of 99Mo described in the EP monograph were evaluated. Separation methods for 99Mo from its radionuclidic impurities by solid phase extraction (SPE) and TLC were studied. After SPE separation, the quantification of metals by ICP-OES to evaluate the percentage of retention of Mo and the percentage of recovery of Ru, Te and Sr using different types of cartridges were proposed, replacing radiotracers use. It was observed that the specific type of SPE cartridge recommended by the EP for separation of 99Mo presented low recoveries for Ru, compared to other available anion exchange SPE cartridges. 99Mo samples from different worldwide suppliers were analyzed. It was observed that quantification of 103Ru in 99Mo samples with decay time higher than 4 weeks is possible. An alternative method for separation of 131I from 99Mo showed promising results by TLC. The quantification of beta and alpha emitters radionuclidic impurities was not performed. All analysed samples presented results that comply with EP specifications for radiochemical purity (>95%) and for radionuclidic purity.

Tecnécio-99m (99mTc), o produto de decaimento do molibdênio-99 (99Mo), é um dos radioisótopos mais utilizados na medicina nuclear, abrangendo cerca de 80% de todos os procedimentos de radiodiagnóstico médico pelo mundo. Atualmente o Brasil necessita de uma quantidade de aproximadamente 450 Ci de 99Mo por semana. Devido à crise e à escassez em seu fornecimento que vem sendo observada no cenário mundial desde 2008, o IPEN decidiu desenvolver um projeto próprio para produção de 99Mo através da fissão do urânio-235. O objetivo deste trabalho de dissertação foi desenvolver cálculos neutrônicos e temo-hidráulicos para avaliar a segurança operacional de um dispositivo para produção de 99Mo a ser irradiado no núcleo do reator IEA-R1. Neste dispositivo serão alojados dez alvos do tipo dispersão de UAlx-Al com baixo enriquecimento de urânio (LEU) e densidade de 2,889 gU/cm³. Para o cálculo neutrônico foram utilizados os programas computacionais HAMMER-TECHNION e CITATION e as temperaturas máximas atingidas nos alvos foram calculadas com o código MTRCR-IEAR1. Os cálculos demonstram que a irradiação do dispositivo deverá ocorrer sem consequências adversas à operação do reator. A quantidade total de 99Mo foi calculada com o programa SCALE e considerando que o tempo necessário para o processamento químico e recuperação do 99Mo será de cinco dias após a irradiação, teremos disponível para distribuição uma atividade de 99Mo de 176 Ci para 3 dias de irradiação, 236 Ci para 5 dias de irradiação e 272 Ci para 7 dias de irradiação dos alvos. / Technetium-99m (99mTc), the product of radioactive decay of molybdenum-99 (99Mo), is one of the most widely used radioisotope in nuclear medicine, covering approximately 80% of all radiodiagnosis procedures in the world. Nowadays, Brazil requires an amount of about 450 Ci of 99Mo per week. Due to the crisis and the shortage of 99Mo supply chain that has been observed on the world since 2008, IPEN/CNEN-SP decided to develop a project to produce 99Mo through fission of uranium-235. The objective of this dissertation was the development of neutronic and thermal-hydraulic calculations to evaluate the operational safety of a device for 99Mo production to be irradiated in the IEA-R1 reactor core at 5 MW. In this device will be placed ten targets of UAlx-Al dispersion fuel with low enriched uranium (LEU) and density of 2.889 gU/cm³. For the neutronic calculations were utilized the computer codes HAMMER-TECHNION and CITATION and the maximum temperatures reached in the targets were calculated with the code MTRCR-IEAR1. The analysis demonstrated that the device irradiation will occur without adverse consequences to the operation of the reactor. The total amount of 99Mo was calculated with the program SCALE and considering that the time needed for the chemical processing and recovering of the 99Mo will be five days after the irradiation, we have that the 99Mo activity available for distribution will be 176 Ci for 3 days of irradiation, 236 Ci for 5 days of irradiation and 272 Ci for 7 days of targets irradiation.

