Diese Arbeit leistet einen Beitrag zum Verständnis optischer Anregungen in metallischen Nanostrukturen. Am Beispiel ausgewählter Strukturen werden experimentell die Dynamik dieser Anregungen mit Femtosekunden-Zeitauflösung und ihre elektromagnetischen Moden auf der Nanometer-Längenskala untersucht. Anhand winkel- und zeitaufgelöster Transmissionsexperimente an metallischen Dünnfilmgittern wird gezeigt, dass resonante Oberflächenplasmon-Polaritonen (OPPen) wesentlich die optischen Eigenschaften dieser Strukturen beeinflussen. Die Lebensdauer solcher Anregungen wird ermittelt und damit nachgewiesen, dass Kopplungen zwischen OPP-Resonanzen drastische Lebensdauer-Modifikationen zur Folge haben. In einem eigens konstruierten, spektral auflösenden optischen Nahfeldmikroskop werden die elektromagnetischen Feldverteilungen der OPPen direkt abgebildet. Derartige Experimente erlauben erstmals eine Zuordnung der räumlichen Moden zur zeitlichen Dynamik verschiedener OPP-Resonanzen. Diese Erkenntnisse ermöglichen zudem eine Interpretation des nahfeldmikroskopischen Bildkontrasts bezüglich der Beiträge verschiedener vektorieller Komponenten des optischen Nahfeldes. Die selektive Abbildung unterschiedlicher elektrischer und magnetischer Feldkomponenten in Abhängigkeit vom Sondentyp wird demonstriert. Darüberhinaus wird die OPP-Erzeugung in einem Gitter auf dem Schaft einer Nahfeldspitze ausgenutzt, um propagierende OPPen im Apex zu konzentrieren. Ein weiterer Teil der Arbeit nutzt elektrische Feldüberhöhungen an scharfen Metallspitzen für die lokalisierte Erzeugung nichtlinearer optischer Signale. Die Beobachtung intensiver Multiphoton-Elektronenemission nach Femtosekundenanregung stellt ein zentrales Ergebnis dar. Dieser Prozess wird umfangreich charakterisiert und findet seine erste Anwendung in einer neuartigen Rastersondentechnik, in der die örtlich variierende Elektronenemission der Bildgebung dient. / This thesis contributes to the understanding of optical excitations in metallic nanostructures. In experiments on selected model structures, the dynamics of these excitations and their electromagnetic spatial modes are investigated with femtosecond temporal and nanometer spatial resolution, respectively. Angle- and time-resolved transmission experiments on metallic thin film gratings demonstrate the dominant role resonant surface plasmon polaritons (SPPs) play in the optical properties of such structures. The lifetimes of these excitations are determined, and it is shown that coherent couplings among SPP-resonances result in drastic lifetime modifications. The spatial SPP mode profiles are imaged using a custom-built near-field optical microscope. The experiments reveal a direct correlation between the spatial mode structure and the dynamics of different SPP resonances. These findings allow for an interpretation of the near-field optical image contrast in terms of the contributions of different vectorial components of the electromagnetic near-field. A selective imaging of different electric and magnetic field components is demonstrated for various types of near-field probes. Furthermore, the excitation of SPPs in periodic structures is employed in a novel type of near-field tip. The resonant excitation of SPPs in a nanofabricated grating on the shaft of a sharp metallic tip results in their concentration at the tip apex. The final part of the thesis highlights the importance of optical field enhancements for the local generation of nonlinear optical signals at the apex of sharp metallic tips. Specifically, the observation of intense multiphoton electron emission after femtosecond excitation is a major result. This process is thoroughly characterized, and a novel scanning microscopy application based on this effect is presented. In this technique, an image contrast with nanometer resolution arises from spatially varying electron emission rates.

