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Experimental and Theoretical Study of Electronic Transitions in Phosphorus, Phosphoryl, and Thiophosphoryl Trichlorofluorides

McAdams, Mary Jane 05 1900 (has links)
This thesis is an investigation of the vacuum uv spectra of the phosphorus, phosphoryl, and thiophosphoryl trichlorofluorides in the region 1250 to 3000A. Assignments for absorption bands are made utilizing results from photoelectron spectra and ab initio calculations, oscillator strengths for absorption bands, and CNDO/2 molecular orbital calculations. Results from CNDO/2 calculations are compared with theoretical calculations, and experimental data are discussed with regard to the bonding in the compounds.
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Advances in Gas Chromatography and Vacuum UV Spectroscopy: Applications to Fire Debris Analysis & Drugs of Abuse

Roberson, Zackery Ray 12 1900 (has links)
Indiana University-Purdue University Indianapolis (IUPUI) / In forensic chemistry, a quicker and more accurate analysis of a sample is always being pursued. Speedy analyses allow the analyst to provide quick turn-around times and potentially decrease back-logs that are known to be a problem in the field. Accurate analyses are paramount with the futures and lives of the accused potentially on the line. One of the most common methods of analysis in forensic chemistry laboratories is gas chromatography, chosen for the relative speed and efficiency afforded by this method. Two major routes were attempted to further improve on gas chromatography applications in forensic chemistry. The first route was to decrease separation times for analysis of ignitable liquid residues by using micro-bore wall coated open-tubular columns. Micro-bore columns are much shorter and have higher separation efficiencies than the standard columns used in forensic chemistry, allowing for faster analysis times while maintaining the expected peak separation. Typical separation times for fire debris samples are between thirty minutes and one hour, the micro-bore columns were able to achieve equivalent performance in three minutes. The reduction in analysis time was demonstrated by analysis of ignitable liquid residues from simulated fire debris exemplars. The second route looked at a relatively new detector for gas chromatography known as a vacuum ultraviolet (VUV) spectrophotometer. The VUV detector uses traditional UV and far-ultraviolet light to probe the pi and sigma bonds of the gas phase analytes as well as Rydberg traditions to produce spectra that are nearly unique to a compound. Thus far, the only spectra that were not discernable were from enantiomers, otherwise even diastereomers have been differentiated. The specificity attained with the VUV detector has achieved differentiation of compounds that mass spectrometry, the most common detection method for chromatography in forensic chemistry labs, has difficulty distinguishing. This specificity has been demonstrated herein by analyzing various classes of drugs of abuse and applicability to “real world” samples has been demonstrated by analysis of de-identified seized samples.
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Comparison of UV-C and Vacuum- UV induced AOT on the acute mortality of microalgae.

McGivney, Eric January 2013 (has links)
Advanced oxidation technology (AOT) has been used to destroy microorganisms in ballast water by breaking down the cell membranes. The primary objective of this study was to determine the effects of a ballast water treatment system that uses a combination of UV-C (λ=254 nm), Vacuum-UV (VUV; λ=185 nm) and photocatalytic titanium dioxide (TiO2) on a freshwater algae, Pseudokirchneriella subcapitata, and a marine algae, Tetraselmis suecica. The coupling of a semiconductor, such as TiO2, with a UV source is known as an advanced oxidative technology (AOT). To test the effects of TiO2 and wave length on algae, dose-response experiments were conducted to determine the species median lethal dose (LC50) for each of the following treatments: UV-light emitted at 254 nm (UVλ=254 nm), UV-light emitted at 254 nm in the presence of TiO2 (AOTλ=254 nm), and UV-light emitted at λ=254 nm (90 %) and 185 nm (90 %) in the presence of TiO2 (AOTλ=185 + 254 nm). In both species, TiO2 significantly increased mortality, most likely due to the biologically harmful radicals generated at the TiO2 surface. The addition of the 185 nm wavelength significantly increased cell mortality in P. subcapitata, but not in T. suecica. Across all three treatments, P. subcapitata was more sensitive than T. suecica. The secondary purpose of this study was to assess the applicability of ImageJ, an image analysis software, for highthroughput data to analyze the effectiveness of ballast water treatment. ImageJ has been used to rapidly and accurately perform cell Live/Dead analysis; however, several hurdles were identified.
