The exceptional self-assembly properties of DNA as well as its ability to interact with different kinds of chemical compounds and biological structures make this biomolecule to an interesting object for the fabrication of artificial nanostructures. In this work several methods for a DNA-based self-assembly of electronic nanocircuitry are explored. For this, four basic steps, which turned out to be essential within a circuit assembly process, are addressed: (i) The formation of multi-branched DNA junctions by a simple building-block procedure. (ii) The site-specific attachment of nanoobjects (gold colloids) at the center of DNA junctions. (iii) The integration of DNA into microstructured gold electrode arrays, in particular the stretching of single DNA molecules between two electrodes. For this a simple, but reliable methods for the functionalization of gold electrodes by using aminoethanethiol was developed, which enables end-specific attachment of the DNA but does not require DNA modification. (iv) The metallization of DNA. A synthesis procedure was developed, which results in the formation of continuous chains of 5nm platinum clusters along the DNA. The metal deposition process turned out to take place exclusively at the DNA while background metallization is completely suppressed.

Ziel der Arbeit ist die theoretische Analyse von Kohlenstoff-Clustern der Größe 100 - 500 Atome. Die experimentellen Beobachtungen sind bei dieser geringen Anzahl der Atome schwierig. Anderseits sind Kenntnisse über solche Cluster sehr wichtig, z.B. für die Keimbildung von Diamant auf Substraten, oder für die Kohlenstoff-Nanotechnologie (Fullerene, Nanotubes), oder für strukturelle Defekte in Kohlenstoff-Systemen. Es wurden gekrümmte Grenzflächen im Diamant simuliert. Zuerst mit einem empirischen Potential. Es wurde danach eine Methode entwickelt, bei der die schwach gestörten Gebiete einem empirischen Potential gehorchen, und die stark gestörten Gebiete, wo eine genaue Berechnung erforderlich ist, durch eine quantenmechanische Näherung beschrieben wurden. Somit kann man mit guter Genauigkeit große Systeme, bestehend aus einigen 10 (hoch)4 Atomen, simulieren, bei denen nur lokal quantenmechanische Methoden erforderlich sind. Mit diesem Hybrid-Code wurden weiterhin Diamantkeime auf Silizium gerechnet. Es wurden Aussagen bezüglich der Stabilität des Diamants auf dem Siliziumsubstrat, der kritischen Keimgröße, der Änderungen, die der Keim erfährt, gemacht. Ein anderes Gebiet ist die molekulardynamische Simulation bezüglich der Stabilität und des Transformationsverhaltens von Kohlenstoff-Nanoteilchen. Es wurden als »Rohstoffe» sowohl Diamant- und Graphitkristalle sphärischer, ellipsoidischer oder quadratischer Form benutzt, als auch amorpher Kohlenstoff. Es wurde demonstriert, daß sich Diamant unter höherer Temperatur und Bestrahlung in Kohlenstoffzwiebeln transformiert. Es wurde der innere Kern, bestehend aus zwei Schalen, der Kohlenstoffzwiebel simuliert. Es wurde, nach meinem Wissen, zum ersten Mal gezeigt, daß zwischen den Schalen der Kohlenstoffzwiebel Quer-Verbindungen (cross-links) existieren. Diese waren von den Experimentatoren vermutet worden. Sie bilden die Initiatoren der Diamantkeime der Kohlenstoffzwiebel bei ihrer ohne äußeren Druck möglichen Transformation in Diamant. Die Zentren der Kohlenstoffzwiebeln befinden sich bereits in der Entstehung der Zwiebel unter einem Selbstdruck. Bei den größeren Kohlenstoffzwiebeln beträgt der experimentell bestimmte Abstand zwischen den Schalen von außen nach innen von 3.34 Å bis 2.2 Å. Anlagen: nano1.mpg (91,8 MB); nano2.mpg (131 MB) Nutzung: Referat Informationsvermittlung der SLUB / The scope of this work is the analysis of carbon clusters of about 100 - 500 atoms. The experimental studies are at such small clusters heavy. Knowledges about thus clusters are very important, for example in the field of the nucleation of diamond on substrates, or for the carbon nano-technology (fullerene, nanotubes), or for local defects in carbon systems. There were simulated curved interfaces in diamond. Firstly with an empirical potential. Than I developed