A new closed cell is presented for in situ X-ray ptychography which allows studies under gas flow and at elevated temperature. In order to gain complementary information by transmission and scanning electron microscopy, the cell makes use of a Protochips E-chipTM which contains a small, thin electron transparent window and allows heating. Two gold-based systems, 50 nm gold particles and nanoporous gold as a relevant catalyst sample, were used for studying the feasibility of the cell. Measurements showing a resolution around 40 nm have been achieved under a flow of synthetic air and during heating up to temperatures of 933 K. An elevated temperature exhibited little influence on image quality and resolution. With this study, the potential of in situ hard X-ray ptychography for investigating annealing processes of real catalyst samples is demonstrated. Furthermore, the possibility to use the same sample holder for ex situ electron microscopy before and after the in situ study underlines the unique possibilities available with this combination of electron microscopy and X-ray microscopy on the same sample.

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Nanocomposites of polyethylene and metal oxide nanoparticles have shown to be a feasible approachto the next generation of insulation in high voltage direct current cables. In order to reach an operationvoltage of 1 MV new insulation materials with reduced conductivity and increased breakdown strengthas compared to modern low-density polyethylene (LDPE) is needed.In this work polyethylene MgO nanocomposites for electrical insulation has been produced andcharacterized both from an electrical and material perspective. The MgO nanoparticles weresynthesized into polycrystalline nanoparticles with a large specific surface area (167 m2 g–1). Meltprocessing by extrusion resulted in evenly dispersed MgO nanoparticles in LDPE for the silane surfacemodified MgO as compared to the unmodified MgO. All systems showed a reduction in conductivityby up to two orders of magnitude at low loading levels (1–3 wt.%), but where the surface modifiedsystems were able to retain reduced conductivity even at loading levels of 9 wt.%. A maximuminteraction radius to influence the conductivity of the MgO nanoparticles was theoretically determinedto ca. 800 nm. The interaction radius was in turn experimentally observed around Al2O3 nanoparticlesembedded in LDPE using Intermodulation electrostatic force microscopy. By applying a voltage on theAFM-tip charge injection and extraction around the Al2O3 nanoparticles was observed, visualizing theexistence of additional localized energy states on, and around, the nanoparticles. Ptychography wasused to reveal nanometre features in 3D of electrical trees formed under DC-conditions. Thevisualization showed that the electrical tree grows by pre-step voids in front of the propagatingchannels, facilitating further growth, much in analogy to mechanical crack propagation (Griffithconcept). An electromechanical effect was attributed as possible mechanism for the formation of the voids. / Nanokompositer av polyeten och metalloxidpartiklar anses vara möjliga material att använda i morgondagens isolationshölje till högspänningskablar för likström. För att nå en transmissionsspänning på 1 MV behövs isolationsmaterial som i jämförelse med dagens polyeten har lägre elektrisk ledningsförmåga, högre styrka mot elektriskt genomslag och som kan kontrollera ansamling av rymdladdningar. De senaste årens forskning har visat att kompositer av polyeten med nanopartiklar av metalloxider har potential att nå dessa egenskaper. I det här arbetet har kompositer av polyeten och nanopartiklar av MgO för elektrisk isolation producerats och karaktäriserats. Nanopartiklar av MgO har framställts från en vattenbaserad utfällning med efterföljande calcinering, vilket resulterade i polykristallina partiklar med en mycket stor specifik ytarea (167m2 g-1). MgO-nanopartiklarna ytmodifierades i n-heptan genom att kovalent binda oktyl(trietoxi)silan och oktadekyl(trimetoxi)silan till partiklarna för att skapa en hydrofob och skyddande yta. Extrudering av de ytmodifierade MgO nanopartiklarna tillsammans med polyeten resulterade i en utmärkt dispergering med jämnt fördelad partiklar i hela kompositen, vilket ska jämföras med de omodifierade partiklarna som till stor utsträckning bildade agglomerat i polymeren. Alla kompositer med låg fyllnadsgrad (1–3 vikt% MgO) visade upp till 100 gånger lägre elektrisk konduktivitet jämfört med värdet för ofylld polyeten. Vid högre koncentrationer av omodifierade MgO förbättrades inte de isolerande egenskaperna på grund av för stor andel agglomerat, medan kompositerna med de ytmodifierade fyllmedlen som var väl dispergerade behöll en kraftig reducerad elektrisk konduktivitet upp till 9 vikt% fyllnadshalt. Den minsta interaktionsradien för MgO-nanopartiklarna för att minska den elektriska konduktiviten i kompositerna fastställdes med bildanalys och simuleringar till ca 800 nm. Den teoretiskt beräknade interaktionsradien kompletterades med observation av en experimentell interaktionsradie genom att mäta laddningsfördelningen över en Al2O3-nanopartikle i en polyetenfilm med intermodulation (frekvens-mixning) elektrostatisk kraftmikroskop (ImEFM), vilket är en ny AFM-metod för att mäta ytpotentialer. Genom att lägga på en spänning på AFM-kantilevern kunde det visualiseras hur laddningar, både injicerades och extraherades, från nanopartiklarna men inte från polyeten. Det tolkades som att extra energinivåer skapades på och runt nanopartiklarna som fungerar för att fånga in laddningar, ekvivalent med den gängse tolkningen att nanopartiklar introducera extra elektronfällor i den polymera matrisen i nanokompositer. Nanotomografi användes för att avbilda elektriska träd i tre dimensioner. Avbildningen av det elektriska trädet visade att tillväxten av trädet hade skett genom bildning av håligheter framför den framväxande trädstrukturen. Håligheterna leder till försvagning av materialet framför det propagerande trädet och förenklar på det sättet fortsatt tillväxt. Bildningen av håligheter framför trädstrukturen uppvisar en analogi till propagering av sprickor vid mekanisk belastning, i enlighet med Griffiths koncept. / <p>QC 20161006</p>

Hard x rays come along with a variety of extraordinary properties which make them an excellent probe for investigation in science, technology and medicine. Their large attenuation length in matter opens up the possibility to use hard x-rays for non-destructive investigation of the inner structure of specimens. Medical radiography is one important example of exploiting this feature. Since their discovery by W. C. Röntgen in 1895, a large variety of x-ray analytical techniques have been developed and successfully applied, such as x-ray crystallography, reflectometry, fluorescence spectroscopy, x-ray absorption spectroscopy, small angle x-ray scattering, and many more. Each of those methods reveals information about certain physical properties, but usually, these properties are an average over the complete sample region illuminated by the x rays. In order to obtain the spatial distribution of those properties in inhomogeneous samples, scanning microscopy techniques have to be applied, screening the sample with a small x-ray beam. The spatial resolution is limited by the finite size of the beam. The availability of highly brilliant x-ray sources at third generation synchrotron radiation facilities together with the development of enhanced focusing x-ray optics made it possible to generate increasingly small high intense x-ray beams, pushing the spatial resolution down to the sub-100 nm range. During this thesis the prototype of a hard x-ray scanning microscope utilizing microstructured nanofocusing lenses was designed, built, and successfully tested. The nanofocusing x-ray lenses were developed by our research group of the Institute of Structural Physics at the Technische Universität Dresden. The prototype instrument was installed at the ESRF beamline ID 13. A wide range of experiments like fluorescence element mapping, fluorescence tomography, x-ray nano-diffraction, coherent x-ray diffraction imaging, and x-ray ptychography were performed as part of this thesis. The hard x-ray scanning microscope provides a stable x-ray beam with a full width at half maximum size of 50-100 nm near the focal plane. The nanoprobe was also used for characterization of nanofocusing lenses, crucial to further improve them. Based on the experiences with the prototype, an advanced version of a hard x-ray scanning microscope is under development and will be installed at the PETRA III beamline P06 dedicated as a user instrument for scanning microscopy. This document is organized as follows. A short introduction motivating the necessity for building a hard x-ray scanning microscope is followed by a brief review of the fundamentals of hard x-ray physics with an emphasis on free-space propagation and interaction with matter. After a discussion of the requirements on the x-ray source for the nanoprobe, the main features of synchrotron radiation from an undulator source are shown. The properties of the nanobeam generated by refractive x-ray lenses are treated as well as a two-stage focusing scheme for tailoring size, flux and the lateral coherence properties of the x-ray focus. The design and realization of the microscope setup is addressed, and a selection of experiments performed with the prototype version is presented, before this thesis is finished with a conclusion and an outlook on prospective plans for an improved microscope setup to be installed at PETRA III. / Aufgrund ihrer hervorragenden Eigenschaften kommt harte Röntgenstrahlung in vielfältiger Weise in der Wissenschaft, Industrie und Medizin zum Einsatz. Vor allem die Fähigkeit, makroskopische Gegenstände zu durchdringen, eröffnet die Möglichkeit, im Innern ausgedehnter Objekte verborgene Strukturen zum Vorschein zu bringen, ohne den Gegenstand zerstören zu müssen. Eine Vielzahl röntgenanalytischer Verfahren wie zum Beispiel Kristallographie, Reflektometrie, Fluoreszenzspektroskopie, Absorptionsspektroskopie oder Kleinwinkelstreuung sind entwickelt und erfolgreich angewendet worden. Jede dieser Methoden liefert gewisse strukturelle, chemische oder physikalische Eigenschaften der Probe zutage, allerdings gemittelt über den von der Röntgenstrahlung beleuchteten Bereich. Um eine ortsaufgelöste Verteilung der durch die Röntgenanalyse gewonnenen Information zu erhalten, bedarf es eines sogenannten Mikrostrahls, durch den die Probe lokal abgetastet werden kann. Die dadurch erreichbare räumliche Auflösung ist durch die Größe des Mikrostrahls begrenzt. Aufgrund der Verfügbarkeit hinreichend brillanter Röntgenquellen in Form von Undulatoren an Synchrotronstrahlungseinrichtungen und des Vorhandenseins verbesserter Röntgenoptiken ist es in den vergangen Jahren gelungen, immer kleinere intensive Röntgenfokusse zu erzeugen und somit das räumliche Auflösungsvermögen der Röntgenrastermikroskope auf unter 100 nm zu verbessern. Gegenstand dieser Arbeit ist der Prototyp eines Rastersondenmikroskops für harte Röntgenstrahlung unter Verwendung refraktiver nanofokussierender Röntgenlinsen, die von unserer Arbeitsgruppe am Institut für Strukturphysik entwickelt und hergestellt werden. Das Rastersondenmikroskop wurde im Rahmen dieser Promotion in Dresden konzipiert und gebaut sowie am Strahlrohr ID 13 des ESRF installiert und erfolgreich getestet. Das Gerät stellt einen hochintensiven Röntgenfokus der Größe 50-100 nm zur Verfügung, mit dem im Verlaufe dieser Doktorarbeit zahlreiche Experimente wie Fluoreszenztomographie, Röntgennanobeugung, Abbildung mittels kohärenter Röntgenbeugung sowie Röntgenptychographie erfolgreich durchgeführt wurden. Das Rastermikroskop dient unter anderem auch dem Charakterisieren der nanofokussierenden Linsen, wobei die dadurch gewonnenen Erkenntnisse in die Herstellung verbesserten Linsen einfließen. Diese Arbeit ist wie folgt strukturiert. Ein kurzes einleitendes Kapitel dient als Motivation für den Bau eines Rastersondenmikroskops für harte Röntgenstrahlung. Es folgt eine Einführung in die Grundlagen der Röntgenphysik mit Hauptaugenmerk auf die Ausbreitung von Röntgenstrahlung im Raum und die Wechselwirkungsmechanismen von Röntgenstrahlung mit Materie. Anschließend werden die Anforderungen an die Röntgenquelle besprochen und die Vorzüge eines Undulators herausgestellt. Wichtige Eigenschaften eines mittels refraktiver Röntgenlinsen erzeugten Röntgenfokus werden behandelt, und das Konzept einer Vorfokussierung zur gezielten Anpassung der transversalen Kohärenzeigenschaften an die Erfordernisse des Experiments wird besprochen. Das Design und die technische Realisierung des Rastermikroskops werden ebenso dargestellt wie eine Auswahl erfolgreicher Experimente, die am Gerät vollzogen wurden. Die Arbeit endet mit einem Ausblick, der mögliche Weiterentwicklungen in Aussicht stellt, unter anderem den Aufbau eines verbesserten Rastermikroskops am PETRA III-Strahlrohr P06.

In der vorliegenden Arbeit wird die neuartige Mikroskopiemethode der Ptychographie für die Untersuchung photorefraktiver Materialien genutzt. Photorefraktive Materialien zeichnen sich durch die Generation lichtinduzierter Brechungsindexänderungen aus. Die Ptychographie bietet die Möglichkeit, neben der generierten Brechungsindexänderung im photorefraktiven Material auch die für die Generation genutzte Intensitätsverteilung des Laserstrahls zu bestimmen. Es wird sowohl die Abhängigkeit der Brechungsindexänderung von der Zeit der Generation als auch die Abhängigkeit von der Polarisation des Lasers gemessen. Durch den Vergleich der gewonnenen Werte mit einer numerischen Simulation des photorefraktiven Effekts werden mikroskopische Parameter der lichtinduzierten Ladungswanderung ermittelt. Zudem wird aus der polarisationsabhängigen ptychographischen Messung das Raumladungsfeld und die korrespondierende Ladungsdichte im Material berechnet. Die Ptychographie liefert damit einen neuen Zugang zum quantitativen Verständnis der Photorefraktivität. / In the present thesis the novel microscopy technique of ptychography is applied to the investigation of photorefractive materials. Photorefractive materials exhibit a change of the refractive index due to the exposure to light. The method of ptychography determines the refractive index change of the material together with the intensity distribution of the laser beam that was used for its generation. In one part of the experiment the time dependence of the refractive index change versus the generation time is investigated, in the other part of the experiment the dependence of the refractive index change to the polarisation of the laser beam is examined. Microscopic parameters of the photorefractive charge migration are determined with the utilisation of a numerical simulation of the photorefractive effect and its comparison with the measurement. Finally, the whole space charge field with the corresponding space charge density is calculated from a set of ptychographic measurements of one refractive index change with different polarisation directions of the laser. The presented experiments and their evaluation show, that the method of ptychography opens a new possibility for a quantitative understanding of the photorefractive effect.

In der vorliegenden Arbeit wird die neuartige Mikroskopiemethode der Ptychographie für die Untersuchung photorefraktiver Materialien genutzt. Photorefraktive Materialien zeichnen sich durch die Generation lichtinduzierter Brechungsindexänderungen aus. Die Ptychographie bietet die Möglichkeit, neben der generierten Brechungsindexänderung im photorefraktiven Material auch die für die Generation genutzte Intensitätsverteilung des Laserstrahls zu bestimmen. Es wird sowohl die Abhängigkeit der Brechungsindexänderung von der Zeit der Generation als auch die Abhängigkeit von der Polarisation des Lasers gemessen. Durch den Vergleich der gewonnenen Werte mit einer numerischen Simulation des photorefraktiven Effekts werden mikroskopische Parameter der lichtinduzierten Ladungswanderung ermittelt. Zudem wird aus der polarisationsabhängigen ptychographischen Messung das Raumladungsfeld und die korrespondierende Ladungsdichte im Material berechnet. Die Ptychographie liefert damit einen neuen Zugang zum quantitativen Verständnis der Photorefraktivität.:1 Einleitung 2 Theoretische Vorbetrachtungen 2.1 Ptychographie 2.1.1 Messung 2.1.2 Modell und Rekonstruktion 2.1.3 Ortsauflösung 2.2 Photorefraktiver Efekt 2.2.1 Lithiumniobat - Musterbeispiel für die Photorefraktivität 2.2.2 Ein-Zentrum-Modell 2.2.3 Brechungsindexänderung 2.2.4 Hohe Intensitäten 2.3 Raumladungsfeld 2.3.1 Ableitung des Feldes aus den Messgrößen 2.3.2 Raumladungsverteilung 2.3.3 Oberflächendeformation 2.3.4 Dynamik der Ladungen und des Feldes 3 Messungen 3.1 Proben 3.1.1 Ptychographische Teststruktur 3.1.2 LiNbO3:Fe 3.2 Versuchsanordnung 3.2.1 Experimenteller Aufbau 3.2.2 Grenze der Ortsauflösung 3.2.3 Charakterisierung des Laserstrahls 3.2.4 Experimentelle Überprüfung der Näherungen 3.3 Dynamik der Brechungsindexänderung 3.4 Polarisationsabhängigkeit der Brechungsindexänderung 4 Auswertung 4.1 Dynamik des Raumladungsfeldes und der Ladungen 4.1.1 Simulation 4.1.2 Vergleich zwischen Messung und Simulation 4.1.3 Dynamik der Ladungsverteilung 4.1.4 Fazit 4.2 Berechnung des Raumladungsfeldes 4.2.1 Raumladungsfeld und Ladungsverteilung 4.2.2 Simulation 4.2.3 Asymmetrie der Ladungsverteilung 4.2.4 Fazit 5 Zusammenfassung Appendizes A Physikalische Konstanten B Tensoren für LiNbO3 C Ungenäherte Herleitung der Brechungsindexänderung D Implementierung eines iterativen Verfahrens zur Bestimmung der Dynamik des Ein-Zentrum-Modells E Quelltext der Implementierung des iterativen Verfahrens Literaturverzeichnis / In the present thesis the novel microscopy technique of ptychography is applied to the investigation of photorefractive materials. Photorefractive materials exhibit a change of the refractive index due to the exposure to light. The method of ptychography determines the refractive index change of the material together with the intensity distribution of the laser beam that was used for its generation. In one part of the experiment the time dependence of the refractive index change versus the generation time is investigated, in the other part of the experiment the dependence of the refractive index change to the polarisation of the laser beam is examined. Microscopic parameters of the photorefractive charge migration are determined with the utilisation of a numerical simulation of the photorefractive effect and its comparison with the measurement. Finally, the whole space charge field with the corresponding space charge density is calculated from a set of ptychographic measurements of one refractive index change with different polarisation directions of the laser. The presented experiments and their evaluation show, that the method of ptychography opens a new possibility for a quantitative understanding of the photorefractive effect.:1 Einleitung 2 Theoretische Vorbetrachtungen 2.1 Ptychographie 2.1.1 Messung 2.1.2 Modell und Rekonstruktion 2.1.3 Ortsauflösung 2.2 Photorefraktiver Efekt 2.2.1 Lithiumniobat - Musterbeispiel für die Photorefraktivität 2.2.2 Ein-Zentrum-Modell 2.2.3 Brechungsindexänderung 2.2.4 Hohe Intensitäten 2.3 Raumladungsfeld 2.3.1 Ableitung des Feldes aus den Messgrößen 2.3.2 Raumladungsverteilung 2.3.3 Oberflächendeformation 2.3.4 Dynamik der Ladungen und des Feldes 3 Messungen 3.1 Proben 3.1.1 Ptychographische Teststruktur 3.1.2 LiNbO3:Fe 3.2 Versuchsanordnung 3.2.1 Experimenteller Aufbau 3.2.2 Grenze der Ortsauflösung 3.2.3 Charakterisierung des Laserstrahls 3.2.4 Experimentelle Überprüfung der Näherungen 3.3 Dynamik der Brechungsindexänderung 3.4 Polarisationsabhängigkeit der Brechungsindexänderung 4 Auswertung 4.1 Dynamik des Raumladungsfeldes und der Ladungen 4.1.1 Simulation 4.1.2 Vergleich zwischen Messung und Simulation 4.1.3 Dynamik der Ladungsverteilung 4.1.4 Fazit 4.2 Berechnung des Raumladungsfeldes 4.2.1 Raumladungsfeld und Ladungsverteilung 4.2.2 Simulation 4.2.3 Asymmetrie der Ladungsverteilung 4.2.4 Fazit 5 Zusammenfassung Appendizes A Physikalische Konstanten B Tensoren für LiNbO3 C Ungenäherte Herleitung der Brechungsindexänderung D Implementierung eines iterativen Verfahrens zur Bestimmung der Dynamik des Ein-Zentrum-Modells E Quelltext der Implementierung des iterativen Verfahrens Literaturverzeichnis