The subject of this thesis is the investigation of organic microcavities with implemented unstructured and laterally structured metal layers. The optical properties are studied by means of various spectroscopic techniques and are compared to conventional metal-free devices. It is shown that the large expected absorption caused by the embedded metal is reduced compared to the case of a free-standing metal layer of the same thickness. As a consequence of the interaction of the photonic cavity mode with the metallic structures, two new coupled modes emerge which are called Tamm plasmons. The strength of this coupling and the resulting spectral difference of these modes are defined by the thickness of both the metal layer and the adjacent dielectric layers. These control parameters enable the optimization of the structural design. Accordingly, coherent emission from Tamm plasmons is realized at room temperature. An analytical approach is developed accounting for the experimentally observed polarization splitting of detuned resonances. Next, laterally structured metal layers embedded into organic microcavities are considered. The structuring leads to a confinement of the photonic density of states evident from a clear discretization in energy of the corresponding modes. Applying a photolithographic technique to structure the metal layer into a pattern of regularly placed stripes leads to additional effects due to the resulting periodicity. By exciting this hybrid structure above a certain threshold, periodic arrays of localized cavity modes and metal-based Tamm plasmons are generated. These Bloch-like excited states are capable of phase coupling across the grating. Additionally, surface plasmon polaritons (SPPs) are excited propagating at the interface of the silver and the adjacent dielectric layers. Thanks to the periodicity of the metallic stripes, SPPs are subject to efficient Bragg scattering into the light cone in air. Modes up to order number 30 are detectable as quasi-linear periodic lines in the dispersion pattern. A Fourier analysis reveals an in- or out-of-phase coupling of the modes and a spread of the coherence over macroscopic distances of more than 40 µm. This strategy of embedding metal patterns into an organic microcavity yields a viable route towards electrically contacted organic solid-state lasers. / In dieser Arbeit werden erstmals dünne, unstrukturierte sowie lateral strukturierte metallische Schichten in organische Mikroresonatoren eingebettet und anschließend die optischen Eigenschaften mittels spektroskopischer Verfahren untersucht. Es zeigt sich, dass die erwarteten hohen optischen Verluste durch die Absorption des elektrischen Feldes im Metall deutlich reduziert sind, verglichen mit dem Fall einer freistehenden, nicht eingebetteten Metallschicht gleicher Dicke. Als Folge der Wechselwirkung der photonischen Kavitätsmode mit dem Metall spaltet diese in zwei miteinander gekoppelte Moden auf. Diese neuartigen Moden werden als Tamm-Plasmonen bezeichnet. Die Kopplung sowie die spektrale Differenz beider Moden ist zum einen durch die optischen Eigenschaften und die Dicke der eingebetteten Metallschicht definiert, zum anderen durch die optische Dicke der angrenzenden dielektrischen Schichten. Dadurch ist eine Optimierung des Systems im Hinblick auf Absorption und Emissionswellenlänge der Bauteile möglich, so dass selbst bei Raumtemperatur kohärente Emission eines Tamm-Zustands erzielt werden kann. Eine erarbeitete analytische Rechnung bestätigt und erklärt die experimentell gemessene, polarisationsabhängige Aufspaltung der auftretenden resonanten Moden. Im zweiten Teil der Arbeit sind organische Mikroresonatoren, deren eingebettete Metallschicht in lateraler Richtung auf verschiedene Weisen strukturiert sind, Gegenstand der Untersuchungen. Als Folge dieser Strukturierung kommt es zur lateralen Beschränkung der photonischen Zustandsdichte, was durch eine Diskretisierung der Energiespektren der resultierenden optischen Moden experimentell nachweisbar ist. Werden periodische Metallstreifen mittels Photolithographie erzeugt, so kommt es neben einer weiteren Beeinflussung der Zustandsdichte auch zu Effekten, die durch diese Periodizität bedingt sind. Entsprechend reproduziert sich die Kavitätsmode mehrfach im Impulsraum. Oberflächenplasmonen, die auf der Grenzfläche zwischen dem Metall und den dielektrischen Schichten propagieren, werden auf Grund der Periodizität bis in den experimentell zugänglichen Lichtkegel gestreut. Dabei werden Plasmonenresonanzen bis hin zur 30. Ordnung gemessen. Im letzten Experiment werden derart periodisch strukturierte Metall-Organik-Mikroresonatoren auf ihre Lasertätigkeit hin untersucht. Eine lokal begrenzte optische Anregung mittels eines gepulsten Lasers führt zur Ausbildung verschiedener Bloch-ähnlicher Moden, deren Kohärenz sich lateral bis zu 40 µm ausbreitet. Eine Fourieranalyse zeigt eindeutige und feste Phasenbeziehungen zwischen angrenzenden Maxima der Moden. Zusammenfassend ergeben sich interessante metall-organische Systeme, die minimale Absorption und niedrige Laserschwellen aufweisen und die prinzipielle Eignung zur elektrischen Kontaktierung besitzen.

