Le carbure de silicium (SiC) nanostructuré est considéré aujourd'hui comme une bonne alternative aux matériaux traditionnels pour diverses applications multidisciplinaires. Dans cette thèse, des nanostructures de SiC ont été élaborées par gravure électrochimique et par ablation laser. La première partie de cette thèse décrit et explique la dépendance en taille des propriétés optiques ainsi que l'importance des effets de champ local sur les transitions électroniques photo-induites des nanostructures de SiC. Dans la seconde partie, il est démontré une amplification d’un facteur 15 de l’intensité de photoluminescence des nanoparticules de SiC par leurs interactions en champ proche avec les plasmons multipolaires localisées. En outre, un facteur 287 et un facteur 72, induits par le couplage plasmonique, sont obtenus respectivement pour les signaux de luminescence à deux photons et de génération de seconde harmonique. Les principaux mécanismes physiques responsables des effets observés ont été décrits par des simulations de type différences finies dans le domaine temporel en trois dimensions. Enfin, l'effet de couplage de nanoparticules de SiC luminescentes à des nanostructures plasmoniques en structures planes est utilisé pour améliorer le marquage de cellules biologiques. Une perspective est ouverte sur la réalisation et les premières caractérisations de suspension colloïdales de nanohybrides plasmonique (Au@SiO2)SiC. / Nanostructured silicon carbide (SiC) is considered today as a good alternative to the conventional materials for various multidisciplinary applications. In this thesis, SiC nanostructures were elaborated by means of electrochemical etching and laser ablation techniques. The first part of the thesis clarifies size-dependence of optical properties as well as importance of local-field effects onto the photoinduced electronic transitions of SiC nanostructures. In the second part of the thesis strong 15-fold photoluminescence enhancement of SiC nanoparticles is ensured by their near-field interactions with multipolar localized plasmons. Further, 287-fold and 72-fold plasmon-induced enhancement factors of two-photon excited luminescence and second harmonic generation is achieved, respectively. The main physical mechanisms responsible for the observed effects were described by three-dimensional finite-difference time domain simulations. Finally, the coupling effect of luminescent SiC nanoparticles to plasmonic nanostructures is used in the enhanced labelling of biological cells on the planar structures. As a perspective, colloidal plasmonic (Au@SiO2)SiC nanohybrids were elaborated and characterized.

Ce manuscrit présente une étude expérimentale par spectroscopie optique de l'interaction lumière-matière dans des microcavités à base d'oxyde de zinc. Nous avons étudié plusieurs types de cavités planaires qui se démarquent des structures déjà existantes autant par leurs structures que par leurs procédés d'épitaxie. Les avantages théoriques qui ont motivé la réalisation, sont discutés puis vériés par des mesures expérimentales de réectivité et de photoluminescence en fonction de la température et de l'intensité d'excitation. Grâce aux caractéristiques optiques de ces nouvelles microcavités nous avons pu étudier l'émission cohérente de lumière basée sur la condensation des polaritons à haute température jusqu'à 300K.Des facteurs de qualité importants ainsi que des énergies de Rabi élevées permettent de mener une étude approfondie sur le lien qui existe entre la fraction photonique des polaritons et la valeur du seuil d'injection optique correspondant à l'eet laser à polaritons. Ce travailde recherche met en exergue les deux processus physiques identiés conduisant à l'eet laser à polaritons : le régime thermodynamique et le régime cinétique. De plus, l'inuence des interactions exciton-phonon est particulièrement soulignée comme un processus permettant de diminuer le seuil de condensation. / This thesis reports a spectroscopic study of the light-matter interaction in ZnO based microcavities.We have examined several planar microcavities which dier from the previous ones through their structures and their epitaxial processes. The theoretical advantages that have driven these realizations are discussed and veried through experimental measurements of reectivity and photoluminescence as a function of temperature and excitation intensity. Thanks to the optical characterics of these new cavities, we have studied the coherent light emission based on the condensation of polaritons at high temperature, up to 300K. High optical quality factor and high Rabi splitting allow to deeply analyze the relationship which exists between the photonic fraction of polaritons and the threshold excitation value corresponding to the occurrence of the polariton laser eect. This work highlights two identied physical processes which contribute to the laser eect : the thermodynamic and kinetic regimes. Moreover, it appears that the exciton-phonon interaction constitutes a specic phenomenon which allows to reduce the polariton laser threshold.

Ce manuscrit de thèse est une contribution à l'étude du couplage fort lumière-matière dans les microcavités planaires à base d'oxyde de zinc. Nous avons déterminé les propriétés de l'interaction entre excitons et photons au travers de mesures résolues en angle pour des hétéro-structures réalisées par épitaxie par jets moléculaires (EJM) sur silicium. Il a ainsi été possible de démontrer le régime de couplage fort aussi bien aux températures de l'hélium liquide qu'à température ambiante. Un important travail de conception des cavités et de modélisation de leur réponse optique a été effectué dans le but d'obtenir une émission cohérente de lumière basée sur la condensation des polaritons tel que prédit par les travaux théoriques. Les récentes mesures pour une cavité optimisée conduisent à un facteur de qualité voisin de 500 et à une énergie de Rabi très élevée (120 meV).

