In 1896, Becquerel discovered the natural radioactivity in potassium uranyl sulphate. Since then, Pierre and Marie Curie, E. Rutherford and F. Soddy all made tremendous contributions to the discovery of many other radioactive elements. The work of all these scientists has shown that all elements found in nature with an atomic number greater than 83 (bismuth) are radioactive. Artificial radioactivity was first reported by I. Curie and F. Joliot in 1934. These scientists irradiated boron and aluminium targets with a particles from polonium and observed positrons emitted from the target even after removal of the a particle source. This discovery of induced or artificial radioactivity opened up a brand new field of tremendous importance. Around the same time, the discovery of the cyclotron, deuteron and neutron by various scientists facilitated the discovery of many more artificial radioactivities. At present time more than 2700 radionuclides have been produced artificially in the cyclotron, the nuclear reactor, the neutron generator and linear accelerator. Radiopharmaceuticals are drugs that contain a radionuclide and are used for imaging if the radionuclide is a photon emitter (gamma-g or positron-b+) or for therapy if the radionuclide is a particle emitter (alpha-a or beta-b- or Auger/conversion e-). / Prof. A. Roodt

Diss. (sammanfattning) Stockholm : Karol. inst., 2006. / Härtill 7 uppsatser.

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Neste trabalho foi realizado uma comparação entre três tipos de alvos (UAl2-Al, U-Ni cilíndrico e U-Ni placa) para a produção de 99Mo por fissão do 235U. Para isso foram desenvolvidas análises neutrônicas e termo-hidráulicas. Também foram realizados experimentos para se validar as metodologias de cálculo termo-hidráulica e neutrônica utilizadas neste trabalho. Para os cálculos neutrônicos foram utilizados os programas NJOY99.0, AMPX-II e HAMMERTECHNION, para geração das seções de choque, e os programas SCALE 6.0 e CITATION para os cálculos tridimensionais dos núcleos, queima do combustível e produção de 99Mo. Para os cálculos termo-hidráulicos foram utilizados os programas MTRCRIEAR1 e ANSYS CFX para calcular as variáveis térmicas e hidráulicas dos dispositivos de irradiação e compará-las a limites e critérios de projeto estabelecidos. Primeiro foram realizadas análises neutrônicas e termo-hidráulicas para o reator IEA-R1 com os alvos de UAl2-Al (10 miniplacas). As análises demonstraram que a atividade total obtida para o 99Mo nas miniplacas não atende à demanda dos hospitais brasileiros (450 Ci/semana) e que nenhum limite de projeto termo-hidráulico é ultrapassado. Em seguida foram realizados os mesmos cálculos para os três tipos de alvo no Reator Multipropósito Brasileiro (RMB). As análises neutrônicas demonstraram que os três alvos podem atender à demanda dos hospitais brasileiros. As análises termo-hidráulicos demonstram que será necessário uma velocidade mínima no dispositivo de irradiação de 7 m/s para o UAl2, de 8 m/s para o alvo de U-Ni cilíndrico e de 9 m/s para o alvo de U-Ni placa para que nenhum limite de projeto seja ultrapassado. Foram realizados experimentos em uma bancada de aferição de vazão para se validar a metodologia de cálculo termo-hidráulico. Os experimentos realizados para se validar os cálculos neutrônicos foram feitos no reator IPEN/MB-01. Todos os experimentos foram simulados com as metodologias acima descritas e os resultados comparados entre si. Os resultados das simulações apresentaram boa concordância com os resultados experimentais. / In this work neutronic and thermal-hydraulic analyses were made to compare three types of targets (UAl2-Al, U-Ni cylindrical and U-Ni plate) used for the production of 99Mo by fission of 235U. Some experiments were conducted to validate the neutronic and thermal-hydraulics methodologies used in this work. For the neutronic calculations the computational programs NJOY99.0, AMPX-II and HAMMERTECHNION were used to generate the cross sections. SCALE 6.0 and CITATION computational programs were used for three-dimensional calculations of the reactor cores, fuel burning and the production of 99Mo. The computational programs MTRCR-IEAR1 and ANSYS CFX were used to calculate the thermal and hydraulic parameters of the irradiation devices and for comparing them to limits and design criteria. First were performed neutronic and thermal-hydraulic analyzes for the reactor IEA-R1 with the targets of UAl2-Al (10 miniplates). Analyses have shown that the total activity obtained for 99Mo on the miniplates does not meet the demand of Brazilian hospitals (450 Ci/week) and that no limit of thermo-hydraulic design is overtaken. Next, the same calculations were performed for the three target types in Multipurpose Brazilian Reactor (MBR). The neutronic analyzes demonstrated that the three targets meet the demand of Brazilian hospitals. The thermal hydraulic analysis shows that a minimum speed of 7 m/s for the target UAl2-Al, 8 m/s for the cylindrical target U-Ni and 9 m/s for the target U-Ni plate will be necessary in the irradiation device to not exceed the design limits. Were performed experiments using a test bench for validate the methodologies for the thermal-hydraulic calculation. The experiments performed to validate the neutronic calculations were made in the reactor IPEN/MB-01. All experiments were simulated with the methodologies described above and the results compared. The simulations results showed good agreement with experimental results.