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Photooxidative Entfernung von biogenen Geruchsstoffen in der Trinkwasseraufbereitung aus Talsperrenwässern / Photooxidative removal of biogenic odour compounds during drinking water treatment from reservoir water

Zoschke, Kristin 02 January 2013 (has links) (PDF)
Das saisonale Auftreten von erdig/modrigen Geruchsstoffen beeinträchtigt die organoleptische Qualität von Trinkwasser aus Talsperren weltweit. Grund für diese Beeinträchtigungen sind biogene Geruchsstoffe, die in oligo- bis mesotrophen Trinkwassertalsperren vorwiegend von benthischen Cyanobakterien freigesetzt werden. Als wichtigste Vertreter der biogenen Geruchsstoffe in den untersuchten sächsischen Trinkwassertalsperren wurden Geosmin und 2-Methylisoborneol (2-MIB) identifiziert, die bereits in Konzentrationen von wenigen ng/L organoleptisch wahrgenommen werden. Zur Entfernung der Geruchsstoffe während der Trinkwasseraufbereitung wird meist die Adsorption an Pulveraktivkohle als zusätzlicher Aufbereitungsschritt eingesetzt. In natürlichen Wässern wird die Adsorptionskapazität vor allem durch die direkte Konkurrenz niedermolekularer, gut adsorbierbarer Fraktionen des organischen Hintergrundes reduziert. Es konnte gezeigt werden, dass die Adsorption mit verschiedenen Modellansätzen für die Gemischadsorption von Spurenstoffen und organischem Hintergrund beschrieben werden kann. Diese Modelle, die für Gleichgewichtszustände entwickelt wurden, können auch angewendet werden, wenn sich das Adsorptionsgleichgewicht noch nicht eingestellt hat, wie es oftmals bei den in der Praxis realisierten Kontaktzeiten der Fall ist. Bei Auswahl einer Aktivkohle mit guter Entfernungsleistung für die Geruchsstoffe liegen die Kosten für die benötigte Aktivkohlemenge zur Reduzierung der Geruchsstoffkonzentration um 90 % bei 0,009 - 0,05 €/m³. Der Einsatz UV-basierter erweiterter Oxidationsverfahren, wie UV/O3, UV/H2O2, Vakuum-UV (VUV) sowie VUV/O3, stellt eine Alternative für die Entfernung von Geosmin und 2-MIB dar. Die eingehende Untersuchung dieser Verfahren zeigte, dass die indirekte Oxidation durch gebildete Hydroxylradikale zu einer effektiven Umsetzung der Geruchsstoffe und zahlreicher weiterer Spurenstoffe führt. Zusätzlich wird das Rohwasser aufgrund der keimtötenden Wirkung von UV-Strahlung (und Ozon) gleichzeitig desinfiziert. Allerdings sind bei den Verfahren UV/O3 und UV/H2O2 für einen kosteneffizienten Geruchsstoffabbau hohe Oxidationsmittelkonzentrationen notwendig, die zu unerwünschten Nebenprodukten oder Residuen führen können. Die VUV-Bestrahlung stand besonders im Fokus der Untersuchungen, da dieser Wellenlängenbereich sowohl zur photoinitiierten Oxidation von Spurenstoffen als auch zur Generierung von Ozon in der Gasphase eingesetzt werden kann. Ozongenerierung und Bestrahlung (im UV- oder VUV-Bereich) wurden in einem speziellen UV-Reaktor mit nur einer Strahlungsquelle realisiert. Mit diesem innovativen UV-System mit interner Ozongenerierung konnte eine Reduzierung der Geosminkonzentration um 90 % mit einem Energieverbrauch unter 1 kWh/m³ und Energiekosten unter 0,09 €/m³ erreicht werden. Außerdem wird Nitrit, das durch VUV-Bestrahlung gebildet wird, durch die Zugabe des intern erzeugten Ozons oxidiert. Unter den untersuchten UV-basierten Verfahren ist die Kombination VUV/O3 mit interner Ozongenerierung für die Entfernung von saisonal auftretenden Geruchsstoffen in der Trinkwasseraufbereitung aus