a method, in wich the defects and the structure around them are treated by a quantum mechanical algorithm and the rest with a near to ideal structure with an empirical potential. So, it is possible an accurate calculation of great systems of about 10 (high)4 atoms on wich only locally quantum mechanical methods are necessary. With this hybrid-code diamond nuclei on silicon substrate were simulated. The stability of the diamond nuclei on the silicon substrate, the critical radius of the nuclei and the changes of the nuclei during his transformation was investigated. Another field of investigations is the molecular dynamics simulation of free carbon clusters. The initial structures had spherical, ellipsoidical or square form and consists of diamond and graphite or a free form in the case of amorphous carbon. It was demonstrated that diamond transforms at higher temperatures and under irradiation in carbon onions. The genesis of the nucleus of a carbon onion with two shells was here for the first time simulated. The existence of the cross-links between the shells of a carbon onion was demonstrated. These existence was expected from the experimentators. The cross-links are the initiators of the transformation of carbon onions to diamond. The center of carbon onions is under self-pressure, because the distance between the outer shells is about 3.34 Å and between the inner shells about 2.2 Å. Appendix: nano1.mpg (91,8 MB); nano2.mpg (131 MB) Usage: Referat Informationsvermittlung/ SLUB

Die Arbeit beschäftigt sich mit der neuartigen Wechselwirkung von intensiven und ultrakurzen Röntgenlaserpulsen mit atomaren endlichen Systemen, die derzeit durch eine neue Generation von Lichtquellen, sogenannter X-ray free-electron laser (XFEL) zugänglich gemacht wird. Eine der Vorzeigeanwendungen der XFELs ist die zukünftig potentiell mögliche Strukturbestimmung endlicher nicht-periodischer Systeme mit atomarer Auflösung durch Diffraktion. Hierbei stellt sich der durch die hohe notwendige Pulsintensität bedingte Strahlenschaden an dem System als limitierender Faktor heraus, der ein detailliertes Verständnis der durch Photoabsorption induzierten Dynamik voraussetzt, um diese Art der "Mikroskopie" zum Erfolg zu führen. Wir verwenden daher zur Beschreibung der laserinduzierten Dynamik ein mikroskopisches Modell in dem Photoionisation und inner-atomare Zerfallsprozesse durch quantenmechanische Raten behandelt werden und die Dynamik der Ionen und energetischen Elektronen in einer klassischen Molekulardynamik-Simulation erfasst wird. Eine Neuerung gegenüber bisherigen Modellen ist die Berücksichtigung der Ionisation von Atomen durch starke interne Felder in dem hoch-geladenen System. Durch eine Anwendung des Modells auf Neoncluster kann gezeigt werden, dass diese Feldionisation einen wichtigen Beitrag zur laserinduzierten Dynamik darstellt. Sie führt zur ultraschnellen Formation eines Nanoplasmas, welches sich im Kern des geladenen Clusters ansammelt und dort die Ladung der Clusterionen neutralisert. Hierdurch wird eine vorzeitige Coulomb-Explosion des Clusters vermieden. Es wird dargelegt, dass dieser Mechanismus der lokalen Schadensreduzierung durch die Einbettung des Clusters in ein Heliumtröpfchen auf den gesamten Cluster ausgeweitet werden kann, da durch Feldionisation und Migration von Elektronen die vollständige laserbedingte Aufladung des Clusters auf das Heliumtröpfchen transferiert wird. Eine Analyse der resultierenden Diffraktionsmuster bestätigt, dass der reduzierte Strahlenschaden am Cluster den Anwendungsbereich für Diffraktionsexperimente erheblich ausweitet. Kürzlich wurde am SLAC National Accelerator Laboratory der erste XFEL in Betrieb genommen. Eine Modifikation des Modells auf dort bereits erzielbare Wellenlängen wird genutzt um Vorhersagen über das Photoabsorptionsverhalten, aus dem alle weiteren Schäden folgen, an kleinen Neoncluster zu treffen. Hiermit lassen sich bereits jetzt durch den Vergleich zu Experimenten die wichtigen Schadensmechanismen und ihre theoretische Beschreibung testen. Es wird ferner das interessante Relaxationsverhalten des durch massive Photoionisation