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The characteristic of 1,3,5-Tri(1-pyrenyl)benzene(TPB3) and the performance of organic light-emitting deviceCheng, Yu-sung 21 August 2009 (has links)
It has been found that the results of 1,3,5-Tri(1-pyrenyl)benzene
(TPB3) on the processing conditions of different depositon rates affect
the morphology of thin films and the electroluminescent performance of
the devices. At TPB3 deposition low rate, the average roughness of
TPB3 thin film was much smoother comparing to high rate, the surface
approached morphology and the wavelength peak was around 508nm. At
TPB3 deposition high rate, the surface approached amorphous and the
wavelength peak was around 476nm. Take advantage of varing deposition
rates with different spectra to apply for colorful OLEDs.
This research includes three parts as mentioned: (1) red organic light-emitting devices and (2) green organic light-emitting devices and (3) white organic light-emitting devices.
In order to overlap perfectly between the host and dopant materials, we fabricated the red organic electroluminescent devices incorporating TPB3 at deposition low rate as the host material and 4-(dicyanomethylene
)-2-tert-butyl-6(1,1,7,7-tetramethyljulolidyl-9-enyl)-4H-pyran (DCJTB) as red light-emitting dye and the green organic electroluminescent devices incorporating TPB3 at deposition high rate as the host material and 2,3,6,7-tetrahydro-1,1,7,7,-tetramethyl-1H,5H,11H-10(2-
benzothiazolyl)quinolizine-[9,9a,1gh]coumarin (C545T) as green light-emitting dye, respectively.
First, we deposited TPB3 at the lower rate of 0.1 Å/sec as the host material doped the red dopant, DCJTB, for making red OLEDs. The device: ITO(130nm)/NPB(65nm)/TPB3: 2% DCJTB(40nm)/Alq3(30nm) /LiF(0.8nm)/Al(200nm) exhibited a maximum luminance at 13.5V of 70600 cd/m2, ca. four times higher than that of the device using Alq3 as the host material at the same potential. The maximum current and power efficiencies were 4.83 cd/A and 3.7 lm/W, respectively. The current and power efficiencies were greater than 4 cd/A and 1 lm/W, respectively, over the large range of potentials (3.5~13.5V) with good Commission Internationale de l¡¦Eclairage (CIE) coordinates of (0.63,0.37). These results indicate that searching for a suitable host material is a promising approach toward achieving high-efficiency red OLEDs.
The second, we deposited TPB3 at the higher rate of 3.0 Å/sec as the host material doped the green dopant C545T in order to overlap perfectly between them for spectra in green OLEDs. The device: ITO(130nm) /NPB(65nm) /TPB3: 1%C545T(40nm) /Alq3(30nm) /LiF(0.8nm)
/Al(200nm) exhibited a maximum luminance at 11.5V of 166000 cd/m2, it¡¦s higher than that of the device using Alq3 as the host material at the same potential. The maximum current and power efficiencies were 10.0 cd/A and 6.67 lm/W, respectively. The current and power efficiencies were greater than 7.98 cd/A and 2.28 lm/W, respectively, over the large range of potentials (4.0~11.0V) with good Commission Internationale de l¡¦Eclairage (CIE) coordinates of (0.31, 0.61). These results indicate that TPB3 OLEDs are good than Alq3 OLEDs..
For TPB3 white OLEDs, we deposited TPB3 at the higher rate of 3.0 Å/sec as the host material doped the red dopant DCJTB in order to make high color purity white OLEDs. The device: ITO(130nm) /NPB(65nm)
/TPB3: 0.05%DCJTB(40nm) /Alq3(30nm) /LiF(0.8nm) /Al(200nm) exhibited a maximum luminance at 11.5V of 55690 cd/m2, the maximum current and power efficiencies were 4.57 cd/A and 3.01 lm/W, respectively. The current and power efficiencies were greater than 3 cd/A and 0.91 lm/W, respectively, over the large range of potentials (3.5~11.5V) with good Commission Internationale de l¡¦Eclairage (CIE) coordinates of (0.34 , 0.34)~(0.33 , 0.33). These results indicate that TPB3 white OLEDs have good luminance and color purity.
