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Optical properties of single semiconductor nanowires and nanowire ensembles

Pfüller, Carsten 07 July 2011 (has links)
Diese Arbeit beschreibt die optische Charakterisierung mittels Photolumineszenzspektroskopie (PL) von Halbleiter-Nanodrähten (ND) im allgemeinen und einzelnen GaN-ND und GaN-ND-Ensembles im speziellen. ND werden oftmals als vielversprechende Bausteine zukünftiger, kleinster Bauele- mente bezeichnet. Diese Vision beruht insbesondere auf einigen attraktiven Eigenheiten, die ND im allgemeinen zugeschrieben werden. Im ersten Teil dieser Arbeit werden exemplarisch einige dieser Eigenschaften näher untersucht. So wird anhand von temperaturabhängigen PL-Messungen an Au- und selbstinduzierten GaAs/(Al,Ga)As-ND der Einfluss des Keimmaterials auf die PL der ND untersucht. Weiterhin werden die optischen Eigenschaften von ZnO-ND untersucht, die auf Si-, Saphir- und ZnO-Substraten gewachsen wurden. Die optische Charakterisierung von GaN-ND nimmt den Hauptteil dieser Arbeit ein. Die detaillierte Untersuchung einzelner GaN-ND und von GaN-ND-Ensembles zeigt die Relevanz des großen Oberflächen-zu-Volumen-Verhältnisses und dass jeder ND ganz eigene optische Eigenschaften aufweist. Die unerwartet starke Verbreiterung des strahlenden Übergangs donatorgebundener Exzitonen wird durch das vermehrte Auftreten von Oberflächendonatoren erklärt, deren statistische Relevanz durch PL-Messungen an einzelnen ausgestreuten und freistehenden GaN-ND nachgewiesen werden kann. Weiterhin wird der Einfluss elektrischer Felder auf die optischen Eigenschaften von GaN-ND ermittelt. Die Ein- und Auskopplung von Licht mit GaN ND wird mithilfe von Reflektanz- und Ramanmessungen bestimmt. Die zentralen Ergebnisse dieser Arbeit motivieren die Einführung eines Modells, dass die typischerweise nichtexponentielle Rekombinationsdynamik in ND-Ensemblen erklärt. Es basiert auf einer Verteilung der Rekombinationsraten. Vorläufige Ergebnisse dieses Modells beschreiben das nichtexponentielle Rekombinationdynamik in GaN ND-Ensemblen zufriedenstellend und erlauben eine Abschätzung ihrer internen Quanteneffizienz. / This thesis presents a detailed investigation of the optical properties of semiconductor nanowires (NWs) in general and single GaN NWs and GaN NW ensembles in particular by photoluminescence (PL) spectroscopy. NWs are often considered as potential building blocks for future nanometer-scaled devices. This vision is based on several attractive features that are generally ascribed to NWs. In the first part of the thesis, some of these features are examined using semiconductor NWs of different materials. On the basis of the temperature-dependent PL of Au- and self-assisted GaAs/(Al,Ga)As core-shell NWs, the influence of foreign catalyst particles on the optical properties of NWs is investigated. The effect of the substrate choice is studied by comparing the PL of ZnO NWs grown on Si, Sapphire, and ZnO substrates. The major part of this thesis discusses the optical properties of GaN NWs. The investigation of the PL of single GaN NWs and GaN NW ensembles reveals the significance of their large surface-to-volume ratio and that each NW exhibits its own individual recombination behavior. An unexpected broadening of the donor-bound exciton transition is explained by the abundant presence of surface donors in NWs. The existence and statistical relevance of these surface donors is confirmed by PL experiments of single GaN NWs which are either dispersed or free-standing. Furthermore, the influence of electric fields on the optical properties of GaN NWs is investigated and the coupling of light with GaN NWs is studied by reflectance and Raman measurements. The central results of this thesis motivate the introduction of a model that explains the typically observed nonexponential recombination dynamics in NW ensembles. It is based on a distribution of recombination rates. Preliminary simulations using this model describe the nonexponential decay of GaN NW ensembles satisfactorily and allow for an estimation of their internal quantum efficiency.