Ce manuscrit de thèse est une contribution à l’étude du couplage fort lumière-matière dans les microcavités planaires à base d’oxyde de zinc. Nous avons déterminé les propriétés de l’interaction entre excitons et photons au travers de mesures résolues en angle pour des hétéro-structures réalisées par épitaxie par jets moléculaires (EJM) sur silicium. Il a ainsi été possible de démontrer le régime de couplage fort aussi bien aux températures de l’hélium liquide qu’à température ambiante. Un important travail de conception des cavités et de modélisation de leur réponse optique a été effectué dans le but d’obtenir une émission cohérente de lumière basée sur la condensation des polaritons tel que prédit par les travaux théoriques. Les récentes mesures pour une cavité optimisée conduisent à un facteur de qualité voisin de 500 et à une énergie de Rabi très élevée (120 meV). / This thesis manuscript is a contribution to the study of strong light-matter coupling in zinc oxide-based planar microcavities. We have determined the properties of the exciton-photon interaction through angle resolved measurements on structures grown by molecular beam epitaxy (MBE) on silicon. Thus, we have demonstrated strong coupling at both cryogenic and room temperatures. A substantial work on the conception of cavities and on the calculation of their optical response has been realized to obtain a coherent emission of light based on the condensation of polaritons as predicted by theoretical works. The latest measurements on an optimized microcavity lead to a quality factor close to 500 and a high Rabi splitting of 120 meV.

Le développement de méthodes rapides, précises et ultra-sensibles pour la détection d'analytes cibles en solution est crucial pour la recherche et les applications potentielles en médecine ou biologie moléculaire. Une approche très prometteuse consiste à développer des nano-capteurs à partir de nano-objets métalliques (NOM) qui présentent une résonance d'extinction dans leur réponse optique. Cette résonance nommée résonance de plasmon de surface localisée (RPSL) peut être ajustée spectralement en jouant sur la nature, la morphologie et l'environnement du NOM. Mesurer des modifications sur la RPSL de nano-objets individuels en présence d'analytes cibles doit permettre de s'affranchir des effets de moyennes dans les mesures d'ensemble. De plus, cela ouvre la voie vers le développement d'échantillons micrométriques pour des tests multicibles sans étiquette (« label-free »).Dans ce travail on a développé un nouveau dispositif expérimental basé sur la technique de spectroscopie à modulation spatiale (SMS) permettant de sonder la réponse optique de NOM individuels en milieu liquide. En parallèle des méthodes de synthèse ont été mises au point pour obtenir des échantillons sondes stables permettant des mesures sur NOM unique, en particulier sur des bipyramides d'or qui présentent de nombreuses qualités intrinsèques faisant d'elles de bonnes candidates pour le « bio-sensing ».Des mesures ont été réalisées dans des environnements d'indice variable et les changements détectés sont en bon accord avec les simulations théoriques. De plus, de nombreuses études ont été réalisées pour comprendre l'influence des nombreux paramètres agissant sur la réponse optique des systèmes étudiés / Advances in the development of rapid, accurate and highly sensitive methods for detecting target analytes in solution will provide crucial tools for research and applications in medicine and molecular biology. One of the currently most promising approaches is the development of nanosensors based on the localized surface plasmon resonance (LSPR) of noble metal nano-objects (MNOs), which is an optical response that depends on their size, shape, composition and local environment. The ability to measure the modification of the reponse of a single MNO in the presence of a target analyte would allow each object to act as an independent probe with increased sensitivity as the signal would be isolated from the averaging effects of ensemble measurements. Furthermore it would allow the development of micrometric, functionalized multiprobe samples for multitarget label-free assays.In this work, a novel experimental setup based on the spatial modulation spectroscopy (SMS) technique has been developed to measure the optical response of individual nano-objects in a liquid environment. In parallel, a new technique has also been developed to elaborate stable probes for measurements with the new setup, with a focus on gold bipyramids due to numerous qualities that make them excellent candidates for biosensing probes. The setup has been used to measure the response of individual objects in environments of different real refractive indices and the detected changes have been shown to be in good agreement with theoretical calculations. Numerical studies have also been performed to investigate the influence on the optical response of numerous factors encountered in the studied systems

Cette thèse présente deux modèles étudiant l'interaction de lasers intenses (éclairements de 10^11 à 10^17 W/cm^2) avec des agrégats de grande taille (100 atomes à plusieurs milliers).<br /> <br />Premièrement nous proposons d'ajouter un terme d'amortissement avec la surface au modèle nanoplasma original de T.Ditmire et al. (1996). Nous comparons diverses observables expérimentales (xénon) et étudions l'évolution des états de charge avec la taille ou l'éclairement.<br /> <br />Deuxièmement nous proposons un modèle microscopique de dynamique moléculaire à trois dimensions robuste en l'absence d'excitation. L'émission électronique à 10^11 W/cm^2 (sodium) se compare à celle obtenue par d'autres modèles tels que le modèle VUU-LDA. Les électrons de coeur sont émis à partir de 5 10^15 W/cm^2. Les événements rares sont accessibles et nous montrons que l'explosion ionique de type coulombien est autosimilaire (10^16 W/cm^2). Enfin, l'émission électronique (gaz rare) est comparée avec le modèle nanoplasma.