The thesis is focused on a determination of polycyclic aromatic hydrocarbons (PAHs) contained in dried pelletized sewage sludge and pelletized biochar. Biochars were made in mild conditions by microwave torrefaction of prepared sewage sludge. There were analyzed and quantified the 34 of standardized PAHs compounds in two series. The first serie, also called “Sada 1”, has been aimed at comparison of extraction methods for the chosen sample of sewage sludge and the sample of biochar. In serie “Sada 1”, there were compared efficiencies of chosen type of solvent or solvent mixture by comparison of yields for 34 standardized analytes in a sample of biochar and a sample of sewage sludge. There were compared also to total yields of PAHs and to number of quantified compounds in analyzed samples. The most reliable extraction method has been used for the next analyses of samples in the second serie called “Sada 2”. In Sada 2, there were compared different samples of the same type (e.g. biochar, sludge). The origin of sewage sludge (small or big sewage treatment plant expressed as PE) and used additives (cellulose, chaff, hay) as modificators for torrefaction process were variables for different type of sample. The results of analysis were identification of the most suitable sewage sludge and additive to be used as modificator for microwave torrefaction process. The main goal of correctly chosen sludge and additive was to minimize production of PAH’s during torrefaction and in samples of biochar.

Une technologie prometteuse pour répondre à la demande croissante en énergie renouvelable est la gazéification de biomasse lignocellulosique pour la production de biocarburants de deuxième génération. Ce procédé nécessite une alimentation en biomasse sous forme de poudre. Les problèmes de convoyage et de manipulation liés à la faible coulabilité de la biomasse broyée sont un verrou pour l’industrialisation des procédés BtL. La torréfaction comme procédé de prétraitement, en plus d'augmenter densité énergétique de la biomasse, peut influencer également les propriétés des particules obtenues après broyage, et en conséquence, l’écoulement des poudres. L'évaluation de l'écoulement des poudres de biomasse sous différentes conditions de consolidation est essentielle pour concevoir des technologies de manipulation et de convoyage efficaces.L'objectif de ce travail est d'évaluer l'effet des conditions de torréfaction et de broyage sur l’écoulement de poudres de biomasse. Une première partie consiste en une étude expérimentale dans laquelle la coulabilité d'échantillons torréfiés sous différentes intensités a été évaluée à l'aide d'un appareil de cisaillement annulaire. La coulabilité est corrélée à l'intensité de la torréfaction (mesurée par la perte de masse globale) pour deux essences différentes. La forme des particules semble être le paramètre qui influence de manière prédominante la coulabilité des poudres à l'état consolidé. La caractérisation de la coulabilité à l’état non consolidée a été effectuée à l'aide d'un tambour rotatif par l’analyse des avalanches des poudres. Des corrélations entre les caractéristiques des particules et la coulabilité sont ainsi établies. La modélisation de l'écoulement de la biomasse à l'aide de la Méthode des Éléments Discrets (DEM) constitue une deuxième partie de cette recherche. La taille submillimétrique des particules de biomasse, ainsi que leur faible densité, leur forme allongée et leur comportement cohésif sont des défis pour l’implémentation d’un modèle de réaliste d’écoulement particulaire en DEM. Un modèle DEM des particules de biomasse est mis en œuvre à l'aide d'une représentation simplifiée (assemblement de sphères) à gros grains de la forme des particules, ainsi que d'un modèle de force cohésif. Une procédure systématique de calibration des paramètres DEM permet d'obtenir un ensemble de paramètres ajustés. L'évolution expérimentale des contraintes de cisaillement d’une poudre dans un état consolidé peut alors être reproduite de façon réaliste. De même, le comportement d’avalanche des poudres dans un tambour tournant est également bien reproduit par les simulations, de façon qualitative et quantitative. Ces résultats mettent en évidence le potentiel des simulations DEM pour étudier l'effet des caractéristiques des particules, qui sont influencées par la torréfaction et les conditions de broyage, sur le comportement d'écoulement de la biomasse en poudre. / Gasification of lignocellulosic biomass for production of second-generation biofuels is a promising technology to meet renewable energy needs. However, feeding and handling problems related to the poor flowability of milled biomass considerably hinder the industrial implementation of Biomass-to-Liquid processes. Torrefaction as pretreatment step, in addition to improving energy density of biomass, also affects the properties of the milled particles (namely size and shape) that significantly influence flow behavior. The evaluation of biomass flow characteristics under different flow conditions is essential to design efficient and trouble-free handling solutions.The aim of this work is to assess the effect of the torrefaction and grinding conditions on the biomass flow behavior. A first part consists of an experimental study in which the flow properties of samples torrefied under different intensities were obtained using a ring shear tester. Flowability is correlated to the intensity of torrefaction, as measured by the global mass loss, for two different wood species. Particle shape seems to be the predominant parameter influencing flowability of powders in a consolidated state. Characterization of non-consolidated flowability through avalanching analysis using an in-house rotating drum was also conducted. Correlations between particle characteristics and flow behavior are thus established.The modelling of biomass flow using the Discrete Element Method (DEM) constitutes a second major part of this research. Challenging aspects of biomass particle modeling are their submillimetric size, low density, elongated shape and cohesive behavior. A material DEM model is implemented using a simplified (multisphere) upscaled representation of particle shape, along with a cohesive contact model. A systematic calibration procedure results in an optimal set of DEM parameters. The experimental shear stress evolution and yield locus can then be realistically reproduced. The avalanching behavior of the powders is also well captured by simulations, both qualitatively and quantitatively. These results highlight the potential of DEM simulations to investigate the effect of particle characteristics, which are driven by torrefaction and grinding conditions, on the flow behavior of powdered biomass.

