Abstract Replacing the plastics in packaging applications with bio based and biodegradable cellulosic materials, especially all cellulose composites, would be a sustainable alternative. The main problem would be the non ecological and non economic nature of the processing required by all cellulose composites due to the use of toxic and expensive chemicals such as cellulose solvents. In addition, the raw materials typically studied for all cellulose composites have been highly specialized cellulosic pulps. This thesis therefore explores the possibility of using NaOH/urea as a cellulose solvent together with commercially available chemical pulps from the paper and board industry for the production of sustainable all cellulose composites materials. Furthermore, the effect of calendering and fibre orientation was investigated. The methods used for characterizing the materials were tensile strength measurements, X Ray diffraction, imaging and the short compression strength test. In connection with the X Ray diffraction measurements a method for evaluating the crystallinity of cellulose was modified from the literature and partly automated. The results show that NaOH/urea is a suitable solvent for producing all cellulose composites within a significant shorter time than reported in the literature. In addition, the tensile strength of the paper used for this purpose could be increased up to ten times and it is shown that the dissolution of cellulose fibres was indeed only partial. The efficiency of the treatment is nevertheless greatly dependent on the pulps used and their hemicellulose and lignin content. Further post-processing in the form of calendering is not recommended because it weakens the composites. / Tiivistelmä Fossiilisien muovien korvaaminen biopohjaisilla ja -hajoavilla materiaaleilla pakkausteollisuuden sovelluksissa on ympäristön kannalta kestävä vaihtoehto, varsinkin kun materiaalina käytetään itselujittuva selluloosakomposiitti (eng. all-cellulose composite). Tämän materiaalin teollinen valmistus ei kuitenkaan ole vielä ollut taloudellisesti kannattavaa eikä ympäristöystävällistä, koska selluloosan liuotukseen tarvitaan kalliita ja ympäristölle haitallisia kemikaaleja. Lisäksi raaka-aineena on aiemmin käytetty kalliita erikoisselluloosakuituja. Edellä mainituista syistä tässä väitöskirjatyössä tutkitaan itselujittuvien selluloosakomposiittien valmistusta käyttäen raaka-aineina kaupallisesti saatavilla olevia selluloosakuituja ja niiden liuottimena NaOH/urean vesiliuosta. Tämän liuottimen etuja ovat vähäinen myrkyllisyys, edullisuus ja riittävien määrien saatavuus teolliseen tuotantoon. Lisäksi työssä tutkitaan kalanteroinnin ja kuituorientaation vaikutusta komposiitin ominaisuuksiin. Käytettyjä analyysimenetelmiä ovat röntgendiffraktio, elektronimikroskoopilla kuvantaminen ja erityyppiset mekaaniset testit. Röntgendiffraktiomittausten tulosten arvioinnissa käytetään aiemmin raportoidusta menetelmästä kehitettyä osin automatisoitua selluloosan kiteisyyden määrittämisen menetelmää. Tulosten perusteella voidaan sanoa, että NaOH/urea on sopiva liuotin itselujittuvien selluloosakomposiittien valmistukseen ja sillä prosessia voidaan nopeuttaa huomattavasti muihin raportoituihin menetelmiin verrattuna. Raaka-aineena käytetyn paperin vetolujuus parani liuotinkäsittelyllä jopa kymmenkertaiseksi. Liuotinkäsittelyn tehokkuus riippui paljon käytettyjen selluloosakuitujen tyypistä ja niiden hemiselluloosa- ja ligniinipitoisuuksista.

