Techn. Hochsch., Diss., 2002--Aachen.

Die Grundlage für die Beurteilung von Szintigrammen im Bereich der Gliedmaße stellt der visuelle Vergleich mit der kontralateralen Seite dar. Eine Objektivierung anhand quantitativer Methoden ist daher, insbesondere bei Pferden mit bilateraler Lahmheit, von Bedeutung. Als Maß für den Anreicherungsgrad des Radiopharmakons in einem Areal werden sogenannte Speicherquotienten errechnet. In der Literatur finden sich für Speicherungen im Bereich des Strahlbeins nur wenig vergleichbare Werte, da die Auswahl der für die Bildung von Speicherquotienten nötigen Referenzareale nicht einheitlich erfolgt. Über die Auswertung im Bereich der Insertion der tiefen Beugesehne am Hufbein existieren kaum Angaben. Das Ziel der vorliegenden Arbeit ist es, Speicherquotienten für Anreicherungen im Bereich des Strahlbeins und der Insertion der tiefen Beugesehne am Hufbein zu ermitteln. Von Interesse ist vor allem die Beurteilung der Diskriminanz zwischen Patienten- und Kontrollgruppe in Abhängigkeit unterschiedlich gewählter Referenzareale. Weiterhin stellt sich die Frage, inwieweit Assoziationen zwischen Speicherquotienten und Lahmheitsgrad bzw. röntgenologischen Veränderungen bestehen. / The use of bone scan images of the distal equine limb allows for the comparison of differences of radiopharmaceutical uptake between the contralateral limbs for diagnostic purposes. This type of quantitation is particularly valuable in horses which demonstrate bilateral lameness. In order to quantitate and compare the density of radiopharmaceutical in each of the limbs, one can compare the uptake from the so-called region of interest to that of a region of reference in the same leg. This method overcomes problems incurred in using values obtained from the literature because it is difficult to compare ratios of uptake when the choice of the reference areas are not the same. In addition, comparable values which are available are not well standardized. Specifically, the area of insertion of the deep digital flexor tendon (DDFT) to the coffin bone is hardly ever discussed. The primary objective of this study was to assess the ratios for increased uptake in the navicular bone and the area of insertion of the deep digital flexor tendon to the coffin bone. Of particular interest was the ability to discriminate between the diseased group and the control group which depended significantly on the reference points used. An additional question was whether or not any associations existed between ratios of uptake, degree of lameness or presence of radiolographic changes.

Die Grundlage für die Beurteilung von Szintigrammen im Bereich der Gliedmaße stellt der visuelle Vergleich mit der kontralateralen Seite dar. Eine Objektivierung anhand quantitativer Methoden ist daher, insbesondere bei Pferden mit bilateraler Lahmheit, von Bedeutung. Als Maß für den Anreicherungsgrad des Radiopharmakons in einem Areal werden sogenannte Speicherquotienten errechnet. In der Literatur finden sich für Speicherungen im Bereich des Strahlbeins nur wenig vergleichbare Werte, da die Auswahl der für die Bildung von Speicherquotienten nötigen Referenzareale nicht einheitlich erfolgt. Über die Auswertung im Bereich der Insertion der tiefen Beugesehne am Hufbein existieren kaum Angaben. Das Ziel der vorliegenden Arbeit ist es, Speicherquotienten für Anreicherungen im Bereich des Strahlbeins und der Insertion der tiefen Beugesehne am Hufbein zu ermitteln. Von Interesse ist vor allem die Beurteilung der Diskriminanz zwischen Patienten- und Kontrollgruppe in Abhängigkeit unterschiedlich gewählter Referenzareale. Weiterhin stellt sich die Frage, inwieweit Assoziationen zwischen Speicherquotienten und Lahmheitsgrad bzw. röntgenologischen Veränderungen bestehen. / The use of bone scan images of the distal equine limb allows for the comparison of differences of radiopharmaceutical uptake between the contralateral limbs for diagnostic purposes. This type of quantitation is particularly valuable in horses which demonstrate bilateral lameness. In order to quantitate and compare the density of radiopharmaceutical in each of the limbs, one can compare the uptake from the so-called region of interest to that of a region of reference in the same leg. This method overcomes problems incurred in using values obtained from the literature because it is difficult to compare ratios of uptake when the choice of the reference areas are not the same. In addition, comparable values which are available are not well standardized. Specifically, the area of insertion of the deep digital flexor tendon (DDFT) to the coffin bone is hardly ever discussed. The primary objective of this study was to assess the ratios for increased uptake in the navicular bone and the area of insertion of the deep digital flexor tendon to the coffin bone. Of particular interest was the ability to discriminate between the diseased group and the control group which depended significantly on the reference points used. An additional question was whether or not any associations existed between ratios of uptake, degree of lameness or presence of radiolographic changes.