Talsperrenwässern am besten geeignet. Die Verfahrenskombination zeichnet sich durch ein geringes Risiko hinsichtlich der Bildung unerwünschter Nebenprodukte, den Verzicht auf den Einsatz von Chemikalien und die Vermeidung von Rückständen sowie einen vergleichsweise geringen Energieverbrauch und Wartungsaufwand aus. / The seasonal occurrence of earthy/musty odours affects the organoleptic quality of drinking water from reservoirs worldwide. In oligo-mesotrophic drinking water reservoirs this impairment is mainly caused by biogenic odour compounds released by benthic cyanobacteria. The most important odour compounds in the investigated Saxon drinking water reservoirs were geosmin und 2-methylisoborneol (2-MIB), which exhibit a threshold odour concentration of several ng/L. The application of powdered activated carbon is widely used for the removal of odour compounds during drinking water treatment. However, the adsorption capacity in natural waters is reduced due to the competition of well adsorbable, low molecular weight organic compounds. It could be shown that the adsorption process can be described with various model approaches for the competitive adsorption of micropollutants in presence of natural organic matter. These model approaches, which were developed for equilibrium adsorption, can be applied for the non-equilibrium adsorption as well, for example for contact times realized in the waterworks. If an activated carbon with a high adsorption capacity for odour compounds is applied, the costs for the amount of activated carbon necessary to reduce the odour concentration by one order of magnitude are about 0.009 - 0.05 €/m³. UV-based advanced oxidation processes like UV/O3, UV/H2O2, Vacuum-UV (VUV) and VUV/O3 are an alternative for the removal of geosmin and 2-MIB. Thus, these processes were investigated in detail showing that an effective elimination of the odour compounds and other micropollutants is achieved via indirect oxidation by formed hydroxyl radicals. Additionally, the raw water is disinfected by the germicidal effect of UV irradiation (and ozone). However, for a cost efficient degradation of odour compounds by UV/O3 or UV/H2O2 high oxidant concentrations are necessary, which lead to the formation of undesired by-products and residuals. The focus of the presented doctoral thesis was on the treatment with VUV irradiation because this wavelength range can be applied for photoinitiated oxidation as well as for the generation of ozone in the gas phase. Ozone generation and irradiation (in the UV or VUV range) can be combined in a specific UV reactor using a single irradiation source. Using this innovative UV system with internal ozone generation the reduction of the concentration of geosmin by one order of magnitude can be achieved with an energy consumption below 1 kWh/m³ and operational costs below 0.09 €/m³. Furthermore, the addition of ozone leads to a noticeable oxidation of nitrite, which is formed under VUV irradiation. Within the investigated UV based processes, the combination VUV/O3 with internal ozone generation is the most suitable for the removal of seasonally occurring odour compounds during drinking water treatment from reservoir water. The process is characterized by the minimization of the risk for the formation of undesired by-products without the application of chemicals, the reduction of the formation of residues as well as low energy consumption and maintenance requirements.
