In dieser Arbeit werden erstmals die nichtlinearen optischen Eigenschaften einzelner Halbleiterquantenpunkte mit Femtosekunden-Zeitauflösung untersucht und dargestellt. Insbesondere die Besetzungs- und Polarisationsdynamik eines einzelnen Halbleiterquantenpunkts wird diskutiert. Zur Durchführung der Experimente wird eine neuartige Messmethode entwickelt und eingesetzt: die Femtosekunden-Nahfeldspektroskopie. Die Kombination aus fs-Anrege-Abtast-Spektroskopie und optischer Nahfeldspektroskopie ermöglicht es, die nichtlinearen optischen Eigenschaften eines einzelnen Quantenpunkts mit hoher räumlicher, temporaler und spektraler Auflösung bei Temperaturen von 10 K bis 300 K zu untersuchen. Das zu diesem Zweck weiter entwickelte optische Nahfeldmikroskop bietet eine hohe räumliche Auflösung von bis zu 150 nm. Die Einführung einer neuartigen optischen Abstandsregelkontrolle sichert identische experimentelle Bedingungen über zahlreiche Stunden, ohne daß mechanische Wechselwirkungen zwischen den untersuchten Strukturen und dem apparativen Aufbau die Ergebnisse negativ beeinflussen. Durch die Kombination dieses Nahfeldmikroskops mit einem klassischen fs-Anrege-Abtast-Aufbau können die nichtlineare optische Eigenschaften einzelner Quantenpunkte mit einer Zeitauflösung von bis zu 150 fs untersucht werden. Zur Charakterisierung der Mehrfachquantenfilmprobe werden die linearen optischen Eigenschaften einzelner Interface Quantenpunkte mit Hilfe der stationären Methoden der Photolumineszenzspektroskopie und Photolumineszenz-Autokorrelationsspektroskopie untersucht und analysiert. Dadurch bietet sich die Möglichkeit der gezielten Untersuchung der räumlichen Statistik lokalisierter Zustände. Einblick in die räumliche Unordnung des zugrundeliegenden Potentialverlaufs kann gewonnen werden. In PL-Emission wird der Übergang von homogen verbreiterten Emissionslinien dicker Quantenfilme in ein inhomogen verbreitertes Emissionsspektrum bei gleichzeitiger Beobachtung spektral scharfer Emissionslinien einzelner lokalisierter Exzitonenresonanzen mit Abnahme der Filmdicke beobachtet. In PL-Autokorrelationsexperimenten wird ein zweites ausgeprägtes Korrelationsmaximum beobachtet. Dieses wird einem angeregten lokalisierten und optisch aktiven Zustand zugeschrieben. Die beobachtete Energiedifferenz zwischen Exzitonengrundzustand und dem beobachteten angeregten Zustand ermöglicht eine Abschätzung des Dipolmoment zu 40-50D und der Ausdehnung von Quantenpunkte von ca. 50nm. Zeitaufgelöste Untersuchungen an interface Quantenpunkten werden mit einer spektralen Auflösung von 60 µeV in Reflexionsgeometrie durchgeführt. Diese gestatten zum einen die Bestimmung der Lebensdauer und Dipolmomente lokalisierter Exzitonenzustände. Zum anderen ist eine nahezu vollständige Rekonstruktion der Polarisationsdynamik nach optischer Anregung möglich. Grossen Einfluss auf die spektrale Form der detektierten Reflektivitätsänderung besitzt die Tiefe unter der ein Quantenpunkt unter der Oberfläche vergraben ist. Diese Tiefenabhängigkeit wird in dieser Arbeit genauer untersucht und analysiert. Weiterhin wird erstmals die Polarisationsdynamik in einem einzelnen Quantenpunkt mit fs-Zeitauflösung untersucht und analysiert. Wird die durch den Abtastimpuls getriebene Polarisation nicht durch Wechselwirkung mit einem zweiten Impuls gestört, wird eine exponentielle zeitliche Abnahme der Polarisation mit der durch die homogenen Linienbreite bestimmten Dephasierungszeit ermittelt. Vielteilchenwechselwirkung nach nichtresonanter Anregung mit einem Anregeimpuls führt zur Änderung der Polarisationsdynamik lokalisierter Zustände und zur Beobachtung nichtverschwindender Reflektivitätsänderungen zu negativen Verzögerungszeiten. Als dominanter Mechanismus der in den zeitaufgelösten Experimenten vorherrschenden Vielteilchenwechselwirkung wird ein anregungsinduziertes Dephasieren nachgewiesen. / In this thesis the first study of nonlinear optical properties of single Quantum Dots with femtosecond time resolution is presented. Especially the population and polarization dynamics in a single semiconductor quantum dot will be discussed. To achieve this goal a new experimental technology is developed, giving the possibility to investigate the temporal dynamics of a single quantum dot within a temperature range between 10 and 300 K. Hereby the combination of a standard pump-probe setup with a near-field microscope for variable temperatures allows highest temporal, spectral and spatial resolution of up to 100 fs, 60 ueV and 150 nm respectively. The introduction of a new optical distance control enables the investigation of nonlinear optical properties of a single quantum dot in reflection geometry without any restrictions due to masking or stress effects. In first experiments the linear optical properties of single interface Quantum Dots in the multiple quantum well structure is characterized and analyzed via PL- and PL-autocorrelation spectroscopy. Knowledge of the spatial statistics of localized states can be gained. Insight into correlation of the underlying disorder potential is achieved. By investigating different quantum wells the crossover from a homogeneous broadened emission spectra of thick quantum films to an inhomogeneous broadened emission spectra is observed accompanied by the occurrence of sharp emission peaks from localized excitons. In PL-Autocorrelation experiments a second pronounced correlation maximum is observed. This correlation maximum can be explained by a localized excited and optical active resonance in a single quantum dot. The energy difference between the localized ground state and the first excited state of about 3 meV allows a rough estimate of underlying dipole moments to 40-50 D and the extent of isolated quantum dots to 50 nm. Time resolved experiments on interface quantum dots are performed with a spectral resolution of 60 µeV in reflection geometry, allowing on one hand the determination of population life times and dipole moments of localized exciton states. On the other hand a nearly complete reconstruction of the polarization dynamics is possible. Large influence on spectral shape of the reflectivity change is given by the distance between interface quantum dots and the sample surface. This burying depth dependence will discussed and analyzed in detail within this thesis. Moreover polarization dynamics in a single quantum dot is investigated with fs-resolution. If the polarization driven by the probe pulse is not disturbed by a second light pulse, an exponential decay of the polarization amplitude with an decay time determined by the homogeneous line width is observed. Many body interaction after excitation by a non-resonant pump-pulse causes changes in the polarization dynamics of localized states at negative delay times. As prominent mechanism of many-body interactions governing the experiments an excitation induced dephasing will be determined.

