In this thesis I will introduce a novel nonlinear optical microscopy method to address some of the shortcomings in the current nonlinear optical microscopy literature and offer a supplement to traditional fluorescent microscopy for label free optical biomedical imaging. In order to demonstrate this method I describe a method for the generation of a numerical sample of collagen fibrils, produce a set of numerical diffraction measurements. I introduce a novel Ptychography model for the simultaneous reconstruction of the components of the nonlinear optical susceptibility tensor and demonstrate the results of this model using numerically generated measurements from a numerical collagen sample. I additionally use the recovered information from Ptychography to retrieve new information about the structure of a sample.

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In dieser Arbeit werden Fortschritte in der Elektronenptychographie vorgestellt, die ihre Vielseitigkeit als Technik in der Elektronen-Phasenkontrastmikroskopie verbessern. Anstatt sich auf eine hochauflösende Elektronenoptik zu stützen, rekonstruiert die Ptychographie die Proben auf der Grundlage ihrer kohärenten Beugungssignale mit Hilfe von Berechnungsalgorithmen. Dieser Ansatz ermöglicht es, die Grenzen der konventionellen, auf Optik basierenden Elektronenmikroskopie zu überwinden und eine noch nie dagewesene sub-Angstrom Auflösung in den resultierenden Bildern zu erreichen. In dieser Arbeit werden zunächst die theoretischen, experimentellen und algorithmischen Grundlagen der Elektronenptychographie vorgestellt und in den Kontext der bestehenden rastergestützten Elektronenmikroskopietechniken gestellt. Darüber hinaus wird ein alternativer ptychographischer Phasengewinnungsalgorithmus entwickelt und seine Leistungsfähigkeit sowie die Qualität und räumliche Auflösung der Rekonstruktionen analysiert. Weiterhin befasst sich die Arbeit mit der Integration von Methoden des maschinellen Lernens in die Elektronenptychographie und schlägt einen spezifischen Ansatz zur Verbesserung der Rekonstruktionsqualität unter suboptimalen Versuchsbedingungen vor. Außerdem wird die Kombination von Ptychographie mit Defokusserienmessungen hervorgehoben, die eine verbesserte Tiefenauflösung bei ptychographischen Rekonstruktionen ermöglicht und uns somit dem ultimativen Ziel näher bringt, quantitative Rekonstruktionen von beliebig dicker Proben mit atomarer Auflösung in drei Dimensionen zu erzeugen. Der letzte Teil der Arbeit stellt einen Paradigmenwechsel bei den Scananforderungen für die Ptychographie vor und zeigt Anwendungen dieses neuen Ansatzes unter Bedingungen niedriger Dosis. / This thesis presents advancements in electron ptychography, enhancing its versatility as an electron phase-contrast microscopy technique. Rather than relying on high-resolution electron optics, ptychography reconstructs specimens based on their coherent diffraction signals using computational algorithms. This approach allows us to surpass the limitations of conventional optics-based electron microscopy, achieving an unprecedented sub-Angstrom resolution in the resulting images. The thesis initially introduces the theoretical, experimental, and algorithmic principles of electron ptychography, contextualizing them within the landscape of existing scanning-based electron microscopy techniques. Additionally, it develops an alternative ptychographic phase retrieval algorithm, analyzing its performance and also the quality and the spatial resolution of its reconstructions. Moreover, the thesis delves into the integration of machine learning methods into electron ptychography, proposing a specific approach to enhance reconstruction quality under suboptimal experimental conditions. Furthermore, it highlights the fusion of ptychography with defocus series measurements, offering improved depth resolution in ptychographic reconstructions, which therefore brings us closer to the ultimate goal of quantitative reconstructions of arbitrarily thick specimens at atomic resolution in three dimensions. The final part of the thesis introduces a paradigm shift in scanning requirements for ptychography and showcases applications of this novel approach under low-dose conditions.

