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Contrôle des propriétés quantiques de fluorescence des nanocristaux semi-conducteurs

Spinicelli, Piernicola 10 September 2009 (has links) (PDF)
Cette thèse a porté principalement sur la caractérisation de nanocristaux dont la structure permet de réduire de façon drastique leur scintillement. La caractéristique essentielle de ces nanocristaux de CdSe est qu'ils sont entourés d'une coquille épitaxiée très épaisse de CdS qui les préserve d'interactions trop importantes avec l'extérieur. La réalisation d'une coquille très épaisse permet de supprimer les longues périodes d'extinction. De plus, on a pu vérifier que si le trou reste localisé dans le coeur du nanocristal, l'électron est délocalisé dans l'ensemble de la structure. Cet effet de délocalisation provoque une réduction de l'efficacité des processus Auger. À bas taux de pompage, cette propriété implique que les nanocristaux ne présentent plus d'états réellement éteints. Ce résultat, associé aux mesures des durées de vie correspondant aux périodes d'extinction et d'émission, nous a permis de calculer les taux de recombinaisons des différents processus en jeu dans un nanocristal faiblement excité, qu'il soit neutre ou ionisé. A plus fort taux de pompage, nous montrons la possibilité d'observer des cascades radiatives consécutives à des recombinaisons d'états multiexcitoniques. La dernière partie a été consacrée à des premiers résultats concernant le contrôle de l'émission de nanocristaux par leur insertion dans des cavités photoniques à miroirs de Bragg. Nous observons l'émission de photons uniques et nous démontrons l'effet de la cavité sur la durée de vie radiative des nanocristaux.
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Couplage de nanocristaux colloïdaux à des structures photoniques, contrôle de l'émission spontanée

Vion, Céline 30 June 2009 (has links) (PDF)
Nous présentons le couplage de nanocristaux colloïdaux II/VI à un environnement contrôlé dans l'objectif d'améliorer leurs performances aussi bien en tant que sources classiques (directivité, affinement spectral, luminance...) qu'en tant qu'émetteurs individuels de photons uniques. <br />Nous avons étudié l'effet d'une surface d'or présentant une résonance plasmon sur la luminescence de nanocristaux individuels. Le couplage des nanocristaux à des opales de silice - des cristaux photoniques à trois dimensions composés de billes de silice de quelques centaines de nanomètres de diamètre - a montré une modification importante du diagramme de rayonnement et une inhibition de 10% du temps de recombinaison spontanée en accord avec des calculs théoriques de modification de la densité locale d'états photoniques. Enfin, une étude théorique et une caractérisation optique de cristaux photoniques deux dimensions gravés dans du nitrure de silicium montre la possibilité de réaliser des structures photoniques pour le visible en vue de l'exaltation de la luminescence d'un nanocristal unique.
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Lumière issue d'émetteurs individuels, applications.

Treussart, François 16 December 2004 (has links) (PDF)
Nous avons étudié expérimentalement des propriétés de la lumière émis par des objets individuels. Nos études ont essentiellement porté sur la fluorescence d'émetteurs individuels en vue de disposer d'une source de photons uniques déclenchée fonctionnant à température ambiante et utilisable pour la cryptographie quantique. Cette source repose sur l'excitation impulsionnelle d'un seul émetteur placé au foyer d'un objectif de microscope de grande ouverture numérique. Sur un système moléculaire organique, nous avons mis en évidence le caractère non-classique de la lumière émise. Nous avons étudié le bruit d'intensité en mesurant le paramètre de Mandel de la distribution temporelle de photons. Une réduction du bruit par rapport à une source de lumière classique équivalente est observée aux temps courts. La technique de mesure mise au point, qui repose sur l'acquisition de tous les instants d'arrivée des photons détectés, permet en outre de remonter à la dynamique de la molécule, fournissant ainsi une alternative à l'enregistrement direct des corrélations temporelles habituellement utilisé.<br />Pour pallier l'inévitable photoblanchiment des molécules de colorants, difficilement compatible avec les applications, nous leur avons préféré un centre coloré unique dans un nanocristal de diamant. Ce dernier se comporte du point de vue de sa fluorescence comme un système moléculaire avec l'avantage supplémentaire d'être parfaitement photostable à température ambiante. Nous avons utilisé la source de photons uniques reposant sur ce centre coloré dans une expérience de distribution quantique de clé de cryptage avec une transmission des photons en espace libre. Nous avons montré qu'une telle source permettait encore le partage d'une clé sûre en présence d'une forte atténuation sur la ligne, là où les impulsions laser atténuées ne peuvent plus permettre un tel partage de secret.<br />Nous décrivons également dans ce mémoire quelques résultats obtenus sur la génération de second harmonique par des nanocristaux organiques et l'utilisation d'un tel signal comme diagnostic du caractère cristallin du nano-objet ainsi détecté. Enfin, nous concluons sur le projet en cours portant sur la manipulation cohérente d'un spin individuel d'un centre coloré du diamant, pour le traitement quantique de l'information.
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Analyse morphologique et modélisation en 3D de systèmes aléatoires de fibres