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Novel Concepts for High-Efficiency White Organic Light-Emitting DiodesSchwartz, Gregor 30 May 2008 (has links)
Diese Arbeit behandelt neue Konzepte zur Realisierung hocheffizienter Weißlicht emittierender organischer Leuchtdioden (OLEDs), wobei blaue fluoreszierende Emitter mit grünen und roten phosphoreszierenden Emittern kombiniert werden. Bisherige Ansätze zur Erreichung höchster Quantenausbeuten basieren auf der ausschließlichen Verwendung phosphoreszierender Emitter, da diese prinzipiell 100% der elektrisch erzeugten Exzitonen in Licht umwandeln können. Allerdings sind speziell OLEDs mit phosphoreszierenden tiefblauen Emittern heutzutage nach wie vor nicht langzeitstabil. Andererseits gibt es zwar sehr stabile fluoreszierende Emitter auch im tiefblauen Spektralbereich, jedoch kann eine rein fluoreszierende OLED aus spinstatistischen Gründen maximal nur ein Viertel der erzeugten Exzitonen in Licht umwandeln. Für eine ernsthafte Verwendung von OLEDs als Lichtquellen sind sowohl die Umwandlungseffizienz elektrischer Leistung in Lichtleistung im sichtbaren Spektralbereich, als auch ihre Langzeitstabilität entscheidend. Ein Kompromiss lässt sich daher mit der Kombination von blauen fluoreszierenden Emittern mit grünen und roten phosphoreszierenden Emittern erzielen. Die beiden in dieser Arbeit entwickelten Konzepte unterscheiden sich in der energetischen Lage des Triplettniveaus des jeweils verwendeten fluoreszierenden blauen Emitters relativ zu den verwendeten phosphoreszierenden Emittern. Das erste Konzept verwendet einen fluoreszierenden blauen Emitter mit niedriger Triplettenergie, weshalb er bei direktem Kontakt mit den phosphoreszierenden Emittern deren Phosphoreszenz löscht. Eine Exzitonen blockierende Zwischenschicht unterdrückt diesen Verlustmechanismus. Dies wird sowohl in Photolumineszenzexperimenten als auch in OLEDs nachgewiesen. Weiterhin muss die Zwischenschicht gleichzeitig die Exzitonengeneration auf beiden Seiten gewährleisten, sie muss also bipolare Transporteigenschaften haben. Mischschichten aus einem Elektronen transportierenden und einem Löcher transportierenden Material werden mit der Methode der raumladungsbegrenzten Ströme in unipolaren Strukturen untersucht, um ihren Einfluss auf die Ladungsträger- und Exzitonenbalance in OLEDs zu erklären. Das zweite Konzept verwendet einen fluoreszierenden blauen Emitter mit hoher Triplettenergie. Dadurch ergeben sich einige Vorteile. Phosphoreszenz wird nicht mehr gelöscht, weshalb keine Zwischenschicht mehr notwendig ist. Zusätzlich können außerdem die auf dem blauen fluoreszierenden Emitter erzeugten Triplettexzitonen für die Lichtemission verwendet werden, indem man sie auf die phosphoreszierenden Emitter überträgt. Damit ist es grundsätzlich möglich, 100% der elektrisch erzeugten Exzitonen für die Lichtemission zu verwenden, obwohl ein fluoreszierender Emitter verwendet wird. Allerdings ist dabei darauf zu achten, dass die Singulettexzitonen nicht ebenfalls übertragen werden, da sonst kein Weißlicht mehr erzeugt werden kann. Es werden verschiedene OLED-Strukturen untersucht, um Singulett- und Triplettexzitonen so auf die jeweiligen Emitter zu verteilen, dass eine ausgewogene spektrale Balance der Emission erreicht wird. Ein zentraler Punkt ist dabei die Ausnutzung der unterschiedlich großen Diffusionslängen von Singulett- und Triplettexzitonen.
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White Organic Light Emitting DiodesRosenow, Thomas 07 April 2011 (has links) (PDF)
Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit drei Ansätzen der hocheffizienten Erzeugung von weißem Licht mit organischen Leuchtdioden (OLEDs) auf der Basis kleiner Moleküle.
Ein Ansatz kombiniert die Emission eines fluoreszenten und zweier phosphoreszenter Emitter in einer einzelnen Emissionsschicht. Da das Triplettniveau des verwendeten Blauemitters niedriger ist als die Triplettniveaus der phosphoreszenten Emitter, werden die Konzentrationen der Emitter so gewählt, dass ein Exzitonenübertrag zwischen ihnen unterbunden wird. Die strahlungslose Rekombination von Tripletts auf dem fluoreszenten Blauemitter begrenzt die Effizienz dieses Ansatzes, jedoch besticht die resultierende weiße OLED durch eine bemerkenswerte Farbstabilität.
Der zweite Ansatz basiert auf dem “Triplet Harvesting” Konzept. Ansonsten ungenutzte Triplett Exzitonen werden von einem fluoreszenten Blauemitter auf phosphoreszente Emitter übertragen, wodurch interne Quanteneffizienzen bis zu 100 % möglich sind. Der zur Verfügung stehende Blauemitter 4P-NPD erlaubt aufgrund seines niedrigen Triplettniveaus nicht den Triplett übertrag auf einen grünen Emitter. Daher wird das “Triplet Harvesting” auf zwei unterschiedliche phosphoreszente Emitter, anhand des gelben Emitters Ir(dhfpy)2acac und des roten Emitters Ir(MDQ)2acac untersucht. Es wird gezeigt, dass beide phosphoreszente Emitter indirekt durch Exzitonendiffusion angeregt werden und nicht durch direkte Rekombination von Ladungsträgern auf den Emittermolekülen. Eine genaue Justage der Anregungsverteilung zwischen den phosphoreszenten Emittern ist durch Schichtdickenvariation in der Größenordnung üblicher Schichtdicken möglich. Spätere Produktionsanlagen brauchen daher keinen speziellen Genauigkeitsanforderungen gerecht zu werden.
Der dritte und zugleich erfolgreichste Ansatz beruht auf einer Weiterentwicklung des zweiten Ansatzes. Er besteht zunächst darin den Tripletttransfer auf den Übertrag von einem fluoreszenten blauen auf einen phosphoreszenten roten Emitter zu beschränken. Die sich ergebende spektrale Lücke wird durch direktes Prozessieren einer unabhängigen voll phosphoreszenten OLED auf diese erste OLED gefüllt. Verbunden sind beide OLEDs durch eine ladungsträgererzeugende Schicht, in welcher durch das angelegte Feld Elektron/Loch-Paare getrennt werden. Dieser Aufbau entspricht elektrisch der Reihenschaltung zweier OLEDs, welche im Rahmen dieser Arbeit individuell untersucht und optimiert werden. Dabei ergibt sich, dass die Kombination von zwei verschiedenen phosphoreszenten Emittern in einer gemeinsamen Matrix die Ladungsträgerbalance in der Emissionszone sowie die Quanteneffizienz der vollphosphoreszenten OLED stark verbessert. Als Ergebnis steht eine hocheffiziente weiße OLED, welche durch die ausgewogene Emission von vier verschiedenen Emittern farbstabiles Licht mit warm weißen Farbkoordinaten (x, y) = (0.462, 0.429) und ausgezeichneten Farbwiedergabeeigenschaften (CRI = 80.1) erzeugt. Dabei sind die mit diesem Ansatz erreichten Lichtausbeuten (hv = 90.5 lm/W) mit denen von voll phosphoreszenten OLEDs vergleichbar.
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White Organic Light Emitting DiodesRosenow, Thomas 21 March 2011 (has links)
Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit drei Ansätzen der hocheffizienten Erzeugung von weißem Licht mit organischen Leuchtdioden (OLEDs) auf der Basis kleiner Moleküle.
Ein Ansatz kombiniert die Emission eines fluoreszenten und zweier phosphoreszenter Emitter in einer einzelnen Emissionsschicht. Da das Triplettniveau des verwendeten Blauemitters niedriger ist als die Triplettniveaus der phosphoreszenten Emitter, werden die Konzentrationen der Emitter so gewählt, dass ein Exzitonenübertrag zwischen ihnen unterbunden wird. Die strahlungslose Rekombination von Tripletts auf dem fluoreszenten Blauemitter begrenzt die Effizienz dieses Ansatzes, jedoch besticht die resultierende weiße OLED durch eine bemerkenswerte Farbstabilität.
Der zweite Ansatz basiert auf dem “Triplet Harvesting” Konzept. Ansonsten ungenutzte Triplett Exzitonen werden von einem fluoreszenten Blauemitter auf phosphoreszente Emitter übertragen, wodurch interne Quanteneffizienzen bis zu 100 % möglich sind. Der zur Verfügung stehende Blauemitter 4P-NPD erlaubt aufgrund seines niedrigen Triplettniveaus nicht den Triplett übertrag auf einen grünen Emitter. Daher wird das “Triplet Harvesting” auf zwei unterschiedliche phosphoreszente Emitter, anhand des gelben Emitters Ir(dhfpy)2acac und des roten Emitters Ir(MDQ)2acac untersucht. Es wird gezeigt, dass beide phosphoreszente Emitter indirekt durch Exzitonendiffusion angeregt werden und nicht durch direkte Rekombination von Ladungsträgern auf den Emittermolekülen. Eine genaue Justage der Anregungsverteilung zwischen den phosphoreszenten Emittern ist durch Schichtdickenvariation in der Größenordnung üblicher Schichtdicken möglich. Spätere Produktionsanlagen brauchen daher keinen speziellen Genauigkeitsanforderungen gerecht zu werden.
Der dritte und zugleich erfolgreichste Ansatz beruht auf einer Weiterentwicklung des zweiten Ansatzes. Er besteht zunächst darin den Tripletttransfer auf den Übertrag von einem fluoreszenten blauen auf einen phosphoreszenten roten Emitter zu beschränken. Die sich ergebende spektrale Lücke wird durch direktes Prozessieren einer unabhängigen voll phosphoreszenten OLED auf diese erste OLED gefüllt. Verbunden sind beide OLEDs durch eine ladungsträgererzeugende Schicht, in welcher durch das angelegte Feld Elektron/Loch-Paare getrennt werden. Dieser Aufbau entspricht elektrisch der Reihenschaltung zweier OLEDs, welche im Rahmen dieser Arbeit individuell untersucht und optimiert werden. Dabei ergibt sich, dass die Kombination von zwei verschiedenen phosphoreszenten Emittern in einer gemeinsamen Matrix die Ladungsträgerbalance in der Emissionszone sowie die Quanteneffizienz der vollphosphoreszenten OLED stark verbessert. Als Ergebnis steht eine hocheffiziente weiße OLED, welche durch die ausgewogene Emission von vier verschiedenen Emittern farbstabiles Licht mit warm weißen Farbkoordinaten (x, y) = (0.462, 0.429) und ausgezeichneten Farbwiedergabeeigenschaften (CRI = 80.1) erzeugt. Dabei sind die mit diesem Ansatz erreichten Lichtausbeuten (hv = 90.5 lm/W) mit denen von voll phosphoreszenten OLEDs vergleichbar.
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Controlling Excitons: Concepts for Phosphorescent Organic LEDs at High Brightness / Konzepte für phosphoreszente organische Leuchtdioden bei hohen HelligkeitenReineke , Sebastian 11 August 2010 (has links) (PDF)
This work focusses on the high brightness performance of phosphorescent organic light-emitting diodes (OLEDs). The use of phosphorescent emitter molecules in OLEDs is essential to realize internal electron-photon conversion efficiencies of 100 %. However, due to their molecular nature, the excited triplet states have orders of magnitude longer time constants compared to their fluorescent counterparts which, in turn, strongly increases the probability of bimolecular annihilation. As a consequence, the efficiencies of phosphorescent OLEDs decline at high brightness – an effect known as efficiency roll-off, for which it has been shown to be dominated by triplet-triplet annihilation (TTA).
In this work, TTA of the archetype phosphorescent emitter Ir(ppy)3 is investi- gated in time-resolved photoluminescence experiments. For the widely used mixed system CBP:Ir(ppy)3, host-guest TTA – an additional unwanted TTA channel – is experimentally observed at high excitation levels. By using matrix materials with higher triplet energies, this effect is efficiently suppressed, however further studies show that the efficiency roll-off of Ir(ppy)3 is much more pronounced than predicted by a model based on Förster-type energy transfer, which marks the intrinsic limit for TTA. These results suggest that the emitter molecules show a strong tendency to form aggregates in the mixed film as the origin for enhanced TTA. Transmission electron microscopy images of Ir(ppy)3 doped mixed films give direct proof of emitter aggregates. Based on these results, two concepts are developed that improve the high brightness performance of OLEDs. In a first approach, thin intrinsic matrix interlayers are incorporated in the emission layer leading to a one-dimensional exciton confinement that suppresses exciton migration and, consequently, TTA. The second concept reduces the efficiency roll-off by using an emitter molecule with slightly differ- ent chemical structure, i.e. Ir(ppy)2(acac). Compared to Ir(ppy)3, this emitter has a much smaller ground state dipole moment, suggesting that the improved performance is a result of weaker aggregation in the mixed film.
The knowledge gained in the investigation of triplet-triplet annihilation is further used to develop a novel emission layer design for white organic LEDs. It comprises three phosphorescent emitters for blue, green, and red emission embedded in a multilayer architecture. The key feature of this concept is the matrix material used for the blue emitter FIrpic: Its triplet energy is in resonance with the FIrpic excited state energy which enables low operating voltages and high power efficiencies by reducing thermal relaxation. In order to further increase the device efficiency, the OLED architecture is optically optimized using high refractive index substrates and thick electron transport layers. These devices reach efficiencies which are on par with fluorescent tubes – the current efficiency benchmark for light sources. / Diese Arbeit richtet ihren Fokus auf die Untersuchung der Leistungsfähigkeit von phosphoreszenten, Licht-emittierenden organischen Dioden (OLEDs) im Bereich hoher Betriebshelligkeiten. Phosphoreszente Emittermoleku ̈le werden in OLEDs eingesetzt, um interne Elektron-Photon Konversionseffizienzen von 100% zu erreichen. Begründet in ihrer chemischen Struktur, weisen die angeregten Triplett-Zustände dieser Emitter um Größenordnungen längere Zeitkonstanten als die Emission fluo- reszenter Materialien auf, sodass die Wahrscheinlichkeit bimolekularer Auslöschung stark ansteigt. Dies resultiert in einem deutlichen Effizienzrückgang phosphoreszenter OLEDs bei großen Leuchtdichten. Dieser als Roll-off bekannter Effekt wird bei hohen Anregungsdichten hauptsächlich durch Triplett-Triplett Annihilation (TTA) bestimmt.
In der Arbeit wird TTA an einem Modellmolekül, dem phosphoreszenten Emit- ter Ir(ppy)3, in zeitaufgelösten Photolumineszenz Experimenten untersucht. Für das bekannte Emittersystem CBP:Ir(ppy)3 wird bei hohen Anregungsdichten Host-Guest TTA beobachtet, was einen zusätzlichen, ungewünschten TTA Kanal darstellt. Dieser Effekt wird durch das Verwenden von Matrix Materialien mit höherer Triplett Energie vermieden, jedoch zeigt sich in weiteren Untersuchungen, dass der Roll-off deutlich stärker ist als von einem auf Förster Energieübertrag basierendem Modell vorhergesagt, welches selbst ein intrinsisches Limit für TTA in phosphoreszenten Systemen beschreibt. Die Diskrepanz zwischen experimenteller Beobachtung und Modellvorhersage wird durch eine starke Tendenz des Emitters, Aggregate zu bilden, erklärt, was TTA deutlich verstärkt. Diese Aggregate werden mit Hilfe von Transmissionselektronenmikroskopie an Ir(ppy)3-dotierten Mischsystemen direkt nachgewiesen. Basierend auf diesen Resultaten werden zwei Konzepte entwickelt, um die Effizienz phosphoreszenter Systeme bei hohen Helligkeiten zu verbessern. Im ersten Ansatz werden dünne intrinsische Schichten des Matrixmaterials in die Emissionsschicht eingebaut, was die Exzitonenbewegung in einer Raumrichtung und damit auch TTA stark unterdrückt. Das zweite Konzept reduziert den Effizienz Roll-off durch die Verwendung eines phosphoreszenten Emitters Ir(ppy)2(acac) mit einer leicht abgeänderten Molekularstruktur. Im Vergleich mit Ir(ppy)3 weist dieser ein deutlich kleineres Dipolmoment im molekularen Grundzustand auf, wodurch die Aggregation vermindert wird.
Aufbauend auf den Ergebnissen der TTA wird ein neuartiges Emissionsschicht-Design für weißes Licht entwickelt. In diesem Konzept werden drei phosphoreszente Materialien für blaue, grüne und rote Farbe in eine Vielschicht-Architektur eingebracht. Das Hauptmerkmal der Emissionsschicht ist die Wahl des Matrix-Materials für dem blauen Emitter FIrpic: Seine Triplett Energie liegt resonant zu dem FIrpic Triplett Zustand, wodurch niedrige Betriebsspannungen und hohe Leistungseffizienzen ermöglicht werden, da die thermische Relaxierung reduziert wird. Um die Ef- fizienz dieser weißen OLEDs weiter zu erhöhen, wird die entwickelte OLED Architektur zusätzlich durch die Verwendung von hochbrechenden Substraten und dicken Elektronen-Transportschichten optisch optimiert. Bei beleuchtungsrelevanten Helligkeiten erreichen diese OLEDs das Effizienzniveau von Leuchtstoffröhren – letztere stellen heute den Effizienz-Maßstab dar.
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Controlling Excitons: Concepts for Phosphorescent Organic LEDs at High BrightnessReineke, Sebastian 01 July 2010 (has links)
This work focusses on the high brightness performance of phosphorescent organic light-emitting diodes (OLEDs). The use of phosphorescent emitter molecules in OLEDs is essential to realize internal electron-photon conversion efficiencies of 100 %. However, due to their molecular nature, the excited triplet states have orders of magnitude longer time constants compared to their fluorescent counterparts which, in turn, strongly increases the probability of bimolecular annihilation. As a consequence, the efficiencies of phosphorescent OLEDs decline at high brightness – an effect known as efficiency roll-off, for which it has been shown to be dominated by triplet-triplet annihilation (TTA).
In this work, TTA of the archetype phosphorescent emitter Ir(ppy)3 is investi- gated in time-resolved photoluminescence experiments. For the widely used mixed system CBP:Ir(ppy)3, host-guest TTA – an additional unwanted TTA channel – is experimentally observed at high excitation levels. By using matrix materials with higher triplet energies, this effect is efficiently suppressed, however further studies show that the efficiency roll-off of Ir(ppy)3 is much more pronounced than predicted by a model based on Förster-type energy transfer, which marks the intrinsic limit for TTA. These results suggest that the emitter molecules show a strong tendency to form aggregates in the mixed film as the origin for enhanced TTA. Transmission electron microscopy images of Ir(ppy)3 doped mixed films give direct proof of emitter aggregates. Based on these results, two concepts are developed that improve the high brightness performance of OLEDs. In a first approach, thin intrinsic matrix interlayers are incorporated in the emission layer leading to a one-dimensional exciton confinement that suppresses exciton migration and, consequently, TTA. The second concept reduces the efficiency roll-off by using an emitter molecule with slightly differ- ent chemical structure, i.e. Ir(ppy)2(acac). Compared to Ir(ppy)3, this emitter has a much smaller ground state dipole moment, suggesting that the improved performance is a result of weaker aggregation in the mixed film.