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Photooxidative Entfernung von biogenen Geruchsstoffen in der Trinkwasseraufbereitung aus Talsperrenwässern: Photooxidative Entfernung von biogenen Geruchsstoffen in der Trinkwasseraufbereitung aus Talsperrenwässern

Zoschke, Kristin 21 September 2012 (has links)
Das saisonale Auftreten von erdig/modrigen Geruchsstoffen beeinträchtigt die organoleptische Qualität von Trinkwasser aus Talsperren weltweit. Grund für diese Beeinträchtigungen sind biogene Geruchsstoffe, die in oligo- bis mesotrophen Trinkwassertalsperren vorwiegend von benthischen Cyanobakterien freigesetzt werden. Als wichtigste Vertreter der biogenen Geruchsstoffe in den untersuchten sächsischen Trinkwassertalsperren wurden Geosmin und 2-Methylisoborneol (2-MIB) identifiziert, die bereits in Konzentrationen von wenigen ng/L organoleptisch wahrgenommen werden. Zur Entfernung der Geruchsstoffe während der Trinkwasseraufbereitung wird meist die Adsorption an Pulveraktivkohle als zusätzlicher Aufbereitungsschritt eingesetzt. In natürlichen Wässern wird die Adsorptionskapazität vor allem durch die direkte Konkurrenz niedermolekularer, gut adsorbierbarer Fraktionen des organischen Hintergrundes reduziert. Es konnte gezeigt werden, dass die Adsorption mit verschiedenen Modellansätzen für die Gemischadsorption von Spurenstoffen und organischem Hintergrund beschrieben werden kann. Diese Modelle, die für Gleichgewichtszustände entwickelt wurden, können auch angewendet werden, wenn sich das Adsorptionsgleichgewicht noch nicht eingestellt hat, wie es oftmals bei den in der Praxis realisierten Kontaktzeiten der Fall ist. Bei Auswahl einer Aktivkohle mit guter Entfernungsleistung für die Geruchsstoffe liegen die Kosten für die benötigte Aktivkohlemenge zur Reduzierung der Geruchsstoffkonzentration um 90 % bei 0,009 - 0,05 €/m³. Der Einsatz UV-basierter erweiterter Oxidationsverfahren, wie UV/O3, UV/H2O2, Vakuum-UV (VUV) sowie VUV/O3, stellt eine Alternative für die Entfernung von Geosmin und 2-MIB dar. Die eingehende Untersuchung dieser Verfahren zeigte, dass die indirekte Oxidation durch gebildete Hydroxylradikale zu einer effektiven Umsetzung der Geruchsstoffe und zahlreicher weiterer Spurenstoffe führt. Zusätzlich wird das Rohwasser aufgrund der keimtötenden Wirkung von UV-Strahlung (und Ozon) gleichzeitig desinfiziert. Allerdings sind bei den Verfahren UV/O3 und UV/H2O2 für einen kosteneffizienten Geruchsstoffabbau hohe Oxidationsmittelkonzentrationen notwendig, die zu unerwünschten Nebenprodukten oder Residuen führen können. Die VUV-Bestrahlung stand besonders im Fokus der Untersuchungen, da dieser Wellenlängenbereich sowohl zur photoinitiierten Oxidation von Spurenstoffen als auch zur Generierung von Ozon in der Gasphase eingesetzt werden kann. Ozongenerierung und Bestrahlung (im UV- oder VUV-Bereich) wurden in einem speziellen UV-Reaktor mit nur einer Strahlungsquelle realisiert. Mit diesem innovativen UV-System mit interner Ozongenerierung konnte eine Reduzierung der Geosminkonzentration um 90 % mit einem Energieverbrauch unter 1 kWh/m³ und Energiekosten unter 0,09 €/m³ erreicht werden. Außerdem wird Nitrit, das durch VUV-Bestrahlung gebildet wird, durch die Zugabe des intern erzeugten Ozons oxidiert. Unter den untersuchten UV-basierten Verfahren ist die Kombination VUV/O3 mit interner Ozongenerierung für die Entfernung von saisonal auftretenden Geruchsstoffen in der Trinkwasseraufbereitung aus Talsperrenwässern am besten geeignet. Die Verfahrenskombination zeichnet sich durch ein geringes Risiko hinsichtlich der Bildung unerwünschter Nebenprodukte, den