In dieser Arbeit wurde die atomare Struktur von Si(100)- und Ge(100)-Oberflächen untersucht, die mit metallorganischer chemischer Gasphasenabscheidung (MOCVD) für anschließende Heteroepitaxie von III-V-Halbleitern präpariert wurden. An der III-V/IV Grenzfläche werden atomare Doppelstufen auf der Substratoberfläche benötigt, um Antiphasenunordnung in den III-V-Schichten zu vermeiden. Die MOCVD-Prozessgasumgebung beeinflusst die Domänen- und Stufenbildung der Si- und Ge(100)-Oberfläche sehr stark. Deswegen wurden in situ Reflexions-Anisotropie-Spektroskopie (RAS) und Ultrahochvakuum-(UHV)-basierte oberflächensensitive Messmethoden verwendet, um die verschiedenen Oberflächen zu charakterisieren. In situ RAS ermöglicht die Identifizierung der Oberflächenstruktur und somit Kontrolle über die Oberflächenpräparation, insbesondere der Domänenbildung auf Si- und Ge(100). Beide Oberflächen wechselwirken stark mit dem H2-Prozessgas, was zu Monohydrid-Bedeckung während der Präparation führt und sogar zu Si-Abtrag während Präparation unter hohem H2-Druck. Die Erzeugung von Leerstellen auf den Terrassen bewirkt eine kinetisch bedingte Oberflächenstruktur, basierend auf Diffusion von Leerstellen und Atomen. Dadurch kommt es zu ungewöhnlichen DA-Doppelstufen auf verkippten Si(100)-Substraten während auf exakten Substraten ein schichtweiser Abtrag stattfindet. Unter niedrigem H2-Druck bildet sich eine energetisch bedingte Domänen- und Stufenstruktur. Während das H2-Prozessgas keinen direkten Einfluss auf die Stufen- und Domänenbildung von verkippten Ge(100)-Oberflächen zeigt, ist der Einfluss von Gruppe-V-Elemente entscheidend. Die As-terminierten Ge(100)-Oberflächen bilden eindomänige Oberflächen unterschiedlicher Dimerorientierung und Stufenstruktur abhängig von Temperatur und As-Quelle. Angebot von P an Ge(100)-Oberflächen durch Heizen in Tertiärbutylphosphin führt zu einer ungeordneten, P-terminierten Ge(100)-Oberfläche, die instabiler als die Ge(100):As-Oberfläche ist. / In this work, the atomic surface structure of Si(100) and Ge(100) surfaces prepared in metalorganic chemical vapor phase deposition (MOCVD) ambient was studied with regard to subsequent heteroepitaxy of III-V semiconductors. At the III-V/IV interface, double-layer steps on the substrate surface are required to avoid anti-phase disorder in the epitaxial film. The MOCVD process gas ambient strongly influences the domain and step formation of Si and Ge(100) surfaces. Therefore, in situ reflection anisotropy spectroscopy (RAS) and ultra-high vacuum-based (UHV) surface sensitive methods were applied to investigate the different surfaces. In situ RAS enabled identification of the surface structure and the crucial process steps, leading to complete control of Si and Ge(100) surface preparation. Both surfaces strongly interact with H2 process gas which leads to monohydride termination of the surfaces during preparation and Si removal during processing in high H2 pressure ambient. The generation of vacancies on the terraces induces a kinetically driven surface structure based on diffusion of vacancies and Si atoms leading to an energetically unexpected step structure on vicinal Si(100) substrates with DA-type double-layer steps, whereas Si layer-by-layer removal occurs on substrates with large terraces. Processing in low H2 pressure ambient leads to an energetically driven step and domain structure. In contrast, H2-annealed vicinal Ge(100) surfaces show no direct influence of the H2 ambient on the step structure. At the Ge(100) surface, group-V elements strongly influence step and domain formation. Ge(100):As surfaces form single domain surfaces with different majority domain and significantly different step structures depending on temperature and As source, respectively. In contrast, exposure to P by annealing in tertiarybutylphosphine leads to a very disordered P-terminated vicinal Ge(100) surface which is less stable compared to the Ge(100):As surfaces.