Gegenstand der vorliegenden Arbeit ist die Untersuchung der Photolumineszenzdynamik von Halbleiter-Quantentöpfen (Quantum Wells), die durch Anregung von Intraband-Übergängen mittels resonanter Laserpulse im mittleren Infrarot- und Terahertz-Spektralbereich verändert wird. Diese Zweifarbenexperimente wurden mit Hilfe eines optischen Aufbaus für zeitaufgelöste Photolumineszenzspektroskopie am Großgerät Freie-Elektronen Laser FELBE am Helmholtz-Zentrum Dresden-Rossendorf realisiert. Zeitlich verzögert zur gepulsten optischen Anregung über die Bandlücke wurden Intersubband- oder Intraexziton-Übergange in den Quantum Wells resonant angeregt. Die dadurch erreichte Ladungsträgerumverteilung zeigt sich in einer deutlichen Verringerung der Photolumineszenzintensität zum Zeitpunkt des zweiten Anregepulses, die im Folgenden als Photolumineszenz-Quenching bezeichnet wird. Zunächst wird die Stärke des Photolumineszenz-Quenchings in Abhängigkeit der Polarisationsrichtung des midinfraroten Laserstrahls ausgewertet. Während die Absorption durch freie Ladungsträger für beide Polarisationsrichtungen nachweisbar ist, wird experimentell gezeigt, dass Intersubbandabsorption nur möglich ist, wenn ein Anteil der anregenden Strahlung senkrecht zur Quantum-Well-Ebene polarisiert ist. Das Photolumineszenzsignal ist überwiegend an der energetischen Position der 1s-Exzitonresonanz unterhalb der Bandkante messbar. Die intraexzitonischen Übergangsenergien in Quantum Wells liegen typischerweise im Terahertzbereich. Unter intraexzitonischer 1s-2p Anregung erscheint auch auf dieser Energieskala ein abrupter Intensitätsverlust in der langsam abklingenden Photolumineszenztransiente. Erstmalig wurde im Photolumineszenzspektrum bei höheren Energien im Abstand der Terahertz-Photonenenergie ein zusätzliches 2s-Photolumineszenzsignal detektiert. Eine detaillierte theoretische Beschreibung dieses Problems durch unsere Kooperationspartner Koch et al. von der Phillips-Universität Marburg zeigt, dass unter intraexzitonischer 1s-2p Anregung eine effiziente Coulombstreuung zwischen den nahezu entarteten exzitonischen 2p- und 2s-Zustanden stattfindet. Während der 2p-Zustand optisch dunkel ist, kann die 2s-Population strahlend rekombinieren, was zu dem besagten 2s-Photolumineszenzsignal führt. Die Zeitkonstanten der untersuchten Ladungsträgerdynamik werden durch ein phänomenologisches Modell bestimmt, das die experimentellen Kurven sehr gut abbildet. Es wird ein Ratengleichungsmodell eingeführt, bei dem die involvierten Zustände auf optisch helle und optisch dunkle Besetzungsdichten reduziert werden. Darüber hinaus werden mit einem modifizierten Versuchsaufbau die Terahertz-induzierten Photolumineszenzsignaturen von Magnetoexzitonen untersucht. Die Stärke des 1s-Photolumineszenz-Quenchings ändert sich dabei entsprechend der magnetoexzitonischen Übergänge, die im betrachteten Feldstärkebereich zwischen 0T und 7T liegen. Für Magnetfelder größer als 3T sind keine 2s-Photolumineszenzsignale mehr messbar, da durch das externe magnetische Feld die Entartung der 2p- und 2s-Zustände aufgehoben wird.

Gegenstand der vorliegenden Arbeit ist die Untersuchung der Photolumineszenzdynamik von Halbleiter-Quantentöpfen (Quantum Wells), die durch Anregung von Intraband-Übergängen mittels resonanter Laserpulse im mittleren Infrarot- und Terahertz-Spektralbereich verändert wird. Diese Zweifarbenexperimente wurden mit Hilfe eines optischen Aufbaus für zeitaufgelöste Photolumineszenzspektroskopie am Großgerät Freie-Elektronen Laser FELBE am Helmholtz-Zentrum Dresden-Rossendorf realisiert. Zeitlich verzögert zur gepulsten optischen Anregung über die Bandlücke wurden Intersubband- oder Intraexziton-Übergange in den Quantum Wells resonant angeregt. Die dadurch erreichte Ladungsträgerumverteilung zeigt sich in einer deutlichen Verringerung der Photolumineszenzintensität zum Zeitpunkt des zweiten Anregepulses, die im Folgenden als Photolumineszenz-Quenching bezeichnet wird. Zunächst wird die Stärke des Photolumineszenz-Quenchings in Abhängigkeit der Polarisationsrichtung des midinfraroten Laserstrahls ausgewertet. Während die Absorption durch freie Ladungsträger für beide Polarisationsrichtungen nachweisbar ist, wird experimentell gezeigt, dass Intersubbandabsorption nur möglich ist, wenn ein Anteil der anregenden Strahlung senkrecht zur Quantum-Well-Ebene polarisiert ist. Das Photolumineszenzsignal ist überwiegend an der energetischen Position der 1s-Exzitonresonanz unterhalb der Bandkante messbar. Die intraexzitonischen Übergangsenergien in Quantum Wells liegen typischerweise im Terahertzbereich. Unter intraexzitonischer 1s-2p Anregung erscheint auch auf dieser Energieskala ein abrupter Intensitätsverlust in der langsam abklingenden Photolumineszenztransiente. Erstmalig wurde im Photolumineszenzspektrum bei höheren Energien im Abstand der Terahertz-Photonenenergie ein zusätzliches 2s-Photolumineszenzsignal detektiert. Eine detaillierte theoretische Beschreibung dieses Problems durch unsere Kooperationspartner Koch et al. von der Phillips-Universität Marburg zeigt, dass unter intraexzitonischer 1s-2p Anregung eine effiziente Coulombstreuung zwischen den nahezu entarteten exzitonischen 2p- und 2s-Zustanden stattfindet. Während der 2p-Zustand optisch dunkel ist, kann die 2s-Population strahlend rekombinieren, was zu dem besagten 2s-Photolumineszenzsignal führt. Die Zeitkonstanten der untersuchten Ladungsträgerdynamik werden durch ein phänomenologisches Modell bestimmt, das die experimentellen Kurven sehr gut abbildet. Es wird ein Ratengleichungsmodell eingeführt, bei dem die involvierten Zustände auf optisch helle und optisch dunkle Besetzungsdichten reduziert werden. Darüber hinaus werden mit einem modifizierten Versuchsaufbau die Terahertz-induzierten Photolumineszenzsignaturen von Magnetoexzitonen untersucht. Die Stärke des 1s-Photolumineszenz-Quenchings ändert sich dabei entsprechend der magnetoexzitonischen Übergänge, die im betrachteten Feldstärkebereich zwischen 0T und 7T liegen. Für Magnetfelder größer als 3T sind keine 2s-Photolumineszenzsignale mehr messbar, da durch das externe magnetische Feld die Entartung der 2p- und 2s-Zustände aufgehoben wird.

Gegenstand der vorliegenden Arbeit ist die Untersuchung der Photoluminenzenzdynamik von Halbleiter-Quantentöpfen (Quantum Wells), die durch Anregung von Intraband-Übergängen mittels resonanter Laserpulse im mittleren Infrarot- und Terahertz-Spektralbereich verändert wird. Diese Zweifarbenexperimente wurden mit Hilfe eines optischen Aufbaus für zeitaufgelöste Photolumineszenzspektroskopie am Großgerät Freie-Elektronen Laser FELBE am Helmholtz-Zentrum Dresden-Rossendorf realisiert. Zeitlich verzögert zur gepulsten optischen Anregung über die Bandlücke wurden Intersubband- oder Intraexziton-Übergänge in den Quantum Wells resonant angeregt. Die dadurch erreichte Ladungsträgerumverteilung zeigt sich in einer deutlichen Verringerung der Photolumineszenzintensität zum Zeitpunkt des zweiten Anregepulses, die im Folgenden als Photolumineszenz-Quenching bezeichnet wird. Zunächst wird die Stärke des Photolumineszenz-Quenchings in Abhängigkeit der Polarisationsrichtung des midinfraroten Laserstrahls ausgewertet. Während die Absorption durch freie Ladungsträger für beide Polarisationsrichtungen nachweisbar ist, wird experimentell gezeigt, dass Intersubbandabsorption nur möglich ist, wenn ein Anteil der anregenden Strahlung senkrecht zur Quantum-Well-Ebene polarisiert ist. Das Photolumineszenzsignal ist überwiegend an der energetischen Position der 1s-Exzitonresonanz unterhalb der Bandkante messbar. Die intraexzitonischen Übergangsenergien in Quantum Wells liegen typischerweise im Terahertzbereich. Unter intraexzitonischer 1s-2p Anregung erscheint auch auf dieser Energieskala ein abrupter Intensitätsverlust in der langsam abklingenden Photolumineszenztransiente. Erstmalig wurde im Photolumineszenzspektrum bei höheren Energien im Abstand der Terahertz-Photonenenergie ein zusätzliches 2s-Photolumineszenzsignal detektiert. Eine detaillierte theoretische Beschreibung dieses Problems durch unsere Kooperationspartner Koch et al. von der Phillips-Universität Marburg zeigt, dass unter intraexzitonischer 1s-2p Anregung eine effziente Coulombstreuung zwischen den nahezu entarteten exzitonischen 2p- und 2s-Zuständen stattfindet. Während der 2p-Zustand optisch dunkel ist, kann die 2s-Population strahlend rekombinieren, was zu dem besagten 2s-Photolumineszenzsignal führt. Die Zeitkonstanten der untersuchten Ladungsträgerdynamik werden durch ein phänomenologisches Modell bestimmt, das die experimentellen Kurven sehr gut abbildet. Es wird ein Ratengleichungsmodell eingeführt, bei dem die involvierten Zustände auf optisch helle und optisch dunkle Besetzungsdichten reduziert werden. Darüber hinaus werden mit einem modifizierten Versuchsaufbau die Terahertz-induzierten Photolumineszenzsignaturen von Magnetoexzitonen untersucht. Die Stärke des 1s-Photolumineszenz-Quenchings ändert sich dabei entsprechend der magnetoexzitonischen Übergänge, die im betrachteten Feldstärkebereich zwischen 0T und 7T liegen. Für Magnetfelder größer als 3T sind keine 2s-Photolumineszenzsignale mehr messbar, da durch das externe magnetische Feld die Entartung der 2p- und 2s-Zustände aufgehoben wird.

Gegenstand der vorliegenden Arbeit ist die Untersuchung der Photoluminenzenzdynamik von Halbleiter-Quantentöpfen (Quantum Wells), die durch Anregung von Intraband-Übergängen mittels resonanter Laserpulse im mittleren Infrarot- und Terahertz-Spektralbereich verändert wird. Diese Zweifarbenexperimente wurden mit Hilfe eines optischen Aufbaus für zeitaufgelöste Photolumineszenzspektroskopie am Großgerät Freie-Elektronen Laser FELBE am Helmholtz-Zentrum Dresden-Rossendorf realisiert. Zeitlich verzögert zur gepulsten optischen Anregung über die Bandlücke wurden Intersubband- oder Intraexziton-Übergänge in den Quantum Wells resonant angeregt. Die dadurch erreichte Ladungsträgerumverteilung zeigt sich in einer deutlichen Verringerung der Photolumineszenzintensität zum Zeitpunkt des zweiten Anregepulses, die im Folgenden als Photolumineszenz-Quenching bezeichnet wird. Zunächst wird die Stärke des Photolumineszenz-Quenchings in Abhängigkeit der Polarisationsrichtung des midinfraroten Laserstrahls ausgewertet. Während die Absorption durch freie Ladungsträger für beide Polarisationsrichtungen nachweisbar ist, wird experimentell gezeigt, dass Intersubbandabsorption nur möglich ist, wenn ein Anteil der anregenden Strahlung senkrecht zur Quantum-Well-Ebene polarisiert ist. Das Photolumineszenzsignal ist überwiegend an der energetischen Position der 1s-Exzitonresonanz unterhalb der Bandkante messbar. Die intraexzitonischen Übergangsenergien in Quantum Wells liegen typischerweise im Terahertzbereich. Unter intraexzitonischer 1s-2p Anregung erscheint auch auf dieser Energieskala ein abrupter Intensitätsverlust in der langsam abklingenden Photolumineszenztransiente. Erstmalig wurde im Photolumineszenzspektrum bei höheren Energien im Abstand der Terahertz-Photonenenergie ein zusätzliches 2s-Photolumineszenzsignal detektiert. Eine detaillierte theoretische Beschreibung dieses Problems durch unsere Kooperationspartner Koch et al. von der Phillips-Universität Marburg zeigt, dass unter intraexzitonischer 1s-2p Anregung eine effziente Coulombstreuung zwischen den nahezu entarteten exzitonischen 2p- und 2s-Zuständen stattfindet. Während der 2p-Zustand optisch dunkel ist, kann die 2s-Population strahlend rekombinieren, was zu dem besagten 2s-Photolumineszenzsignal führt. Die Zeitkonstanten der untersuchten Ladungsträgerdynamik werden durch ein phänomenologisches Modell bestimmt, das die experimentellen Kurven sehr gut abbildet. Es wird ein Ratengleichungsmodell eingeführt, bei dem die involvierten Zustände auf optisch helle und optisch dunkle Besetzungsdichten reduziert werden. Darüber hinaus werden mit einem modifizierten Versuchsaufbau die Terahertz-induzierten Photolumineszenzsignaturen von Magnetoexzitonen untersucht. Die Stärke des 1s-Photolumineszenz-Quenchings ändert sich dabei entsprechend der magnetoexzitonischen Übergänge, die im betrachteten Feldstärkebereich zwischen 0T und 7T liegen. Für Magnetfelder größer als 3T sind keine 2s-Photolumineszenzsignale mehr messbar, da durch das externe magnetische Feld die Entartung der 2p- und 2s-Zustände aufgehoben wird.

In dieser Arbeit werden das Wachstum und die optischen Eigenschaften von selbstorganisierten GaN Nanodrähten auf TiN und nanodrahtbasierten (In,Ga)N/GaN Heterostrukturen für LED Anwendungen untersucht. Zu diesem Zweck wird das selbstorganisierte Wachstum von langen, dünnen und nicht koaleszierten GaN Nanodrähten auf TiN mittels Molekularstrahlepitaxie demonstriert. In weiteren Untersuchungen werden diese gut separierten und nicht koaleszierten GaN Nanodrähte auf TiN als Basis für die Herstellung von axialen und radialen Heterostrukturen verwendet. Trotz der definierten Morphologie der aktiven Zonen ist die Lichtausbeute der axialen (In,Ga)N Quantentöpfen eher gering. Um das Potenzial der Molekularstrahlepitaxie für das Wachstum von Kern-Hüllen-Strukturen im Allgemeinen besser zu verstehen, wird der Aspekt, dass die Seitenfacetten der Nanodrähte nur sequentiell den verschiedenen Materialstrahlen ausgesetzt werden, durch Modellierung des Wachstums von GaN Hüllen auf GaN Nanodrähten untersucht. Es wird gezeigt, dass Ga Adatomdiffusionsprozesse zwischen verschiedenen Facetten das Wachstum auf den Seitenfacetten stark beeinflussen. Neben der Untersuchung von radialsymmetrischen (In,Ga)N Hüllen wird ein neuer Wachstumsansatz vorgestellt, der die kontrollierte Abscheidung von III-Nitridhüllen auf verschiedenen Seiten des Nanodrahtes ermöglicht. Unter Ausnutzung der Richtungsabhängigkeit der Materialstrahlen in einer Molekularstrahlepitaxieanlage ermöglicht der neuartige Ansatz die sequentielle Abscheidung verschiedener Verbundstoffmaterialien auf einer bestimmten Seite der Nanodrähte, um eine einseitige Schale zu wachsen. Diese sequentielle gerichtete Abscheidungsmethode ermöglicht prinzipiell die Kombination mehrerer aktiver Zonen mit unterschiedlichen Eigenschaften auf verschiedenen lateralen Seiten ein und derselben Nano- oder Mikrostruktur. Solche Architekturen könnten beispielsweise für die Realisierung von mehrfarbigen Pixeln für Mikro-LED-Displays interessant sein. / In this thesis, the growth and the optical characteristics of self-assembled GaN nanowires on TiN and nanowire-based (In,Ga)N/GaN heterostructures for LED applications is investigated. To this end, the self-assembled growth of long, thin and uncoalesced GaN nanowires on TiN by molecular beam epitaxy is demonstrated. Subsequently, these well-separated and uncoalesced GaN nanowires on TiN are used as a basis for the fabrication of axial and radial heterostructures. Despite the well-defined morphology of the active regions, the luminous efficiency of axial (In,Ga)N quantum wells is found to be rather low. To better understand the potential of molecular beam epitaxy for the growth of core-shell structures in general, the aspect of the side facets of the nanowires being only sequentially exposed to the different material beams is studied by modeling the shell growth of GaN shells on GaN nanowires. It is shown that Ga adatom diffusion processes between different facets strongly affect the growth on the side facets. Besides the fundamental investigation of the growth of radially symmetric (In,Ga)N shells, a new growth approach which allows the controlled deposition of III-nitride shells on different sides of the nanowire is presented. Using the directionality of the material beams in an molecular beam epitaxy system, the novel approach facilitates the sequential deposition of different compound materials on a specific side of the nanowires to grow a one-sided shell. This sequential directional deposition method may in principle allow the combination of multiple active regions with different properties on different lateral sides of one and the same nano- or microstructure. Such architectures, for instance, might be interesting for the realization of multi-color pixels for micro-LED displays.