Verzicht auf den Einsatz von Chemikalien und die Vermeidung von Rückständen sowie einen vergleichsweise geringen Energieverbrauch und Wartungsaufwand aus.:1. Einleitung 1.1. Motivation 1.2. Zielstellung 2. Grundlagen und Literaturauswertung 2.1. Geruchsstoffe im Trinkwasser 2.1.1. Quantitative und qualitative Beschreibung von Geruch 2.1.2. Biogene Geruchsstoffe 2.2. Aufbereitungsmethoden für geruchsstoffhaltige Rohwässer 2.3. Adsorption an Pulveraktivkohle 2.3.1. Theoretische Grundlagen 2.3.2. Geruchsstoffentfernung mittels Adsorption 2.4. Ozonung und Peroxonprozess 2.4.1. Theoretische Grundlagen 2.4.2. Geruchsstoffentfernung mittels Ozonung 2.5. UV-basierte Verfahren 2.5.1. UV-Bestrahlung und direkte Photolyse 2.5.2. Photoinitiierte Oxidation 2.5.3. Ozongenerierung mittels VUV 2.5.4. UV-System mit interner Ozongenerierung 2.5.5. Geruchsstoffentfernung mittels UV-basierter Verfahren 2.6. Desinfektion und Nebenproduktbildung 2.6.1. Desinfektion 2.6.2. Nebenproduktbildung: Nitrit 2.6.3. Nebenproduktbildung: Bromat 2.6.4. Nebenproduktbildung: Chlorit, Chlorat und Perchlorat 2.6.5. DOC-Abbau 3. Material und Methoden 3.1. Gewässerparameter 3.2. Verwendete Wässer 3.3. Geruchsstoffanalytik 3.3.1. Flüssig-Flüssig-Extraktion 3.3.2. Festphasen-Mikroextraktion 3.3.3. Trennung und Detektion mittels GC/MS 3.4. Adsorption an Pulveraktivkohle 3.4.1. Versuchsdurchführung 3.4.2. Adsorptionsmodellierung 3.5. Ozonung 3.5.1. Versuchsdurchführung 3.5.2. Ozonbestimmung 3.6. UV-basierte Verfahren 3.6.1. Aktinometrie 3.6.2. Biodosimetrie 3.6.3. Ozongenerierung mittels VUV-Bestrahlung 3.6.4. Versuchsdurchführung 3.7. Bestimmung der Abbaukonstanten 3.8. Bestimmung der stationären Hydroxylradikalkonzentration 3.9. Bewertungskriterium EE/O 3.10. Desinfektion und Wiederverkeimung 3.11. Weitere Spurenstoffe 4. Ergebnisse und Diskussion 4.1. Geruchsstoffanalytik 4.1.1. Qualitative Untersuchungen 4.1.2. Quantitative Untersuchungen 4.2. Adsorption an Pulveraktivkohle 4.2.1. Adsorptionskinetik 4.2.2. Einflussfaktoren auf den Adsorptionsprozess 4.2.3. Modellierung des Adsorptionsprozesses 4.2.4. Kosten für Adsorption an Pulveraktivkohle 4.3. Ozonung 4.3.1. Einflussfaktoren auf die Ozonung 4.3.2. Kosten für die Ozonung 4.3.3. Bestimmung der Hydroxylradikalkonzentration 4.4. UV-basierte Verfahren 4.4.1. Aktinometrie und Biodosimetrie 4.4.2. Ozongenerierung mittels VUV-Bestrahlung 4.4.3. Geruchsstoffabbau mittels UV-Bestrahlung 4.4.4. Geruchsstoffabbau mittels VUV-Bestrahlung 4.4.5. Geruchsstoffabbau mittels UV/H2O2 4.4.6. Geruchsstoffabbau mittels UV/Ozon 4.4.7. Geruchsstoffabbau mittels VUV/Ozon 4.4.8. Transformationsprodukte der Geruchsstoffe 4.4.9. Bestimmung der stationären Hydroxylradikalkonzentration 4.4.10. Vergleich der erweiterten Oxidationsverfahren anhand EE/O 4.5. Weiterführende Untersuchungen 4.5.1. DOC-Umsetzung 4.5.2. Desinfektion und Wiederverkeimung 4.5.3. Nebenproduktbildung: Nitrit 4.5.4. Nebenproduktbildung: Bromat 4.5.5. Nebenproduktbildung: Chlorit, Chlorat und Perchlorat 4.5.6. Abbau weiterer Spurenstoffe 5. Zusammenfassung und Ausblick 5.1. Optimierung des UV-Systems mit interner Ozongenerierung 5.2. Einordnung in den Wasseraufbereitungsprozess 5.3. Potentielle Anwendungsgebiete der VUV/O3-Technologie 5.4. Bewertung der Aufbereitungsverfahren für geruchsstoffhaltige Rohwässer 6. Literatur Abkürzungen und Symbole Anhang / The seasonal occurrence of earthy/musty odours affects the organoleptic quality of drinking water from reservoirs worldwide. In oligo-mesotrophic drinking water reservoirs this impairment is mainly caused by biogenic odour compounds released by