Diese Arbeit ist der theoretische Untersuchung nichtlinearer optischer Prozesse in metall-dielektrischen Medien gewidmet, wobei Möglichkeiten zur Ausnutzung der erhöhten nichtlinearen Koeffizienten und der Feldüberhöhung durch metallische Nanoteilchen untersucht wurden. Die wichtigsten Ergebnisse beziehen sich auf eine Untersuchung der zeitabhängigen sättigbaren Absorption in Gläsern, die mit metallischen Nanoteilchen dotiert sind, ihrer physikalischen Ursache sowie verschiedener Anwendungen in der nichtlinearen Optik. Zur Untersuchung der Zeitabhängigkeit der nichtlinearen Rückwirkung wird unter Verwendung des semi-klassischen Zwei-Temperatur-Modells eine zeitabhängige Gleichung für die nichtlineare dielektrische Funktion der Metalle hergeleitet. Die Ergebnisse zeigen, dass solche Gläser, sich als sehr effiziente sättigbare Absorber im Spektralbereich vom sichtbaren bis nahen IR eignen. Für kurzwellige Laser im blau/violetten Spektralbereich wird die Dynamik der Modenkopplung in Festkörper- und Halbleiter-Scheibenlaser untersucht. Weiterhin wird ein neuer Mechanismus für die Realisierung von langsamem Licht vorgeschlagen und im Detail untersucht, der in solchen dotierten Gläsern in einem Pump-Probe Regime infolge der sättigbaren Absorption in der Nähe der Plasmonresonanz realisierbar ist. Weiterhin untersuchten wir die Möglichkeit einer Femtosekunden Plasmon Impulserzeugung durch Modenkopplung eines Oberflächen Plasmonlasers mit einem Bragg Resonator, der aus einer dünnen Schicht aus Silber sowie einem sättigbaren Absorbers und einem Verstärker besteht. Im letzten Teil der Arbeit werden Ergebnisse zur Erzeugung hoher Harmonischer in Edelgasen in der Nähe einer metallischen fraktalen rauen Oberfläche untersucht. Die Berechnungen zeigen eine Reduzierung der geforderten Intensität um drei Größenordnungen und eine um zwei Größenordnungen erhöhte Effizienz gegenüber der bisher experimentell realisierten HHG in der Nähe von metallischen "bow-tie"Nanostrukturen. / This work reports results of a theoretical study of nonlinear optical processes in metal-dielectric nanocomposites used for the increase of the nonlinear coefficients and for plasmonic field enhancement. The main results include the study of the transient saturable nonlinearity in dielectric composites doped with metal nanoparticles, its physical mechanism as well its applications in nonlinear optics. For the study of the transient response, a time-depending equation for the dielectric function of the nanocomposite using the semi-classical two-temperature model is derived. By using this approach, we study the transient nonlinear characteristics of these materials in comparison with preceding experimental measurements. The results show that these materials behave as efficient saturable absorbers for passive mode-locking of lasers in the spectral range from the visible to near IR. We present results for the modelocked dynamics in short-wavelength solid-state and semiconductor disk lasers; in this spectral range other efficient saturable absorbers do not exist. We suggest a new mechanism for the realization of slow light phenomenon by using glasses doped with metal nanoparticles in a pump-probe regime near the plasmonic resonance. Furthermore, we study femtosecond plasmon generation by mode-locked surface plasmon polariton lasers with Bragg reflectors and metal-gain-absorber layered structures. In the final part of the thesis, we present results for high-order harmonic generation near a metallic fractal rough surface. The results show a possible reduction of the pump intensities by three orders of magnitudes and two orders of magnitudes higher efficiency compared with preceding experimental results by using bow-tie nanostructures.

