In dieser Arbeit werden erstmals die nichtlinearen optischen Eigenschaften einzelner Halbleiterquantenpunkte mit Femtosekunden-Zeitauflösung untersucht und dargestellt. Insbesondere die Besetzungs- und Polarisationsdynamik eines einzelnen Halbleiterquantenpunkts wird diskutiert. Zur Durchführung der Experimente wird eine neuartige Messmethode entwickelt und eingesetzt: die Femtosekunden-Nahfeldspektroskopie. Die Kombination aus fs-Anrege-Abtast-Spektroskopie und optischer Nahfeldspektroskopie ermöglicht es, die nichtlinearen optischen Eigenschaften eines einzelnen Quantenpunkts mit hoher räumlicher, temporaler und spektraler Auflösung bei Temperaturen von 10 K bis 300 K zu untersuchen. Das zu diesem Zweck weiter entwickelte optische Nahfeldmikroskop bietet eine hohe räumliche Auflösung von bis zu 150 nm. Die Einführung einer neuartigen optischen Abstandsregelkontrolle sichert identische experimentelle Bedingungen über zahlreiche Stunden, ohne daß mechanische Wechselwirkungen zwischen den untersuchten Strukturen und dem apparativen Aufbau die Ergebnisse negativ beeinflussen. Durch die Kombination dieses Nahfeldmikroskops mit einem klassischen fs-Anrege-Abtast-Aufbau können die nichtlineare optische Eigenschaften einzelner Quantenpunkte mit einer Zeitauflösung von bis zu 150 fs untersucht werden. Zur Charakterisierung der Mehrfachquantenfilmprobe werden die linearen optischen Eigenschaften einzelner Interface Quantenpunkte mit Hilfe der stationären Methoden der Photolumineszenzspektroskopie und Photolumineszenz-Autokorrelationsspektroskopie untersucht und analysiert. Dadurch bietet sich die Möglichkeit der gezielten Untersuchung der räumlichen Statistik lokalisierter Zustände. Einblick in die räumliche Unordnung des zugrundeliegenden Potentialverlaufs kann gewonnen werden. In PL-Emission wird der Übergang von homogen verbreiterten Emissionslinien dicker Quantenfilme in ein inhomogen verbreitertes Emissionsspektrum bei gleichzeitiger Beobachtung spektral scharfer Emissionslinien einzelner lokalisierter Exzitonenresonanzen mit Abnahme der Filmdicke beobachtet. In PL-Autokorrelationsexperimenten wird ein zweites ausgeprägtes Korrelationsmaximum beobachtet. Dieses wird einem angeregten lokalisierten und optisch aktiven Zustand zugeschrieben. Die beobachtete Energiedifferenz zwischen Exzitonengrundzustand und dem beobachteten angeregten Zustand ermöglicht eine Abschätzung des Dipolmoment zu 40-50D und der Ausdehnung von Quantenpunkte von ca. 50nm. Zeitaufgelöste Untersuchungen an interface Quantenpunkten werden mit einer spektralen Auflösung von 60 µeV in Reflexionsgeometrie durchgeführt. Diese gestatten zum einen die Bestimmung der Lebensdauer und Dipolmomente lokalisierter Exzitonenzustände. Zum anderen ist eine nahezu vollständige Rekonstruktion der Polarisationsdynamik nach optischer Anregung möglich. Grossen Einfluss auf die spektrale Form der detektierten Reflektivitätsänderung besitzt die Tiefe unter der ein Quantenpunkt unter der Oberfläche vergraben ist. Diese Tiefenabhängigkeit wird in dieser Arbeit genauer untersucht und analysiert. Weiterhin wird erstmals die Polarisationsdynamik in einem einzelnen Quantenpunkt mit fs-Zeitauflösung untersucht und analysiert. Wird die durch den Abtastimpuls getriebene Polarisation nicht durch Wechselwirkung mit einem zweiten Impuls gestört, wird eine exponentielle zeitliche Abnahme der Polarisation mit der durch die homogenen Linienbreite bestimmten Dephasierungszeit ermittelt. Vielteilchenwechselwirkung nach nichtresonanter Anregung mit einem Anregeimpuls führt zur Änderung der Polarisationsdynamik lokalisierter Zustände und zur Beobachtung nichtverschwindender Reflektivitätsänderungen zu negativen Verzögerungszeiten. Als dominanter Mechanismus der in den zeitaufgelösten Experimenten vorherrschenden Vielteilchenwechselwirkung wird ein anregungsinduziertes Dephasieren nachgewiesen. / In this thesis the first study of nonlinear optical properties of single Quantum Dots with femtosecond time resolution is presented. Especially the population and polarization dynamics in a single semiconductor quantum dot will be discussed. To achieve this goal a new experimental technology is developed, giving the possibility to investigate the temporal dynamics of a single quantum dot within a temperature range between 10 and 300 K. Hereby the combination of a standard pump-probe setup with a near-field microscope for variable temperatures allows highest temporal, spectral and spatial resolution of up to 100 fs, 60 ueV and 150 nm respectively. The introduction of a new optical distance control enables the investigation of nonlinear optical properties of a single quantum dot in reflection geometry without any restrictions due to masking or stress effects. In first experiments the linear optical properties of single interface Quantum Dots in the multiple quantum well structure is characterized and analyzed via PL- and PL-autocorrelation spectroscopy. Knowledge of the spatial statistics of localized states can be gained. Insight into correlation of the underlying disorder potential is achieved. By investigating different quantum wells the crossover from a homogeneous broadened emission spectra of thick quantum films to an inhomogeneous broadened emission spectra is observed accompanied by the occurrence of sharp emission peaks from localized excitons. In PL-Autocorrelation experiments a second pronounced correlation maximum is observed. This correlation maximum can be explained by a localized excited and optical active resonance in a single quantum dot. The energy difference between the localized ground state and the first excited state of about 3 meV allows a rough estimate of underlying dipole moments to 40-50 D and the extent of isolated quantum dots to 50 nm. Time resolved experiments on interface quantum dots are performed with a spectral resolution of 60 µeV in reflection geometry, allowing on one hand the determination of population life times and dipole moments of localized exciton states. On the other hand a nearly complete reconstruction of the polarization dynamics is possible. Large influence on spectral shape of the reflectivity change is given by the distance between interface quantum dots and the sample surface. This burying depth dependence will discussed and analyzed in detail within this thesis. Moreover polarization dynamics in a single quantum dot is investigated with fs-resolution. If the polarization driven by the probe pulse is not disturbed by a second light pulse, an exponential decay of the polarization amplitude with an decay time determined by the homogeneous line width is observed. Many body interaction after excitation by a non-resonant pump-pulse causes changes in the polarization dynamics of localized states at negative delay times. As prominent mechanism of many-body interactions governing the experiments an excitation induced dephasing will be determined.
| Identifer | oai:union.ndltd.org:HUMBOLT/oai:edoc.hu-berlin.de:18452/15591 |
| Date | 22 May 2003 |
| Creators | Günther, Tobias |
| Contributors | Zimmermann, R., Elsaesser, T., Woggon, U. |
| Publisher | Humboldt-Universität zu Berlin, Mathematisch-Naturwissenschaftliche Fakultät I |
| Source Sets | Humboldt University of Berlin |
| Language | German |
| Detected Language | German |
| Type | doctoralThesis, doc-type:doctoralThesis |
| Format | application/pdf |
Page generated in 0.008 seconds