In dieser Arbeit untersuchen wir ultradünne (In,Ga)N Quantentöpfe (QW) in Form von kurzperiodischen Übergittern auf (0001) GaN. Wir charakterisieren dieser Strukturen mit verschiedenen Methoden, d.h.: die hochauflösende Transmissionselektronenmikroskopie, die Rastertransmissionselektronenmikroskopie, Röntgenbeugung und die hochenergetischer Refeflexionselektronenbeugung an Oberflächen, sowie die Photolumineszenz (PL) und die Kathodolumineszenz. Wir fokussieren uns dabei auf die Quantifizierung des Indiumgehaltes solche ultradünnen Schichten und diskutieren über grundlegende optische Eigenschaften dieser Übergitter. Wir finden, dass: 1. Der Indiumeinbau in GaN unter Exposition von In und N-Fluss ist selbst-begrenzend auf eine Zusammensetzung von 25% und eine Schichtdicke von einer Monolage. Die Variation der Wachstumsbedingungen führen weder nicht zu einer Höhung des Indiumgehalts noch der Schichtdicke. Diese Selbstbegrenzung ist im Ergebnis auf die Unterschiede in der Bildungsenthalpie von InN und GaN und auf die hohe Gitterfehlanpassung des Systems. Die niedrigste Energiekonfiguration ist einer (2»3×2»3)R30° Oberflächenrekonstruktion. 2. In diesen polaren In0.25Ga0.75N Übergitter Polarisationsfelder, Dickenfluktuationen oder Kompositionsschwankungen keine wesentliche Rolle spielen. Unsere optischen Studien in Kombination mit DFT-Berechnungen zeigen, dass der Rekombinationsprozess durch den Einschluss der Lochwellenfunktion in den Monoschichten gesteuert wird, dass mit abnehmender Barrieredicke verändert werden können. Im Gegenteil, ist die Elektronenwellenfunktion immer delokalisiert. Unsere Übergitter Phänomene sind als in konventionellen QWs, z.B. den nichtexponentiellen Abfall der PL-Intensität, die spektrale Abhängigkeit der PL Lebensdauer und eine S-förmige Temperaturabhängigkeit des Emissionspeaks. Die letzte lassen sich durch das Zusammenspiel von Ladunsgträgerlokalisation und nicht-strahliger Rekombination erklären. / In this work we investigate ultra-thin (In,Ga)N quantum wells (QWs) grown on (0001) GaN in the form of short-period superlattices (SLs). We perform a comprehensive study of these structures via various methods, i.e.: high resolution transmission electron microscopy, scanning transmission electron microscopy, x-ray diffraction and reflection high-energy electron diffraction, as well as photoluminescence (PL) and cathodoluminescence. We focus on the quantification of In incorporation and study basic optical properties of these SLs. The main results of our investigations are: 1. The In incorporation into GaN under exposure of In and N flux is self-limited to a composition of 25% and a layer thickness of one monolayer. Varying growth conditions do not increase the In content or the layer thickness. This self-limitation is a result of the differences in formation enthalpy of InN and GaN and the high lattice mismatch of the system. The lowest energy configuration that sets maximum In concentration to a fundamental limit of 25%, stable under various growth regimes, is the one with (2»3×2»3)R30° surface reconstruction. 2. Our polar In0.25Ga0.75N SLs serve as model system for recombination process in (In,Ga)N since their recombination is not suffering from polarization fields, well-width or high compositional fluctuations. The optical studies combined with DFT calculations show that the recombination process is governed by the confinement of the hole wavefunction in the QWs, that can be substantially weakened by decreasing barrier thickness. This leads to an increase of non-radiative recombination in the barriers. In the opposite, the electron wave function is always delocalized. Our SLs show common phenomena observed in conventional QWs or bulk alloys like a non-exponential decay of the PL intensity, spectral dependence of the decay time and S-shape temperature dependence. The latter can be explained by the interplay of carrier localization and non-radiative recombination.