L’azote et les gaz rares présents dans les astéroïdes, les comètes et les atmosphères planétaires sont piégés dans de la matière organique et ont des compositions chimiques qui sont différentes de celle du Soleil, représentatif du gaz primordial à partir duquel les différents objets du système solaire se sont formés il y a 4,5 milliards d’années. Au cours de cette thèse, des synthèses de matière carbonée à partir d’un mélange de gaz ont été réalisées dans un plasma appelé le Nébulotron, afin de mieux comprendre les processus à l’origine des compositions de l’azote et des gaz rares présents dans les météorites. Les caractéristiques de la matière organique ainsi que la composition des gaz rares piégés dans les météorites sont relativement bien reproduites dans les expériences, mais pas celle de l’azote. Ces résultats expérimentaux permettent de proposer des mécanismes clé à l’origine des compositions des éléments volatils présents dans les objets du système solaire. / Nitrogen and noble gases present in asteroids, comets or planetary atmospheres are trapped in organic matter and bear a composition that is different from the composition of the Sun, which is representative of the primordial gas from which the different objects in the solar system were formed 4.5 billion years ago. During this thesis, experimental syntheses of organic matter from gas mixtures in a plasma setup called the Nebulotron were performed in order to better understand the processes responsible for this chemical difference between the meteorites and the Sun for nitrogen and noble gases. The characteristics of the organic matter and the signature of the noble gases trapped in meteorites are relatively well reproduced in the experiments, whereas the composition of nitrogen is not. These experimental results give hints about the key mechanisms that are responsible for the variations of the volatile elements composition in the solar system objects.

Introduction : Partant du constat qu'il est possible de conserver plus longtemps les denrées alimentaires grâce à un conditionnement sous atmosphère modifiée enrichie en gaz nobles, nous avons développé une stratégie innovante de conservation de transplants rénaux. Nous avons évalué l'effet protecteur d'une solution de conservation saturée en gaz nobles pour la préservation des transplants rénaux.Matériels et méthodes : Dans un modèle d'autotransplantation rénale hétérotopique chez le porc, les transplants prélevés ont été rincés et mis en conservation 30h à 4°C dans du Celsior présaturée en gaz (air, azote, argon 100% ou xénon 100%, n=6 dans chaque groupe) avant transplantation. Les porcs ont été surveillés quotidiennement pendant 21 j.Résultats : L'argon a amélioré la survie (83,3% vs 33,3% avec l'Air, p=0,04) et la reprise de fonction du transplant. Une sortie de tubulopathie significativement plus précoce des transplants a été observé avec l'Argon. Tous les porcs xénon et azote sont décédés. A J21 les transplants argon avaient une meilleure préservation de leur intégrité structurelle cellulaire avec moins d'inflammation, de fibrose interstitielle et d'atrophie tubulaire. Les rapports RAA/TBARS, et d'Hsp 27, étaient significativement plus élevés avec l'argon. Les taux de TNF alpha, Il 6 et 8 ont montré une diminution de la réponse inflammatoire avec l'argon.Conclusion : Nous avons démontré l'effet bénéfique de l'argon sur la reprise précoce de fonction de transplant et en limitant les lésions d'ischémie-reperfusion. Bien que le mécanisme d'action de l'Argon ne soit pas élucidé, il semble que Hsp 27 soit un élément central de la renoprotection. / Introduction: Based on prolonged preservation of perishable food products under modified atmosphere, we developed an innovative method to preserve kidneys during transplantation using nobles gases. We evaluated the protective effect of argon and xenon on preserving kidney graft functionality and integrity in a clinically relevant pig model of transplantation. Methods: The left kidneys of pigs (n=6 per group) were removed, flushed and stored for 30 h in Celsior solution saturated with air, nitrogen, 100% argon, or 100% xenon. Next, autotransplantation and controlateral nephrectomy were performed. The survival rate, renal function, Hsp27, thiobarbituric acid (TBARS), reduced ascorbic acid (RAA), and TNF alpha were analyzed. A histological examination was completed.Results: Argon improved survival (83.3% for argon vs 33.3% for air, p=0.04) and transplant function recovery. All pigs in the nitrogen and the xenon group died. Diuresis recovery occurred earlier in the argon group (n= 5) when compared with the air group (n=2), p=0.05. On day 7 argon transplants had lower serum creatinine levels and a large reduction in primary non function than the air group. Argon-treated tissues showed better cell structural integrity with minor signs of inflammation, fibrosis, and tubular atrophy. The argon group showed significantly higher RAA/TBARS ratios and Hsp27 levels.Conclusion: We demonstrated that modified atmosphere preservation packaging with argon in cold-storage solution improved early transplant function recovery and long-term quality by minimizing IRI in a pig model of prolonged cold-ischemia. The renoprotective effect of argon may involve the Hsp27 pathway.