Thesis (PhD)--Stellenbosch University, 2015. / ENGLISH ABSTRACT: In this work we investigate a new method to measure the electric field of ultrafast laser pulses by extending a known measurement technique, ptychography, in the spatial domain to the time domain which we call time domain ptychography. The technique requires the measurement of intensity spectra at different time delays of an unknown temporal object and a known probe pulse. We show for the first time by measurement and calculation that this technique can be applied with excellent results to recover both the amplitude and phase of a temporal object. This technique has several advantages, such as fast convergence, the resolution is limited by the usable measured spectral bandwidth and the recovered phase has no sign ambiguity. We then extend the technique to pulse characterization where the probe is derived form the temporal object by filtering meaning the probe pulse is also unknown, but the spectrum of the probe pulse must be the same as the spectrum of the temporal object before filtering. We modify the reconstruction algorithm, now called ptychographic iterative reconstruction algorithm for time domain pulses (PIRANA), in order to also reconstruct the probe and we show for the first time that temporal objects, a.k.a laser pulses, can be reconstructed with this new modality. / AFRIKAANSE OPSOMMING: In hierdie werk het ons ’n nuwe metode ondersoek om die elektriese veld van ’n ultravinnige laser puls te meet deur ’n bekende meettegniek wat gebruik word in die ruimtelike gebied, tigografie, aan te pas vir gebruik in die tyd gebied genaamd tyd gebied tigografie. Die tegniek vereis die meting van ’n reeks intensiteit spektra by verskillende tyd intervalle van ’n onbekende ‘tyd voorwerp’ en ’n bekende monster puls. Ons wys vir die eerste keer deur meting en numeriese berekening dat hierdie tegniek toegepas kan word met uitstekende resultate, om die amplitude en fase van ’n ‘tyd voorwerp’ te meet. Hierdie tegniek het verskeie voordele, die iteratiewe proses is vinnig, die resolusie van die tegniek word bepaal deur die spektrale bandwydte gemeet en die fase van die ‘tyd voorwerp’ word met die korrekte teken gerekonstrueer. Ons het hierdie tegniek uitgebrei na puls karakterisering waar die monster pulse afgelei word, deur ’n bekende filter te gebruik, van die onbekende ‘tyd voorwerp’ nl. die inset puls. Ons het die iteratiewe algoritme wat die ‘tyd voorwerp’ rekonstrueer aangepas om ook die monster puls te vind en ons wys dat ons hierdie metode suksesvol kan gebruik om laser pulse te karakteriseer

Lorsqu'on focalise une impulsion laser femtoseconde ultraintense à très haut contraste sur une cible solide, le champ laser au foyer est suffisamment important pour ioniser la surface durant le front montant de l'impulsion et former un plasma. Au sein de ce plasma s'établit un gradient de densité résultant de l'expansion hydrodynamique du plasma. Ce plasma très dense, réfléchit le faisceau laser incident dans la direction spéculaire: on parle alors de miroir plasma. Comme l'interaction entre le laser et le miroir plasma est fortement non-linéaire, cela conduit à la génération d'harmoniques d'ordre élevé dans le faisceau réfléchi. Dans le domaine temporel, ce spectre d'harmonique est associé à un train d'impulsions attosecondes. Les objectifs de ma thèse étaient de contrôler expérimentalement cette génération d'harmoniques et d'en mesurer toutes les propriétés. Nous nous sommes intéressés dans un premier temps, à l'optimisation du signal harmonique, puis à la caractérisation spatiale en champ lointain du faisceau harmonique (divergence des harmoniques).Si la caractérisation et le contrôle de ces propriétés sont des points importants pour le développement de la source, ces résultats permettent également une meilleure compréhension de l'interaction laser-plasma à ultra-haute intensité. Ils nous ont notamment permis d'obtenir des informations cruciales sur les dynamiques électronique et ionique du plasma, démontrant ainsi qu'il est possible d'utiliser les harmoniques comme un diagnostic de l'interaction laser-plasma.Nous introduisons également une méthode complètement optique permettant de structurer un plasma in-situ. En tirant partie des propriétés de l'expansion d'un plasma, nous avons pu créer in-situ des réseaux plasmas transitoires, que nous avons ensuite exploités pour réaliser les premières mesures ptychographiques à des intensités de 10^19W/cm^2, permettant de mesurer entièrement, pour la première fois, les propriétés spatiales des harmoniques (taille de source et phase) dans le plan de leur génération. / When an ultra intense femtosecond laser with high contrast is focused on a solid target, the laser field at focus is sufficient enough to completely ionize the target surface during the rising edge of the laser pulse and form a plasma. This dense plasma entirely reflects the incident beam in the specular direction: this is a so-called plasma mirror. As the interaction between the laser and the plasma mirror is highly non-linear, it thus leads to the high harmonic generation (HHG) in the reflected beam. In the temporal domain, this harmonic spectrum is associated to a train of attosecond pulses.The aim of my PhD were to experimentally control this HHG and to measure the properties of the harmonics. We first studied the optimization of the harmonic signal, and then the spatial characterization of the harmonic beam in the far-field (harmonic divergence). These characterizations are not only important to develop an intense XUV/attosecond light source, but also to get a better understanding of the laser-matter interaction at very high intensity. We have thus been able to get crucial information of the electrons and ions dynamics of the plasma, showing that the harmonics can also be used as a diagnostic of the laser-plasma interaction.We then developed a new general approach for optically-controlled spatial structuring of overdense plasmas generated at the surface of initially plain solid targets. We demonstrate it experimentally by creating sinusoidal plasma gratings of adjustable spatial periodicity and depth, and study the interaction of these transient structures with an ultraintense laser pulse to establish their usability atrelativistically high intensities. We then show how these gratings can be used as a `spatial ruler' to determine the source size of the high-order harmonic beams roduced at the surface of an overdense plasma. These results open new directions both for the metrology of laser-plasma interactions and the emerging field of ultrahigh intensity plasmonics.

Coherent imaging is a promising method in the field of x-ray microscopy allowing for the nondestructive determination of the interior structure of radiation-hard samples with a spatial resolution that is only limited by the fluence on the sample and the scattering strength of the sample. Ultimately, the achievable spatial resolution is limited by the wavelength of the incoming x-ray radiation. Combining coherent imaging with scanning microscopy to a method called ptychography enables one to also probe extended objects. In this method, a sample is scanned through a defined coherent x-ray beam and at each scan point a diffraction pattern is recorded with a diffraction camera located in the far field of the sample. Neighboring illuminated areas must have a certain overlap to guarantee the collection of sufficient information about the object for a subsequent successful and unique computational reconstruction of the object. Modern ptychographic reconstruction algorithms are even able to reconstruct the complex-valued transmission function of the sample and the complex illumination wave field at the same time. Once the 2D transmission function of a sample is known, it is an obvious step forward to combine ptychography with tomographic techniques yielding the 3D internal structure of an object with unprecedented spatial resolution. Here, projections at varying angular positions of the sample are generated via ptychographic scans and are subsequently used for the tomographic reconstruction. In this thesis the development of 3D ptychography is described. It includes the description of the required experimental environment, the numerical implementation of ptychographic phase retrieval and tomographic reconstruction routines, and a detailed analysis of the performance of 3D ptychography using an example of an experiment carried out at beamline P06 of PETRA III at DESY in Hamburg. In that experiment the investigated