Der erste Teil der Aktivitäten dieser Arbeit bestand in der Entwicklung einer modernen Ionenspeicher Apparatur zur Untersuchung chemischer Prozesse mit atomarem Wasserstoff. Die Integration eines differentiell gepumpten Radikalenstrahls in eine vorhandene temperaturvariable 22-Pol Speicherapparatur erforderte größere Änderungen an dieser. Da astrophysikalische Fragestellungen im Vordergrund standen, führt die Einleitung zunächst in das Gebiet der Astrophysik und -chemie ein. Die Grundlagen der Ionenspeicherung in temperaturvariablen Hf-Speichern sind ausführlich in der Literatur dokumentiert. Daher ist die Beschreibung der Apparatur (Kapitel 2) relativ kurz gehalten. Viel Mühe wurde in die Entwicklung einer intensiven und stabilen Quelle für Wasserstoffatome aufgewandt, deren kinetische Energie variiert werden kann. Das Kapitel 3 beschreibt dieses Modul in vielen Details, wobei der Einsatz von magnetischen Hexapolen zum Führen der Atome und die chemische Behandlung der Oberflächen zur Reduzierung der H-H Rekombination einen wesentlichen Platz einnimmt. Durch die außergewöhnliche Empfindlichkeit der Speichertechnik kann das neue Instrument zur Untersuchung von vielen Reaktionen eingesetzt werden, die von astrochemischer und fundamentaler Bedeutung sind. Die Ergebnisse dieser Arbeit sind im Kapitel 4 zusammengestellt, einige Reprints und Entwürfe von Publikationen findet man im Anhang. Die Reaktionen von CO2+ mit Wasserstoffatomen und -molekülen erwiesen sich als sehr geeignet, um in situ H and H2 Dichten über den gesamten Temperaturbereich der Apparatur zu bestimmen (10 K - 300 K). Zum ersten mal wurden Reaktionen von H- and D-Atomen mit den Kohlenwasserstoffionen CH+, CH2+, and CH4+ bei Temperaturen des interstellaren Raums untersucht. Ein sehr interessantes, noch nicht ganz verstandenes Stoßsystem ist die Wechselwirkung von protoniertem Methan mit H-Atomen. Im Ausblick der Arbeit werden einige Ideen aufgezeigt, wie man das Instrument verbessern kann, und es werden einige Reaktionen erwähnt, die man als nächste untersuchen könnte. Diese Dissertation ist einen Beitrag zum Projekt 5 der Forschergruppe Laboratory Astrophysics: Structure, Dynamics and Properties of Molecules and Grains in Space, die von der DFG im Zeitraum von 2000 bis 2006 unterstützt wurde. / The first part of the activities of this thesis was to develop a sophisticated ion storage apparatus dedicated to study chemical processes with atomic hydrogen. The integration of a differentially pumped radical beam source into an existing temperature variable 22-pole trapping machine has required major modifications. Since astrophysical questions have been in the center of our interest, the introduction first gives a short overview of astrophysics and -chemistry. The basics of ion trapping in temperature variable rf traps is well-documented in the literature; therefore, the description of the basic instrument (Chapter 2) is kept rather short. Much effort has been put into the development of an intense and stable source for hydrogen atoms the kinetic energy of which can be changed. Chapter 3 describes this module in detail with emphasis on the integration of magnetic hexapoles for guiding the atoms and special treatments of the surfaces for reducing H-H recombination. Due to the unique sensitivity of the rf ion trapping technique, this instrument allows one to study a variety of reactions of astrochemical and fundamental interest. The results of this work are summarized in Chapter 4, some reprints and drafts are reproduced in the appendix. Reactions of CO2+ with hydrogen atoms and molecules have been established as calibration standard for in situ determination of H and H2 densities over the full temperature range of the apparatus (10 K - 300 K). For the first time, reactions of H- and D-atoms with the ionic hydrocarbons CH+, CH2+, and CH4+ have been studied at temperatures of interstellar space. A very interesting, not yet fully understood collision system is the interaction of protonated methane with H. The outlook presents some ideas, how to improve the new instrument and a few reaction systems are mentioned which may be studied next. This thesis is a contribution to the project 5 of the research unit Laboratory Astrophysics: Structure, Dynamics and Properties of Molecules and Grains in Space which has been supported by the DFG from 2000 to 2006.

