京都大学 / 0048 / 新制・課程博士 / 博士(理学) / 甲第18084号 / 理博第3962号 / 新制||理||1571(附属図書館) / 30942 / 京都大学大学院理学研究科地球惑星科学専攻 / (主査)准教授 齊藤 昭則, 教授 余田 成男, 准教授 藤 浩明 / 学位規則第4条第1項該当 / Doctor of Science / Kyoto University / DGAM

Les exigences de plus en plus élevés concernant la qualité et propriétés de couches minces ont soutenu le développement de nouveaux procédés de pulvérisation. Ainsi, la décharge magnétron conventionnelle en courant continu, une des sources d’atomes la plus utilisée pour le dépôt de couches minces, a été améliorée par le couplage avec une décharge additionnelle de radio fréquence pour obtenir le nouveau procédé RF-IPVD (Radio Frequency-Ionized Physical Vapour Deposition). Ce procédé permet de générer un degré d’ionisation supérieur à celui dans la décharge magnétron classique, nécessaire pour contrôler les propriétés des couches minces. Un procédé alternatif pour augmenter d’avantage l’ionisation consiste à appliquer des impulsions haute puissance sur la cathode HPPMS (High Power Pulsed Magnetron Sputtering), pour des durés courtes de l’ordre de ųs ou dizaines de ųs. L’étude menée porte sur les phénomènes de pulvérisation et de transport des espèces du métal dans ces trois versions de la décharge magnétron par les moyens de spectroscopie laser à l’aide des diodes laser accordables. Le développement récent de ces diodes nous a permis de sonder les niveaux fondamentaux du Titane et de l’Aluminium, et de caractériser la dépendance spatiale de la densité et température ainsi que la fonction de distribution en vitesse de ces atomes. L’effet des paramètres clés, comme l’intensité du courant et la pression du gaz, est étudie et décrit pour la décharge magnétron conventionnelle. La distribution spatiale et angulaire de la fonction de distribution en vitesses a été mesurée dans la région devant la cible magnétron, afin de caractériser les flux du métal et leur comportement dans le volume de la décharge. L’étude sur les atomes du métal dans le procédé RF-IPVD est concentrée sur l’effet de la décharge additionnelle sur le dépeuplement du niveau fondamental. Une efficacité plus grande des processus d’ionisation est trouvée à plus haute pression et plus haute puissance RF injecté. On a montré aussi que les atomes affectés par les processus d’ionisation sont ceux thermalisées, tandis que la distribution de atomes rapides n’est quasiment pas affectés par la décharge additionnelle.Le diagnostic de la décharge pulsée a nécessité le développement d’une nouvelle procédure expérimentale, capable de suivre l’évolution de la densité et de la température des espèces neutres avec une résolution de l’ordre de la ųs. Cette procédure nous a servi pour décrire l’évolution spatio-temporel des atomes du métal (Ti et Al) et les atomes métastables d’Ar. Ces études offrent une vue globale sur le transport de atomes pulvérisés pendant la post décharge, ainsi qu’une description du fonctionnement de la décharge pulsé via la création des métastables d’Argon. / The higher requirements on the thin films quality have supported the development of new sputtering techniques. Thus, the conventional DC magnetron discharge, one of the most widely used source of atoms for thin film deposition, has been improved by the addition of an auxiliary radio frequency discharge - new technique called RF-IPVD (Radio Frequency -Ionized Physical Vapor Deposition). This technique highly increases the ionization degree compared to conventional magnetron discharge, which is necessary for a better control of the thin films properties. An alternative method to increase the ionization is based on the use of high power pulses on the cathode, HPPMS (High Power Pulsed Magnetron Sputtering), for short periods of time ranging from ųs to tens of ųs.The present study focuses on the sputtering phenomena and the transport of metal sputtered species in these three versions of the magnetron discharge, by means of laser spectroscopy using tunable laser diodes. The recent developments of these diodes have allowed to probe the fundamental levels of titanium and aluminum, and to characterize the spatial dependency of the density and temperature as well as the velocity distribution functions of these atoms. The effect of key discharge parameters, such as current intensity and gas pressure, is studied and described for the conventional magnetron discharge. The spatial and angular velocity distribution functions were measured in front of the magnetron target, in order to characterize the metal fluxes and their behavior in the discharge volume.The study on the metal atoms in the RF-IPVD process is focused on the effect of the additional discharge on the depopulation of the ground state level. Higher ionization efficiency is found at relatively high pressure and it increases with the injected RF power. It was also showed that the thermalized atoms are the ones involved in the ionization process, while the distribution of fast atoms is almost unaffected by the additional discharge.The diagnostics of the HPPMS discharge required the development of a novel experimental procedure, able to monitor the density and temperature of neutral species with a time resolution of ųs. This procedure was used to describe the spatiotemporal evolution of metal atoms (Ti and Al) and Ar metastable atoms. These studies provide an overview on the transport of sputtered atoms during the afterglow, and a description of the pulsed discharge operation, via the creation of metastable argon atoms.

博士(工学) / Doctor of Philosophy in Engineering / 同志社大学 / Doshisha University

In der vorliegenden Arbeit wurde das Strömungsverhalten eines magnetisierten Argonplasmas beim Auftreffen auf eine neutralisierende Oberfläche untersucht. Mit Hilfe der Laserinduzierten Fluoreszenz wurde dazu nicht-invasiv die Geschwindigkeitsverteilung der Ionen mit einer Ortsauflösung von standardmäßig dz=0.5 mm als Funktion des Abstandes zur Oberfläche gemessen. Zwei Situationen wurden untersucht (a): praktisch das ganze Plasma strömt auf ein großes Target (Durchmesser 100 mm) und (b) die Größe des Targets ist wesentlich kleiner (Durchmesser 15 mm) als der Durchmesser der Plasmasäule. Unmittelbar vor der Oberfläche war in beiden Fällen die Strömungsgeschwindigkeit u mindestens so groß wie die Ionenschallgeschwindigkeit cs, genau wie von Bohm bereits 1949 vorhergesagt[]. Unter fusionsrelevanten Bedingungen ist dies die erste direkte Beobachtung des Bohmkriteriums. Bei Annäherung an die Oberfläche steigt die Machzahl M=u/cs von 0.5 auf 1 auf typischen Skalenlängen lambda_a=30 mm bzw. lambda_b=5 mm an. Um diese kurzen Längen erklären zu können wurden die Messdaten in (a) mit einem Stoß-Diffusionsmodell und im Falle von (b) mit dem Modell von Hutchinson[] verglichen. Eine gute Übereinstimmung in (a) wurde erzielt, wenn eine sehr niedrige Neutralgastemperatur von etwa 400 K angenommen wird. Die Messdaten in (b) werden sehr gut durch das Modell wiedergegeben, wenn ein Transportkoeffizient von D=20 m²/s angenommen wird. Ein derartig hoher Transport kann unmöglich allein durch Diffusion verursacht werden. Teilweise kann dieser Transport anhand der endlichen Gyroradien erklärt werden, vermutlich aber spielen auch zeitabhängige Phänomene, wie z.B. Driftwellen eine wichtige Rolle. Weiterhin wurde die Abhängigkeit von dem Winkel zwischen Flächennormalen und B-Feld untersucht. Die unmittelbar vor der Oberfläche auftretenden Überschallströmungen werden verhältnismäßig gut von dem Modell von Chodura[] beschrieben. Im Gegensatz dazu ist die Größe der Zone in der Machzahlen größer eins auftreten deutlich kleiner, als vom Modell vorhergesagt. / In the present work the streaming behavior of a magnetized argon plasma impinging on a neutralizing surface was investigated. For that purpose the ion velocity distribution was measured non-invasively as a function of the distance to the surface by means of Laser Induced Fluorescence. The spatial resolution was typically dz=0.5 mm. Two situations are investigated, (a): when practically the whole plasma streams onto a large target (diameter 100 mm), and (b): when the size of the target (diameter 15 mm) is significantly smaller than the diameter of the plasma column. In both cases the streaming velocity u was at least as high as the ion acoustic sound speed, as already predicted by Bohm in 1949. Under fusion relevant conditions this is the first direct observation of the Bohm criterion. Approaching the target surface the Mach number M=u/c_s increases from values of around 0.5 to 1 on typical scales of lambda_a=30 mm and lambda_b=5 mm, respectively. In order to explain these very short scale lengths the measured data were compared with a collisional-diffusive model in the case of (a) and with Hutchinson''s model[] in the case of (b). A good agreement was achieved in (a) by assuming a very low neutral gas temperature of about 400 K. In (b) the model fits the data excellently when the transport coefficient is chosen as high as D=20 m²/s. Such a