Altendorf, Hellen 07 November 2011 (has links) (PDF)
L'utilisation diversifiée des composites renforcés par des fibres, par exemple dans le corps des avions, des bateaux ou des voitures, génère une demande croissante d'analyse de ces matériaux. Le but final de notre étude réside dans l'optimisation de ces matériaux fibreux à l'aide d'un " schème de conception de matériaux virtuels ". De nouveaux matériaux fibreux sont créés virtuellement en tant que réalisations d'un modèle stochastique, puis évalués par rapport à leurs propriétés physiques. De cette manière, les matériaux peuvent être optimisés pour des cas d'utilisation spécifique, sans réellement construire de coûteux prototypes ou faire des tests mécaniques. La reconstruction virtuelle du matériau réel demande une connaissance précise de la géométrie de sa microstructure. La première partie de cette thèse décrit une méthode de quantification de fibres à l'aide de mesures locales de leurs rayons et de leurs orientations. La combinaison de la transformée " chord length " et des moments d'inertie locaux apporte une méthode efficace et précise pour déterminer ces propriétés. Cette approche surpasse les méthodes existantes par rapport à la possibilité de traiter des fibres de rayons variés, possède une précision accrue, et un temps de calcul rapide. Cette méthode de quantification locale peut être appliquée directement sur des images à niveaux de gris en adaptant la transformée en distances directionnelles dans le cadre des images à niveau de gris. Dans ce travail, plusieurs approches de ce type sont développées et évaluées. Une caractérisation supplémentaire des systèmes de fibres requiert la segmentation de chaque fibres. Ce sujet est traité dans la deuxième partie de cette thèse. Grâce à l'utilisation d'opérateurs morphologiques avec des formes explicites d'élément structurant, il est possible de dériver une probabilité pour chaque pixel, de faire partie du cœur de la fibre dans une région où les fibres ne se croisent pas. En traçant des chemins de probabilité élevée, il est possible de reconstruire des parties non connexes du cœur des fibres. Dans un second temps, ces parties sont reconnectées à travers des zones critiques, sous des contraintes assurant que celles ci font effectivement partie de la même fibre. Dans la troisième partie de ce travail, nous développons un nouveau modèle stochastique de système dense de fibres sans intersection avec un niveau de courbure contrôlable. Les approches existantes de la littérature possèdent au moins une des faiblesses suivantes : la fraction volumique produite n'est pas assez élevée, les fibres peuvent se croiser, la distribution d'orientation ainsi que la courbure des fibres n'est pas contrôlable. Ce manque peut effectivement être comblé avec notre modèle, qui fonctionne en deux étapes. Une première étape utilise une marche aléatoire pour définir des fibres dont la courbure est liée à une distribution de von Mises-fisher. Une deuxième étape utilise un algorithme d'empilement pour produire une configuration sans imbrication. En outre, on propose des estimateurs pour tout les paramètres de notre modèle, afin de l'adapter à une microstructure réelle. Dans la dernière partie du manuscrit, on simule numériquement le comportement macroscopique des différentes microstructures étudiées pour obtenir leurs propriétés mécaniques et thermiques. Cette partie est basée sur des logiciels existants et consiste essentiellement à résumer l'état de l'art de la simulation physique de systèmes de fibres aléatoires. L'application à un polymère renforcé par des fibres de verre démontre la qualité des reconstructions de la microstructure réelle obtenues par notre modèle. Cette thèse inclus toutes les étapes nécessaires pour effectuer la conception de matériaux virtuels. Des algorithmes nouveaux et efficaces ont été développés afin d'enrichir les connaissances et les possibilités d'analyse et de modélisation des matériaux composites renforcés par des fibres.
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Contrôle de l'émission spontanée de boîtes quantiques semiconductrices insérées dans des micro-structures à confinement optique originales