The knowledge gained in the investigation of triplet-triplet annihilation is further used to develop a novel emission layer design for white organic LEDs. It comprises three phosphorescent emitters for blue, green, and red emission embedded in a multilayer architecture. The key feature of this concept is the matrix material used for the blue emitter FIrpic: Its triplet energy is in resonance with the FIrpic excited state energy which enables low operating voltages and high power efficiencies by reducing thermal relaxation. In order to further increase the device efficiency, the OLED architecture is optically optimized using high refractive index substrates and thick electron transport layers. These devices reach efficiencies which are on par with fluorescent tubes – the current efficiency benchmark for light sources. / Diese Arbeit richtet ihren Fokus auf die Untersuchung der Leistungsfähigkeit von phosphoreszenten, Licht-emittierenden organischen Dioden (OLEDs) im Bereich hoher Betriebshelligkeiten. Phosphoreszente Emittermoleku ̈le werden in OLEDs eingesetzt, um interne Elektron-Photon Konversionseffizienzen von 100% zu erreichen. Begründet in ihrer chemischen Struktur, weisen die angeregten Triplett-Zustände dieser Emitter um Größenordnungen längere Zeitkonstanten als die Emission fluo- reszenter Materialien auf, sodass die Wahrscheinlichkeit bimolekularer Auslöschung stark ansteigt. Dies resultiert in einem deutlichen Effizienzrückgang phosphoreszenter OLEDs bei großen Leuchtdichten. Dieser als Roll-off bekannter Effekt wird bei hohen Anregungsdichten hauptsächlich durch Triplett-Triplett Annihilation (TTA) bestimmt.
In der Arbeit wird TTA an einem Modellmolekül, dem phosphoreszenten Emit- ter Ir(ppy)3, in zeitaufgelösten Photolumineszenz Experimenten untersucht. Für das bekannte Emittersystem CBP:Ir(ppy)3 wird bei hohen Anregungsdichten Host-Guest TTA beobachtet, was einen zusätzlichen, ungewünschten TTA Kanal darstellt. Dieser Effekt wird durch das Verwenden von Matrix Materialien mit höherer Triplett Energie vermieden, jedoch zeigt sich in weiteren Untersuchungen, dass der Roll-off deutlich stärker ist als von einem auf Förster Energieübertrag basierendem Modell vorhergesagt, welches selbst ein intrinsisches Limit für TTA in phosphoreszenten Systemen beschreibt. Die Diskrepanz zwischen experimenteller Beobachtung und Modellvorhersage wird durch eine starke Tendenz des Emitters, Aggregate zu bilden, erklärt, was TTA deutlich verstärkt. Diese Aggregate werden mit Hilfe von Transmissionselektronenmikroskopie an Ir(ppy)3-dotierten Mischsystemen direkt nachgewiesen. Basierend auf diesen Resultaten werden zwei Konzepte entwickelt, um die Effizienz phosphoreszenter Systeme bei hohen Helligkeiten zu verbessern. Im ersten Ansatz werden dünne intrinsische Schichten des Matrixmaterials in die Emissionsschicht eingebaut, was die Exzitonenbewegung in einer Raumrichtung und damit auch TTA stark unterdrückt. Das zweite Konzept reduziert den Effizienz Roll-off durch die Verwendung eines phosphoreszenten Emitters Ir(ppy)2(acac) mit einer leicht abgeänderten Molekularstruktur. Im Vergleich mit Ir(ppy)3 weist dieser ein deutlich kleineres Dipolmoment im molekularen Grundzustand auf, wodurch die Aggregation vermindert wird.
Aufbauend auf den Ergebnissen der TTA wird ein neuartiges Emissionsschicht-Design für weißes Licht entwickelt. In diesem Konzept werden drei phosphoreszente Materialien für blaue, grüne und rote Farbe in eine Vielschicht-Architektur eingebracht. Das Hauptmerkmal der Emissionsschicht ist die Wahl des Matrix-Materials für dem blauen Emitter FIrpic: Seine Triplett Energie liegt resonant zu dem FIrpic Triplett Zustand, wodurch niedrige Betriebsspannungen und hohe Leistungseffizienzen ermöglicht werden, da die thermische Relaxierung reduziert wird. Um die Ef- fizienz dieser weißen OLEDs weiter zu erhöhen, wird die entwickelte OLED Architektur zusätzlich durch die Verwendung von hochbrechenden Substraten und dicken Elektronen-Transportschichten optisch optimiert. Bei beleuchtungsrelevanten Helligkeiten erreichen diese OLEDs das Effizienzniveau von Leuchtstoffröhren – letztere stellen heute den Effizienz-Maßstab dar.
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