Der erste Teil der Aktivitäten dieser Arbeit bestand in der Entwicklung einer modernen Ionenspeicher Apparatur zur Untersuchung chemischer Prozesse mit atomarem Wasserstoff. Die Integration eines differentiell gepumpten Radikalenstrahls in eine vorhandene temperaturvariable 22-Pol Speicherapparatur erforderte größere Änderungen an dieser. Da astrophysikalische Fragestellungen im Vordergrund standen, führt die Einleitung zunächst in das Gebiet der Astrophysik und -chemie ein. Die Grundlagen der Ionenspeicherung in temperaturvariablen Hf-Speichern sind ausführlich in der Literatur dokumentiert. Daher ist die Beschreibung der Apparatur (Kapitel 2) relativ kurz gehalten. Viel Mühe wurde in die Entwicklung einer intensiven und stabilen Quelle für Wasserstoffatome aufgewandt, deren kinetische Energie variiert werden kann. Das Kapitel 3 beschreibt dieses Modul in vielen Details, wobei der Einsatz von magnetischen Hexapolen zum Führen der Atome und die chemische Behandlung der Oberflächen zur Reduzierung der H-H Rekombination einen wesentlichen Platz einnimmt. Durch die außergewöhnliche Empfindlichkeit der Speichertechnik kann das neue Instrument zur Untersuchung von vielen Reaktionen eingesetzt werden, die von astrochemischer und fundamentaler Bedeutung sind. Die Ergebnisse dieser Arbeit sind im Kapitel 4 zusammengestellt, einige Reprints und Entwürfe von Publikationen findet man im Anhang. Die Reaktionen von CO2+ mit Wasserstoffatomen und -molekülen erwiesen sich als sehr geeignet, um in situ H and H2 Dichten über den gesamten Temperaturbereich der Apparatur zu bestimmen (10 K - 300 K). Zum ersten mal wurden Reaktionen von H- and D-Atomen mit den Kohlenwasserstoffionen CH+, CH2+, and CH4+ bei Temperaturen des interstellaren Raums untersucht. Ein sehr interessantes, noch nicht ganz verstandenes Stoßsystem ist die Wechselwirkung von protoniertem Methan mit H-Atomen. Im Ausblick der Arbeit werden einige Ideen aufgezeigt, wie man das Instrument verbessern kann, und es werden einige Reaktionen erwähnt, die man als nächste untersuchen könnte. Diese Dissertation ist einen Beitrag zum Projekt 5 der Forschergruppe Laboratory Astrophysics: Structure, Dynamics and Properties of Molecules and Grains in Space, die von der DFG im Zeitraum von 2000 bis 2006 unterstützt wurde. / The first part of the activities of this thesis was to develop a sophisticated ion storage apparatus dedicated to study chemical processes with atomic hydrogen. The integration of a differentially pumped radical beam source into an existing temperature variable 22-pole trapping machine has required major modifications. Since astrophysical questions have been in the center of our interest, the introduction first gives a short overview of astrophysics and -chemistry. The basics of ion trapping in temperature variable rf traps is well-documented in the literature; therefore, the description of the basic instrument (Chapter 2) is kept rather short. Much effort has been put into the development of an intense and stable source for hydrogen atoms the kinetic energy of which can be changed. Chapter 3 describes this module in detail with emphasis on the integration of magnetic hexapoles for guiding the atoms and special treatments of the surfaces for reducing H-H recombination. Due to the unique sensitivity of the rf ion trapping technique, this instrument allows one to study a variety of reactions of astrochemical and fundamental interest. The results of this work are summarized in Chapter 4, some reprints and drafts are reproduced in the appendix. Reactions of CO2+ with hydrogen atoms and molecules have been established as calibration standard for in situ determination of H and H2 densities over the full temperature range of the apparatus (10 K - 300 K). For the first time, reactions of H- and D-atoms with the ionic hydrocarbons CH+, CH2+, and CH4+ have been studied at temperatures of interstellar space. A very interesting, not yet fully understood collision system is the interaction of protonated methane with H. The outlook presents some ideas, how to improve the new instrument and a few reaction systems are mentioned which may be studied next. This thesis is a contribution to the project 5 of the research unit Laboratory Astrophysics: Structure, Dynamics and Properties of Molecules and Grains in Space which has been supported by the DFG from 2000 to 2006.