Bazin, Maela 25 June 2010 (has links) (PDF)
Ce travail de thèse aborde le contrôle de l'émission spontanée d'émetteurs, ici des boîtes quantiques d'InAs, confinées via des microstructures originales: des fils photoniques GaAs et des micropiliers à miroirs de Bragg GaAs/AlAs. Ainsi, nous présentons une source de photons uniques de très haute efficacité à fil photonique. Les mesures de corrélation réalisées sur une boîte quantique unique insérée dans un fil photonique a permis de montrer la génération très propre et large bande de photons uniques. C'est l'optimisation de cette géométrie incluant un miroir original au pied du fil et la présence d'une pointe de forme conique à son extrémité, qui a permis d'obtenir une efficacité record de 70%. De plus, l'étude systématique de temps de vie de boîtes quantiques uniques montre la possibilité d'observer avec cette géométrie une forte inhibition de l'émission dans les modes non-guidés. La dernière partie de ce manuscrit met en évidence l'effet laser dans des micropiliers à modes de galerie. Ces modes de galerie présentent un comportement relativement stable en longueurs d'ondes ainsi qu'un affinement spectral se maintenant jusqu'à sept fois le seuil laser. Ce résultat confirme une meilleure stabilité thermique des micropiliers par rapport à la géométrie habituellement utilisée pour observer les modes de galerie: les microdisques.
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Sources de photons uniques à base de nanocristaux colloïdaux et laser à polariton excité à deux photons

Pisanello, Ferruccio 11 July 2011 (has links) (PDF)
Ce travail est consacré à l'étude de plusieurs types de Systèmes confinés pour les électrons et/ou les photons. En particulier : (i) un nouveau type de nanocristaux semi- conducteurs est étudié pour obtenir une source efficace de photons uniques à température ambiante dans le domaine spectral du visible ; (ii) leur couplage avec des cavités à cristaux photoniques en nitrure de silicium est obtenu par plusieurs techniques de déposition. (iii) Enfin, le développement d'une technique d'excitation à deux photons pour les polaritons dans les microcavité semiconductrices est décrit dans la dernière partie du travail de thèse. La première partie du manuscrit étudie les propriétés d'émission d'un type particulier de nanocristaux semiconducteurs, appelé dots-in-rod, dans lesquels un cœur de séléniure de cadmium (CdSe) est entouré par une coquille en sulfure de cadmium (CdS) de forme allongée. Depuis les année 2000, il est bien connu que les nanocristaux semiconducteurs sont des sources de photons uniques à température ambiante. Cependant, les applications des nanocristaux sont affectées entre autre par deux caractéristiques de leur photoluminescence: le scintillement et l'émission non polarisée. Nous avons montré qu'il est possible de modifier l'émission des dots-in-rod en agissant sur leurs paramètres géométriques, c'est-à-dire le diamètre du cœur ainsi que l'épaisseur et la longueur de la coquille, aboutissant à la suppression du scintillement et à un degré élevé de polarisation linéaire des photons émis. Dans la deuxième partie, la thèse démontre la réalisation des cavités à cristaux photoniques en nitrure de silicium (Si3N4) pour le domaine spectral du visible. Le couplage de ces cavités avec des dot-in-rods a été étudié en régime de couplage faible et nous avons obtenu une modification de l'émission spontanée par effet Purcell. La possibilité d'obtenir le régime de couplage fort dans ce système est aussi discutée du point de vue théorique. Dans la dernière partie du manuscrit nous avons étudié des systèmes semiconducteurs tels que les microcavités et le micropiliers dans lesquels le régime de couplage fort exciton-photon donne naissance aux polaritons. Dans le cas de polaritons confinés, les interactions répulsives entre polaritons peuvent porter à un régime appelé polariton quantum blockade, dans le quel un seul polariton peut être excité dans la structure, ce régime est très prometteur pour la réalisation de sources à photons uniques basées sur les polaritons en cavité. Dans ce travail, nous développons une technique original et flexible basée sur une excitation résonante à deux photons pour attendre le polariton quantum blockade. Enfin, un nouveau régime d'émission appelé two-photon polariton laser est étudié toujours à la technique d'excitation résonante à deux photons.
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Bruit de charge d'une source d'électrons uniques subnanoseconde.

Mahé, Adrien 26 November 2009 (has links) (PDF)
L'objet de cette thèse est la caractérisation d'une source d'électrons uniques subnanoseconde réalisée à partir d'une boîte quantique dans un gaz bidimensionnel d'électrons. Nous avons tout d'abord mis en évidence la quantication du courant alternatif moyen en unités de 2ef, où f est la fréquence d'excitation de la source, lorsque la tension appliquée compense l'énergie d'addition de la boîte. Cette quantication correspond à l'injection d'un unique électron et d'un unique trou par période du signal excitateur, au début de chaque alternance. Le temps de sortie des charges, mesuré expérimentalement, est contrôlé par la transmission de la barrière tunnel entre la boîte et le réservoir. Nous avons ensuite construit un dispositif cryogénique original de mesure de bruit haute fréquence extrêmement sensible et très stable, qui nous a permis de mesurer le bruit de la source d'électrons uniques. Nos résultats sont en très bon accord avec deux modèles théoriques que nous avons développés. Le premier est un modèle de diusion que nous avons adapté à l'étude de notre source, permettant l'étude numérique du bruit en fonction d'un grand nombre de paramètres. Le second est un modèle heuristique simple, permettant de mieux comprendre les origines physiques du bruit observé. Nous avons ainsi identié un régime de bruit de grenaille, lorsque la charge émise par demi-période est très petite devant 1. À l'inverse, lorsque la charge émise par demi-période est proche de 1, le modèle prédit un régime de bruit de phase correspondant à l'incertitude quantique sur l'instant de sortie des charges. L'accord observé avec les mesures conrme l'émission de charges uniques par notre source dans certains régimes. Celle-ci sera ensuite utilisée pour réaliser des expériences similaires à celles de l'optique quantique avec des électrons uniques.
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Spectroscopie de boîtes quantiques individuelles GaN/AlN en phase hexagonale