The North American forest industry has long been an important part of North America’s economy. The industry has traditionally been the only industrial demand on timberland creating a long established balance between the supply (timberland) and the demand (manufacturing). Recently the forest industry has been troubled due to the collapse of the solid wood products largest market, housing, and a global recession. These troubled times have lead many operation in the industry to curtail operations. Since the industry curtailed, high oil prices and increasing environmental concern have advocated the investment in renewable energy sources. As a renewable energy source, biomass holds great potential for satisfying a portion of our continental energy demands. This increased demand for timberland products could be very profitable to the timberland owners but also holds many concerns to the extent of additional supply that can be harvested from our timberlands. Further complicating the balance of supply and demand are the large global and domestic effects that are reducing the total amount of timberland and increasing the demand for the remaining timberlands. The supply and demand changes have the potential to make the forest industry evermore important part of the North American economy but care must be taken to not over extend our resources.

L’objectif des travaux est de mieux comprendre durant la torréfaction de différentes biomasses l’évolution chimique à la fois des phases solide et gaz. Des expériences de torréfaction ont été menées selon un profil de température dynamique entre 200 et 300°C, sous atmosphère inerte, sur du pin, du frêne, du miscanthus et de la paille de blé. La perte de masse et la formation des espèces condensables ont été analysées par ATG-GCMS, et l’évolution chimique de la phase solide par RMN du solide 13C CP/MAS. Trente espèces condensables ont été détectées ; la moitié a été formée dans l’ensemble de la gamme de température explorée et un tiers l’a été par toutes les biomasses. Les principaux phénomènes qui semblent associés à la dégradation du solide sont la décristallisation de la cellulose, une sévère dégradation de l’hémicellulose, la dévolatilisation des groupes acétyles, la conservation des groupes méthoxys et la formation d’un résidu solide. Il a été par ailleurs montré que perte de masse et évolution chimique du solide n’étaient pas directement corrélées pour différentes biomasses. A partir de ces résultats expérimentaux, un modèle conceptuel a été développé pour décrire la dégradation de la biomasse. Trente réactions ont été associées aux trois constituants macromoléculaires principaux que sont la cellulose, l’hémicellulose et la lignine, respectivement représentées par deux sucres en C5 et C6 et par trois unités detype H, G et S. Ce modèle présente l’originalité de s’appuyer sur une description détaillée de ces deux derniers constituants et de prévoir la formation de seize espèces condensables, cinq gaz permanents et six formes de char solide, grâce à des réactions ayant un sens chimique et équilibrées d’un point de vue stoechiométrique. / The objective of the present work is to better understand chemical evolution of both solid and gaseous phases during torrefaction of various biomasses. Torrefaction experiments were carried out with a dynamic profile of temperatures between 200 and 300°C, under inert atmosphere, for pine, ash-wood, miscanthus and wheat straw. Mass loss and formation of condensable species were analyzed by TGA-GC-MS, and chemical evolution of solid phase was characterized by 13C CP/MAS solid-state NMR. Thirty condensable species could be detected; a half of these species were formed during the whole temperature range, and a third were formed by all biomass types. The main phenomena that occurred in solid phase were found to be decrystallization of cellulose, severe degradation of hemicellulose, devolatilization of acetyl groups, conservation of methoxyl groups and charring. It was also found that mass loss and chemical evolution of solid were not directly correlated for different biomasses. Based on the experimental results, a conceptual model was developed to describe biomass degradation duringtorrefaction. Thirty reactions were determined for the three major macromolecular constituents, namely cellulose, hemicellulose – represented by C5 and C6 sugars – and lignin – represented by H, G and S units. The main innovations of this model are in thedetailed approach of hemicellulose and lignin compositions, as well as in the prediction of sixteen condensable and five permanent species, and six forms of solid char, through chemically meaningful and stoichiometrically valid reactions.