benthic cyanobacteria. The most important odour compounds in the investigated Saxon drinking water reservoirs were geosmin und 2-methylisoborneol (2-MIB), which exhibit a threshold odour concentration of several ng/L. The application of powdered activated carbon is widely used for the removal of odour compounds during drinking water treatment. However, the adsorption capacity in natural waters is reduced due to the competition of well adsorbable, low molecular weight organic compounds. It could be shown that the adsorption process can be described with various model approaches for the competitive adsorption of micropollutants in presence of natural organic matter. These model approaches, which were developed for equilibrium adsorption, can be applied for the non-equilibrium adsorption as well, for example for contact times realized in the waterworks. If an activated carbon with a high adsorption capacity for odour compounds is applied, the costs for the amount of activated carbon necessary to reduce the odour concentration by one order of magnitude are about 0.009 - 0.05 €/m³. UV-based advanced oxidation processes like UV/O3, UV/H2O2, Vacuum-UV (VUV) and VUV/O3 are an alternative for the removal of geosmin and 2-MIB. Thus, these processes were investigated in detail showing that an effective elimination of the odour compounds and other micropollutants is achieved via indirect oxidation by formed hydroxyl radicals. Additionally, the raw water is disinfected by the germicidal effect of UV irradiation (and ozone). However, for a cost efficient degradation of odour compounds by UV/O3 or UV/H2O2 high oxidant concentrations are necessary, which lead to the formation of undesired by-products and residuals. The focus of the presented doctoral thesis was on the treatment with VUV irradiation because this wavelength range can be applied for photoinitiated oxidation as well as for the generation of ozone in the gas phase. Ozone generation and irradiation (in the UV or VUV range) can be combined in a specific UV reactor using a single irradiation source. Using this innovative UV system with internal ozone generation the reduction of the concentration of geosmin by one order of magnitude can be achieved with an energy consumption below 1 kWh/m³ and operational costs below 0.09 €/m³. Furthermore, the addition of ozone leads to a noticeable oxidation of nitrite, which is formed under VUV irradiation. Within the investigated UV based processes, the combination VUV/O3 with internal ozone generation is the most suitable for the removal of seasonally occurring odour compounds during drinking water treatment from reservoir water. The process is characterized by the minimization of the risk for the formation of undesired by-products without the application of chemicals, the reduction of the formation of residues as well as low energy consumption and maintenance requirements.:1. Einleitung 1.1. Motivation 1.2. Zielstellung 2. Grundlagen und Literaturauswertung 2.1. Geruchsstoffe im Trinkwasser 2.1.1. Quantitative und qualitative Beschreibung von Geruch 2.1.2. Biogene Geruchsstoffe 2.2. Aufbereitungsmethoden für geruchsstoffhaltige Rohwässer 2.3. Adsorption an Pulveraktivkohle 2.3.1. Theoretische Grundlagen 2.3.2. Geruchsstoffentfernung mittels Adsorption 2.4. Ozonung und Peroxonprozess 2.4.1. Theoretische Grundlagen 2.4.2. Geruchsstoffentfernung mittels Ozonung 2.5. UV-basierte Verfahren 2.5.1. UV-Bestrahlung und direkte Photolyse 2.5.2. Photoinitiierte Oxidation 2.5.3. Ozongenerierung mittels VUV 2.5.4. UV-System mit interner Ozongenerierung 2.5.5. Geruchsstoffentfernung mittels