Bardoux, Richard 23 November 2007 (has links) (PDF)
Nous étudions les propriétés optiques de boîtes quantiques GaN/AlN élaborées par épitaxie par jets moléculaires sur substrats Si(111). La spectroscopie résolue en temps de l'émission collective de plans de boîtes quantiques nous conduit à une détermination appropriée de l'état fondamental des boîtes quantiques et du champ électrique interne le long de l'axe de croissance. Nous observons et modélisons une dynamique de recombinaison non conventionnelle des porteurs. Ces résultats préliminaires nous permettent de sélectionner les boîtes quantiques idéales pour l'étude individuelle en micro-photoluminescence. Nos mesures sur boîte unique révèlent des effets de diffusion spectrale que nous étudions en détails. En analysant la polarisation linéaire, nous observons des propriétés liées à la structure fine excitonique, très différentes de celles de boîtes quantiques étudiées auparavant, ce que nous expliquons à l'aide d'un modèle tenant compte des effets d'échange et d'anisotropie.
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Blocage de Coulomb dans les transistors silicium à base de nanofils

Hofheinz, Max 11 December 2006 (has links) (PDF)
Cette thèse est consacrée à des mesures de transport électronique dans des transistors mono-électroniques de type MOSFET silicium à base de nanofil.<br />L'îlot de blocage de Coulomb n'est pas formé par des constrictions ou des barrières d'oxyde mais par une modulation du dopage et une grille couvrant la partie centrale du fil. Ces dispositifs sont des transistors mono-électroniques très stables et bien contrôlés.<br />Quand il ne contient que peu d'électrons, l'îlot est dans un régime localisé où l'espacement entre résonances de Coulomb est très irrégulier. A partir de quelques dizaines d'électrons l'îlot devient diffusif. Dans ce cas les fluctuations de l'espacement entre résonances sont petites et correspondent à l'espacement entre niveaux à une particule.<br />Le blocage de Coulomb contrôlé permet d'analyser les barrières formées par les parties faiblement dopées du fil. A petite échelle, le remplissage de dopants individuels cause des anomalies dans le spectre de Coulomb qui permettent de remonter à la matrice de capacité, la position approximative, la dynamique et le spin des dopants. A grande échelle l'augmentation de la densité électronique dans les barrières avec la tension de grille entraîne une forte augmentation de la constante diélectrique dans les barrières. Nous observons un bon accord entre constante diélectrique et conductance des barrières via les lois d'échelle de la transition métal-isolant.
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Étude de la génération de rayonnement optique de seconde harmonique dans les systèmes nanométriques et fabrication des sondes optiques pour le champ proche

Slablab, Abdallah 08 December 2010 (has links) (PDF)
Les propriétés optique des nanoparticules ont ouvert de nouvelles voies dans de nombreux domaines, de l'optique fondamental avec la compréhension des interactions dans la matière, la biologie et la compréhension du fonctionnement des milieux cellulaires, en passant par la microscopie en champ proche, qui permet de sonder localement les propriétés physiques de divers nano-systèmes. Au cours de ce travail, nous avons réalisé l'étude de la génération de seconde harmonique (GSH) de nanoparticules de KTP ainsi que de dimères d'or isolés. Des mesures optiques du rayonnement émis par ces nano-objets montrent qu'ils sont parfaitement photostables. Par ailleurs, nous avons aussi étudié de nouvelles particules actives qui permettent d'obtenir un double signal, de luminescence ainsi que de GSH. Ces nanosources bimodales sont constituées des nanoparticules de KTP dopées avec des ions Europium. Dans une seconde partie, nous tentons de fabriquer des sondes optiques pour le champ proche en utilisant les nanocristaux non-linéaires de KTP, ceci dans le but de développer une nouvelle microscopie optique en champ proche capable de sonder localement et vectoriellement un champ électromagnétique. Une pointe de microscopie à force atomique est fonctionnalisée par une particule d'or, puis approchée d'un nanocristal de KTP. Des résultats préliminaires montrent qu'il est possible par cette méthode de sonder le champ électromagnétique présent autour d'une nanoparticule d'or.

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