Ultrashort, nearly monochromatic hard X-ray pulses enrich the understanding of the dynamics and function of matter, e.g., the motion of atomic structures associated with ultrafast phase transitions, structural dynamics and (bio)chemical reactions. Inverse Compton backscattering of intense laser pulses from relativistic electrons not only allows for the generation of bright X-ray pulses which can be used in a pump-probe experiment, but also for the investigation of the electron beam dynamics at the interaction point. The focus of this PhD work lies on the detailed understanding of the kinematics during the interaction of the relativistic electron bunch and the laser pulse in order to quantify the influence of various experiment parameters on the emitted X-ray radiation. The experiment was conducted at the ELBE center for high power radiation sources using the ELBE superconducting linear accelerator and the DRACO Ti:sapphire laser system. The combination of both these state-of-the-art apparatuses guaranteed the control and stability of the interacting beam parameters throughout the measurement. The emitted X-ray spectra were detected with a pixelated detector of 1024 by 256 elements (each 26μm by 26μm) to achieve an unprecedented spatial and energy resolution for a full characterization of the emitted spectrum to reveal parameter influences and correlations of both interacting beams. In this work the influence of the electron beam energy, electron beam emittance, the laser bandwidth and the energy-angle-correlation on the spectra of the backscattered X-rays is quantified. A rigorous statistical analysis comparing experimental data to ab-initio 3D simulations enabled, e.g., the extraction of the angular distribution of electrons with 1.5% accuracy and, in total, provides predictive capability for the future high brightness hard X-ray source PHOENIX (Photon electron collider for Narrow bandwidth Intense X-rays) and potential all optical gamma-ray sources. The results will serve as a milestone and starting point for the scaling of the X-ray flux based on available interaction parameters of an ultrashort bright X-ray source at the ELBE center for high power radiation sources. The knowledge of the spatial and spectral distribution of photons from an inverse Compton scattering source is essential in designing future experiments as well as for tailoring the X-ray spectral properties to an experimental need. / Ultrakurze, quasi-monochromatische harte Röntgenpulse erweitern das Verständnis für die dynamischen Prozesse und funktionalen Zusammenhänge in Materie, beispielsweise die Dynamik in atomaren Strukturen bei ultraschnellen Phasenübergängen, Gitterbewegungen und (bio)chemischen Reaktionen. Compton-Rückstreuung erlaubt die Erzeugung der für ein pump-probe-Experiment benötigten intensiven Röntgenpulse und ermöglicht gleichzeitig einen Einblick in die komplexen kinematischen Prozesse während der Wechselwirkung von Elektronen und Photonen. Ziel dieser Arbeit ist, ein quantitatives Verständnis der verschiedenen experimentellen Einflüsse auf die emittierte Röntgenstrahlung bei der Streuung von Laserphotonen an relativistischen Elektronen zu entwickeln. Die Experimente wurden am ELBE - Zentrum für Hochleistungs-Strahlenquellen des Helmholtz-Zentrums Dresden - Rossendorf durchgeführt. Der verwendete supraleitende Linearbschleuniger ELBE und der auf Titan-Saphir basierende Hochleistungslaser DRACO garantieren ein Höchstmaß an Kontrolle und Stabilität der experimentellen Bedingungen. Zur Messung der emittierten Röntgenstrahlung wurde ein Siliziumdetektor mit 1024x256 Pixeln (Pixelgröße 26μm × 26μm) verwendet, welcher für eine bisher nicht erreichte spektrale und räumliche Auflösung sorgt. Die so erfolgte vollständige Charakterisierung der Energie-Winkel-Beziehung erlaubt Rückschlüsse auf Parametereinflüsse und Korrelationen von Elektronen- und Laserstrahl. Eine umfassende statistische Analyse, bei der ab-initio 3D Simulationen mit den experimentellen Daten verglichen und ausgewertet wurden, ermöglichte u.a. die Bestimmung der Elektronenstrahldivergenz mit einer Genauigkeit von 1.5% und erlaubt Vorhersagen zur zu erwartenden Strahlung der zukünftigen brillianten Röntgenquelle PHOENIX (Photon electron collider for Narrow bandwidth Intense X-rays) und potentiellen lasergetriebenen Gammastrahlungsquellen. Die Ergebnisse dienen als Fixpunkt für die Skalierung des erwarteten Photonenflusses der Röntgenquelle für die verfügbaren Ausgangsgrößen am Helmholtz-Zentrum Dresden - Rossendorf. Das Wissen um die räumliche und spektrale Verteilung der Röntgenstrahlung ist entscheidend für die Planung zukünftiger Experimente sowie zur Anpassung der Quelle an experimentelle Bedürfnisse.