UV-basierter Verfahren 2.6. Desinfektion und Nebenproduktbildung 2.6.1. Desinfektion 2.6.2. Nebenproduktbildung: Nitrit 2.6.3. Nebenproduktbildung: Bromat 2.6.4. Nebenproduktbildung: Chlorit, Chlorat und Perchlorat 2.6.5. DOC-Abbau 3. Material und Methoden 3.1. Gewässerparameter 3.2. Verwendete Wässer 3.3. Geruchsstoffanalytik 3.3.1. Flüssig-Flüssig-Extraktion 3.3.2. Festphasen-Mikroextraktion 3.3.3. Trennung und Detektion mittels GC/MS 3.4. Adsorption an Pulveraktivkohle 3.4.1. Versuchsdurchführung 3.4.2. Adsorptionsmodellierung 3.5. Ozonung 3.5.1. Versuchsdurchführung 3.5.2. Ozonbestimmung 3.6. UV-basierte Verfahren 3.6.1. Aktinometrie 3.6.2. Biodosimetrie 3.6.3. Ozongenerierung mittels VUV-Bestrahlung 3.6.4. Versuchsdurchführung 3.7. Bestimmung der Abbaukonstanten 3.8. Bestimmung der stationären Hydroxylradikalkonzentration 3.9. Bewertungskriterium EE/O 3.10. Desinfektion und Wiederverkeimung 3.11. Weitere Spurenstoffe 4. Ergebnisse und Diskussion 4.1. Geruchsstoffanalytik 4.1.1. Qualitative Untersuchungen 4.1.2. Quantitative Untersuchungen 4.2. Adsorption an Pulveraktivkohle 4.2.1. Adsorptionskinetik 4.2.2. Einflussfaktoren auf den Adsorptionsprozess 4.2.3. Modellierung des Adsorptionsprozesses 4.2.4. Kosten für Adsorption an Pulveraktivkohle 4.3. Ozonung 4.3.1. Einflussfaktoren auf die Ozonung 4.3.2. Kosten für die Ozonung 4.3.3. Bestimmung der Hydroxylradikalkonzentration 4.4. UV-basierte Verfahren 4.4.1. Aktinometrie und Biodosimetrie 4.4.2. Ozongenerierung mittels VUV-Bestrahlung 4.4.3. Geruchsstoffabbau mittels UV-Bestrahlung 4.4.4. Geruchsstoffabbau mittels VUV-Bestrahlung 4.4.5. Geruchsstoffabbau mittels UV/H2O2 4.4.6. Geruchsstoffabbau mittels UV/Ozon 4.4.7. Geruchsstoffabbau mittels VUV/Ozon 4.4.8. Transformationsprodukte der Geruchsstoffe 4.4.9. Bestimmung der stationären Hydroxylradikalkonzentration 4.4.10. Vergleich der erweiterten Oxidationsverfahren anhand EE/O 4.5. Weiterführende Untersuchungen 4.5.1. DOC-Umsetzung 4.5.2. Desinfektion und Wiederverkeimung 4.5.3. Nebenproduktbildung: Nitrit 4.5.4. Nebenproduktbildung: Bromat 4.5.5. Nebenproduktbildung: Chlorit, Chlorat und Perchlorat 4.5.6. Abbau weiterer Spurenstoffe 5. Zusammenfassung und Ausblick 5.1. Optimierung des UV-Systems mit interner Ozongenerierung 5.2. Einordnung in den Wasseraufbereitungsprozess 5.3. Potentielle Anwendungsgebiete der VUV/O3-Technologie 5.4. Bewertung der Aufbereitungsverfahren für geruchsstoffhaltige Rohwässer 6. Literatur Abkürzungen und Symbole Anhang
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Photoionisationsmassenspektroskopie primärer Photolyseprodukte / Photoionization mass spectrometry of primary photofragments

Schürmann, Max Christian 29 June 2001 (has links)
A new experimental approach is reported that focuses on photoionization mass spectrometry of primary photofragments. Photodissociation of molecules and radicals is carried out by using a tunable, pulsed dye laser. Nascent photofragments are subsequently photoionized by time-correlated vacuum-ultraviolet (VUV) radiation, so that only single-photon ionization occurs. Several experimental approaches are used in order to optimize pulsed radiation sources in the VUV that are suitable for pump-probe experiments. Laser systems that rely on frequency tripling in suitable non-linear media are used as an intense VUV radiation source of narrow bandwidth and limited tuning range. Monochromatized laser-produced plasma radiation is also used, which provides tunable VUV radiation throughout the entire VUV energy regime (8-25 eV). Ionized photofragments are finally detected by time-of-flight mass