Submitted by Claudinei Pracidelli (cpracide@ipen.br) on 2014-11-10T11:38:41Z No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2014-11-10T11:38:41Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Dissertação (Mestrado em Tecnologia Nuclear) / IPEN/D / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP

Submitted by Claudinei Pracidelli (cpracide@ipen.br) on 2016-02-03T12:02:42Z No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2016-02-03T12:02:42Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Tese (Doutorado em Tecnologia Nuclear) / IPEN/T / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP

Made available in DSpace on 2014-10-09T12:42:15Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2014-10-09T14:05:29Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / O Brasil planeja construir uma planta de produção do 99Mo por fissão do 235U, devido à crescente utilização deste radioisótopo no setor de medicina nuclear. Neste trabalho buscou-se estimar as características físico-químicas e radiológicas dos rejeitos radioativos que serão gerados em tal instalação, além de fornecer subsídios teóricos a serem utilizados na definição do gerenciamento desses rejeitos. Estabelecidos dois cenários de produção para este projeto e utilizando-se o código Scale®, foram calculados os inventários radioisotópicos dos fluxos de rejeitos. Considerando-se o processamento químico dos alvos de urânio, foi possível caracterizar os rejeitos a partir de suas características químicas e radiológicas. Utilizando-se o software MicroShield®, determinou-se então as concentrações de atividade desses rejeitos em até 3 meses de produção. Este trabalho ainda apresenta o cálculo das taxas de dose variando-se tanto a espessura da blindagem, a ser utilizada numa embalagem para transporte in-site, quanto a quantidade de rejeito líquido retido em tal embalagem. Os radionuclídeos responsáveis pela maior parcela da dose de radiação foram identificados de forma a facilitar a determinação do método mais apropriado para o gerenciamento dos rejeitos após sua separação e antes de seu armazenamento. Os resultados aqui apresentados constituem uma compilação inicial do que é esperado em termos de rejeitos radioativos líquidos numa planta produtora de 99Mo e podem auxiliar no desenvolvimento do plano de gerenciamento de rejeitos de tal instalação. / Dissertação (Mestrado) / IPEN/D / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP

Submitted by Claudinei Pracidelli (cpracide@ipen.br) on 2014-11-10T11:38:41Z No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2014-11-10T11:38:41Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / A análise por ativação com nêutrons é um método utilizado na determinação de diversos elementos em diferentes tipos de matrizes. Entretanto, quando a amostra contém altos teores de U ocorre o problema de interferência devido aos produtos de fissão do isótopo 235U. Um dos métodos de tratar este problema é fazer a correção usando fatores de interferência devido à fissão do U para os radionuclídeos utilizados nas análises dos elementos. No presente estudo foram determinados os valores dos fatores de interferência devido à fissão do U para os radioisótopos 141Ce, 143Ce,140La, 99Mo, 147Nd, 153Sm e 95Zr no reator nuclear de pesquisas IEA-R1 do IPEN-CNEN/SP. Esses fatores de interferência foram determinados experimentalmente, por meio da irradiação dos padrões sintéticos em uma determinada posição do reator, e teoricamente, determinando a razão dos fluxos de nêutrons epitérmicos e térmicos na mesma posição onde os padrões sintéticos foram irradiados e utilizando parâmetros nucleares da literatura. Os fatores de interferência obtidos foram comparados com os valores reportados em outros estudos. Para avaliar esses fatores de interferência, eles foram aplicados em análises dos elementos alvo deste estudo, nos materiais de referência certificados NIST 8704 Buffalo River Sediment, IRMM BCR-667 Estuarine Sediment e IAEA-SL-1 Lake Sediment. / Dissertação (Mestrado em Tecnologia Nuclear) / IPEN/D / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP

Submitted by Claudinei Pracidelli (cpracide@ipen.br) on 2016-02-03T12:02:42Z No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2016-02-03T12:02:42Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Este trabalho apresenta e consolida uma metodologia alternativa para a determinação de taxas de reação nuclear ao longo da direção radial das pastilhas combustíveis sem necessidade de intensos fluxos neutrônicos. Esta técnica se baseia na irradiação de um disco de UO2 inserido no interior de uma vareta combustível desmontável no núcleo do reator IPEN/MB-01. Após a irradiação são realizadas várias espectrometrias gama do disco utilizando um detector HPGe alternando sequencialmente 6 colimadores de chumbo com diâmetros diferentes. Consequentemente, as reações nucleares de captura radiativa que ocorrem nos átomos de 238U, juntamente com as fissões que ocorrem em ambos 235U e 238U são mensuradas em função de 6 regiões radiais distintas do disco combustível. As correções de eficiência geométrica devido à introdução dos colimadores no sistema de detecção HPGe são determinadas através do código MCNP-5. As medidas de taxa de fissão são realizadas utilizando o 99Mo como radionuclídeo traçador. Esse radionuclídeo foi estudado e provou-se ideal para estas medidas por possuir um comportamento linear de formação, alto rendimento de fissão e principalmente por emitir fótons de baixa energia. As medidas foram efetuadas irradiando discos de UO2 (com enriquecimento de 4,3%) na posição central do reator IPEN/MB-01 a potência de 100 Watts durante uma hora. Algumas medidas foram realizadas utilizando uma luva de cádmio envolta na vareta combustível para determinar as taxas de reação nuclear na faixa de energia epitérmica. Os resultados experimentais obtidos são comparados a cálculos de taxa de reação nuclear via MCNP-5 utilizando a biblioteca de dados ENDF/B-VII.0, os quais apresentaram discrepâncias de no máximo 9% para as taxas de captura no 238U e 14% para as taxas de fissão no U na faixa epitérmica. Foram obtidos valores máximos de 4,5% para incertezas relativas as taxas de captura total e epitérmica e para as taxas de fissão total e epitérmica valores máximos de 11,3%. / Tese (Doutorado em Tecnologia Nuclear) / IPEN/T / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP

Submitted by Pedro Silva Filho (pfsilva@ipen.br) on 2017-11-22T17:07:51Z No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2017-11-22T17:07:51Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Este trabalho tem como objetivo investigar a concentração de impurezas radioativas gama emissoras presentes nas soluções dos radiofármacos produzidos no Instituto de Pesquisas Energéticas e Nucleares - IPEN em São Paulo. Para que este radiofármaco possa ser utilizado adequadamente, sua qualidade deve ser avaliada de acordo com os procedimentos estabelecidos de acordo com os \"Requisitos Gerais para a Competência de Laboratórios de Teste e Calibração\", ISO / IEC 17025: 2005 e pelas \"Boas Práticas de Fabricação\" (BPF), controladas pela ANVISA (Agência Nacional de Vigilância Sanitária), no Brasil. Para determinar a atividade, dos radiofármacos das impurezas gama emissoras, foi utilizado um espectrômetro gama de alta resolução em duas distâncias fonte-detector; uma de 18 cm e outra de 1,7 cm. Para a distância de 18 cm, o espectrômetro HPGe foi calibrado com energias gama entre 81 kev e 1408 kev, medindo ampolas seladas de 60Co, 133Ba, 137Cs e 152Eu, padronizadas no Laboratório de Metrologia Nuclear (LMN) do IPEN. Para impurezas com baixas atividades, utilizou a distância fontedetector de 1,7 cm. A esta distância, o efeito soma em cascata é muito elevado, tornando difícil a medição das ampolas de calibração padrão, com isso, a curva de eficiência do espectrômetro foi obtida por um código de simulação de Monte Carlo, desenvolvido no IPEN. Neste código, todos os detalhes do sistema de detecção são modelados e as curvas de resposta para raios X e raios gama são calculadas pelo código de transporte de radiação MCNPX. Os espectros gama foram analisados pelo programa Alpino, que aplica o método de integração numérica da área sob os fotopicos de absorção total. Para as impurezas gama emissoras não detectadas visualmente, os limites de detecção foram calculados a partir da taxa de contagem de fundo, sob a área do pico de interesse. As soluções radioativas analisadas foram 67Ga,99Mo, 99mTc, 111In, 131I, 153Sm, 177Lu e 201Tl. Os resultados da relação entre a atividade do radionuclídeo em análise e as impurezas identificadas apresentaram acordo com os certificados de análise dos fabricantes, assim como, com as especificações da ANVISA. / Dissertação (Mestrado em Tecnologia Nuclear) / IPEN/D / Instituto de Pesquisas Energéticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP

Submitted by Claudinei Pracidelli (cpracide@ipen.br) on 2016-06-22T14:26:41Z No. of bitstreams: 0 / Made available in DSpace on 2016-06-22T14:26:41Z (GMT). No. of bitstreams: 0 / Dissertação (Mestrado em Tecnologia Nuclear) / IPEN/D / Instituto de Pesquisas Energeticas e Nucleares - IPEN-CNEN/SP