The 14N(p,gamma)15O reaction is the slowest stage of the carbon-nitrogen-oxygen cycle of hydrogen burning and thus determines its reaction rate. Precise knowledge of its rate is required to improve the model of hydrogen burning in our sun. The reaction rate is a necessary ingredient for a possible solution of the solar abundance problem that led to discrepancies between predictions of the solar standard model and helioseismology. The solar 13N and 15O neutrino fluxes are used as independent observables that probe the carbon and nitrogen abundances in the solar core. This could settle the disagreement, if the 14N(p,gamma)15O reaction rate is known with high precision. After a review of several measurements its cross section was revised downward due to a much lower contribution by one particular transition, capture to the ground state in 15O. The evaluated total relative uncertainty is still 7.5%, in part due to an unsatisfactory knowledge of the excitation function over a wide energy range. The present work reports experimentally determined cross sections as astrophysical S-factor data at twelve energies between 0.357 - 1.292 MeV for the strongest transition, capture to the 6.79 MeV excited state in 15O with lower uncertainties than before and at ten energies between 0.479 - 1.202 MeV for the second strongest transition, capture to the ground state in 15O. In addition, an R-matrix fit is performed to estimate the impact of the new data on the astrophysical relevant energy range. The recently suggested slight S-factor enhancement at the Gamow window could not be confirmed and differences to previous measurements at energies around 1 MeV were observed. The present extrapolated zero-energy S-factors are S_6.79(0) = (1.19+-0.10) keV b and S_GS(0) = (0.25+-0.05) keV b and they are within the uncertainties consistent with values recommended by the latest review. / Die 14N(p,gamma)15O Reaktion ist die langsamste Phase im Bethe-Weizsäcker-Zyklus des Wasserstoffbrennens und bestimmt deshalb die Reaktionsrate des gesamten Zyklus. Präzise Werte für die Reaktionsrate sind notwendig um das Wasserstoffbrennen in unserer Sonne besser zu verstehen. Besonders das Problem widersprüchlicher Ergebnisse aus Vorhersagen des aktuellen Sonnenmodells und helioseismologischen Experimenten könnte durch genauer bekannte 14N(p,gamma)15O Reaktionsraten aufgelöst werden. Dafür soll der solare 13N und 15O Neutrinofluss von den beta+-Zerfällen als direkter Informationsträger über die Häufigkeit von Stickstoff und Kohlenstoff im Sonneninneren genutzt werden. Der für die Berechnung der Häufigkeiten benötigte Wirkungsquerschnitt der 14N(p,gamma)15O Reaktion wurde in einer Evaluation verschiedener Messungen reduziert, da der Anteil des direkten Protoneneinfang mit Übergang in den Grundzustand deutlich weniger zum gesamten Wirkungsquerschnitt beiträgt als zuvor angenommen. Die evaluierte relative Gesamtunsicherheit ist mit 7.5% dennoch hoch, was zu einem großen Teil an ungenügendem Wissen über die Anregungsfunktion in einem weiten Energiebereich liegt. In der vorliegenden Arbeit werden experimentell ermittelte Wirkungsquerschnitte in Form von astrophysikalischen S-Faktoren für zwei Übergänge vorgestellt. Für den stärksten Übergang, den Protoneneinfang zum angeregten Zustand bei 6.79 MeV in 15O, wurden zwölf S-Faktoren bei Energien zwischen 0.357 – 1.292 MeV mit geringeren Unsicherheiten als zuvor ermittelt und für den direkten Übergang in den Grundzustand zehn Werte zwischen 0.479 – 1.202 MeV. Außerdem wurde ein R-Matrix Fit durchgeführt um den Einfluss der neuen Daten auf Extrapolationen zum astrophysikalisch relevanten Energiebereich zu prüfen. Die kürzlich vorgeschlagene Erhöhung des S-Faktors im Gamow-Fenster konnte nicht bestätigt werden und es wurden auch Unterschiede zu bisherigen Messungen im Energiebereich um 1 MeV deutlich. Die neuen extrapolierten S-Faktoren sind S679(0) = (1.19±0.10) keV b und SGS(0) = (0.25 ± 0.05) keV b und sie stimmen mit den von der Evaluation empfohlenen Werten im Rahmen ihrer Unsicherheiten überein.