high transport cannot be caused solely by diffusion. Partly it is explained by finite gyro-radii effects, but presumably time dependent phenomena, like drift waves, play an important role. In addition the dependence on the angle between surface normal and B-field was investigated. The supersonic fluxes found in the immediate vicinity of the surface are described fairly well by the model developed by Chodura[]. By contrast the size of the region, where Mach numbers greater one appear is significantly smaller than predicted.

La pulvérisation cathodique magnétron est un procédé plasma très répandu dans l'industrie pour le dépôt de couches minces. Néanmoins, les exigences des nouvelles applications nécessitent de mieux comprendre, contrôler et maîtriser les processus fondamentaux gouvernant le transport de la matière pour optimiser le procédé. Ce travail de thèse porte sur l'étude du transport des atomes pulvérisés de tungstène (W) en décharge magnétron continu (DC direct current) et pulsée haute puissance (HiPIMS_high power impulse magnétron sputtering). La fluorescence induite par diode laser (TD-LIF) a été mise au point afin de mesurer les fonctions de distribution en vitesse des atomes W pulvérisés. Les mesures ont été calibrées par absorption laser et validées en corrélant avec les vitesses de dépôt. En procédé DC, l'étude de l’influence des paramètres de la décharge (puissance, tension, mélange gazeux Ar/He, distance par rapport à la cible, etc.) a mis en évidence l'évolution spatiale des régimes de transport balistique (atomes énergétiques), diffusif (atomes thermalisés), et mixte (balistique+diffusif). Pour l'étude du procédé HiPIMS, le plasma pulsé a nécessité de développer la TD-LIF résolue en temps (TR-TDLIF). Le degré de liberté supplémentaire qu'offre la dimension temporelle du plasma HiPIMS a permis de mieux comprendre le transport mixte qui représente le cas le plus compliqué. En effet, cela a permis de mesurer la cinétique du transport des atomes pulvérisés en ayant la possibilité de séparer les temps caractéristiques des différents processus / Magnetron sputter deposition is an established and widely used method for the growth of thin films. Nevertheless, the high level of expectations regarding new applications require a better understanding, controlling, mastering of basic processes governing atoms transport in the view of process optimization. This work consist in the study of transport of sputtered W atoms in direct current and high power impulse magnetron discharges (DC and HiPIMS). A tunable diode laser induced fluorescence technique (TD-LIF) has been developed, in order to measure W sputtered atom velocity distribution function. Measurements were calibrated using laser absorption and were corroborated by deposition rate. In DC, the study of the influence of discharge parameters (power, voltage, Ar/He gas mixture, and distance from target, etc.) highlighted spatial evolution of different regimes of transport: ballistic (energetic atoms), diffusive (thermalized atoms), and mixed (ballistic + diffusive). In HiPIMS, pulsed plasma required to develop a time resolved TD-LIF technique (TR-TDLIF). The additional degree of freedom, given by time dimension allowed for a better understanding of mixed transport which represents the most complicated situation. This technique allowed to measure the kinetic of sputtered W atoms while at the same time providing the possibility to separate characteristic time scales of different processes