object was a Mo/UO2 thin film, which is a simplified model for spent nuclear fuel from nuclear power plant reactors. Such models find application in systematic scientific investigations related to the safe disposal of nuclear waste. We determined the three-dimensional interior structure of this sample with an unprecedented spatial resolution of at least 18 nm. The measurement of the fluorescence signal at each scan point of the ptychograms delivers the two- and three-dimensional elemental distribution of the sample with a spatial resolution of 80 nm. Using the fluorescence data, we assigned the chemical element to the area of the corresponding phase shift in the ptychographic reconstruction of the object phase and to the corresponding refractive index decrement in the tomographic reconstruction. The successful demonstration of the feasibility of the 3D ptychography motivates further applications, for instance, in the field of medicine, of material science, and of basic physical research. / Kohärente Bildgebung ist eine vielversprechende Methode der Röntgenmikroskopie. Sie ermöglicht die zerstörungsfreie Bestimmung der inneren Struktur von strahlenharten Untersuchungsobjekten mit einer räumlichen Auflösung, die im Prinzip nur von der integralen Anzahl der Photonen auf der Probe sowie deren Streukraft abhängt. Letztendlich stellt die Wellenlänge der verwendeten Röntgenstrahlung eine Grenze für die erreichbare räumliche Auflösung dar. Die Kombination der kohärenten Bildgebung mit der Rastermikroskopie zur sogenannten Ptychographie eröffnet die Möglichkeit, auch ausgedehnte Objekte mit hoher Auflösung zu untersuchen. Dabei wird die Probe mit einem räumlich begrenzten, kohärenten Röntgenstrahl abgerastert und an jedem Rasterpunkt ein Beugungsbild von einer im Fernfeld platzierten Beugungskamera registriert. Die Beleuchtungen benachbarter Rasterpunkte müssen dabei zu einem bestimmten Prozentsatz überlappen, um genügend Informationen für eine anschließende computergestützte und eindeutige Rekonstruktion des Objektes sicherzustellen. Moderne Rekonstruktionsalgorithmen ermöglichen sogar die gleichzeitige Rekonstruktion der Transmissionsfunktion des Objektes und der Beleuchtungsfunktion des eintreffenden Röntgenstrahls. Die Verknüpfung der Ptychographie mit der Tomographie zur 3D-Ptychographie ist der nahe liegende Schritt, um nun auch die dreidimensionale innere Struktur von Objekten mit hoher räumlicher Auflösung zu bestimmen. Die Projektionen an den verschiedenen Winkelpositionen der Probe werden dabei mittels ptychographischer Abrasterung der Probe erzeugt und anschließend der tomographischen Rekonstruktion zugrunde gelegt. In dieser Arbeit wird die Entwicklung der 3D-Ptychographie beschrieben. Das beinhaltet die Beschreibung der experimentellen Umgebung, der numerischen Implementierung des ptychographischen und des tomographischen Rekonstruktionsalgorithmus als auch eine detaillierte Darstellung der Durchführung der 3D-Ptychographie am Beispiel eines Experiments, welches unter Verwendung des modernen Nanoprobe-Aufbaus des Strahlrohres P06 am PETRA III Synchrotronring des DESY in Hamburg durchgeführt wurde. Als Untersuchungsobjekt diente dabei ein dünner Mo/UO2-Film, der ein vereinfachtes Modell für die in Reaktoren von Atomkraftwerken verbrauchten Brennstäbe darstellt und deshalb im Bereich des Umweltschutzes Anwendung findet. Die dreidimensionale Struktur der Probe wurde mit einer - für diese Methode bisher einmaligen - räumlichen Auflösung von 18 nm bestimmt. Die Messung des von der Probe kommenden Fluoreszenz-Signals an jedem Rasterpunkt der Ptychogramme ermöglichte zusätzlich die Bestimmung der zwei- und dreidimensionalen Elementverteilung innerhalb der Probe mit einer räumlichen Auflösung von 80 nm. Anhand der Fluoreszenzdaten konnte sowohl den Bereichen verschiedener Phasenschübe in den ptychographischen Rekonstruktionen der Objektphase als auch den verschiedenen Werten des Dekrementes des Brechungsindex in der tomographischen Rekonstruktion, das entsprechende chemische Element zugeordnet werden. Die erfolgreiche Demonstration der Durchführbarkeit der 3D-Ptychographie motiviert weitere zukünftige Anwendungen, z. B. auf dem Gebiet der Medizin, der Materialforschung und der physikalischen Grundlagenforschung.