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Electrical and optical characterization of beta-Ga2O3

Fiedler, Andreas 03 January 2020 (has links)
Diese Arbeit beschäftigt sich mit der Bewertung des Breitband-Halbleiters ß-Ga2O3 für die Hochleistungselektronik. Daher sind Schichten, die mit metallorganischer Gasphasenepitaxie (MOVPE) gewachsen sind, und Volumenkristalle, die mit der Czochralski-Methode gewachsen sind, elektrisch und optisch charakterisiert. Dabei werden die grundlegenden Eigenschaften des Materials untersucht und mit den theoretischen Vorhersagen verglichen. Der Einfluss und die Bildung von Defekten werden untersucht. Zu Beginn zeigten die MOVPE-gewachsenen Schichten ungünstige elektrische Eigenschaften, da sie bei niedrigeren Dotierungskonzentrationen vollständig kompensiert wurden und bei höheren Ladungsträgerkonzentrationen eine geringere Ladungsträgerbeweglichkeit aufwiesen. Ein quantitatives Modell des schädlichen Einflusses inkohärenter Zwillingsgrenzen auf elektrische Eigenschaften wird entwickelt, das zeigt, dass die Verhinderung der Bildung von diesen der Schlüssel zur Verbesserung des Materials ist. Die Dichte der inkohärenten Zwillingsgrenzen wurde um 4 Größenordnungen reduziert, was zu einer verbesserten Ladungsträgerbeweglichkeit führte. Dies bietet eine vielversprechende Perspektive für den Einsatz von ß-Ga2O3 in zukünftiger Leistungselektronik. Ramanspektroskopische Untersuchungen an hoch n-dotierten Kristallen zeigen die Bildung eines Störstellenbandes, geben Einblicke in die effektivmasseartige Donatornatur von Si und Sn und zeigen zusätzliche Raman-verbotene, longitudinale Phononen-Plasmonmoden durch Streuung durch Fluktuationen der freien Ladungsträgerdichte. Die relative statische Dielektrizitätskonstante von ß-Ga2O3 senkrecht zu den Ebenen (100), (010) und (001) wird auf 10,2, 10,87 bzw. 12,4 bestimmt, die eine zuverlässige Grundlage für die Simulation und Konstruktion von Bauelementen bilden. Die Erzeugung von heller, roter Elektrolumineszenz (EL) in Sperrrichtung betriebenen Schottky-Barrieredioden auf der Basis von mit Cr und Si co-dotierten Kristallen wird gezeigt. Die EL von Cr ist repräsentativ für die Fähigkeit, die lumineszierenden Zustände anderer Übergangsmetalle anzuregen. Solche lichtemittierenden Schottky-Barrieredioden können ein neues Anwendungsgebiet von ß-Ga2O3 eröffnen. / This thesis deals with the evaluation of the wide band gap semiconductor ß-Ga2O3 for high power electronics. Therefore, layers grown with metal-organic vapor phase epitaxy (MOVPE) and bulk crystals grown by Czochralski method are electrically and optically characterized. Hereby, the fundamental properties of the material are investigated and compared with the theoretical predictions. The influence and formation of defects are investigated. At the beginning the MOVPE grown layers showed unfavorable electrical properties as they were fully compensated at lower doping concentrations and showed lowered mobility at higher charge carrier concentrations. A quantitative model of the detrimental influence of incoherent twin boundaries on electrical properties is developed showing that the prevention of the formation of these is the key to improve the material. The density of incoherent twin boundaries was reduced by 4 orders of magnitude resulting in improved charge carrier mobility. This provides a promising outlook for the use of ß-Ga2O3 in future power electronics. Raman spectroscopic investigations of highly n-type doped crystals reveal the formation of an impurity band, give insight in the effective-mass like donor nature of Si and Sn, and show additional Raman forbidden, longitudinal phonon plasmon modes due to free-electronic-charge density fluctuations scattering. The relative static dielectric constant of ß-Ga2O3 perpendicular to the planes (100), (010), and (001) is determined to 10.2, 10.87, and 12.4, respectively, which give a reliable basis for the simulation and design of devices. The generation of bright, red electroluminescence (EL) in reverse biased Schottky barrier diodes based on crystals co-doped with Cr and Si is shown. The EL of Cr is representative of the ability to excite the luminescent states of other transition metals. Such light emitting Schottky barrier diodes may open up a new application field of ß-Ga2O3.