Hard x rays come along with a variety of extraordinary properties which make them an excellent probe for investigation in science, technology and medicine. Their large attenuation length in matter opens up the possibility to use hard x-rays for non-destructive investigation of the inner structure of specimens. Medical radiography is one important example of exploiting this feature. Since their discovery by W. C. Röntgen in 1895, a large variety of x-ray analytical techniques have been developed and successfully applied, such as x-ray crystallography, reflectometry, fluorescence spectroscopy, x-ray absorption spectroscopy, small angle x-ray scattering, and many more. Each of those methods reveals information about certain physical properties, but usually, these properties are an average over the complete sample region illuminated by the x rays. In order to obtain the spatial distribution of those properties in inhomogeneous samples, scanning microscopy techniques have to be applied, screening the sample with a small x-ray beam. The spatial resolution is limited by the finite size of the beam. The availability of highly brilliant x-ray sources at third generation synchrotron radiation facilities together with the development of enhanced focusing x-ray optics made it possible to generate increasingly small high intense x-ray beams, pushing the spatial resolution down to the sub-100 nm range. During this thesis the prototype of a hard x-ray scanning microscope utilizing microstructured nanofocusing lenses was designed, built, and successfully tested. The nanofocusing x-ray lenses were developed by our research group of the Institute of Structural Physics at the Technische Universität Dresden. The prototype instrument was installed at the ESRF beamline ID 13. A wide range of experiments like fluorescence element mapping, fluorescence tomography, x-ray nano-diffraction, coherent x-ray diffraction imaging, and x-ray ptychography were performed as part of this thesis. The hard x-ray scanning microscope provides a stable x-ray beam with a full width at half maximum size of 50-100 nm near the focal plane. The nanoprobe was also used for characterization of nanofocusing lenses, crucial to further improve them. Based on the experiences with the prototype, an advanced version of a hard x-ray scanning microscope is under development and will be installed at the PETRA III beamline P06 dedicated as a user instrument for scanning microscopy. This document is organized as follows. A short introduction motivating the necessity for building a hard x-ray scanning microscope is followed by a brief review of the fundamentals of hard x-ray physics with an emphasis on free-space propagation and interaction with matter. After a discussion of the requirements on the x-ray source for the nanoprobe, the main features of synchrotron radiation from an undulator source are shown. The properties of the nanobeam generated by refractive x-ray lenses are treated as well as a two-stage focusing scheme for tailoring size, flux and the lateral coherence properties of the x-ray focus. The design and realization of the microscope setup is addressed, and a selection of experiments performed with the prototype version is presented, before this thesis is finished with a conclusion and an outlook on prospective plans for an improved microscope setup to be installed at PETRA III.:1 Introduction ............................................... 1 2 Basic Properties of Hard X Rays ............................ 3 2.1 Free Propagation of X Rays ............................... 3 2.1.1 The Helmholtz Equation ................................. 4 2.1.2 Integral Theorem of Helmholtz and Kirchhoff ............ 6 2.1.3 Fresnel-Kirchhoff's Diffraction Formula ................ 8 2.1.4 Fresnel-Kirchhoff Propagation .......................... 11 2.2 Interaction of X Rays with Matter ........................ 13 2.2.1 Complex Index of Refraction ............................ 13 2.2.2 Attenuation ............................................ 15 2.2.3 Refraction ............................................. 18 3 The X-Ray Source ........................................... 21 3.1 Requirements ............................................. 21 3.1.1 Energy and Energy Bandwidth ............................ 21 3.1.2 Source Size and Divergence ............................. 23 3.1.3 Brilliance ............................................. 23 3.2 Synchrotron Radiation .................................... 24 3.3 Layout of a Synchrotron Radiation Facility ............... 27 3.4 Liénard-Wiechert Fields .................................. 29 3.5 Dipole Magnets ........................................... 31 3.6 Insertion Devices ........................................ 36 3.6.1 Multipole Wigglers ..................................... 36 3.6.2 Undulators ............................................. 37 4 X-Ray Optics ............................................... 39 4.1 Refractive X-Ray Lenses .................................. 40 4.2 Compound Parabolic Refractive Lenses (CRLs) .............. 41 4.3 Nanofocusing Lenses (NFLs) ............................... 43 4.4 Adiabatically Focusing Lenses (AFLs) ..................... 45 4.5 Focal Distance ........................................... 46 4.6 Transverse Focus Size .................................... 50 4.7 Beam Caustic ............................................. 52 4.8 Depth of Focus ........................................... 53 4.9 Beam Divergence .......................................... 53 4.10 Chromaticity ............................................ 54 4.11 Transmission and Cross Section .......................... 55 4.12 Transverse Coherence .................................... 56 4.12.1 Mutual Intensity Function ............................. 57 4.12.2 Free Propagation of Mutual Intensity .................. 57 4.12.3 Mutual Intensity In The Focal Plane ................... 58 4.12.4 Diffraction Limited Focus ............................. 59 4.13 Coherent Flux ........................................... 60 4.14 Two-Stage Focusing ...................................... 64 4.14.1 The Prefocusing Parameter ............................. 65 4.14.2 Required Refractive Power ............................. 67 4.14.3 Flux Considerations ................................... 70 4.14.4 Astigmatic Prefocusing ................................ 75 5 Nanoprobe Setup ............................................ 77 5.1 X-Ray Optics ............................................. 78 5.1.1 Nanofocusing Lenses .................................... 79 5.1.2 Entry Slits ............................................ 82 5.1.3 Pinhole ................................................ 82 5.1.4 Additional Shielding ................................... 83 5.1.5 Vacuum and Helium Tubes ................................ 83 5.2 Sample Stages ............................................ 84 5.2.1 High Resolution Scanner ................................ 84 5.2.2 High Precision Rotational Stage ........................ 85 5.2.3 Coarse Linear Stages ................................... 85 5.2.4 Goniometer Head ........................................ 85 5.3 Detectors ................................................ 86 5.3.1 High Resolution X-Ray Camera ........................... 86 5.3.2 Diffraction Cameras .................................... 89 5.3.3 Energy Dispersive Detectors ............................ 91 5.3.4 Photodiodes ............................................ 93 5.4 Control Software ......................................... 94 6 Experiments ................................................ 97 6.1 Lens Alignment ........................................... 97 6.2 Focus Characterization ................................... 99 6.2.1 Knife-Edge Scans ....................................... 100 6.2.2 Far-Field Measurements ................................. 102 6.2.3 X-Ray Ptychography ..................................... 103 6.3 Fluorescence Spectroscopy ................................ 105 6.3.1 Fluorescence Element Mapping ........................... 107 6.3.2 Fluorescence Tomography ................................ 110 6.4 Diffraction Experiments .................................. 111 6.4.1 Microdiffraction on Phase Change Media ................. 112 6.4.2 Microdiffraction on Stranski-Krastanow Islands ......... 113 6.4.3 Coherent X-Ray Diffraction Imaging of Gold Particles ... 115 6.4.4 X-Ray Ptychography of a Nano-Structured Microchip ...... 117 7 Conclusion and Outlook ..................................... 121 Bibliography ................................................. 125 List of Figures .............................................. 