La ptychographie est une technique d’imagerie par diffraction cohérente qui vise à récupérer la phase perdue, uniquement par des mesures d’intensité en champ lointain. Cette technique permet l’imagerie des champs de déformation dans des cristaux périodiques avec des résolutions sous-faisceau. Dans ce travail, la ptychographie de Bragg en 3D est utilisée pour étudier les propriétés d’une couche cristalline nanostructurée de InP/InGaAs collée sur un substrat de silicium. L’expérience a été réalisée sur la ligne ID13 de l’ESRF, avec un faisceau monochromatique concentré à 100nm. Les intensités 2D ont été acquises avec plusieurs angles d’incidence dans le voisinage du pic de Bragg InP (004), empilant un jeu de données tridimensionnelles. L’analyse numérique du problème donné a été effectuée à l’avance afin d’optimiser la stratégie d’inversion et d’étudier la possibilité d’introduire des contraintes physiques supplémentaires basées sur des approches de régularisation. L’inversion de l’ensemble des données a été effectuée en utilisant un algorithme ptychographique de reconstruction de phase. L’image 3D récupérée représente la haute qualité cristalline de l’échantillon, avec les valeurs de l’épaisseur et du désaccord de maille attendus en moyenne. Néanmoins, de petites inclinaisons locales de mailles ont été observées - de l’ordre de 0.02°- et confirmées par modélisation numérique. Les résultats démontrent la sensibilité de la technique, ainsi que ses perspectives passionnantes pour l’imagerie des matériaux organiques et inorganiques nanostructurés complexes. / Ptychography is a coherent diffraction imaging technique which aims in retrieving the lost phase from intensity-only far-field measurements. The versatility of the approach has proved an important asset for 3D mapping of different physical quantities, like the electron density of micrometer-sized specimens with resolution in the 10 - 100nm range. In this work, we explored the possibility to push further the current limits of 3D Bragg ptychography, by addressing the case of an extended InP/InGaAs nanostructured thin film, bonded on a silicon wafer. The experiment was performed at the ID13 beamline at ESRF, with a monochromatic beam focused down to 100nm. 2D intensity patterns were acquired at several incidence angles in the vicinity of the InP (004) Bragg peak, stacking up a three dimensional dataset. Numerical analysis of the given problem was performed beforehand in order to optimize the inversion strategy and study the possibility of introducing additional physical constraints through regularization approaches. Inversions of the dataset were done using a ptychographical gradient-based optimization phase retrieval algorithm. The developed strategy was applied on the experimental data which led to the retrieval of a complex-valued 3D image. The result exhibits the high crystallinity quality of the sample with the expected values of thickness and lattice mismatch, nevertheless, small local lattice tilts have been observed - in the order of 0.02°- and confirmed by numerical modeling. This result demonstrates the high sensitivity of the technique, as well as its exciting perspectives for imaging complex organic and inorganic nanostructured materials.

Electron Ptychography is a technique to retrieve the phase information of the medium through which the electron wave travels in a Transmission Electron Microscope (TEM). Phase calculation is carried out by acquiring an oversampled dataset of diffraction patterns from the sample and execution of a Fourier-based mathematical solution or algorithm using the collected dataset of intensity patterns. The phase of the electron wave contains valuable information about the structure of the material under study. In this contribution, we provide a scientific background necessary for understanding the phase calculation method, examine the capabilities and limitations of the Electron Ptychography in experimental setup and introduce two novel methods to increase the signal to noise ratio by using the same dose budget used in a classic Ptychography experiment. / Thesis / Master of Applied Science (MASc)

Coherent imaging is a promising method in the field of x-ray microscopy allowing for the nondestructive determination of the interior structure of radiation-hard samples with a spatial resolution that is only limited by the fluence on the sample and the scattering strength of the sample. Ultimately, the achievable spatial resolution is limited by the wavelength of the incoming x-ray radiation. Combining coherent imaging with scanning microscopy to a method called ptychography enables one to also probe extended objects. In this method, a sample is scanned through a defined coherent x-ray beam and at each scan point a diffraction pattern is recorded with a diffraction camera located in the far field of the sample. Neighboring illuminated areas must have a certain overlap to guarantee the collection of sufficient information about the object for a subsequent successful and unique computational reconstruction of the object. Modern ptychographic reconstruction algorithms are even able to reconstruct the complex-valued transmission function of the