La croissance de la phase vésiculée, moteur de l'éruption, est contrôlée par les processus de diffusion qui permettent la migration des gaz (et notamment des gaz rares) dans les bulles. On utilise la haute volatilité des gaz rares comme traceur géochimique de l'évolution d'une phase gazeuse sans interaction chimique. Ainsi, documenter précisément les mécanismes de diffusion des différents gaz rares (He, Ne, Ar) lors de l'éruption (c'est-à-dire en fonction de la chute de température et de pression du système), permet de quantifier les phénomènes de fractionnement de la phase gazeuse. La compréhension des processus de fractionnements cinétiques, permet dès lors de prédire le temps nécessaire pour atteindre une certaine quantité de gaz rares dans une bulle (située au sein d'un système magmatique), lors de l'éjection des laves. Pour cela, la compréhension de l'influence de la température et de la structure du réseau silicaté sur les coefficients de diffusion est nécessaire. Cependant, la compréhension physique des processus de diffusion ainsi que l'évolution des coefficients de diffusion en fonction de la température, n'est pas suffisante pour dériver des temps caractéristiques d'une éruption volcanique de type Plinian. La complexité symptomatique de tels systèmes, nécessite une résolution numérique des équations de diffusion prenant en compte la dépendance des coefficients de diffusion à la température. Plusieurs verres synthétiques et naturels de composition basaltique ont été fabriqués dans le but de déterminer la vitesse de diffusion des gaz rares. Les données de diffusivités expérimentales mesurées sur ces systèmes, depuis l'état vitreux de basse température (T = 423 K) jusqu'à des températures sur-liquidus (T = 1823 K), documentent nos connaissances des processus physiques de diffusion dans ces milieux. Un modèle numérique intègre ces données et permet de suivre en continue la variation des coefficients de diffusion lors de la trempe d'une lave. On a pu ainsi montré : - La relation particulière entre la structure du milieu diffusif et les espèces diffusantes. La quantité de formateurs de réseaux (SiO2) et de modificateurs (CaO - MgO - etc.), joue sur la connectivité des chemins de diffusions de chaque gaz rare, avec un effet antagoniste entre l'ouverture globale du réseau et la connexion des tétraèdres de la structure. - La présence de comportements non-arrheniens des gaz rares proches de la Tg, due à la relaxation du réseau silicate. - L'importance des données expérimentales dans l'étude des mécanismes de dégazage des magmas basaltiques. En effet, les études précédentes utilisent des extrapolations des coefficients de diffusions, mesurés dans le verre pour extrapoler les diffusivités dans le liquide silicaté. Nos données montrent que le fractionnement cinétique des gaz rares pendant le dégazage de lave basaltique, est surestimé par ces extrapolations basées sur les vitesses de diffusions aux basses températures (T << Tg) / Noble gas geochemistry is an important tool for constraining the history of the volatile phase during magmatic eruptions. Degassing processes control the gas flux from liquid to bubble, leading to solubility- or kinetic-control of the fractionation mechanisms. Noble gases have no chemical interactions at magmatic conditions and are therefore well adapted to tracing gas fractionation mechanisms during the evolution of the gas phase. Well constrained diffusion coefficients, and their dependence on temperature, of several noble gases are critical for estimating the timescale of a plinian eruption, for example. During the quench phase of the lava ejected in the plume, atmospheric noble gases will diffuse through the liquid/glass shell surrounding gas bubbles. Diffusion of these atmospheric gases determine the gas content measured in the eruption products, which are therefore a function of the timescale of the eruption, the initial and final temperatures, the glass/liquid shell thickness and the cooling rate of the magma. Therefore, it should be possible to calculate plinian eruption timescales from noble gas fractionation patterns trapped in pumice. However, in order to perform the diffusion calculations, it is first necessary to model the diffusive system: a numerical resolution of the diffusion equations for hollow sphere geometry is required as there are no analytical solutions (for complex thermal histories such as for a plinian ash column). In order to constrain the diffusion mechanisms (He, Ne and Ar) in silicate glasses and liquids, several synthetic basaltic glasses were produced. Diffusion coefficients were measured from low temperatures (423 K) to the Tg (glass transition temperature) of the system (1005 K). These experiments allowed us to investigate the physical processes that limit diffusion in glassy media: He, Ne and Ar diffusion in silicate glasses show non-Arrhenian behavior as the Tg is approached thought to be due to structural relaxation of the silicate network itself. Complementary diffusion experiments (on He and Ar) at super-liquidus conditions (1673 K and 1823 K) provide important information on the temperature dependency of He/Ar fractionation in silicate liquids. These diffusion measurements required that a new experimental protocol was developed in order to investigate noble gas diffusivities in silicate melts. The results show that relative He and Ar diffusion (i.e. DHe/DAr) decreases with temperature, from 165 at temperatures close to the Tg to 3.2 at high (>1823K) temperature. The measured coefficient diffusions are incorporated to a numerical model of the diffusion equations for a hollow sphere geometry that were developed as a MatLab code as part of this thesis work. This enabled us to determine the likely timescales of plinian eruptions from existing noble gas measurements. These results also have important implications for mechanisms of degassing in basaltic magmas: previous work used diffusivities measured on glasses in order to extrapolate to noble gas diffusivities at magmatic temperatures. Our measurements show that kinetic fractionation of noble gases during degassing of basaltic magmas has likely been overstated because noble gas diffusion in the glass cannot be extrapolated to the liquid state

This thesis focuses on the analysis of heavy noble gases (argon, krypton and xenon) and halogens (chlorine, bromine and iodine) in Martian meteorites. In the absence of a sample-return mission, Martian meteorite analysis is essential for establishing evidence for an active fluid system, evaluating the potential for life and understanding the formation and evolution of Mars. Noble gas analysis has multiple applications for Martian meteorite study, as described in this thesis. The noble gas isotopic signatures of Earth’s atmosphere, Martian atmosphere and Martian interior are sufficiently different that they can be distinguished through noble gas analysis. Analysis of bulk and mineral separates of shergottites showed that Martian atmospheric Xe was distributed evenly amongst samples, whilst terrestrially weathered samples contained elevated concentrations of terrestrial atmospheric Xe. Both atmospheric components were introduced by weathering. Shock redistribution is responsible for the distribution of Martian atmosphere into more retentive sites. Crustal contamination may be responsible for the presence or absence of detectable 129Xe from the Martian atmosphere. Halogen abundances can be determined as an extension of the Ar-Ar dating technique. As the halogen system on Earth acts as a tracer for important fluid related processes, Martian halogen abundances in meteorites may provide a tracer for the Martian fluid system. Analysis of bulk and mineral separates of nakhlites showed that halogens are distributed amongst minor phases and clear variation of Br/Cl and I/Cl ratios was observed amongst samples. Elevated I concentrations in low temperature releases of finds NWA 998 and MIL 03346 are consistent with terrestrial contamination. Analysis of Nakhla, (a meteorite fall), showed a trend of elevated Br/Cl and I/Cl ratios in crush and low temperature releases, consistent with Br/Cl ratios observed in Martian rocks, soils and weathering products. In contrast, high temperature releases had lower I/Cl and Br/Cl ratios, which are broadly comparable to the terrestrial mantle. This trend may represent mixing of hydrothermal fluids (low Br/Cl and I/Cl) and surface brines (high Br/Cl and I/Cl). An impact-induced hydrothermal system may provide a mechanism for mixing of both fluid types. The crystallisation ages of nakhlite meteorites were determined using the Ar-Ar dating technique. The apparent ages measured were similar to previous Ar-Ar analysis, and older than reported for other chronometers. Previously unrecognised components were observed, including evidence for a trapped hydrous fluid. This Cl-rich component showed strong correlation with 40Ar and had 40Ar/36Ar and 40Ar/129XeXS ratios consistent with Martian atmosphere. As this component was released during crush and low temperature analysis, fluid inclusions formed by percolation of brines from the Martian surface are likely hosts. Both finds showed clear evidence of a trapped component with 40Ar/36Ar ratios similar to either terrestrial atmosphere or the Martian interior. A further component observed in olivine phases had low 40Ar/36Ar ratios, and likely formed by the release of 36Ar formed by cosmic-ray spallation reactions on iron.

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