The structure and magnetism of selected compounds of the pnictides iron based superconductors with chemical formula LnO{1-x}FeAsFx (Ln = La,Sm and Ce), commonly known as 1111, and of rare earth iron borates RFe3(BO3)4 (R = Tb, Gd, Nd and Y), were studied by means of hard x-ray diffraction. For the 1111 pnictides compounds, Rietveld refinement of powder x-ray diffraction measurements at room temperature reveals, that the ionic substitution of O by F has no effect on the structure of the FeAs layers of tetrahedra, whereas the major changes takes place in the LnO layer. These changes are reflected as a shrinkage of the crystal lattice, specially in the c direction. Additionally, a study of the temperature dependent structure of the Sm and Ce-1111 compounds was performed and an estimation of the the structural transition temperature was obtained. The results of the structural measurements, combined with electrical resistivity and µSR, were used to construct the Sm and Ce-1111 phase diagrams. These phase diagrams are characterized by two regions, consisting of a spin density wave (SDW) state and a superconducting state, which are sharply separated upon doping. Considering the different Ln ion, upon F doping the transition temperatures are more efficiently suppressed in Ce-1111 as compared to Sm-1111. More intriguingly, for the Ce case, a coexistence region between static magnetism and superconductivity without an orthorhombic distortion has been observed. Further analysis of the width of the Bragg peaks reveals strong lattice fluctuations towards phase transitions, which are reflected in magnetic and transport properties. Moreover, a strong damping of the lattice fluctuations is observed at Tc for superconducting Sm-1111 samples, giving experimental evidence of competing orders towards phase transitions in the iron pnictides. Regarding the iron borates, non-resonant x-ray scattering studies have shown several new diffraction features, from the appearance of additional reflections that violate the reflection conditions for the low temperature crystal structure, to the emerging of commensurate superlattice peaks that appear below TN. A detailed analysis of the structure factors and q dependencies of the earlier reflections, demonstrate their magnetic nature. Additional resonant x-ray magnetic scattering experiments on NdFe3(BO3)4 were performed at the Nd L2,3 and Fe K edges. The results show that the magnetization behavior is different for the Nd and for the Fe sublattices. Moreover, we find that the magnetization of the Nd sublattice is induced by the Fe magnetization. The temperature dependent measurements also show a commensurate to incommensurate transition where the magnetic structure changes from a commensurate collinear structure, where both Nd and Fe moments align in the hexagonal basal plane, to an incommensurate spin helix structure that propagates along c. When a magnetic field is applied, the spin helix is destroyed and a collinear structure is formed where the moments align in a direction perpendicular to the applied magnetic field. Moreover, the critical field at which the spin helix is destroyed is the same field at which the magnetic induced electric polarization is maximum, thus, showing that the spin helix is not at the origin of the electric polarization.

In this work, a characterization and optimization of the grating-based x-ray imaging technique is presented. The investigations are introduced by analytical considerations, are underpinned with numerical simulations and validated using exemplary experiments. A detailed examination of the image formation in a grating interferometer is given, highlighting the dependence of the measured signal on the profile of the gratings. Subsequently, it is shown analytically and in experiments that grating-based imaging can be performed using three basic grating arrangements, which differ in their requirements on grating fabrication and experimental implementation. By a characterization of the measurement signal for each arrangement, a dependence of the signal strength on the sample position within the interferometer is identified. The consecutive evaluation of the impact of this position dependence on radiographic and tomographic data leads to the derivation of optimized reconstruction algorithms and to a correction of resulting image artifacts. Additionally, it is shown that the simultaneous measurement of attenuation and phase images allows the determination of the atomic number of the sample, opening new possibilities for material discrimination. Apart from these investigations on the contrast formation, various imperfections of the technique are investigated: The properties of the image noise are examined in a detailed statistical analysis, yielding a fundamental understanding of the signal-to-noise behavior of the three available contrast channels. Additionally, beam-hardening artifacts at polychromatic x-ray sources are investigated and their correction by a linearization approach is resented. By a subsequent analysis of the influence of various different grating imperfections on the image quality, tolerance limits for grating fabrication are specified. Furthermore, analytical considerations show that gratings with a duty cycle of 1/3 are advantageous with respect to the signal-to-noise ratio in comparison to common gratings with a duty cycle of 1/2. In conclusion, the results, concepts and methods developed in this work broaden the understanding of grating-based x-ray imaging and constitute a step forward towards the practical implementations of the technique in imaging applications.

Seit mit den Synchrotronstrahlungsquellen dritter Generation hochbrillante Röntgenquellen zur Verfügung stehen, haben sich Vollfeldmikroskopie und Rastersondenmikroskopie mit harter Röntgenstrahlung als besonders nützliche Untersuchungsmethoden etabliert. Insbesondere bei der vergrößernden Mikroskopie mit harter Röntgenstrahlung werden Röntgenkameras mit hoher Anforderung bezüglich der Ortsauflösung benötigt. Im Rahmen dieser Diplomarbeit wurde ein zweidimensionaler Röntgendetektor für die Mikroskopie mit harter Röntgenstrahlung entworfen, gebaut und im Experiment getestet und charakterisiert. Hauptaugenmerk war dabei ein möglichst hohes Ortsauflösungsvermögen des Detektors verbunden mit einem großen effektiven dynamischen Bereich. Als vielversprechendes Konzept erwies sich dabei die Verwendung eines einkristallinen Szintillators, der mittels einer Mikroskopoptik auf einen CCD-Chip abgebildet wird. Im Experiment stellte sich heraus, dass der im Zuge dieser Diplomarbeit konzipierte Flächendetektor sämtliche an ihn gestellten Anforderungen hervorragend erfüllt. Obwohl ursprünglich für die vergrößernde Tomographie mit harter Röntgenstrahlung entwickelt, findet die Röntgenkamera darüber hinaus beim Justieren nanofokussierender refraktiver Röntgenlinsen in Rastersondenmikroskopen Verwendung. / With the advent of highly-brilliant third generation synchrotron radiation sources, hard x-ray full-field microscopy and hard x-ray scanning microscopy were developed and have been shown to be excellent methods for scientific investigations. Especially for magnified hard x-ray full-field microscopy, there is the need for two-dimensional x-ray detectors with highest demands on spatial resolution and effective dynamic range. In the course of this diploma thesis, such an area x-ray detector with high spatial resolution and large dynamic range was designed and built and then tested and characterized in experiment. The high-resolution x-ray camera consists of a visible light microscope which images the sensitive layer of a single-crystal scintillator on the CCD chip of a CCD camera. A test experiment gave evidence that the x-ray camera actually fulfills all the requirements with regard to spatial resolution, sensitivity and effective dynamic range. Originally, the detector was developed for magnified hard x-ray tomography, but in addition, it is applied for alignment purposes of nanofocusing refractive x-ray lenses in a hard x-ray scanning microscope.

Hard x rays come along with a variety of extraordinary properties which make them an excellent probe for investigation in science, technology and medicine. Their large attenuation length in matter opens up the possibility to use hard x-rays for non-destructive investigation of the inner structure of specimens. Medical radiography is one important example of exploiting this feature. Since their discovery by W. C. Röntgen in 1895, a large variety of x-ray analytical techniques have been developed and successfully applied, such as x-ray crystallography, reflectometry, fluorescence spectroscopy, x-ray absorption spectroscopy, small angle x-ray scattering, and many more. Each of those methods reveals information about certain physical properties, but usually, these properties are an average over the complete sample region illuminated by the x rays. In order to obtain the spatial distribution of those properties in inhomogeneous samples, scanning microscopy techniques have to be applied, screening the sample with a small x-ray beam. The spatial resolution is limited by the finite size of the beam. The availability of highly brilliant x-ray sources at third generation synchrotron radiation facilities together with the development of enhanced focusing x-ray optics made it possible to generate increasingly small high intense x-ray beams, pushing the spatial resolution down to the sub-100 nm range. During this thesis the prototype of a hard x-ray scanning microscope utilizing microstructured nanofocusing lenses was designed, built, and successfully tested. The nanofocusing x-ray lenses were developed by our research group of the Institute of Structural Physics at the Technische Universität Dresden. The prototype instrument was installed at the ESRF beamline ID 13. A wide range of experiments like fluorescence element mapping, fluorescence tomography, x-ray nano-diffraction, coherent x-ray diffraction imaging, and x-ray ptychography were performed as part of this thesis. The hard x-ray scanning microscope provides a stable x-ray beam with a full width at half maximum size of 50-100 nm near the focal plane. The nanoprobe was also used for characterization of nanofocusing lenses, crucial to further improve them. Based on the experiences with the prototype, an advanced version of a hard x-ray scanning microscope is under development and will be installed at the PETRA III beamline P06 dedicated as a user instrument for scanning microscopy. This document is organized as follows. A short introduction motivating the necessity for building a hard x-ray scanning microscope is followed by a brief review of the fundamentals of hard x-ray physics with an emphasis on free-space propagation and interaction with matter. After a discussion of the requirements on the x-ray source for the nanoprobe, the main features of synchrotron radiation from an undulator source are shown. The properties of the nanobeam generated by refractive x-ray lenses are treated as well as a two-stage focusing scheme for tailoring size, flux and the lateral coherence properties of the x-ray focus. The design and realization of the microscope setup is addressed, and a selection of experiments performed with the prototype version is presented, before this thesis is finished with a conclusion and an outlook on prospective plans for an improved microscope setup to be installed at PETRA III. / Aufgrund ihrer hervorragenden Eigenschaften kommt harte Röntgenstrahlung in vielfältiger Weise in der Wissenschaft, Industrie und Medizin zum Einsatz. Vor allem die Fähigkeit, makroskopische Gegenstände zu durchdringen, eröffnet die Möglichkeit, im Innern ausgedehnter Objekte verborgene Strukturen zum Vorschein zu bringen, ohne den Gegenstand zerstören zu müssen. Eine Vielzahl röntgenanalytischer Verfahren wie zum Beispiel Kristallographie, Reflektometrie, Fluoreszenzspektroskopie, Absorptionsspektroskopie oder Kleinwinkelstreuung sind entwickelt und erfolgreich angewendet worden. Jede dieser Methoden liefert gewisse strukturelle, chemische oder physikalische Eigenschaften der Probe zutage, allerdings gemittelt über den von der Röntgenstrahlung beleuchteten Bereich. Um eine ortsaufgelöste Verteilung der durch die Röntgenanalyse gewonnenen Information zu erhalten, bedarf es eines sogenannten Mikrostrahls, durch den die Probe lokal abgetastet werden kann. Die dadurch erreichbare räumliche Auflösung ist durch die Größe des Mikrostrahls begrenzt. Aufgrund der Verfügbarkeit hinreichend brillanter Röntgenquellen in Form von Undulatoren an Synchrotronstrahlungseinrichtungen und des Vorhandenseins verbesserter Röntgenoptiken ist es in den vergangen Jahren gelungen, immer kleinere intensive Röntgenfokusse zu erzeugen und somit das räumliche Auflösungsvermögen der Röntgenrastermikroskope auf unter 100 nm zu verbessern. Gegenstand dieser Arbeit ist der Prototyp eines Rastersondenmikroskops für harte Röntgenstrahlung unter Verwendung refraktiver nanofokussierender Röntgenlinsen, die von unserer Arbeitsgruppe am Institut für Strukturphysik entwickelt und hergestellt werden. Das Rastersondenmikroskop wurde im Rahmen dieser Promotion in Dresden konzipiert und gebaut sowie am Strahlrohr ID 13 des ESRF installiert und erfolgreich getestet. Das Gerät stellt einen hochintensiven Röntgenfokus der Größe 50-100 nm zur Verfügung, mit dem im Verlaufe dieser Doktorarbeit zahlreiche Experimente wie Fluoreszenztomographie, Röntgennanobeugung, Abbildung mittels kohärenter Röntgenbeugung sowie Röntgenptychographie erfolgreich durchgeführt wurden. Das Rastermikroskop dient unter anderem auch dem Charakterisieren der nanofokussierenden Linsen, wobei die dadurch gewonnenen Erkenntnisse in die Herstellung verbesserten Linsen einfließen. Diese Arbeit ist wie folgt strukturiert. Ein kurzes einleitendes Kapitel dient als Motivation für den Bau eines Rastersondenmikroskops für harte Röntgenstrahlung. Es folgt eine Einführung in die Grundlagen der Röntgenphysik mit Hauptaugenmerk auf die Ausbreitung von Röntgenstrahlung im Raum und die Wechselwirkungsmechanismen von Röntgenstrahlung mit Materie. Anschließend werden die Anforderungen an die Röntgenquelle besprochen und die Vorzüge eines Undulators herausgestellt. Wichtige Eigenschaften eines mittels refraktiver Röntgenlinsen erzeugten Röntgenfokus werden behandelt, und das Konzept einer Vorfokussierung zur gezielten Anpassung der transversalen Kohärenzeigenschaften an die Erfordernisse des Experiments wird besprochen. Das Design und die technische Realisierung des Rastermikroskops werden ebenso dargestellt wie eine Auswahl erfolgreicher Experimente, die am Gerät vollzogen wurden. Die Arbeit endet mit einem Ausblick, der mögliche Weiterentwicklungen in Aussicht stellt, unter anderem den Aufbau eines verbesserten Rastermikroskops am PETRA III-Strahlrohr P06.