Abstract Wood powders are used in numerous applications such as thermoplastics and filters, and a lot of research effort has been put into developing novel ways of utilising them. The mechanical processing of wood powders, especially at particle sizes below 100 µm, has been reported in several studies, but they lack information on the effect of fine grinding conditions on the particle morphology and cellulose crystallinity, both of which are important parameters in the further processing of wood powders and in their various applications. This makes it very difficult to design and optimise fine grinding processes with different applications in mind. The aim of this thesis was to study the dry fine grinding of wood in several impact-based fine grinding mills in order to find out their effect on the properties of the wood and to study the energy required for the mechanical processing of the resulting powders. The effect of the main operational parameters on the properties of dried Norway spruce wood and the energy consumption was studied using three impact-based fine grinding mills that were capable of pulverising the wood down to a median particle size of less than 25 µm. It was found that the impact events occurring in media mills can be used for the production of very fine wood powders with lower cellulose crystallinity and rounder shaped particles having more uniform shape distribution than powders pulverised to a similar size range by means of impact events in non-media mills. A practical estimate was obtained for the minimum specific energy consumption in fine grinding in mills involving grinding media that could be utilised as a target for optimisation. Impact-based media milling under cryogenic conditions can be used to obtain different Norway spruce wood powders from those produced under ambient grinding conditions, i.e. without the freezing effect of nitrogen liquid. The energy efficiency of fine grinding can be enhanced by choosing cryogenic rather than ambient conditions. The moisture content of the wood has greater influence on the size and shape of the particles when milling is accomplished under ambient conditions. Torrefaction can reduce the energy consumption in impact-based media mills for median particle sizes over 17.4 µm (± 0.2 µm), while the shape and cellulose crystallinity of the particles are not significantly affected by torrefaction pretreatment as a function of energy consumption. / Tiivistelmä Puujauheita käytetään laajalti erilaisissa sovelluksissa, kuten esimerkiksi biokomposiiteissa ja suodattimissa. Tämän lisäksi on olemassa paljon tutkimustietoa siitä, kuinka puujauheita voitaisiin hyödyntää laajemminkin. Puu voidaan mekaanisesti prosessoida alle 100 µm:n kokoluokkaan, mutta yksityiskohtaista tietoa kuivahienojauhatuksen olosuhteiden vaikutuksesta jauheiden morfologiaan ja selluloosan kiteisyyteen ei ole saatavilla. Puujauheen morfologialla ja selluloosan kiteisyydellä on kuitenkin merkittävä vaikutus sovelluksia ja jatkojalostusta ajatellen. Puun kuivahienojauhatuksen tiedon puute hankaloittaa merkittävästi prosessin suunnittelua ja optimointia erilaisia sovelluksia varten. Tämän väitöskirjan tavoitteena on selvittää iskuihin perustuvien hienojauhimien vaikutukset puun ominaisuuksiin ja tutkia mekaanisen prosessoinnin energiatehokkuutta hienojauhatuksessa. Tutkimuksessa selvitettiin kolmen erilaisen iskuun perustuvan hienojauhatusmyllyn pääasiallisten operointiparametrien vaikutusta kuivatun metsäkuusen ominaisuuksiin ja energiankulutukseen. Jokaisella hienojauhimella onnistuttiin tuottamaan puujauhoja, joiden mediaanikoko oli alle 25 µm. Iskuihin perustuvalla jauhinkappalemyllyllä saatiin tuotettua puujauhoa, jonka selluloosan kiteisyys on alhaisempi ja partikkelimuodot pyöreämpiä verrattuna samankokoisiin puujauhoihin, jotka on tuotettu iskuihin perustuvilla jauhinkappaleettomilla hienojauhatusmyllyillä. Työssä saatiin käytännöllinen arvio kuivatun metsäkuusen hienojauhatuksen minimienergiankulutukselle iskuihin perustuville jauhinkappalemyllyille, mitä voidaan käyttää kyseisten myllytyyppien optimoinnin tavoitteena. Työssä havaittiin lisäksi, että kryogeenisiä jauhatusolosuhteita käyttämällä voidaan tuottaa erilaisia puujauhoja verrattuna puujauhoihin, jotka prosessoidaan ilman nestetyppijäädytystä, kun jauhatus suoritetaan iskuihin perustuvalla jauhinkappalemyllyllä. Ilman nestetyppijäädytystä puun kosteuspitoisuudella on merkittävämpi vaikutus puujauhojen ominaisuuksiin kuin kryogeenisissä olosuhteissa jauhetuilla. Kryogeenisillä jauhatusolosuhteilla voidaan parantaa myös jauhatuksen energiatehokkuutta. Torrefioinnilla voidaan vähentää hienojauhatuksen energiankulutusta iskuihin perustuvilla jauhinkappalemyllyillä, kun tavoitekoon mediaani on yli 17,4 µm (± 0,2 µm). Torrefioinnilla ei ole vaikutusta selluloosan kiteisyyteen tai partikkeleiden muotoon energiankulutuksen funktiona.