sample and the complex illumination wave field at the same time. Once the 2D transmission function of a sample is known, it is an obvious step forward to combine ptychography with tomographic techniques yielding the 3D internal structure of an object with unprecedented spatial resolution. Here, projections at varying angular positions of the sample are generated via ptychographic scans and are subsequently used for the tomographic reconstruction. In this thesis the development of 3D ptychography is described. It includes the description of the required experimental environment, the numerical implementation of ptychographic phase retrieval and tomographic reconstruction routines, and a detailed analysis of the performance of 3D ptychography using an example of an experiment carried out at beamline P06 of PETRA III at DESY in Hamburg. In that experiment the investigated object was a Mo/UO2 thin film, which is a simplified model for spent nuclear fuel from nuclear power plant reactors. Such models find application in systematic scientific investigations related to the safe disposal of nuclear waste. We determined the three-dimensional interior structure of this sample with an unprecedented spatial resolution of at least 18 nm. The measurement of the fluorescence signal at each scan point of the ptychograms delivers the two- and three-dimensional elemental distribution of the sample with a spatial resolution of 80 nm. Using the fluorescence data, we assigned the chemical element to the area of the corresponding phase shift in the ptychographic reconstruction of the object phase and to the corresponding refractive index decrement in the tomographic reconstruction. The successful demonstration of the feasibility of the 3D ptychography motivates further applications, for instance, in the field of medicine, of material science, and of basic physical research. / Kohärente Bildgebung ist eine vielversprechende Methode der Röntgenmikroskopie. Sie ermöglicht die zerstörungsfreie Bestimmung der inneren Struktur von strahlenharten Untersuchungsobjekten mit einer räumlichen Auflösung, die im Prinzip nur von der integralen Anzahl der Photonen auf der Probe sowie deren Streukraft abhängt. Letztendlich stellt die Wellenlänge der verwendeten Röntgenstrahlung eine Grenze für die erreichbare räumliche Auflösung dar. Die Kombination der kohärenten Bildgebung mit der Rastermikroskopie zur sogenannten Ptychographie eröffnet die Möglichkeit, auch ausgedehnte Objekte mit hoher Auflösung zu untersuchen. Dabei wird die Probe mit einem räumlich begrenzten, kohärenten Röntgenstrahl abgerastert und an jedem Rasterpunkt ein Beugungsbild von einer im Fernfeld platzierten Beugungskamera registriert. Die Beleuchtungen benachbarter Rasterpunkte müssen dabei zu einem bestimmten Prozentsatz überlappen, um genügend Informationen für eine anschließende computergestützte und eindeutige Rekonstruktion des Objektes sicherzustellen. Moderne Rekonstruktionsalgorithmen ermöglichen sogar die gleichzeitige Rekonstruktion der Transmissionsfunktion des Objektes und der Beleuchtungsfunktion des eintreffenden Röntgenstrahls. Die Verknüpfung der Ptychographie mit der Tomographie zur 3D-Ptychographie ist der nahe liegende Schritt, um nun auch die dreidimensionale innere Struktur von Objekten mit hoher räumlicher Auflösung zu bestimmen. Die Projektionen an den verschiedenen Winkelpositionen der Probe werden dabei mittels ptychographischer Abrasterung der Probe erzeugt und anschließend der tomographischen Rekonstruktion zugrunde gelegt. In dieser Arbeit wird die Entwicklung der 3D-Ptychographie beschrieben. Das beinhaltet die Beschreibung der experimentellen Umgebung, der numerischen Implementierung des ptychographischen und des tomographischen Rekonstruktionsalgorithmus als auch eine detaillierte Darstellung der Durchführung der 3D-Ptychographie am Beispiel eines Experiments, welches unter Verwendung des modernen Nanoprobe-Aufbaus des Strahlrohres P06 am PETRA III Synchrotronring des DESY in Hamburg durchgeführt wurde. Als Untersuchungsobjekt diente dabei ein dünner Mo/UO2-Film, der ein vereinfachtes Modell für die in Reaktoren von Atomkraftwerken verbrauchten Brennstäbe darstellt und deshalb im Bereich des Umweltschutzes Anwendung findet. Die dreidimensionale Struktur der Probe wurde mit einer - für diese Methode bisher einmaligen - räumlichen Auflösung von 18 nm bestimmt. Die Messung des von der Probe kommenden Fluoreszenz-Signals an jedem Rasterpunkt der Ptychogramme ermöglichte zusätzlich die Bestimmung der zwei- und dreidimensionalen Elementverteilung innerhalb der Probe mit einer räumlichen Auflösung von 80 nm. Anhand der Fluoreszenzdaten konnte sowohl den Bereichen verschiedener Phasenschübe in den ptychographischen Rekonstruktionen der Objektphase als auch den verschiedenen Werten des Dekrementes des Brechungsindex in der tomographischen Rekonstruktion, das entsprechende chemische Element zugeordnet werden. Die erfolgreiche Demonstration der Durchführbarkeit der 3D-Ptychographie motiviert weitere zukünftige Anwendungen, z. B. auf dem Gebiet der Medizin, der Materialforschung und der physikalischen Grundlagenforschung.

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