Au cours de cette thèse, nous avons étudié le rôle des éléments alcalins et de l'eau sur les propriétés et la structure des aluminosilicates vitreux et fondus. Ces compositions sont importantes pour les sciences de la Terre et pour l'industrie des verres, vitrocéramiques et céramiques. La viscosité de ces compositions alcalines fondues a été mesurée, et leurs structures à courte et moyenne distances ont été étudiées dans les verres à l'aide des spectroscopies Raman et RMN. Les résultats obtenus montrent que la viscosité des aluminosilicates fondus est fortement dépendante de l'élément alcalin M présent dans le réseau, du rapport M/Al et du rapport Si/Al. La structure du réseau vitreux change en fonction du cation M. Plus son rayon ionique est élevé, plus il distord le réseau, et plus la viscosité augmente. Les tectosilicates de potassium vitreux sont ainsi composés de zones enrichies en silice, et de zones enrichies en aluminium et en potassium. Le potassium pourrait être présent dans des chenaux dans ces compositions. Les ions potassium et sodium, ayant des coordinences différentes, ne se mélangent pas aléatoirement dans les tectosilicates vitreux et fondus, induisant de fortes variations de leurs propriétés rhéologiques. Nous avons mis en place un protocole, basé sur la spectroscopie Raman, permettant de mesurer la concentration et la spéciation de l'eau dissoute dans un aluminosilicate vitreux ou fondu, quelque soit sa composition chimique. Ce protocole permet d'observer les liaisons entre l'eau et le réseau silicaté, et les résultats obtenus confirment le caractère amphotérique de l'eau dissoute dans les aluminosilicates vitreux et fondus. En combinaison avec la mise en place de modèles ad hoc de viscosité des magmas et avec l'utilisation de résultats apportées par la géochimie et la géologie, l'application de cette technique à l'étude de ponces volcaniques permet d'apporter des informations quant aux mécanismes intervenant lors des éruptions volcaniques. Cette approche globale nous a permis de mieux caractériser les processus de fragmentation ayant eu lieu lors des éruptions de 3.1 Ma du Mont Dore (France) et de 79 AD du Vésuve (Italie), ainsi que le processus de convection du magma de l'Erebus (Antarctique).

La matière dense et tiède (WDM pour Warm Dense Matter) est caractérisée par des températures proches de celle de Fermi et des densités proches du solide. Cette thèse présente des études expérimentales de la WDM éventuellement hors équilibre électron-ion, à l'aide de la spectroscopie d'absorption X près des seuils (XANES) résolue en temps. Nous avons développé un dispositif expérimental de XANES résolu en temps, basé sur un spectromètre à deux cristaux de Bragg, qui permet d'obtenir d'une part le signal émis par la source X utilisée, et d'autre part le signal transmis à travers un échantillon fin d'aluminium. La comparaison de ces deux grandeurs permet de mesurer l'absorption absolue de l'échantillon. L'échantillon est excité par un faisceau laser ultra-bref afin d'atteindre les conditions thermodynamiques attendues.Le dépôt laser étant réalisé sur les électrons de l'échantillon, les ions restent froids pendant l'interaction. L'équilibration thermique qui suit a une durée attendue de l'ordre de quelques picosecondes. Lors d'une première expérience, nous avons étudié la dynamique des transitions de phase subies par une feuille d'aluminium de 100 nm d'épaisseur, chauffée par un laser de 120 fs, avec un flux relativement élevé (6 J/cm²). La transition solide-liquide a lieu sur une échelle de temps plus faible que la résolution (environ 3 ps). La transition liquide-vapeur atomique a lieu après une vingtaine de picosecondes, en accord avec des simulations hydrodynamiques. Afin d'observer plus précisément la transition solide-liquide, nous avons réalisé une seconde expérience avec des flux plus faibles (< 1J/cm²). La feuille d'aluminium reste dans un état localement structuré aux temps longs. L'observation de la diminution progressive des modulations XANES, correspondant à une perte partielle d'ordre local, permet de déterminer la dynamique de l'augmentation de la température ionique. La comparaison des résultats expérimentaux avec des simulations hydrodynamiques, et de dynamique moléculaire quantique, a montré que le XANES est un diagnostic pertinent de la température ionique pendant et au delà de la fusion, permettant de suivre l'équilibration thermique électrons-ions. Nous avons constaté un temps caractéristique de l'équilibration significativement plus long qu'attendu, ce qui questionne la détermination du taux de collisions électrons-ions dans le régime dense et tiède. Ce même diagnostic a été exploité lors de deux expériences où nous avons étudié la silice comprimée par un choc laser jusqu'à des densités atteignant plus de deux fois celle du solide. Nous avons ainsi pu suivre l'évolution des structures électronique et ionique de la silice. Pour obtenir une meilleure résolution temporelle, nous avons réalisé deux autres expériences en utilisant une source X bêtatron et un laser X à électrons libres. La faisabilité d'expériences de XANES avec des résolutions femtosecondes a ainsi été démontrée.

Lithium-ion batteries have transformed energy storage and technological applications. They stand poised to convert transportation from combustion to electric engines. The discharge/charge rate is a key parameter that determines battery power output and recharge time; typically, operation is on the timescale of hours but reducing this would improve existing applications and open up new possibilities. Conventionally, the rate at which a battery can operate has been improved by synthetic strategies to decrease the solid-state diffusion length of lithium ions by decreasing particle sizes down to the nanoscale. In this work, a different approach is taken toward next-generation high-power and fast charging lithium-ion battery electrode materials. The phenomenon of high-rate charge storage without nanostructuring is discovered in niobium oxide and the mechanism is explained in the context of the structure–property relationships of Nb2O5. Three polymorphs, T-Nb2O5, B-Nb2O5, and H-Nb2O5, take bronze-like, rutile-like, and crystallographic shear structures, respectively. The bronze and crystallographic shear compounds, with unique electrochemical properties, can be described as ordered, anion-deficient nonstoichiometric defect structures derived from ReO3. The lessons learned in niobia serve as a platform to identify other compounds with related structural motifs that apparently facilitate high-rate lithium insertion and extraction. This leads to the synthesis, characterisation, and electrochemical evaluation of the even more complicated composition–structure–property relationships in ternary TiO2–Nb2O5 and Nb2O5–WO3 phases. Advanced structural characterisation including multinuclear solid-state nuclear magnetic resonance spectroscopy, density functional theory, X-ray absorption spectroscopy, operando high-rate X-ray diffraction, and neutron diffraction is conducted throughout to understand the evolution of local and long-range atomic structure and changes in electronic states.