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Femtosekunden Nahfeldspektroskopie an einzelnen Halbleiterquantenpunkten

Günther, Tobias 22 May 2003 (has links)
In dieser Arbeit werden erstmals die nichtlinearen optischen Eigenschaften einzelner Halbleiterquantenpunkte mit Femtosekunden-Zeitauflösung untersucht und dargestellt. Insbesondere die Besetzungs- und Polarisationsdynamik eines einzelnen Halbleiterquantenpunkts wird diskutiert. Zur Durchführung der Experimente wird eine neuartige Messmethode entwickelt und eingesetzt: die Femtosekunden-Nahfeldspektroskopie. Die Kombination aus fs-Anrege-Abtast-Spektroskopie und optischer Nahfeldspektroskopie ermöglicht es, die nichtlinearen optischen Eigenschaften eines einzelnen Quantenpunkts mit hoher räumlicher, temporaler und spektraler Auflösung bei Temperaturen von 10 K bis 300 K zu untersuchen. Das zu diesem Zweck weiter entwickelte optische Nahfeldmikroskop bietet eine hohe räumliche Auflösung von bis zu 150 nm. Die Einführung einer neuartigen optischen Abstandsregelkontrolle sichert identische experimentelle Bedingungen über zahlreiche Stunden, ohne daß mechanische Wechselwirkungen zwischen den untersuchten Strukturen und dem apparativen Aufbau die Ergebnisse negativ beeinflussen. Durch die Kombination dieses Nahfeldmikroskops mit einem klassischen fs-Anrege-Abtast-Aufbau können die nichtlineare optische Eigenschaften einzelner Quantenpunkte mit einer Zeitauflösung von bis zu 150 fs untersucht werden. Zur Charakterisierung der Mehrfachquantenfilmprobe werden die linearen optischen Eigenschaften einzelner Interface Quantenpunkte mit Hilfe der stationären Methoden der Photolumineszenzspektroskopie und Photolumineszenz-Autokorrelationsspektroskopie untersucht und analysiert. Dadurch bietet sich die Möglichkeit der gezielten Untersuchung der räumlichen Statistik lokalisierter Zustände. Einblick in die räumliche Unordnung des zugrundeliegenden Potentialverlaufs kann gewonnen werden. In PL-Emission wird der Übergang von homogen verbreiterten Emissionslinien dicker Quantenfilme in ein inhomogen verbreitertes Emissionsspektrum bei gleichzeitiger Beobachtung spektral scharfer Emissionslinien einzelner lokalisierter Exzitonenresonanzen mit Abnahme der Filmdicke beobachtet. In PL-Autokorrelationsexperimenten wird ein zweites ausgeprägtes Korrelationsmaximum beobachtet. Dieses wird einem angeregten lokalisierten und optisch aktiven Zustand zugeschrieben. Die beobachtete Energiedifferenz zwischen Exzitonengrundzustand und dem beobachteten angeregten Zustand ermöglicht eine Abschätzung des Dipolmoment zu 40-50D und der Ausdehnung von Quantenpunkte von ca. 50nm. Zeitaufgelöste Untersuchungen an interface Quantenpunkten werden mit einer spektralen Auflösung von 60 µeV in Reflexionsgeometrie durchgeführt. Diese gestatten zum einen die Bestimmung der Lebensdauer und Dipolmomente lokalisierter Exzitonenzustände. Zum anderen ist eine nahezu vollständige Rekonstruktion der Polarisationsdynamik nach optischer Anregung möglich. Grossen Einfluss auf die spektrale Form der detektierten Reflektivitätsänderung besitzt die Tiefe unter der ein Quantenpunkt unter der Oberfläche vergraben ist. Diese Tiefenabhängigkeit wird in dieser Arbeit genauer untersucht und analysiert. Weiterhin wird erstmals die Polarisationsdynamik in einem einzelnen Quantenpunkt mit fs-Zeitauflösung untersucht und analysiert. Wird die durch den Abtastimpuls getriebene Polarisation nicht durch Wechselwirkung mit einem zweiten Impuls gestört, wird eine exponentielle zeitliche Abnahme der