spectrometry. This experimental approach is used in order to investigate the following issues: * Absolute photoionization cross sections of atomic and molecular photofragments are derived from photoionization mass spectrometry. This is shown for the photolysis of chlorine dioxide (OClO), chlorine monoxide (ClO) and ozone (O3). The latter species generates O(1D), so that photoionization and autoionization of this excited species was studied for the first time. * Quantum states and quantum state distributions are derived from photoion yields of primary photofragments in order to characterize photodissociation processes. This is shown for the predissociation of OClO, which yields vibrationally excited ClO in its electronic ground state. * Branching ratios and quantum yields of competing photochemical pathways are determined from photoionization mass spectrometry. The accuracy of this approach is superior to other techniques. These investigations allowed us to investigate photolysis processes of molecules and radicals that are of significant importance with respect to recent issues of atmospherical photoprocesses, such as polar ozone depletion.
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Advances in Gas Chromatography and Vacuum UV Spectroscopy: Applications to Fire Debris Analysis & Drugs of Abuse

Zackery Ray Roberson (9708611) 07 January 2021 (has links)
In forensic chemistry, a quicker and more accurate analysis of a sample is always being pursued. Speedy analyses allow the analyst to provide quick turn-around times and potentially decrease back-logs that are known to be a problem in the field. Accurate analyses are paramount with the futures and lives of the accused potentially on the line. One of the most common methods of analysis in forensic chemistry laboratories is gas chromatography, chosen for the relative speed and efficiency afforded by this method. Two major routes were attempted to further improve on gas chromatography applications in forensic chemistry.<br> The first route was to decrease separation times for analysis of ignitable liquid residues by using micro-bore wall coated open-tubular columns. Micro-bore columns are much shorter and have higher separation efficiencies than the standard columns used in forensic chemistry, allowing for faster analysis times while maintaining the expected peak separation. Typical separation times for fire debris samples are between thirty minutes and one hour, the micro-bore columns were able to achieve equivalent performance in three minutes. The reduction in analysis time was demonstrated by analysis of ignitable liquid residues from simulated fire debris exemplars.<br> The second route looked at a relatively new detector for gas chromatography known as a vacuum ultraviolet (VUV) spectrophotometer. The VUV detector uses traditional UV and far-ultraviolet light to probe the pi and sigma bonds of the gas phase analytes as well as Rydberg traditions to produce spectra that are nearly unique to a compound. Thus far, the only spectra that were not discernable were from enantiomers, otherwise even diastereomers have been differentiated. The specificity attained with the VUV detector has achieved differentiation of compounds that mass spectrometry, the most common detection method for chromatography in forensic chemistry labs, has difficulty distinguishing. This specificity has been demonstrated herein by analyzing various classes of drugs of abuse and applicability to “real world” samples has been demonstrated by analysis of de-identified seized samples.<br>

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