The subject of this thesis is the investigation of organic microcavities with implemented unstructured and laterally structured metal layers. The optical properties are studied by means of various spectroscopic techniques and are compared to conventional metal-free devices. It is shown that the large expected absorption caused by the embedded metal is reduced compared to the case of a free-standing metal layer of the same thickness. As a consequence of the interaction of the photonic cavity mode with the metallic structures, two new coupled modes emerge which are called Tamm plasmons. The strength of this coupling and the resulting spectral difference of these modes are defined by the thickness of both the metal layer and the adjacent dielectric layers. These control parameters enable the optimization of the structural design. Accordingly, coherent emission from Tamm plasmons is realized at room temperature. An analytical approach is developed accounting for the experimentally observed polarization splitting of detuned resonances. Next, laterally structured metal layers embedded into organic microcavities are considered. The structuring leads to a confinement of the photonic density of states evident from a clear discretization in energy of the corresponding modes. Applying a photolithographic technique to structure the metal layer into a pattern of regularly placed stripes leads to additional effects due to the resulting periodicity. By exciting this hybrid structure above a certain threshold, periodic arrays of localized cavity modes and metal-based Tamm plasmons are generated. These Bloch-like excited states are capable of phase coupling across the grating. Additionally, surface plasmon polaritons (SPPs) are excited propagating at the interface of the silver and the adjacent dielectric layers. Thanks to the periodicity of the metallic stripes, SPPs are subject to efficient Bragg scattering into the light cone in air. Modes up to order number 30 are detectable as quasi-linear periodic lines in the dispersion pattern. A Fourier analysis reveals an in- or out-of-phase coupling of the modes and a spread of the coherence over macroscopic distances of more than 40 µm. This strategy of embedding metal patterns into an organic microcavity yields a viable route towards electrically contacted organic solid-state lasers. / In dieser Arbeit werden erstmals dünne, unstrukturierte sowie lateral strukturierte metallische Schichten in organische Mikroresonatoren eingebettet und anschließend die optischen Eigenschaften mittels spektroskopischer Verfahren untersucht. Es zeigt sich, dass die erwarteten hohen optischen Verluste durch die Absorption des elektrischen Feldes im Metall deutlich reduziert sind, verglichen mit dem Fall einer freistehenden, nicht eingebetteten Metallschicht gleicher Dicke. Als Folge der Wechselwirkung der photonischen Kavitätsmode mit dem Metall spaltet diese in zwei miteinander gekoppelte Moden auf. Diese neuartigen Moden werden als Tamm-Plasmonen bezeichnet. Die Kopplung sowie die spektrale Differenz beider Moden ist zum einen durch die optischen Eigenschaften und die Dicke der eingebetteten Metallschicht definiert, zum anderen durch die optische Dicke der angrenzenden dielektrischen Schichten. Dadurch ist eine Optimierung des Systems im Hinblick auf Absorption und Emissionswellenlänge der Bauteile möglich, so dass selbst bei Raumtemperatur kohärente Emission eines Tamm-Zustands erzielt werden kann. Eine erarbeitete analytische Rechnung bestätigt und erklärt die experimentell gemessene, polarisationsabhängige Aufspaltung der auftretenden resonanten Moden. Im zweiten Teil der Arbeit sind organische Mikroresonatoren, deren eingebettete Metallschicht in lateraler Richtung auf verschiedene Weisen strukturiert sind, Gegenstand der Untersuchungen. Als Folge dieser Strukturierung kommt es zur lateralen Beschränkung der photonischen Zustandsdichte, was durch eine Diskretisierung der Energiespektren der resultierenden optischen Moden experimentell nachweisbar ist. Werden periodische Metallstreifen mittels Photolithographie erzeugt, so kommt es neben einer weiteren Beeinflussung der Zustandsdichte auch zu Effekten, die durch diese Periodizität bedingt sind. Entsprechend reproduziert sich die Kavitätsmode mehrfach im Impulsraum. Oberflächenplasmonen, die auf der Grenzfläche zwischen dem Metall und den dielektrischen Schichten propagieren, werden auf Grund der Periodizität bis in den experimentell zugänglichen Lichtkegel gestreut. Dabei werden Plasmonenresonanzen bis hin zur 30. Ordnung gemessen. Im letzten Experiment werden derart periodisch strukturierte Metall-Organik-Mikroresonatoren auf ihre Lasertätigkeit hin untersucht. Eine lokal begrenzte optische Anregung mittels eines gepulsten Lasers führt zur Ausbildung verschiedener Bloch-ähnlicher Moden, deren Kohärenz sich lateral bis zu 40 µm ausbreitet. Eine Fourieranalyse zeigt eindeutige und feste Phasenbeziehungen zwischen angrenzenden Maxima der Moden. Zusammenfassend ergeben sich interessante metall-organische Systeme, die minimale Absorption und niedrige Laserschwellen aufweisen und die prinzipielle Eignung zur elektrischen Kontaktierung besitzen.