Polarisation mit der durch die homogenen Linienbreite bestimmten Dephasierungszeit ermittelt. Vielteilchenwechselwirkung nach nichtresonanter Anregung mit einem Anregeimpuls führt zur Änderung der Polarisationsdynamik lokalisierter Zustände und zur Beobachtung nichtverschwindender Reflektivitätsänderungen zu negativen Verzögerungszeiten. Als dominanter Mechanismus der in den zeitaufgelösten Experimenten vorherrschenden Vielteilchenwechselwirkung wird ein anregungsinduziertes Dephasieren nachgewiesen. / In this thesis the first study of nonlinear optical properties of single Quantum Dots with femtosecond time resolution is presented. Especially the population and polarization dynamics in a single semiconductor quantum dot will be discussed. To achieve this goal a new experimental technology is developed, giving the possibility to investigate the temporal dynamics of a single quantum dot within a temperature range between 10 and 300 K. Hereby the combination of a standard pump-probe setup with a near-field microscope for variable temperatures allows highest temporal, spectral and spatial resolution of up to 100 fs, 60 ueV and 150 nm respectively. The introduction of a new optical distance control enables the investigation of nonlinear optical properties of a single quantum dot in reflection geometry without any restrictions due to masking or stress effects. In first experiments the linear optical properties of single interface Quantum Dots in the multiple quantum well structure is characterized and analyzed via PL- and PL-autocorrelation spectroscopy. Knowledge of the spatial statistics of localized states can be gained. Insight into correlation of the underlying disorder potential is achieved. By investigating different quantum wells the crossover from a homogeneous broadened emission spectra of thick quantum films to an inhomogeneous broadened emission spectra is observed accompanied by the occurrence of sharp emission peaks from localized excitons. In PL-Autocorrelation experiments a second pronounced correlation maximum is observed. This correlation maximum can be explained by a localized excited and optical active resonance in a single quantum dot. The energy difference between the localized ground state and the first excited state of about 3 meV allows a rough estimate of underlying dipole moments to 40-50 D and the extent of isolated quantum dots to 50 nm. Time resolved experiments on interface quantum dots are performed with a spectral resolution of 60 µeV in reflection geometry, allowing on one hand the determination of population life times and dipole moments of localized exciton states. On the other hand a nearly complete reconstruction of the polarization dynamics is possible. Large influence on spectral shape of the reflectivity change is given by the distance between interface quantum dots and the sample surface. This burying depth dependence will discussed and analyzed in detail within this thesis. Moreover polarization dynamics in a single quantum dot is investigated with fs-resolution. If the polarization driven by the probe pulse is not disturbed by a second light pulse, an exponential decay of the polarization amplitude with an decay time determined by the homogeneous line width is observed. Many body interaction after excitation by a non-resonant pump-pulse causes changes in the polarization dynamics of localized states at negative delay times. As prominent mechanism of many-body interactions governing the experiments an excitation induced dephasing will be determined.