Diese Arbeit gibt einen tiefgehenden Einblick in verschiedene Aspekte von auf (In,Ga)N/GaN Heterostrukturen basierenden Leuchtdioden (LEDs), mittels Molekularstrahlepitaxie entlang der Achse von Nanodrähten (NWs) auf Si Substraten gewachsen. Insbesondere wurden die Wachstumsparameter angepasst, um eine Koaleszierung der Nanodrähte zu vermindern. Auf diese Weise konnte die durch die NW-LEDs emittierte Intensität der Photolumineszenz (PL) um einen Faktor zehn erhöht werden. Die opto-elektronischen Eigenschaften von NW-LEDs konnten durch die Verwendung von Indiumzinoxid, anstatt von Ni/Au als Frontkontakt, verbessert werden. Zudem wurde demonstriert, dass auch selektives Wachstum (SAG) von GaN NWs auf AlN gepufferten Si Substraten mit einer guten Leistungsfähigkeit von Geräte vereinbar ist und somit als Wegbereiter für eine neue Generation von NW-LEDs auf Si dienen kann. Weiterhin war es möglich, strukturierte Felder von ultradünnen NWs durch SAG und thermische in situ Dekomposition herzustellen. In den durch die NW-LEDs emittierten Elektrolumineszenzspektren (EL) wurde eine Doppellinenstruktur beobachtet, die höchstwahrscheinlich von den kompressiven Verspannungen im benachbarten Quantentopf, durch die Elektronensperrschicht verursachten, herrührt. Die Analyse von temperaturabhängigen PL- und EL-Messungen zeigt, dass Ladungsträgerlokalisierungen nicht ausschlaggebend für die EL-Emission von NW-LEDs sind. Die Strom-Spannungs-Charakteristiken (I-V) von NW-LEDs unter Vorwärtsspannung wurden mittels eines Modells beschrieben, in das die vielkomponentige Natur der LEDs berücksichtigt wird. Die unter Rückwärtsspannung aktiven Transportmechanismen wurden anhand von Kapazitätstransientenmessungen und temperaturabhänigigen I-V-Messungen untersucht. Dann wurde ein physikalisches Modell zur quantitativen Beschreibung der besonderen I-V-T Charakteristik der untersuchten NW-LEDs entwickelt. / This PhD thesis provides an in-depth insight on various crucial aspects of light-emitting diodes (LEDs) based on (In,Ga)N/GaN heterostructures grown along the axis of nanowires (NWs) by molecular beam epitaxy on Si substrates. In particular, the growth parameters are adjusted so as to suppress the coalescence of NWs; in this way the photoluminescence (PL) intensity emitted from the NW-LEDs can be increased by about ten times. The opto-electronic properties of the NW-LEDs can be further improved by exclusively employing indium tin oxide instead of Ni/Au as top contact. Furthermore, the compatibility of selective-area growth (SAG) of GaN NWs on AlN-buffered Si substrates with device operation is demonstrated, thus paving the way for a new generation of LEDs based on homogeneous NW ensembles on Si. Ordered arrays of ultrathin NWs are also successfully obtained by combining SAG and in situ post-growth thermal decomposition. A double-line structure is observed in the electroluminescence (EL) spectra emitted by the NW-LEDs; it is likely caused by compressive strain introduced by the (Al,Ga)N electron blocking layer in the neighbouring (In,Ga)N quantum well. An in-depth analysis of temperature dependent PL and EL measurements indicates that carrier localization phenomena do not dominate the EL emission properties of the NW-LEDs. The forward bias current-voltage (I-V) characteristics of different NW-LEDs are analysed by means of an original model that takes into account the multi-element nature of LEDs based on NW ensembles by assuming a linear dependence of the ideality factor on applied bias. The transport mechanisms in reverse bias regime are carefully studied by means of deep level transient spectroscopy (DLTS) and temperature dependent I-V measurements. The physical origin of the detected deep states is discussed. Then, a physical model able to describe quantitatively the peculiar I-V-T characteristics of NW-LEDs is developed.