139 List of Publications ......................................... 141 Danksagung ................................................... 145 Curriculum Vitae ............................................. 149 Erklärung .................................................... 151 / Aufgrund ihrer hervorragenden Eigenschaften kommt harte Röntgenstrahlung in vielfältiger Weise in der Wissenschaft, Industrie und Medizin zum Einsatz. Vor allem die Fähigkeit, makroskopische Gegenstände zu durchdringen, eröffnet die Möglichkeit, im Innern ausgedehnter Objekte verborgene Strukturen zum Vorschein zu bringen, ohne den Gegenstand zerstören zu müssen. Eine Vielzahl röntgenanalytischer Verfahren wie zum Beispiel Kristallographie, Reflektometrie, Fluoreszenzspektroskopie, Absorptionsspektroskopie oder Kleinwinkelstreuung sind entwickelt und erfolgreich angewendet worden. Jede dieser Methoden liefert gewisse strukturelle, chemische oder physikalische Eigenschaften der Probe zutage, allerdings gemittelt über den von der Röntgenstrahlung beleuchteten Bereich. Um eine ortsaufgelöste Verteilung der durch die Röntgenanalyse gewonnenen Information zu erhalten, bedarf es eines sogenannten Mikrostrahls, durch den die Probe lokal abgetastet werden kann. Die dadurch erreichbare räumliche Auflösung ist durch die Größe des Mikrostrahls begrenzt. Aufgrund der Verfügbarkeit hinreichend brillanter Röntgenquellen in Form von Undulatoren an Synchrotronstrahlungseinrichtungen und des Vorhandenseins verbesserter Röntgenoptiken ist es in den vergangen Jahren gelungen, immer kleinere intensive Röntgenfokusse zu erzeugen und somit das räumliche Auflösungsvermögen der Röntgenrastermikroskope auf unter 100 nm zu verbessern. Gegenstand dieser Arbeit ist der Prototyp eines Rastersondenmikroskops für harte Röntgenstrahlung unter Verwendung refraktiver nanofokussierender Röntgenlinsen, die von unserer Arbeitsgruppe am Institut für Strukturphysik entwickelt und hergestellt werden. Das Rastersondenmikroskop wurde im Rahmen dieser Promotion in Dresden konzipiert und gebaut sowie am Strahlrohr ID 13 des ESRF installiert und erfolgreich getestet. Das Gerät stellt einen hochintensiven Röntgenfokus der Größe 50-100 nm zur Verfügung, mit dem im Verlaufe dieser Doktorarbeit zahlreiche Experimente wie Fluoreszenztomographie, Röntgennanobeugung, Abbildung mittels kohärenter Röntgenbeugung sowie Röntgenptychographie erfolgreich durchgeführt wurden. Das Rastermikroskop dient unter anderem auch dem Charakterisieren der nanofokussierenden Linsen, wobei die dadurch gewonnenen Erkenntnisse in die Herstellung verbesserten Linsen einfließen. Diese Arbeit ist wie folgt strukturiert. Ein kurzes einleitendes Kapitel dient als Motivation für den Bau eines Rastersondenmikroskops für harte Röntgenstrahlung. Es folgt eine Einführung in die Grundlagen der Röntgenphysik mit Hauptaugenmerk auf die Ausbreitung von Röntgenstrahlung im Raum und die Wechselwirkungsmechanismen von Röntgenstrahlung mit Materie. Anschließend werden die Anforderungen an die Röntgenquelle besprochen und die Vorzüge eines Undulators herausgestellt. Wichtige Eigenschaften eines mittels refraktiver Röntgenlinsen erzeugten Röntgenfokus werden behandelt, und das Konzept einer Vorfokussierung zur gezielten Anpassung der transversalen Kohärenzeigenschaften an die Erfordernisse des Experiments wird besprochen. Das Design und die technische Realisierung des Rastermikroskops werden ebenso dargestellt wie eine Auswahl erfolgreicher Experimente, die am Gerät vollzogen wurden. Die Arbeit endet mit einem Ausblick, der mögliche Weiterentwicklungen in Aussicht stellt, unter anderem den Aufbau eines verbesserten Rastermikroskops am PETRA III-Strahlrohr P06.:1 Introduction ............................................... 1 2 Basic Properties of Hard X Rays ............................ 3 2.1 Free Propagation of X Rays ............................... 3 2.1.1 The Helmholtz Equation ................................. 4 2.1.2 Integral Theorem of Helmholtz and Kirchhoff ............ 6 2.1.3 Fresnel-Kirchhoff's Diffraction Formula ................ 8 2.1.4 Fresnel-Kirchhoff Propagation .......................... 11 2.2 Interaction of X Rays with Matter ........................ 13 2.2.1 Complex Index of Refraction ............................ 13 2.2.2 Attenuation ............................................ 15 2.2.3 Refraction ............................................. 18 3 The X-Ray Source ........................................... 21 3.1 Requirements ............................................. 21 3.1.1 Energy and Energy Bandwidth ............................ 21 3.1.2 Source Size and Divergence ............................. 23 3.1.3 Brilliance ............................................. 23 3.2 Synchrotron Radiation .................................... 24 3.3 Layout of a Synchrotron Radiation Facility ............... 27 3.4 Liénard-Wiechert Fields .................................. 29 3.5 Dipole Magnets ........................................... 31 3.6 Insertion Devices ........................................ 36 3.6.1 Multipole Wigglers ..................................... 36 3.6.2 Undulators ............................................. 37 4 X-Ray Optics ............................................... 39 4.1 Refractive X-Ray Lenses .................................. 40 4.2 Compound Parabolic Refractive Lenses (CRLs) .............. 41 4.3 Nanofocusing Lenses (NFLs) ............................... 43 4.4 Adiabatically Focusing Lenses (AFLs) ..................... 45 4.5 Focal Distance ........................................... 46 4.6 Transverse Focus Size .................................... 50 4.7 Beam Caustic ............................................. 52 4.8 Depth of Focus ........................................... 53 4.9 Beam Divergence .......................................... 53 4.10 Chromaticity ............................................ 54 4.11 Transmission and Cross Section .......................... 55 4.12 Transverse Coherence .................................... 56 4.12.1 Mutual Intensity Function ............................. 57 4.12.2 Free Propagation of Mutual Intensity .................. 57 4.12.3 Mutual Intensity In The Focal Plane ................... 58 4.12.4 Diffraction Limited Focus ............................. 59 4.13 Coherent Flux ........................................... 60 4.14 Two-Stage Focusing ...................................... 64 4.14.1 The Prefocusing Parameter ............................. 65 4.14.2 Required Refractive Power ............................. 67 4.14.3 Flux Considerations ................................... 70 4.14.4 Astigmatic Prefocusing ................................ 75 5 Nanoprobe Setup ............................................ 77 5.1 X-Ray Optics ............................................. 78 5.1.1 Nanofocusing Lenses .................................... 79 5.1.2 Entry Slits ............................................ 82 5.1.3 Pinhole ................................................ 82 5.1.4 Additional Shielding ................................... 83 5.1.5 Vacuum and Helium Tubes ................................ 83 5.2 Sample Stages ............................................ 84 5.2.1 High Resolution Scanner ................................ 84 5.2.2 High Precision Rotational Stage ........................ 85 5.2.3 Coarse Linear Stages ................................... 85 5.2.4 Goniometer Head ........................................ 85 5.3 Detectors ................................................ 86 5.3.1 High Resolution X-Ray Camera ........................... 86 5.3.2 Diffraction Cameras .................................... 89 5.3.3 Energy Dispersive Detectors ............................ 91 5.3.4 Photodiodes ............................................ 93 5.4 Control Software ......................................... 94 6 Experiments ................................................ 97 6.1 Lens Alignment ........................................... 97 6.2 Focus Characterization ................................... 99 6.2.1 Knife-Edge Scans ....................................... 100 6.2.2 Far-Field Measurements ................................. 102 6.2.3 X-Ray Ptychography ..................................... 103 6.3 Fluorescence Spectroscopy ................................ 105 6.3.1 Fluorescence Element Mapping ........................... 107 6.3.2 Fluorescence Tomography ................................ 110 6.4 Diffraction Experiments .................................. 111 6.4.1 Microdiffraction on Phase Change Media ................. 112 6.4.2 Microdiffraction on Stranski-Krastanow Islands ......... 113 6.4.3 Coherent X-Ray Diffraction Imaging of Gold Particles ... 115 6.4.4 X-Ray Ptychography of a Nano-Structured Microchip ...... 117 7 Conclusion and Outlook ..................................... 121 Bibliography ................................................. 125 List of Figures .............................................. 139 List of Publications ......................................... 141 Danksagung ................................................... 145 Curriculum Vitae ............................................. 149 Erklärung .................................................... 151