Os radiofármacos são substâncias que possuem radioisótopos em sua composição. Cerca de 95% dos procedimentos realizados em medicina nuclear faz o uso de radiofármacos com finalidade diagnóstica, sendo os reagentes liofilizados (RL) marcados com Tecnécio-99 meta estável (99mTc), obtido a partir de um gerador de 99Mo/99mTc, os mais utilizados. O controle de qualidade representa o conjunto de ensaios a serem realizados para certificar que o produto é adequado ao propósito. Um aspecto importante a ser avaliado nos radiofármacos de 99mTc é a pureza radioquímica (% PRq) para quantificação de pertecnetato livre (99mTcO4 -) e tecnécio coloidal (99mTcO2), principalmente por cromatografia em papel (CP), em camada delgada (CCD) e cromatografia líquida de alta eficiência (CLAE). O objetivo deste trabalho foi realizar a comparação das metodologias de controle radioquímico de RL marcados com 99mTc descritas nas farmacopéias americana (FA) e europeia (FE) com aquelas utilizadas no IPEN. O eluído de 99mTcO4 e os RL: DISIDA, DMSA, DTPA, EC, ECD, GHA, MIBI, MDP, PIRO, SAH e Sn Coloidal foram provenientes do IPEN-CNEN/SP. Foram utilizados os suportes cromatográficos TLC-celulose, TLC-SG,TLC-SG fase reversa, HPTLC-celulose e HPTLC-SG da Merck e ITLC-SG da Pall Corporation, W1MM, W3MM, W17M e W31ET da Whatman. A contagem da radioatividade foi feita em contador gama Perkin Elmer modelo Cobra D-5002. A marcação dos RL foi feita de modo a obter concentração radioativa de 55,0 MBq mL-1 (1,5 mCi mL-1). Foram determinadas as %99mTcO4 -, %99mTcO2 e % PRq até 4 horas de marcação. Dos 11 RL, apenas EC e GHA não possuem método de controle radioquímico na FA e FE. Na FA e/ou na FE, os métodos para DTPA, MDP, PIRO, SAH e Sn Coloidal utilizam ITLC-SG; no IPEN, este suporte cromatográfico é utilizado em DISIDA, EC, ECD, GHA, PIRO, MIBI e SAH. Devido à descontinuidade na fabricação de ITLC-SG (recomendado em 40, 70 e 41% das metodologias da FA, FE e IPEN, respectivamente), foi necessário buscar alternativas para sua substituição no controle radioquímico, avaliando-se suportes do tipo HPTLC (celulose e sílica gel) e Whatman (com diferenças de espessura e fluxo de corrida). Os resultados de % PRq determinada pelos métodos descritos na FA, FE, IPEN e os demais sistemas avaliados que apresentaram coeficiente de variação menor que 5% não foi considerada diferença significativa entre os métodos. Os sistemas cromatográficos avaliados neste trabalho podem ser utilizados em substituição ao suporte ITLC-SG. O HPTLC-celulose foi o suporte que apresentou tempo de análise, perfil cromatográfico e custo semelhante ao ITLC-SG, tornando-o um dos suportes mais indicados a ser utilizado como alternativa ao ITLC-SG nos 11 RL avaliados. / Radiopharmaceuticals are substances that have radioisotopes in their composition. About 95% of the procedures performed in nuclear medicine use radiopharmaceuticals with diagnostic pruposes, and the Lyophilized Reagents (LR) labeled with Technetium-99m (99mTc), obtained from 99Mo/99mTc generator, are the most one used. Quality Control represents the set of assays to be performed to assure that the product is adequate to its purpose. An important feature to be evaluated in 99mTc radiopharmaceuticals is the radiochemical purity (% RqP) to quantify free pertechnetate (99mTcO4 -) and technetium colloidal (99mTcO2) mainly by paper chromatography (PC), thin layer (TLC) and High Performance Liquid Chromatography (HPLC). The objective of this work was to perfom the comparison among the radiochemical control methodologies of LR labeled with 99mTc, described in the United States Pharmacopoeia (USP) and European Pharmacopoeia (EP) and those used by IPEN. 99mTcO4 - eluate and DISIDA, DMSA, DTPA, EC, ECD, GHA, MIBI, MDP, PIRO, SAH and Sn Coloidal LR were provided by IPEN-CNEN/SP. TLC-celulose, TLC-SG,TLC-SG reverse phase, HPTLC-celulose, HPTLC-SG (Merck) and ITLC-SG (Pall Corporation), W1MM, W3MM, W17M e W31ET (Whatman) chromatographic plates were used. The measurement of the radioactivity was done in a Perkin Elmer Cobra D-5002 gamma counter. LR were labeled to obtain 55,0 MBq mL-1 (1,5 mCi mL-1) of final radioactive concentration. The %99mTcO4 -, %99mTcO2 and % RqP were determined up to 4 hour labeling. From 11 LR, only EC and GHA have no radiochemical control methods in USP and EP. In USP and/or EP, DTPA, MDP, PIRO, SAH and Sn Coloidal methods use ITLC-SG; IPEN uses this chromatography plate in DISIDA, EC, ECD, GHA, PIRO, MIBI and SAH. As ITLC-SG had been out of production (recommended in 40, 70 and 41% of the USP, EP and IPEN methodologies, respectively), it was necessary to search alternatives to replace ITLC-SG plate in the radiochemical control, comparing with HPTLC (cellulose and silica gel) and Whatman plates (with thickness and flow rate differences). The % RqP results determined by the methods described in USP, EP, IPEN and the methods evaluated in this work presented coefficient of variation less than 5%, and it was not considered a significant value among the methods. Some chromatographic systems evaluated in this work can be used as replacement to the ITLC-SG plate. HPTLC-cellulose was the plate that presented time of analysis chromatography profile and cost similar to ITLC-SG, making it one of the most indicated to replace ITLC-SG, in 11 LR evaluated.

Os radiofármacos são substâncias que possuem radioisótopos em sua composição. Cerca de 95% dos procedimentos realizados em medicina nuclear faz o uso de radiofármacos com finalidade diagnóstica, sendo os reagentes liofilizados (RL) marcados com Tecnécio-99 meta estável (99mTc), obtido a partir de um gerador de 99Mo/99mTc, os mais utilizados. O controle de qualidade representa o conjunto de ensaios a serem realizados para certificar que o produto é adequado ao propósito. Um aspecto importante a ser avaliado nos radiofármacos de 99mTc é a pureza radioquímica (% PRq) para quantificação de pertecnetato livre (99mTcO4 -) e tecnécio coloidal (99mTcO2), principalmente por cromatografia em papel (CP), em camada delgada (CCD) e cromatografia líquida de alta eficiência (CLAE). O objetivo deste trabalho foi realizar a comparação das metodologias de controle radioquímico de RL marcados com 99mTc descritas nas farmacopéias americana (FA) e europeia (FE) com aquelas utilizadas no IPEN. O eluído de 99mTcO4 e os RL: DISIDA, DMSA, DTPA, EC, ECD, GHA, MIBI, MDP, PIRO, SAH e Sn Coloidal foram provenientes do IPEN-CNEN/SP. Foram utilizados os suportes cromatográficos TLC-celulose, TLC-SG,TLC-SG fase reversa, HPTLC-celulose e HPTLC-SG da Merck e ITLC-SG da Pall Corporation, W1MM, W3MM, W17M e W31ET da Whatman. A contagem da radioatividade foi feita em contador gama Perkin Elmer modelo Cobra D-5002. A marcação dos RL foi feita de modo a obter concentração radioativa de 55,0 MBq mL-1 (1,5 mCi mL-1). Foram determinadas as %99mTcO4 -, %99mTcO2 e % PRq até 4 horas de marcação. Dos 11 RL, apenas EC e GHA não possuem método de controle radioquímico na FA e FE. Na FA e/ou na FE, os métodos para DTPA, MDP, PIRO, SAH e Sn Coloidal utilizam ITLC-SG; no IPEN, este suporte cromatográfico é utilizado em DISIDA, EC, ECD, GHA, PIRO, MIBI e SAH. Devido à descontinuidade na fabricação de ITLC-SG (recomendado em 40, 70 e 41% das