This thesis presents a comprehensive study of the magnetic properties and of quantum phase transitions (QPTs) of two different systems which have been investigated by means of low-temperature magnetization measurements. The systems are the heavy-fermion Yb(Rh1-xCox)2Si2 (metallic) and the quantum magnet NiCl2-4SC(NH2)2 (insulator). Although they are very different materials, they share two common properties: magnetism and QPTs. Magnetism originates in Yb(Rh1-xCox)2Si2 from the trivalent state of the Yb3+ ions with effective spin S = 1=2. In NiCl2-4SC(NH2)2, the magnetic Ni2+ ions have spin S = 1. These magnetic ions are located on a body-centered tetragonal lattice in both systems and, in this study, the QPTs are induced by an external magnetic field. In Yb(Rh1-xCox)2Si2 the evolution of magnetism from itinerant in slightly Co-doped YbRh2Si2 to local in YbCo2Si2 is examined analyzing the magnetic moment versus chemical pressure x phase diagram in high-quality single crystals, which indicates a continuous change of dominating energy scale from the Kondo to the RKKY one. The physics of the antiferromagnet YbCo2Si2 can be completely understood. On the other hand, the physics of pure and slightly Co-containing YbRh2Si2 is much more complex, due to the itinerant character of magnetism and the vicinity of the system to an unconventional quantum critical point (QCP). The field-induced AFM QCP in Yb(Rh0.93Co0.07)2Si2 and in pure YbRh2Si2 under a pressure of 1.5GPa is characterized by means of the magnetic Grüneisen ratio. The final part of this thesis describes quantum criticality near the field-induced QCP in NiCl2-4SC(NH2)2 . These results will be compared to the theory of QPTs in Ising and XY antiferromagnets. Since the XY -AFM ordering can be described as BEC of magnons by mapping the spin-1 system into a gas of hardcore bosons, the temperature dependence of the magnetization for a BEC is analytically derived and compared to the results just below the critical field. The remarkable agreement between the BEC theory and experiments in this quantum magnet is one of the most prominent examples of the concept of universality.

This thesis presents a comprehensive study of the magnetic properties and of quantum phase transitions (QPTs) of two different systems which have been investigated by means of low-temperature magnetization measurements. The systems are the heavy-fermion Yb(Rh1-xCox)2Si2 (metallic) and the quantum magnet NiCl2-4SC(NH2)2 (insulator). Although they are very different materials, they share two common properties: magnetism and QPTs. Magnetism originates in Yb(Rh1-xCox)2Si2 from the trivalent state of the Yb3+ ions with effective spin S = 1=2. In NiCl2-4SC(NH2)2, the magnetic Ni2+ ions have spin S = 1. These magnetic ions are located on a body-centered tetragonal lattice in both systems and, in this study, the QPTs are induced by an external magnetic field. In Yb(Rh1-xCox)2Si2 the evolution of magnetism from itinerant in slightly Co-doped YbRh2Si2 to local in YbCo2Si2 is examined analyzing the magnetic moment versus chemical pressure x phase diagram in high-quality single crystals, which indicates a continuous change of dominating energy scale from the Kondo to the RKKY one. The physics of the antiferromagnet YbCo2Si2 can be completely understood. On the other hand, the physics of pure and slightly Co-containing YbRh2Si2 is much more complex, due to the itinerant character of magnetism and the vicinity of the system to an unconventional quantum critical point (QCP). The field-induced AFM QCP in Yb(Rh0.93Co0.07)2Si2 and in pure YbRh2Si2 under a pressure of 1.5GPa is characterized by means of the magnetic Grüneisen ratio. The final part of this thesis describes quantum criticality near the field-induced QCP in NiCl2-4SC(NH2)2 . These results will be compared to the theory of QPTs in Ising and XY antiferromagnets. Since the XY -AFM ordering can be described as BEC of magnons by mapping the spin-1 system into a gas of hardcore bosons, the temperature dependence of the magnetization for a BEC is analytically derived and compared to the results just below the critical field. The remarkable agreement between the BEC theory and experiments in this quantum magnet is one of the most prominent examples of the concept of universality.:1 Introduction 1 2 Theoretical concepts 5 2.1 Ce- and Yb-based 4f-electron systems . . . . . . . . . . . . . . . . 5 2.1.1 Crystalline electric field . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 6 2.2 Heavy-fermion systems . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 8 2.2.1 Fermi liquid theory . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 8 2.2.2 Kondo eff ect . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 9 2.2.3 RKKY interaction . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 11 2.2.4 Doniach phase diagram . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 12 2.3 Quantum phase transitions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 14 2.3.1 Spin density wave scenario . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 16 2.3.2 Local quantum critical point scenario . . . . . . . . . . . . . 17 2.3.3 Global phase diagram . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 18 2.3.4 The Grüneisen ratio . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 21 2.4 Spins are almost bosons . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 22 3 Experimental methods 31 3.1 Magnetization . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 31 3.1.1 Magnetization measurements . . . . . . . . . . . . . . . . . 32 3.2 Experimental techniques . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 34 3.2.1 Faraday magnetometer . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 35 3.2.1.1 Measurement of the force . . . . . . . . . . . . . . 35 3.2.1.2 Capacitive cell . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 35 3.2.1.3 Design and performance of the cell . . . . . . . . . 37 3.2.1.4 Sensitivity . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 42 3.2.1.5 Background contributions . . . . . . . . . . . . . . 42 3.2.1.6 Calibration . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 42 3.2.1.7 Magnets characteristics . . . . . . . . . . . . . . . 44 3.2.1.8 Installation in a dilution refrigerator . . . . . . . . 45 3.2.2 SQUID magnetometer . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 47 3.3 Magnetization measurements at high pressure . . . . . . . . . . . . 48 3.3.1 Experimental setup for M(H - T) under pressure . . . . . . . 50 4 Yb(Rh1-xCox)2Si2 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .51 4.1 Introduction and motivation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 51 4.1.1 The heavy-fermion compound YbRh2Si2 . . . . . . . . . . . 53 4.1.2 The antiferromagnet YbCo2Si2 . . . . . . . . . . . . . . . . 58 4.1.3 Isoelectronic substitution of Co for Rh: Yb(Rh1-xCox)2Si2 . . . .62 4.2 Itinerant vs. local magnetism in Yb(Rh1-xCox)2Si2 . . . . . . . . . 67 4.2.1 Magnetization of Yb(Rh1-xCox)2Si2 with 0 x 0.27 . . . 67 4.2.1.1 YbRh2Si2 and Yb(Rh0.93Co0.07)2Si2 . . . . . . . . . 67 4.2.1.2 Yb(Rh0.88Co0.12)2Si2 . . . . . . . . . . . . . . . . . 71 4.2.1.3 Yb(Rh0.82Co0.18)2Si2 . . . . . . . . . . . . . . . . . 73 4.2.1.4 Yb(Rh0.73Co0.27)2Si2 . . . . . . . . . . . . . . . . . 74 4.2.1.5 Summary . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 78 4.2.2 Magnetization of Yb(Rh1-xCox)2Si2 with x = 0.58 and x = 1 . . . . . 79 4.2.3 Evolution from itinerant to local magnetism . . . . . . . . . 83 4.3 Field-induced QCP in Yb(Rh0.93Co0.07)2Si2 . . . . . . . . . . . . . . 88 4.4 YbRh2Si2 under hydrostatic pressure . . . . . . . . . . . . . . . . . 96 4.4.1 Magnetization vs. field . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 97 4.4.2 Comparison with 1.28 GPa . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 99 4.4.3 Magnetization vs. temperature . . . . . . . . . . . . . . . . 101 4.4.4 Field-induced QCP at 1.5 GPa . . . . . . . . . . . . . . . . 103 4.4.5 The magnetic Grüneisen ratio . . . . . . . . . . . . . . . . . 105 4.5 The magnetic phase diagrams of YbCo2Si2 . . . . . . . . . . . . . . 107 4.5.1 Magnetization vs. temperature . . . . . . . . . . . . . . . . 107 4.5.2 Magnetization vs. fi eld . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 109 4.5.3 H - T phase diagrams . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 114 4.5.4 Ac-susceptibility . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 117 4.6 Conclusions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 118 5 NiCl2-4SC(NH2)2 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .121 5.1 Introduction and motivation . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 121 5.2 Results . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 123 5.2.1 Magnetization . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 124 5.2.2 Comparison between theory and experiment . . . . . . . . . 126 5.2.3 Magnetic phase diagram . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 129 5.2.4 Speci c heat . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 130 5.2.5 The magnetic Grüneisen ratio . . . . . . . . . . . . . . . . . 131 5.3 Conclusions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . 132 6 General conclusions . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .135 Appendix 1 . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . . .139