Il y a des réservoirs de gaz naturel à travers le monde qui ne sont pas exploités en raison de leur haute teneur en C0₂. Il serait donc intéressant que la technologie soit améliorée pbur la purification du gaz naturel. La grande majorité des systèmes commerciaux de séparation des gaz par membrane utilise des polymères en raison de leur compacité, leur facilité d'utilisation et de leur coût. Cependant, les membranes polymériques conçues pour des séparations de gaz sont reconnues pour avoir un compromis entre la perméabilité et la sélectivité représenté par les courbes limites supérieures de Robeson. La recherche pour les matériaux membraines qui transcendent la limite supérieure de Robeson a été une question critique dans la recherche axée sur les membranes pour la séparation de gaz durant la dernière décennie. Ainsi, de nombreux chercheurs ont exploré l'idée de membranes à matrice mixte (MMM) pour surmonter ces limitations. Ces membranes combinent une matrice polymère avec un tamis moléculaire inorganique tel que les zéolithes. Ce travail présente une étude de la synthèse et de la caractérisation de nouvelles charges pouvant être utilisées dans les membranes à matrice mixte (MMM) pour la séparation du C0₂/CH₄. En première partie de cette thèse, nous avons développé une stratégie pour surmonter les approches précédentes qui sont problématiques pour greffer les charges zéolithes. Nous avons synthétisé et caractérisé la zéolithe FAU/EMT et étudié les effets de la polarité du solvant et de la nature des aminosilanes sur les propriétés physico-chimiques des charges, ainsi que sur les propriétés d'adsorption du C0₂. Après cela, avec l'aide d'un plan expérimental de Taguchi, nous avons optimisé les paramètres de la réaction de greffage de la zéolithe FAU/EMT avec l'agent 3-aminopropylméthyldiéthoxysilane (APMDES) pour préparer de bons remplissages greffés pour une utilisation dans les MMM. Par la suit, les charges préparées dans les conditions optimisées, sont greffées et incorporées dans une matrice de polyimide pour fabriquer des MMM pour la séparation du C0₂/CH₄. Les résultats obtenus ont montré qu'à 25 % (m/m), les charges greffées et imprégnées sur le polymère augmentaient à la fois la perméabilité et la sélectivité par rapport à des membrane de polyimide seul. Lors de la deuxième partie de ma thèse, nous avons développé la préparation, la caractérisation et les propriétés de séparation des gaz de C0₂/CH₄ de MMM comportant différents MOF et le polyimide 6FDA-ODA afin d'étudier l'effet de la fonctionnalisation par le ligand (-NH₂) sur la performance de séparation du C0₂/CH₄ par les MMM. Pour la première fois, nous avons choisi de nouveaux MOF à base de Zr (UiO-66, NH₂-UIO-66, UiO-67), ainsi que MOF-199 (HKUST-1) avec un ligand mixte fonctionnalisé (NH₂-MOF-199) basés sur des calculs de simulation pour la séparation de C0₂/CH₄ à partir des résultats expérimentaux rapportés précédemment. Les résultats obtenus ont montré une augmentation de la sélectivité pour la MMM sauf pour le remplissage avec UiO-67. La présence de groupes fonctionnels d'aminés dans le NH₂-UIO-66 a augmenté à la fois la sélectivité et la perméabilité du C0₂. D'autre part, une MMM faite avec UiO-66 a augmenté de manière significative la perméabilité du C0₂ par rapport à la membrane 6FDA-polyimide seul sans aucune perte de la sélectivité idéale.

[pt] A formação de juntas metálicas / poliméricas estáveis é um enorme desafio nas ciências dos materiais. A adesão requer uma interface que é capaz de interagir especificamente com a fase metálica. As poliimidas apresentam grupos amino primários altamente reativos às superfícies metálicas. Os recobrimentos metal/polímero se utilizam principalmente como membranas de separação de gases (permeabilidade e permissividade) e como material de baixa constante dielétrica para dispositivos microeletrônicos. Este trabalho vem fornecer a síntese dos recobrimentos metal/polímero em poliimida e fita kapton, por redução com H2, com posterior compreensão dos mecanismos de quimio-absorção a base de catalisadores da base de paládio, prata, hipoclorito de sodio e da adição de solventes na poliimida PIR 003, que permite a adesão do cobre. Foram utilizados os precursores de cobre em CuSO(4).5H(2)O e do CuCl(2), sintetizados a partir do CuO, para uma posterior redução em atmosfera de H2 e obter cobre métalico no recobrimento, permitindo o desenvolvimento de novas abordagens para metalização de materiais baseados naredução por H2 em polímeros. A utilização de modelos matemáticos permitiu dar uma visualização aproximada do ajuste dos parâmetros na redução do cobre por H2. As medidas do ângulo de contato nas poliimidas funcionalizadas deram uma visualização da influenciada adesão com o cobre e as medidas das caracterizações foram realizadas a fim de mostrar consistência dos resultados dos diferentes tratamentos, entre as quais foram: FTIR, MEV-EDS, TGA, DRX. O presente estudo demostra que com o precursor de CuSO(4).5H(2)O e a funcionalização com o NaClO 50 ml/l na poliimida, apresentou o maior valor de tamanhode cristalito de 61.8 nm e também de maior espessura de recobrimento de 182 micrometros. Finalmente, os testes de adesão para a poliimida PIR 003-Cu com o precursor de CuSO4.5H2O, no recobrimento sem tratamento teve uma força de tração aproximada de 4MPa e no caso do tratamento Sn/Pd (0.1/0.2 g/l) uma média aproximada de 10 MPa. / [en] The formation of stable metallic / polymeric joints is a huge challenge in materialsscience. Adhesion requires an interface that is capable of specifically interacting with themetallic phase. Polyimides have primary amino groups that are highly reactive to metalsurfaces. The coatings of these metal/polymer are mainly used as gas separationmembranes (permeability and permittivity) and as a low dielectric constant material formicroelectronic devices. This work provides the synthesis of metal/polymer coatings inpolyimide and kapton tape, by reduction with H2, with further understanding of the chemoabsorption mechanisms based on catalysts based on palladium, silver, sodium hypochloriteand the addition ofsolvents in the polyimide PIR 003, which allows the adhesion of copper.Copper precursors in CuSO(4).5H2O and CuCl(2), synthesized from CuO, were used forfurther reduction in H2 atmosphere and to obtain metallic copper in the coating, allowingthe development of new approaches for metallization of materials based on H2 reductionin polymers. The use of mathematical models allowed an approximate visualization of theadjustment of the parameters in the reduction of copper by H2. The contact anglemeasurements in the functionalized polyimides gave a visualization of the influence ofadhesion with copper and the characterization measurements were carried out in order toshow consistency of the results of the different treatments, among which were: FTIR,MEV-EDS, TGA, DRX. The present study demonstrates that with the CuSO4.5H2Oprecursor and the functionalization with 50 ml/l sodium hypochlorite in the polyimide, itpresented the largest crystallite size value of 61.8 nm and also the largest coating thicknessof 182 micrometers. Finally, the adhesion tests for the polyimide PIR 003-Cu with the precursor ofCuSO4.5H2O, in the untreated coating had a tensile strength of approximately 4MPa andin the case of the Sn/Pd treatment (0.1/0.2 g/l) a approximate average of 10 MPa.