metodologias da FA, FE e IPEN, respectivamente), foi necessário buscar alternativas para sua substituição no controle radioquímico, avaliando-se suportes do tipo HPTLC (celulose e sílica gel) e Whatman (com diferenças de espessura e fluxo de corrida). Os resultados de % PRq determinada pelos métodos descritos na FA, FE, IPEN e os demais sistemas avaliados que apresentaram coeficiente de variação menor que 5% não foi considerada diferença significativa entre os métodos. Os sistemas cromatográficos avaliados neste trabalho podem ser utilizados em substituição ao suporte ITLC-SG. O HPTLC-celulose foi o suporte que apresentou tempo de análise, perfil cromatográfico e custo semelhante ao ITLC-SG, tornando-o um dos suportes mais indicados a ser utilizado como alternativa ao ITLC-SG nos 11 RL avaliados. / Radiopharmaceuticals are substances that have radioisotopes in their composition. About 95% of the procedures performed in nuclear medicine use radiopharmaceuticals with diagnostic pruposes, and the Lyophilized Reagents (LR) labeled with Technetium-99m (99mTc), obtained from 99Mo/99mTc generator, are the most one used. Quality Control represents the set of assays to be performed to assure that the product is adequate to its purpose. An important feature to be evaluated in 99mTc radiopharmaceuticals is the radiochemical purity (% RqP) to quantify free pertechnetate (99mTcO4 -) and technetium colloidal (99mTcO2) mainly by paper chromatography (PC), thin layer (TLC) and High Performance Liquid Chromatography (HPLC). The objective of this work was to perfom the comparison among the radiochemical control methodologies of LR labeled with 99mTc, described in the United States Pharmacopoeia (USP) and European Pharmacopoeia (EP) and those used by IPEN. 99mTcO4 - eluate and DISIDA, DMSA, DTPA, EC, ECD, GHA, MIBI, MDP, PIRO, SAH and Sn Coloidal LR were provided by IPEN-CNEN/SP. TLC-celulose, TLC-SG,TLC-SG reverse phase, HPTLC-celulose, HPTLC-SG (Merck) and ITLC-SG (Pall Corporation), W1MM, W3MM, W17M e W31ET (Whatman) chromatographic plates were used. The measurement of the radioactivity was done in a Perkin Elmer Cobra D-5002 gamma counter. LR were labeled to obtain 55,0 MBq mL-1 (1,5 mCi mL-1) of final radioactive concentration. The %99mTcO4 -, %99mTcO2 and % RqP were determined up to 4 hour labeling. From 11 LR, only EC and GHA have no radiochemical control methods in USP and EP. In USP and/or EP, DTPA, MDP, PIRO, SAH and Sn Coloidal methods use ITLC-SG; IPEN uses this chromatography plate in DISIDA, EC, ECD, GHA, PIRO, MIBI and SAH. As ITLC-SG had been out of production (recommended in 40, 70 and 41% of the USP, EP and IPEN methodologies, respectively), it was necessary to search alternatives to replace ITLC-SG plate in the radiochemical control, comparing with HPTLC (cellulose and silica gel) and Whatman plates (with thickness and flow rate differences). The % RqP results determined by the methods described in USP, EP, IPEN and the methods evaluated in this work presented coefficient of variation less than 5%, and it was not considered a significant value among the methods. Some chromatographic systems evaluated in this work can be used as replacement to the ITLC-SG plate. HPTLC-cellulose was the plate that presented time of analysis chromatography profile and cost similar to ITLC-SG, making it one of the most indicated to replace ITLC-SG, in 11 LR evaluated.

Thesis (Ph.D.)--McMaster University (Canada), 1991. / Source: Dissertation Abstracts International, Volume: 53-11, Section: B, page: 5707. Supervisor: Gary J. Schrobilgen.

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