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Structural and optical properties of short period superlattices for rational (In,Ga)N

Anikeeva, Mariia 10 February 2020 (has links)
In dieser Arbeit untersuchen wir ultradünne (In,Ga)N Quantentöpfe (QW) in Form von kurzperiodischen Übergittern auf (0001) GaN. Wir charakterisieren dieser Strukturen mit verschiedenen Methoden, d.h.: die hochauflösende Transmissionselektronenmikroskopie, die Rastertransmissionselektronenmikroskopie, Röntgenbeugung und die hochenergetischer Refeflexionselektronenbeugung an Oberflächen, sowie die Photolumineszenz (PL) und die Kathodolumineszenz. Wir fokussieren uns dabei auf die Quantifizierung des Indiumgehaltes solche ultradünnen Schichten und diskutieren über grundlegende optische Eigenschaften dieser Übergitter. Wir finden, dass: 1. Der Indiumeinbau in GaN unter Exposition von In und N-Fluss ist selbst-begrenzend auf eine Zusammensetzung von 25% und eine Schichtdicke von einer Monolage. Die Variation der Wachstumsbedingungen führen weder nicht zu einer Höhung des Indiumgehalts noch der Schichtdicke. Diese Selbstbegrenzung ist im Ergebnis auf die Unterschiede in der Bildungsenthalpie von InN und GaN und auf die hohe Gitterfehlanpassung des Systems. Die niedrigste Energiekonfiguration ist einer (2»3×2»3)R30° Oberflächenrekonstruktion. 2. In diesen polaren In0.25Ga0.75N Übergitter Polarisationsfelder, Dickenfluktuationen oder Kompositionsschwankungen keine wesentliche Rolle spielen. Unsere optischen Studien in Kombination mit DFT-Berechnungen zeigen, dass der Rekombinationsprozess durch den Einschluss der Lochwellenfunktion in den Monoschichten gesteuert wird, dass mit abnehmender Barrieredicke verändert werden können. Im Gegenteil, ist die Elektronenwellenfunktion immer delokalisiert. Unsere Übergitter Phänomene sind als in konventionellen QWs, z.B. den nichtexponentiellen Abfall der PL-Intensität, die spektrale Abhängigkeit der PL Lebensdauer und eine S-förmige Temperaturabhängigkeit des Emissionspeaks. Die letzte lassen sich durch das Zusammenspiel von Ladunsgträgerlokalisation und nicht-strahliger Rekombination erklären. / In this work we investigate ultra-thin (In,Ga)N quantum wells (QWs) grown on (0001) GaN in the form of short-period superlattices (SLs). We perform a comprehensive study of these structures via various methods, i.e.: high resolution transmission electron microscopy, scanning transmission electron microscopy, x-ray diffraction and reflection high-energy electron diffraction, as well as photoluminescence (PL) and cathodoluminescence. We focus on the quantification of In incorporation and study basic optical properties of these SLs. The main results of our investigations are: 1. The In incorporation into GaN under exposure of In and N flux is self-limited to a composition of 25% and a layer thickness of one monolayer. Varying growth conditions do not increase the In content or the layer thickness. This self-limitation is a result of the differences in formation enthalpy of InN and GaN and the high lattice mismatch of the system. The lowest energy configuration that sets maximum In concentration to a fundamental limit of 25%, stable under various growth regimes, is the one with (2»3×2»3)R30° surface reconstruction. 2. Our polar In0.25Ga0.75N SLs serve as model system for recombination process in (In,Ga)N since their recombination is not suffering from polarization fields, well-width or high compositional fluctuations. The optical studies combined with DFT calculations show that the recombination process is governed by the confinement of the hole wavefunction in the QWs, that can be substantially weakened by decreasing barrier thickness. This leads to an increase of non-radiative recombination in the barriers. In the opposite, the electron wave function is always delocalized. Our SLs show common phenomena observed in conventional QWs or bulk alloys like a non-exponential decay of the PL intensity, spectral dependence of the decay time and S-shape temperature dependence. The latter can be explained by the interplay of carrier localization and non-radiative recombination.

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