In dieser Arbeit werden planare plasmonische Schichtsysteme unter Verwendung der transparenten leitfähigen Oxide (TCOs) Zinkgalliumoxid (GZO) und Indiumzinnoxid (ITO) untersucht, die mittels Molekularstrahlepitaxie realisiert werden. Es wird gezeigt, dass solche hochdotierten Schichten aus GZO und ITO sich wie ein Drude-Metall mit einer einstellbaren Plasmafrequenz verhalten und Oberflächenplasmon-Polaritonen (SPPs) aufweisen, die über einen breiten NIR-Spektralbereich abstimmbar sind. Die TCOs können in mehreren Schichten mit unabhängig voneinander einstellbaren Dicken und Dotierungen der einzelnen Schichten gezüchtet werden. Diese abstimmbaren Mehrschichtstrukturen ermöglichen die Realisierung plasmonischer Konfigurationen, die für eine Vielzahl komplexer hybridisierter SPP-Zustände maßgeschneidert sind. Unter anderem wird unter Ausnutzung der Photon-Plasmon-Hybridisierung ein Stopped-Light-Resonator auf Basis von ITO demonstriert. Das Mehrschichtenregime kann zu einem Übergitter aus periodisch abwechselnd dotierten und undotierten TCO-Schichten erweitert werden, das ein hyperbolisches Metamaterial (HMM) darstellt. Die Parameter dieses HMM können nach Bedarf eingestellt werden, was HMMs mit einer maßgeschneiderten Zusammensetzung ihrer einzigartigen spektralen Permittivitätsintervalle ermöglicht. Mithilfe von GZO wird ein HMM in eine planare optische Mikrokavität monolitisch eingebettet. Dieser neuartige NIR-Resonator weist eine anomale Modendispersion auf, einschließlich einem Kontinuum von Moden hoher Ordnung und einer von der Resonatorlänge unabhängigen Mode nullter Ordnung, welche Subwellenlängen-Resonanzen ermöglichen können. Es wird gezeigt, dass die Mode nullter Ordnung bei einer Kavitätslänge deutlich unterhalb ihrer Wellenlänge fortbesteht und ihre Dispersion durch den Füllfaktor des HMM steuerbar ist. Die Ergebnisse stellen somit ein neues allgemeines Konzept für die Realisierung eines Subwellenlängenresonators auf der Basis eines abstimmbaren HMM dar. / In this work, planar, layered plasmonic systems utilizing the transparent conducting oxides (TCOs) zinc gallium oxide (GZO) and indium tin oxide (ITO) facilitated by molecular beam epitaxy are investigated. It is shown that such highly doped layers of GZO and ITO prepared with behave as a Drude metal with a tunable plasma frequency and feature surface plasmon polaritons (SPPs) that are tunable over a broad NIR spectral range. TCOs can be grown in the multilayer regime with independently adjusted thicknesses and doping levels of the individual layers. These tunable multilayer structures allow for the realization of plasmonic configurations tailored to support a variety of intricate hybridized SPP states. Particularly, exploiting photon-plasmon hybridization, a stopped-light cavity is demonstrated using highly doped ITO. The multilayer regime can be extended into a superlattice of periodically alternating doped and undoped TCO layers that constitutes a hyperbolic metamaterial (HMM). The parameters of such an HMM can be set on-demand, thus allowing HMMs with a tailored composition of its unique spectral permittivity intervals. Utilizing GZO, an HMM is embedded in a planar optical microcavity monolithically. This novel type of a NIR optical resonator exhibits an anomalous resonant mode dispersion, including features like a high-order mode continuum and a cavity size independent zeroth-order mode, which can enable subwavelength resonances. It is demonstrated that the zeroth-order mode persists at cavity sizes significantly below its wavelength and its dispersion can be controlled by the fill factor of the HMM. Thus, the results propose a novel general concept for the realization of a subwavelength resonator on the basis of a tunable HMM.