Die Arbeit beschäftigt sich mit der neuartigen Wechselwirkung von intensiven und ultrakurzen Röntgenlaserpulsen mit atomaren endlichen Systemen, die derzeit durch eine neue Generation von Lichtquellen, sogenannter X-ray free-electron laser (XFEL) zugänglich gemacht wird. Eine der Vorzeigeanwendungen der XFELs ist die zukünftig potentiell mögliche Strukturbestimmung endlicher nicht-periodischer Systeme mit atomarer Auflösung durch Diffraktion. Hierbei stellt sich der durch die hohe notwendige Pulsintensität bedingte Strahlenschaden an dem System als limitierender Faktor heraus, der ein detailliertes Verständnis der durch Photoabsorption induzierten Dynamik voraussetzt, um diese Art der "Mikroskopie" zum Erfolg zu führen. Wir verwenden daher zur Beschreibung der laserinduzierten Dynamik ein mikroskopisches Modell in dem Photoionisation und inner-atomare Zerfallsprozesse durch quantenmechanische Raten behandelt werden und die Dynamik der Ionen und energetischen Elektronen in einer klassischen Molekulardynamik-Simulation erfasst wird. Eine Neuerung gegenüber bisherigen Modellen ist die Berücksichtigung der Ionisation von Atomen durch starke interne Felder in dem hoch-geladenen System. Durch eine Anwendung des Modells auf Neoncluster kann gezeigt werden, dass diese Feldionisation einen wichtigen Beitrag zur laserinduzierten Dynamik darstellt. Sie führt zur ultraschnellen Formation eines Nanoplasmas, welches sich im Kern des geladenen Clusters ansammelt und dort die Ladung der Clusterionen neutralisert. Hierdurch wird eine vorzeitige Coulomb-Explosion des Clusters vermieden. Es wird dargelegt, dass dieser Mechanismus der lokalen Schadensreduzierung durch die Einbettung des Clusters in ein Heliumtröpfchen auf den gesamten Cluster ausgeweitet werden kann, da durch Feldionisation und Migration von Elektronen die vollständige laserbedingte Aufladung des Clusters auf das Heliumtröpfchen transferiert wird. Eine Analyse der resultierenden Diffraktionsmuster bestätigt, dass der reduzierte Strahlenschaden am Cluster den Anwendungsbereich für Diffraktionsexperimente erheblich ausweitet. Kürzlich wurde am SLAC National Accelerator Laboratory der erste XFEL in Betrieb genommen. Eine Modifikation des Modells auf dort bereits erzielbare Wellenlängen wird genutzt um Vorhersagen über das Photoabsorptionsverhalten, aus dem alle weiteren Schäden folgen, an kleinen Neoncluster zu treffen. Hiermit lassen sich bereits jetzt durch den Vergleich zu Experimenten die wichtigen Schadensmechanismen und ihre theoretische Beschreibung testen. Es wird ferner das interessante Relaxationsverhalten des durch massive Photoionisation in XFEL-Strahlung erzeugten Elektronenplasmas untersucht. Diese neuartige Anregung erfolgt auf einer Femtosekunden-Zeitskala und produziert eine hohe Dichte an energetischen Elektronen. Wir beschreiben dieses Plasma durch ein generisches Modell seiner Vielteilchen-Dynamik. Hierbei kann der gesamte Parameterraum des Modells in vier Klassen unterteilt werden, die sich nach Anregungsgrad, der den Elektronenverlust des Plasmas regelt, und Anregungsdauer, die die transiente Dynamik beeinflusst, unterscheiden. Speziell der Bereich starker Anregung bei gleichzeitig kurzer Anregungsdauer zeigt ein interessantes neues Verhalten, bei dem sich eine Equilibrierung des Systems im Kontinuum andeutet.