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Previous issue date: 2014-12-12 / Financiadora de Estudos e Projetos / The Steam reforming of Acetone (SRA) reaction was studied on magnesium aluminate (MgAl2O4) supported nickel (Ni) and cobalt (Co) catalysts. The catalysts with 8 wt.% of Ni, Co or Ni-Co were prepared by dry impregnation and characterized with X-Ray Diffraction (XRD), Temperature Programmed Reduction (TPR) and Thermogravimetric Analysis (TGA). The catalytic tests were carried out at the molar ratio H2O/C3H6O = 6 of three ways: i) Thermal decomposition of C3H6O as a function of temperature between 523 and 973K; ii) SRA reaction as a function of temperature between 523 and 873K; and iii) SRA reaction in presence of H2 as a function of temperature. The stability tests were carried out for 4 hours at 773 and 4 hours at 873K. The thermal decomposition of acetone in homogeneous phase was significant above 923K. The SRA on reduced catalysts occur at temperatures above 773K, with conversion in a mixture of H2, CO2, CO and minor conversion to CH4 and C2H4. On Cocontaining catalysts, the SRA occurs via pyrolytic mechanism with the activation of C3H6O by cleavage of C-H bonds, followed of C-C and C-O bonds and oxidation of C formed by H2O. The Ni-containing catalyst, in the presence of H2, is active at lower temperatures (523K) than Co-containing catalysts with conversion predominantly to CH4. The results indicate that the H2 instead of C3H6O reduce of NiO on surface and the intermediates of acetone activation on reduce Ni surface is hydrogenate to CH4 at low temperatures. The thermogravimetric analysis of used catalysts demonstrate greater carbon accumulation on Ni than on Co-containing catalysts. / A Reação de Reforma a Vapor de Acetona (RVA) foi estudada sobre catalisadores de níquel (Ni) e cobalto (Co) suportados em aluminato de magnésio (MgAl2O4). Os catalisadores com teor metálico de 8% (Ni ou/e Co) foram preparados por impregnação sobre MgAl2O4 e caracterizados por Difração de Raios X (DRX), Redução à Temperatura Programada (TPR) e Análise Termogravimétrica (ATG). Os testes de atividade catalítica foram realizados na razão molar H2O/C3H6O = 6 de três formas: i) decomposição térmica de C3H6O em função da temperatura entre 523 a 973K; ii) reação RVA em função da temperatura entre 523 a 873K; e iii) reação RVA em função da temperatura em presença de H2. Os ensaios de estabilidade foram realizados por 4h a 773 e 873K. A decomposição térmica de C3H6O em fase homogênea foi significativa acima de 923K. Na RVA em temperaturas abaixo de 773K a superfície do catalisador é inativa. A reação de reforma se inicia com a redução do catalisador pela C3H6O, acima de 773K, formando uma mistura de H2, CO2, CO e em pequenas quantidades CH4 e C2H4. Sobre os catalisadores contendo Co, a RVA ocorre via mecanismo pirolítico com a ativação de C3H6O e quebra das ligações C-H seguida da C-C e C-O e oxidação do C formado pela H2O. O catalisador contendo apenas Ni, em presença de H2 é ativo em temperaturas acima de 523K, formando predominantemente CH4. Os resultados indicam que a superfície do catalisador de Ni é reduzido pelo H2, em vez da C3H6O e os intermediários da ativação da acetona (C e CO) em baixas temperaturas são hidrogenados para a formação do CH4. A análise termogravimétrica dos catalisadores usados mostra um maior acúmulo de carbono sobre os catalisadores de níquel, do que os contendo cobalto.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:IBICT/oai:repositorio.ufscar.br:ufscar/6613 |
| Date | 12 December 2014 |
| Creators | Sodré, Elaine Reis |
| Contributors | Marques, Clélia Mara de Paula |
| Publisher | Universidade Federal de São Carlos, Programa de Pós-graduação em Química, UFSCar, BR |
| Source Sets | IBICT Brazilian ETDs |
| Language | Portuguese |
| Detected Language | Portuguese |
| Type | info:eu-repo/semantics/publishedVersion, info:eu-repo/semantics/masterThesis |
| Format | application/pdf |
| Source | reponame:Repositório Institucional da UFSCAR, instname:Universidade Federal de São Carlos, instacron:UFSCAR |
| Rights | info:eu-repo/semantics/openAccess |
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