in XFEL-Strahlung erzeugten Elektronenplasmas untersucht. Diese neuartige Anregung erfolgt auf einer Femtosekunden-Zeitskala und produziert eine hohe Dichte an energetischen Elektronen. Wir beschreiben dieses Plasma durch ein generisches Modell seiner Vielteilchen-Dynamik. Hierbei kann der gesamte Parameterraum des Modells in vier Klassen unterteilt werden, die sich nach Anregungsgrad, der den Elektronenverlust des Plasmas regelt, und Anregungsdauer, die die transiente Dynamik beeinflusst, unterscheiden. Speziell der Bereich starker Anregung bei gleichzeitig kurzer Anregungsdauer zeigt ein interessantes neues Verhalten, bei dem sich eine Equilibrierung des Systems im Kontinuum andeutet.

In this thesis, quantum cluster methods are used to calculate electronic properties of correlated-electron systems. A special focus lies in the determination of the ground state properties of a 3/4 filled triangular lattice within the one-band Hubbard model. At this filling, the electronic density of states exhibits a so-called van Hove singularity and the Fermi surface becomes perfectly nested, causing an instability towards a variety of spin-density-wave (SDW) and superconducting states. While chiral d+id-wave superconductivity has been proposed as the ground state in the weak coupling limit, the situation towards strong interactions is unclear. Additionally, quantum cluster methods are used here to investigate the interplay of Coulomb interactions and symmetry-breaking mechanisms within the nematic phase of iron-pnictide superconductors. The transition from a tetragonal to an orthorhombic phase is accompanied by a significant change in electronic properties, while long-range magnetic order is not established yet. The driving force of this transition may not only be phonons but also magnetic or orbital fluctuations. The signatures of these scenarios are studied with quantum cluster methods to identify the most important effects. Here, cluster perturbation theory (CPT) and its variational extention, the variational cluster approach (VCA) are used to treat the respective systems on a level beyond mean-field theory. Short-range correlations are incorporated numerically exactly by exact diagonalization (ED). In the VCA, long-range interactions are included by variational optimization of a fictitious symmetry-breaking field based on a self-energy functional approach. Due to limitations of ED, cluster sizes are limited to a small number of degrees of freedom. For the 3/4 filled triangular lattice, the VCA is performed for different cluster symmetries. A strong symmetry dependence and finite-size effects make a comparison of the results from different clusters difficult. The ground state in the weak-coupling limit is superconducting with chiral d+id-wave symmetry, in accordance to previous renormalization group approaches. In the regime of strong interactions SDW states are preferred over superconductivity and a collinaer SDW state with nonuniform spin moments on a quadrupled unit cell has the lowest grand potential. At strong coupling, inclusion of short-range quantum fluctuations turns out to favor this collinear state over the chiral phase predicted by mean-field theory. At intermediate interactions, no robust conclusion can be drawn from the results. Symmetry-breaking mechanisms within the nematic phase of the iron-pnictides are studied using a three-band model for the iron planes on a 4-site cluster. CPT allows a local breaking of the symmetry within the cluster without imposing long-range magnetic order. This is a crucial step beyond mean-field approaches to the magnetically ordered state, where such a nematic phase cannot easily be investigated. Three mechanisms are included to break the fourfold lattice symmetry down to a twofold symmetry. The effects of anisotropic magnetic couplings are compared to an orbital ordering field and anisotropic hoppings. All three mechanisms lead to similar features in the spectral density. Since the anisotropy of the hopping parameters has to be very large to obtain similar results as observed in ARPES, a phonon-driven transition is unlikely.